WO2005121045A1

WO2005121045A1 - 脆性材料－金属構造体

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Publication number: WO2005121045A1
Application number: PCT/JP2005/010728
Authority: WO
Inventors: Keiichiro Watanabe
Original assignee: NGK Insulators Ltd
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Filing date: 2005-06-06
Publication date: 2005-12-22
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Description

明細書

脆性材料一金属構造体発明の属する技術分野

本発明は、脆性材料一金属構造体に関するものである。背景技術

セラミック材料やサ一メット材料及びガラス材料は耐熱性 · 耐磨耗性 · 耐蝕性に優れており、金属材料や有機材料が使用できないような厳しい環境下に於いても、充分に使用できるような優れた性質を持つものの、基本的に硬くて脆い脆性材料であるため機械加工が困難で、実質的にコスト高となり使用される領域が制限されてきた。

また限定された部位にセラミックス材料やサ一メット材料或いはガラス材料を使用し、他の金属材料等との組合せ使い勝手を改善し全体的なコストを低減させる工夫がなされてはいるものの、硬くて脆い脆性材料である性質が災いし他の材料との組合せ部位で熱膨張の差などによる応力が発生して破損にいたるケースが多々有り、使用領域が極めて狭い領域に限定されてきた。

このような問題を解決するために、従来より種々の脆性材料と金属の複合化が試みられている。例えば特許登録番号 1809176号では、セラミックスと A1 部材を接合するために熱膨張係数が両者の中間の鉄系部材及び中間金属体を介して、熱応力を緩和させたセラミック，金属複合材料を提案している。

また、特許登録番号 2050428号では、セラミック母材と金属母材.とを、特定組成の中間複合層を介して接合することにより、耐熱衝撃性が高く信頼性に優れ、高寿命のセラミックスと金属の接合製品を提案している。発明の開示

しかし、特許登録番号 1809176号、特許登録番号 2050428号記載のような、従来のセラミックスと金属との複合材料は、熱膨張係数が両者の中間の材料が必要であるため、中間材料の種類も限定され、工程的にも複雑なためコスト高である。さらに発生する応力は、総体的には、中間材を挟まない場合と同等であり、実用上問題があった。

本発明の課題は、信頼性が高く、コスト的にも安価な脆性材料と金属の複合体を提供することである。

本発明の課題は、脆性材料を気密に封止可能であり、かつ熱サイクルや腐食性物質に対する信頼性の高い構造を提供することである。

第一の態様に係る発明は、金属部材の形状を板状とし、脆性材料を金属部材の厚み方向の両側から圧着把持して固定する。金属材料の厚みと脆性材料の厚みとの相対値を限定することにより、脆性材料と金属材料の物性の差（主に熱膨張係数や硬度及びヤング率等）に起因する応力は、圧着把持工程後であっても、温度変化を伴う使用条件下に於いても、主に金属材料の塑性及び弾性変形により緩和吸収される。

本発明によれば、板状金属材料の厚み方向の両側は、熱膨張係数が同等かまたは同じ脆性材料で圧着把持されているために、脆性材料間の応力発生は殆ど無く、金属材料に発生する応力は金属材料の厚み中心を対称にしてほぼ等価な応力分布となり、更に脆性材料に比べて圧倒的に薄い厚みのため、発生した応力は金属材料の塑性変形により緩和される。従って、圧着把持工程後であっても、温度変化を伴う使用条件下に於いても、金属材料が折損したり割れたり、大変形を起こす等の致命的な損傷が発生することは無い。

また、第一の態様に係る発明では、脆性材料に圧着把持された把持部に連続して、非把持部が設けてある。非把持部は、脆性材料とは独立して存在し、脆性材料との相互作用がないために、脆性材料との物性差による応力は全く発生しない。

さらに非把持部の形状は、把持部とは独立して選定できるため、この部分を利用して他の金属部材を、溶接、ロウ付け、機械的締結法により、ほぼ制約無しに一体化することが可能となる。

金属部材同士の締結方法は、既に確立した極めて汎用的 ·実用的技術である。従って、本発明との組合せにより、セラミックやガラス等のこれまで使用範囲が限定されてきた材料を、他の種々の形態の金属部材と自由に一体化可能となり、使用範囲が大きく拡大される点で画期的といえる。

第一の態様において好ましくは、板状金属片が脆性材料に埋設されることにより、圧着把持される。

脆性材料がセラミックスの場合には、板状金属片は、一般的に成形体中に成形段階で埋め込まれた後に、焼成され、焼結に伴う収縮により圧着把持される。また、脆性材料がガラスの場合は、溶融したガラス中に板状金属片を挿入し、そのまま溶融ガラスを冷却することにより、冷却時の収縮により板状金属片が圧着保持される。

本発明では、板状金属片の把持部と脆性材料との接触界面に発生する応力が、板状金属片の変形により緩和される。把持部と脆性材料との接触界面に発生する応力は、例えば以下の原因によって発生する。金属材料の熱膨張係数がひ 1、ヤング率が E 1、脆性材料の熱膨張係数がひ 2、ヤング率が E 2 とする。金属材料を脆性材料の中に埋設し、焼結温度 T 1により圧着把持させ、室温まで冷却したとき、両者が全く変形せずまた界面での滑りも生じなかった場合、金属側の発生応力 σ 1は次式のように表される。び 1∞E 1 x (T 1—室温） x(ひ 1一ひ 2) ( 1 )

同様に脆性材料側の発生応力び 2は次式の様に表される。

び 2 ocE 2 X ( T 1—室温） x(ひ 2—ひ 1 ) ( 2 )

モリブデンとアルミナの組合せを例に取ると、モリブデンの熱膨張係数は約 5ppm/°C、ヤング率は約 3 30Gpa、アルミナの熱膨張係数は約 8 ppm/°C、ヤング率は約 3 6 0 Gpaであるので、例えば焼結温度が 1 , 5 0 0 °Cで室温まで冷却したときに、モリブデン側に塑性変形が全く無ければ、モリブデン側には約 1， 5 0 OMPaの圧縮応力が発生する。同様にアルミナ側では約 1 , 60 OMPaの引張応力が発生することになる。

この応力値ははるかにそれぞれの材料の強度を超えており、通常このような脆性材料と金属の構造体では界面で破壊が生じて、実現することが不可能である。

しかしながら金属に降伏応力以上の応力が発生すると塑性変形が起こる。その際破壊に至るまでの変形の大きさは伸びで表され、一般的に伸びは数％〜数 1 0 %と非常に大きい値をとる。

本発明では、セラミックス材料に対して、金属材料側を相対的に薄肉にし、金属側のみに降伏応力以上の応力を発生させて塑性変形するように設計することにより、熱膨張差による応力を緩和しょうとするものである。 ·

例えばモリブデンを 1 0 0ミクロンの厚みの薄板とし、アルミナの厚みが 1 0 mmのプロックとすると、モリブデン薄板が変形して応力を緩和するのに必要なモリブデン側の歪は（ 3 ) 式で表される。

ε二（T 1—室温） x(ひ 1—ひ 2)〜 0. 5 % ( 3 )

厚み方向での変形量は

A t = £ x t〜0. 5ミクロン（4 )

となり非常に僅かな変形で発生する応力を緩和することができる。白金とアルミナの組合せを例に取ると、白金の熱膨張係数は約 9 ppm/°C、ヤング率は約 1 7 0 GPa、アルミナの熱膨張係数は約 8 ppm/°C、ヤング率は約 3 6 O GPaであるので、例えば焼結温度が 1 , 5 0 0 °Cで室温まで冷却したときに、白金側に塑性変形が全く無ければ、白金側には約 2 5 O MPaの引張応力が発生する。同様にアルミナ側では約 5 3 0 MPaの圧縮応力が発生することになる。

この場合も白金を 1 0 0 ミクロンの厚みの薄板とし、アルミナの厚みが 1 0 m mのプロックとすると、白金薄板が変形して応力を緩和するのに必要な白金側の歪は（ 3 ) 式で表され約 0 . 1 %となる。白金側には圧着把持面方向に対して引張応力が発生するが、その深さ方向の僅か 0 . 1 %の変形が起これば引張応力は緩和される。これは 1 0 m mの圧着把持深さであれば、僅か 1 0〃mである。

このように脆性材料と金属材料との構造体において主に両者の熱膨張差に起因して発生する応力は、約 1 %以下の歪みに起因している。一方金属材料の降伏強度は引張強度より小さく、その破断に至るまでの伸びは、数％〜数 1 0 %の大きさのため、金属材料側の厚みを脆性材料厚みより相対的に薄くして金属側にのみ降伏応力以上の応力を発生させて塑性変形させ、熱膨張差を緩和させても、 .その変形量は伸びの値以内となり、金属材料が破壊することはない。また金属材料が変形することにより、脆性材料側に発生した応力も緩和され、脆性材料と金属の複合構造体を実現することができる。一体化には種々の方法があるが、焼成収縮を利用して一体化するような高温での熱操作が必要な製法を用いる場合、金属材料は高温クリーブ等の変形によっても応力緩和が可能である。第一の態様において好ましくは、予め準備した脆性材料からなる内側支持体の表面に、板状金属片を種々の方法で予備固定しておき、内側支持体の周囲を取り囲む形状の脆性材料からなる外側支持体を嵌合することにより、板状金属片が圧着把持される。この場合、内側支持体と外側支持体の材料は、熱膨張係数が同じである同一材料が好ましいが、熱膨張係数が近ければ異なった材料を選定することもできる。

この実施形態において、外側支持体の嵌合方法を以下に述べる。外側支持体がセラミックスの場合、内側支持体と外側支持体を焼結前の成形体として予め別々に準備し、その間に板状金属片を設置した組合せ体を同時に焼結することにより、焼結に伴う収縮を利用して圧着把持できる。板状金属片の形状を工夫し、内側支持体と外側支持体が直接接触している部分を設けることにより、内側支持体と外側支持体が実質的に一体化し、気密性に一層優れた封止構造とすることができる。

内側支持体は予め焼結した焼結体とし、外側支持体を成形体として焼結すれば、外側支持体の焼結に伴う収縮作用により、より緊密な嵌合が可能となる。この場合も、前記の成形体同士の組合せと同様に板状金属片の形状を工夫し、内側支持体と外側支持体が直接接触している部分を設けることにより、内側支持体と外側支持体が実質的に一体化し、気密性に優れた封止構造とすることもできる。

内側支持体も外側支持体も焼結体の場合は、外側支持体の温度を内側支持体より高温にし、低温に保持した内側支持体とその表面に仮固定された板状金属片に、外側支持体を焼き嵌めることにより、圧着把持が可能となる。

外側支持体がガラスの場合、予め準備した内側支持体とその表面に予備固定した板状金属片の周りを溶融したガラスで取り囲むことにより、ガラスが溶融固化した後に外側支持体が形成され、板状金属片が圧着把持される。この場合も、前記の成形体同士の組合せと同様に板状金属片の形状を工夫し、内側支持体と外側支持体が直接接触している部分を設けることにより、内側支持体と外側支持体が実質的に一体化し、気密性に優れた封止構造とすることもできる。

第一の態様に係る発明において好ましくは、脆性材料が、ガラス、セラミックス、単結晶材料およびサ一メットからなる群より選ばれている。このガラスとしては石英ガラス、アルミシリケートガラス、硼珪酸ガラス、シリカ—アルミナ一リチウム系結晶化ガラス等を例示できる。このセラミックスとしては、例えばハロゲン系腐食性ガスに対する耐蝕性を有するセラミックスを例示でき、特に好ましくは、アルミナ、ィットリア、イットリウム—アルミ二ゥムガ一ネット、窒化アルミニゥム、窒化珪素、炭化珪素である。またこれらの内のいずれかからなる単結晶でもよい。

サーメットとしては、アルミナ、イットリア、イットリウム一アルミニゥムガーネット、窒化アルミニウムのようなセラミックスと、モリブデン、タングステン、ハフニウム、レニウムなどの金属との複合物であるサーメットを例示できる。

第一の態様において好ましくは、板状金属片の両側の各脆性材料の熱膨張係数差が 2 p m以下であり、特に好ましくは 1 p p m以下である。最も好ましくは両者の熱膨張係数が同じである。このように両者の熱膨張係数を合わせることによって、本発明の脆性材料一金属構造体の熱サィクルに対する安定性、信頼性を一層向上させることができる。

第一の態様において好ましくは、板状金属片の厚さが 1， 0 0 0 m 以下であり、特に好ましくは 2 0 0 m以下である。このように板状金属片を薄板状とすることによって、板状金属片の変形によって板状金属と脆性材料間に発生する応力を低減し、構造体の気密性を一層高くすることが可能となる。ただし、板状金属片が薄すぎると、かえって板状金属片の構造体としての強度が不足するため、板状金属片の厚さは 2 0〃 m以上とすることが好ましく、 5 0 以上とすることが一層好ましい。第一の態様において好ましくは、外側支持体の厚さが 0 . 1 m m以上である。これによつて、外側支持体から板状金属片に対して径方向に向かって加わる圧力を十分に大きくし、両者の気密性を一層向上させることができる。この観点からは、外側支持体の厚さを 0 . 3 m m以上とすることが一層好ましい。この実施形態は、外側支持体および内側支持体の焼成収縮差によって板状金属片を圧接シールする場合に特に好適である

好適な実施形態においては、板状金属片の最小厚みを t とした場合において、把持部における最小圧着長さが 1 0 t以上であり、非把持部における前記板状金属片の最小長さが 5 t以上であり、板状金属片の最小厚み方向における脆性材料の最小厚みが 5 t以上である。これによつて、信頼性、板状金属片の引張強度の特に高い構造体を得ることができる。第二の態様に係る発明は、脆性材料からなる管状部を外側支持体とし、この外側支持体の内側に設けられている脆性材料からなり、外側支持体より管軸方向長さの短いパイプ状の内側支持体、および外側支持体と内側支持体との間に挟まれている板状金属片を備えており、外側支持体と板状金属片とが直接接触しており、板状金属片と内側支持体とが直接接触し、更に外側支持体とパイプ状内側支持体が直接接触している部分を有することを特徴とする、脆性材料—金属構造体に係るものである。

また、第二の態様に係る発明は、脆性材料からなる管状部を内側支持体とし、この内側支持体の外側に設けられている脆性材料からなり、内側支持体より管軸方向長さの短い外側支持体、および内側支持体と外側支持体との間に挟まれている板状金属片を備えており、内側支持体と板状金属片とが直接接触しており、板状金属片と外側支持体とが直接接触し、更に内側支持体と外側支持体が直接接触している部分を有することを特徴とする、脆性材料一金属構造体に係るものである。第二の態様に係る発明によれば、脆性材料からなる管状部、この管状部の外側に設けられている脆性材料からなる外側支持体、および管状部と外側支持体との間に挟まれている板状金属片を備えており、管状部と板状金属片とを直接接触させ、板状金属片と外側支持体とを直接接触させている。このような構造は、従来構造に於いては必須のフリット材料やセメント材料を必要としないため、強度的な信頼性が高く耐食性にも優れ、気密封止性能も高くできる。

第三の態様に係る発明は、セラミックまたはサ一メットからなる第一の部分、セラミックまたはサーメットからなる第二の部分、第一の部分と第二の部分との間に挟まれている板状金属片を備えており、第一の部分と第二の部分とによって板状金属片が圧接され、気密に封止されていることを特徴とする構造体に係るものである。

第三の態様に係る発明によれば、セラミックまたはサ一メットからなる第一の部分、セラミックまたはサーメットからなる第二の部分、および第一の部分と第二の部分との間に挟まれている板状金属片を備えており、第一の部分と第二の部分とによって板状金属片が圧接されている。これによつて、セラミックやサーメットによって金属材を圧着し、好ましくは気密にシールする新規構造を提供できる。従来、ガラス容器の端部開口に金属箔を挟んでガラスを軟化変形させ、金属箔を用いて気密シールする、いわゆるピンチシールは知られている。しかし、セラミックやサーメッ卜のように軟化変形しにくい材料を用いて金属材で気密シ一ルする手法は知られていない。

第二の態様に係る発明において好ましくは、脆性材料が、ガラス、セラミックスおよびサーメットからなる群より選ばれている。また、第三の態様に係る発明においては、脆性材料が、セラミックスまたはサーメットである。このガラスとしては、石英ガラス、アルミシリケートガラス、硼珪酸ガラス、シリカ一アルミナ一リチウム系結晶化ガラス等を例示できる。このセラミックスとしては、例えばハロゲン系腐食性ガスに対する耐蝕性を有するセラミックスを例示でき、特に好ましくは、アルミナ、ィヅトリア、イットリゥム一アルミニゥムガーネット、窒化アルミ二ゥム、窒化珪素、炭化珪素である。

サーメットとしては、アルミナ、イットリア、イットリウム一アルミニゥムガーネット、窒化アルミニウムのようなセラミックスと、モリブデン、タングステン、ハフニウム、レニウムなどの金属との混合物であるサーメットを例示できる。

第二、第三の態様において好ましくは、管状部と外側支持体との熱膨張係数差が 2 p p m以下であり、特に好ましくは 1 p p m以下である。最も好ましくは両者の熱膨張係数が同じである。このように両者の熱膨張係数を合わせることによって、本発明の脆性材料—金属構造体の熱サィクルに対する安定性、信頼性を一層向上させることができる。

第二、第三の態様において好ましくは、管状部および外側支持体が焼成収縮率の異なる焼結体であり、板状金属片が焼成時の収縮差によって圧接されている。このときの収縮率差の好適値については後述する。管状部に焼成収縮の起こらない焼結体、単結晶材料、ガラスを選び、外側支持体が焼成収縮する成形体の組合せでも良い。

第二、第三の態様において好ましくは、板状金属片の厚さが 1 0 0 0 m以下であり、特に好ましくは 2 0 0〃m以下である。このように板状金属片を薄くすることによって、板状金属片の変形によって板状金属と脆性材料間に発生する応力を低減し、構造体の気密性を一層高くすることが可能となる。ただし、板状金属片が薄すぎると、構造体としての強度が不足するため、板状金属片の厚さは 2 0 / m以上とすることが好ましく、 50〃m以上とすることが一層好ましい。

第二、第三の態様において好ましくは、外側支持体の厚さが 0. l m m以上である。これによつて、外側支持体から板状金属片に対して径方向に向かって加わる圧力を十分に大きくし、外側支持体と管状部との間の気密性を一層向上させることができる。この観点からは、外側支持体の厚さを 0. 5 mm以上とすることが一層好ましい。この実施形態は、外側支持体および管状部の焼成収縮差によって板状金属片を圧接シールする場合に特に好適である。図面の簡単な説明

図 1 (a) は構造体 2 6の斜視図であり、図 1 (b) は図 1 (a) の構造体の断面図である。

図 2 (a) は構造体 2 6の斜視図であり、図 2 (b) は図 2 (a) の構造体の断面図である。

図 3は、構造体 2 6の斜視図であり、湾曲した板状金属片が外側支持体と内側支持体との間に挟まれている。

図 4は、円筒形状の板状金属片、これを挟む内側支持体および外側支持体からなる構造体を模式的に示す断面図である。

図 5は、円筒形状の板状金属片、これを挟む内側支持体および外側支持体からなる構造体を模式的に示す断面図である。

図 6は、先端がナイフエッジ状、 C面、 R面をなす各板状金属片を把持する構造体を模式的に示す斜視図である。

図 7は、円筒形状の板状金属片 2 1 Fを外側支持体と内側支持体との間に挟むことによって得られた構造体を示す斜視図である。

図 8 (a)、図 8 (b) は、それぞれ、円筒形状の板状金属片 2 1 Fを外側支持体と内側支持体との間に挟むことによって得られた構造体を示す断面図である。図 8 ( c ) はヘリウムリークディテクターによるリーク試験の方法を模式的に示す断面図である。

図 9は、円筒形状の板状金属片 2 1 Fを外側支持体と内側支持体との間に挟むことによって得られた構造体を模式的に示す断面図である。図 1 0は、図 7の構造体を外部の金属部材 3 6に接合した状態を模式的に示す斜視図である。

図 1 1は、円筒形状の板状金属片 2 1 Gを外側支持体と内側支持体との間に挟むことによって得られた構造体を模式的に示す断面図であり、板状金属片に蓋部 4 1が設けられている。

図 1 2は、本発明の一実施形態に係る脆性材料—金属複合体を作製するための外側支持体用成形体 1 2、金属部材 1 3および管状部用成形体 1 4を示す断面図である。

図 1 3は、図 1 2の成形体 1 2および 1 4を焼成することによって得られた脆性材料—金属複合体 1 Aを示す断面図である。

図 1 4は、図 1 3の脆性材料一金属複合体 1 Aにおいて貫通孔 6を設けてなる複合体 1 Bを示す断面図である。

図 1 5は、外側支持体 2、内側支持体 4、板状金属片 3 aを含む金属部材 3からなる密閉された構造体 1 5を示す断面図である。

図 1 6は、外側支持体 4、内側支持体 2、板状金属片 3 aを含む金属部材 3からなる密閉された構造体 1 5を示す断面図である。発明を実施するための最良の形態

以下、本発明に係る実施例について、図面を参照しつつ更に説明する。

図 1 ( a )、（b ) に示す例においては、構造体 2 6は、脆性材料からなる第一の部分 2 4と第二の部分 2 5との間に、平板状の板状金属片 2 1が把持されている。具体的には、板状金属片 2 1の下半分の把持部 2 3が脆性材料 2 4 と 2 5とによって挟まれており、上半分は非把持部 2 2として脆性材料の上方に突出している。把持部 2 3の両面 2 7 , 2 8 は矢印 Aのように押圧されており、これによつて板状金属片 2 1の把持部 2 3が変形し、脆性材料 2 4、 2 5 と金属との物性の相違に起因する応力を吸収し、緩和している。応力緩和に必要な変形量は、後述するようにごく僅かであり、図面上は、非把持部と把持部との差異はほとんどない（以下同様）。

図 2 ( a )、 ( b ) に示す構造体 2 6では、脆性材料からなる第一の部分 2 4と第二の部分 2 5 との間に、平板状の板状金属片 2 1が把持されている。具体的には、板状金属片 2 1の下半分の把持部 2 3が脆性材料 2 4と 2 5とによって挟まれており、上半分は非把持部 2 2として脆性材料の上方に突出している。把持部 2 3の両面 2 7、 2 8は矢印 Aのように押圧されており、これによつて板状金属片 2 1の把持部 2 3が変形し、脆性材料 2 4、 2 5と金属との物性の相違に起因する応力を吸収し、緩和している。本例では、第一の部分 2 4と第二の部分 2 5に加えて、把持部 2 3を脆性材料がとり囲んでおり、これによつて把持部 2 3が脆性材料内に埋設された形態となっている。

図 3に示す構造体 2 6においては、脆性材料からなる外側支持体 2 4 Aが略円筒形状をなしており、脆性材料からなる内側支持体 2 5 Aは、略円柱形状、あるいは略円筒形状をなしている。そして、外側支持体 2 4 Aと内側支持体 2 5 Aとの間に、湾曲した板状金属片 2 1 Aが把持され、固定されている。図 3においては、非把持部 2 2 Aが脆性材料から突出しており、把持部は脆性材料内に埋設されているために外観には現れていない。

図 4に示す構造体 2 6においては、脆性材料からなる外側支持体 2 4 Aが略円筒形状をなしており、脆性材料からなる内側支持体 2 5 Aは、略円柱形状、あるいは略円筒形状をなしている。そして、外側支持体 2 4 Aと内側支持体 2 5 Aとの間に、. 継目のない円筒形状の板状金属片 2 1 Bが把持され、固定されている。非把持部 2 2 Bが脆性材料から突出しており、把持部 2 3 Bは脆性材料内に埋設されている。把持部 2 3 B の両面 2 7、 2 8は矢印 Aのように押圧されており、これによつて板状金属片 2 1 Bの把持部 2 3 Bが変形し、脆性材料 2 4 A、 2 5 Aと金属との物性の相違に起因する応力を吸収し、緩和している。また、外側支持体と内側支持体とは、把持部の直下において互いに直接接触している。図 5に示す構造体 2 6においては、脆性材料からなる外側支持体 2 4 Bが略円筒形状をなしており、脆性材料からなる内側支持体 2 5 Bは、略円柱形状、あるいは略円筒形状をなしている。そして、外側支持体 2 4 Bと内側支持体 2 5 Bとの間に、円筒形状の板状金属片 2 1 Bが把持され、固定されている。非把持部 2 2 Bが脆性材料から突出しており、把持部 2 3 Bは脆性材料内に埋設されている。把持部 2 3 Bの両面 2 7、 2 8は矢印 Aのように押圧されており、これによつて板状金属片 2 1 B の把持部 2 3 Bが変形し、脆性材料 2 4 B、 2 5 Bと金属との物性の相違に起因する応力を吸収し、緩和している。また、外側支持体と内側支持体とは、把持部の直下において互いに焼結あるいは溶融することにより実質的に一体化され、セラミックスあるいはガラス組織が連続化している。

図 6に示す例においては、脆性材料 2 4 C、 2 5 C、 2 4 C、 2 5 C がー列に配列されており、各脆性材料の間に、それぞれ、平板状の板状金属片 2 1 C、 2 1 D、 2 1 Eが把持されている。具体的には、板状金属片 2 1 C、 2 1 D、 2 1 Eの下半分の把持部 2 3 C、 2 3 D、 2 3 E が脆性材料 2 4 Cと 2 5 Cとによって挟まれており、上半分は非把持部 2 2 C、 2 2 D、 2 2 Eとして脆性材料の上方に突出している。把持部 2 3 C、 2 3 D、 2 3 Eの両面 2 7、 2 8は押圧されており、これによつて各把持部が変形し、脆性材料と金属との物性の相違に起因する応力を吸収し、緩和している。

把持部 2 3 Eの先端には、例えばナイフエッジ状部 3 1が設けられており、把持部 2 3 Dの先端には C面 3 2が設けられており、把持部 2 3 Cの先端には R面 3 3が設けられている。これによつて、石英ガラスと金属片の先端接触部でのなじみが良好となる。例えば図 1に示すように把持部の先端にコーナー（角部）が残っていると、コーナ一から延びる微小なクラックが観察される試料があった。しかし、図 6に示すように、把持部先端の形状をナイフエッジ状、 C取形状、 R形状にすると、このようなクラックは見られず、応力の低減効果が認められた。

図 7および図 8 ( a ) に示す構造体 2 6においては、脆性材料からなる外側支持体 2 4 Fが略円筒形状をなしており、脆性材料からなる内側支持体 2 5 Fは略円筒形状をなしている。そして、外側支持体 2 4 Fと内側支持体 2 5 Fとの間に、円筒形状の板状金属片 2 1 Fが把持され、固定されている。非把持部 2 2 Fが脆性材料から突出しており、把持部 2 3 Fは脆性材料内に埋設されている。把持部 2 3 Fの両面 2 7、 2 8 は矢印 Aのように押圧されており、これによつて板状金属片 2 1 Fの把持部 2 3 Fが変形し、脆性材料 2 4 F、 2 5 Fと金属との物性の相違に起因する応力を吸収し、緩和している。また、外側支持体と内側支持体とは、把持部の直下において接触している。外側支持体 2 4 Fは内側支持体 2 5 Fより短い。 - 図 8 ( b ) に示す構造体 2 6においては、脆性材料からなる外側支持体 2 4 Fが略円筒形状をなしており、脆性材料からなる内側支持体 2 5 Fは略円筒形状をなしている。そして、外側支持体 2 4 Fと内側支持体 2 5 Fとの間に、継目のない円筒形状の板状金属片 2 1 Fが把持され、固定されている。非把持部 2 2 Fが脆性材料から突出しており、把持部 2 3 Fは脆性材料内に埋設されている。把持部 2 3 Fの両面 2 7、 2 8 は矢印 Aのように押圧されており、これによつて板状金属片 2 1 Fの把持部 2 3 Fが変形し、脆性材料 2 4 F、 2 5 Fと金属との物性の相違に起因する応力を吸収し、緩和している。外側支持体 2 4 Fは内側支持体 2 5 Fより短い。

図 9に示す構造体 2 6は、図 8 ( b ) に示すものとほぼ同様のものである。内側支持体 2 5 Fの内側に貫通孔 2 9が形成されている。また内側支持体 2 5 F、外側支持体 2 4 Fおよび継目のない円筒状の板状金属片 2 1 Fの各管軸 3 6がほぽ一致している。

図 1 0に示す例では、図 9の構造体に外部の金属部材を接合している。即ち、外側支持体 2 4 Fから上方へと突出する非把持部 2 2 Fを、他の円柱形状の金属部品 3 6に対して、溶接等の公知の金属接合方法によつて 3 7で接合する。この金属部材 3 6にはキヤビラリ一 3 8が取り付けられている。キヤビラリーは例えば棒状の電流貫通導体及び電極材料の挿入のためのガイドゃ気密シールを形成するための溶接部として使用される。

図 1 1に示す構造体 2 6においては、脆性材料からなる外側支持体 2 4 Fが略円筒形状をなしており、脆性材料からなる内側支持体 2 5 Fは貫通孔を有する略円柱形状をなしている。そして、外側支持体 2 4 Fと内側支持体 2 5 Fとの間に、円筒形状の板状金属片 2 1 Gが把持され、固定されている。非把持部 2 2 Gが脆性材料から突出しており、把持部 2 3 Gは脆性材料内に埋設されている。把持部 2 3 Gの両面 2 7、 2 8 は矢印 Aのように押圧されており、これによつて板状金属片 2 1 Gの把持部 2 3 Gが変形し、脆性材料 2 4 F、 2 5 Fと金属との物性の相違に起因する応力を吸収し、緩和している。また、外側支持体と内側支持体とは、把持部の直下において接触している。この把持部 2 3 Gの上端部には蓋部 4 1が継目なく一体的に設けられており、蓋部 4 1の内側に閉空間 4 2が形成されている。

以下、適宜図面を参照しつつ、第一、第二および第三の態様に係る各発明の実施例を更に詳細に説明する。

図 1 2は、焼成前の外側支持体用被焼成体 1 2、板状金属片 1 3 aと突出部（蓋部） 1 3 cからなる金属部材 1 3、および管状部用焼結体 1

4を組み立てた状態を概略的に示す断面図である。図 1 3は、図 1 2の外側支持体の焼成収縮によって形成された脆性材料—金属構造体 1 Aを概略的に示す断面図である。

図 1 2において、被焼成体 1 2は、セラミック粉末、あるいはサーメヅト用のセラミツク—金属混合粉末からなる。これには有機パインダーや焼結助剤などの添加剤が含有されていてよい。また、被焼成体 1 2は、各粉末の成形体であってよく、この成形体の仮焼体あるいは脱脂体であつてよい.。ただし、被焼成体の本焼成によって、被焼成体の寸法が収縮する性質を有することが必要である。

被焼成体 1 4は被焼成体 1 2 と同様にセラミック粉末、あるいはサーメット用のセラミック—金属混合粉末からなる。これには有機バインダ一や焼結助剤などの添加剤が含有されていてよい。また、被焼成体 1 4 は、各粉末の成形体であってよく、この成形体の仮焼体あるいは脱脂体であってよい。但し被焼成体 1 2 と 1 4の焼成収縮率は 1 2の方が大きい必要がある。

被焼成体 1 4に焼成収縮の起こらないような焼結体、単結晶、ガラス等の既に緻密化が完了しているような材料を選んも良い。

被焼成体 1 2は、板状金属片 1 3 aの圧接部 1 2 c、圧接部 1 2 cから下方に延びるフランジ部 1 2 a、圧接部 1 2 cから端部側に延びる筒状部 1 2 f 、および筒状部 1 2 f から内側へと向かって延びるリング状の突出部 1 2 dを備えている。また、被焼成体 1 4は、筒状あるいは樽状をなしている。 1 4 aは外壁面、 1 4 bは末端面、 1 4 cは内壁面である。図 1 2 (焼成前）の時点では、被焼成体 1 2 と金属部材 1 3との間にクリアランスがあり、金属部材 1 3 と被焼成体 1 4との間にもクリァランスが設けられている。

この状態で、被焼成体 1 2および 1 4を焼成させ、緻密化させる。すると、図 1 3に示すように、それぞれ径が小さくなつた管状部 4および外側支持体 2 Aが生成する。外側支持体 2 Aは、板状金属片 3 aの圧接部 2 c、圧接部 2 cから下方に延びるフランジ部 2 a、圧接部 2 cから端部側に延びる筒状部 2 f 、および筒状部 2 f から内側へと向かって延びるリング状の突出部 2 dを備えている。管状部 4は筒状あるいは樽状をなしている。 4 aは外壁面、 4 bは末端面、 4 cは内壁面である。管状部 4と外側支持体 2 Aとは界面 1 1に沿って直接接触し、組織的に一体化している。

ここで、焼成工程においては、外側支持体である外側支持体 2 Aの成形体 1 2を単独で焼成したときの内径よりも、管状部 4用の成形体 1 4 を単独で焼成したときの外形が大きくなるようにする。これによつて、焼成時に、板状金属片 3 aに対して外側支持体 2 Aおよび管状部 4から径方向へと向かって圧着力が加わり、密着性および気密性が向上する。

この観点からは、管状部 4用成形体 1 4を単独で焼成したときの外径 R Oの、外側支持体 2 A用成形体 1 2を単独で焼成したときの内径 R I に対する比率（R O / R I ) は、 1 . 0 4以上であることが好ましく、 1 . 0 5以上であることが更に好ましい。

( R O / R I ) が大きくなりすぎると、管状部 4や外側支持体 2 Aにクラヅクが発生しやすくなる。この観点からは、（R〇/ R I ) は、 1 . 2 0以下であることが好ましく、 1 . 1 5以下であることが一層好ましレ、

好適な実施形態においては、本発明の脆性材料一金属構造体が、板状金属片 3 aと連続する金属製の筒状部を備えている。これによつて、熱処理時に、板状金属片 3 aを所定場所に位置決めすることが容易であり、板状金属片 3 aに圧力が加わったときに板状金属片 3 aの位置ずれ（特に中心軸 X方向の位置ずれ）を防止できる。

また、好適な実施形態においては、金属部材 3が、内側へと向かって突出する突出部 3 cを備えており、突出部 3 cが管状部 4の末端面 4 b と対向する。これによつて、板状金属片 3 aの位置決めが一層確実となる。更に、突出部 3 cを突出させることで、突出部 3 cそれ自体を、管状部 4の開口を封止するのに使用できるようになる。

例えば、図 1 2、図 1 3に示すように、突出部 3 cによって管状部 4 の開口の全面を被覆することができ、この場合には他の封止部材が不要となる。あるいは、図 1 4に示すように、突出部 3 cをリング状とし、突出部 3 cに貫通孔 6を設けることができる。この場合には、貫通孔 6 を他の金属部材によって閉塞することができる。この閉塞方法は例えば金属溶接であってよい。

また、第一、第二、第三の態様において好ましくは、外側支持体 2 A が内側へと向かって突出するリング状部 2 dを備えている。すなわち、熱処理時に金属部材 3に対して圧力が加わったときに、金属部材 3の過犬な変形を抑制する一種のストッパーとして、リング状部 2 dが作用する

図 1 5の構造体 1 Bは、脆性材料からなる管状部を内側支持体 4とし、内側支持体 4の外側に、脆性材料からなり、内側支持体 4より短い外側支持体 2、および内側支持体 4と外側支持体 2との間に挟まれている板状金属片 3 aとを備えている。内側支持体 4 と板状金属片 3 aとが直接接触しており、板状金属片 3 aと外側支持体 2 とが直接接触し、更に内側支持体 4と外側支持体 2が直接接触している。略円筒状の板状金属片 3 aの一端は略円板形状の突出部 3 cによって閉塞されている。一対の構造体 1 Bによって、閉塞、密閉された部材 1 5が形成されている。図 1 6の構造体 1 Cは、脆性材料からなる管状部を外側支持体 4とし、外側支持体 4の内側に、脆性材料からなり、外側支持体 4より短い内側支持体 2、および外側支持体 4と内側支持体 2との間に挟まれている板状金属片 3 aとを備えている。内側支持体 2 と板状金属片 3 aとが直接接触しており、板状金属片 3 aと外側支持体 4とが直接接触し、更に内側支持体 2と外側支持体 4が直接接触している。略円筒状の板状金属片 3 aの一端は略円板形状の突出部 3 cによって閉塞されている。一対の構造体 1 Cによって、閉塞、密閉された部材 1 5が形成されている。

また、外側支持体の肉厚 n (図 1 3参照）は、板状金属片 3 aを強く圧接して密着性および気密性を向上させるという観点からは、 0 . 1 m m以上が好ましく、 0 . 3 m m以上が更に好ましい。この上限は特にない。

板状金属片 3 aの材質や形態は特に限定されない。板状金属片の材質は、高融点金属や導電性セラミックスが好ましい。高融点金属としては、モリブデン、タングステン、レニウム、ハフニウム、ニオブおよびタンタルからなる群より選ばれた一種以上の金属、またはこの金属を含む合金が好ましい。また、板状金属片以外の金属部分、例えば筒状部、リング状部、キヤビラリ部も、板状金属片用の上記金属からなっていてよい。第一、第二、第三の態様の好適な実施形態においては、管状部がサフアイァからなり、管状部を構成するサファイアの c軸と、管状部'の管軸 Xとのなす角が 1 0 ° 以下である。サファイアからなる管状部の c軸を、管状部の管軸（中心軸） Xとほぼ同じ方向に整列させることによって、管状部と、管状部端部に固定される外側支持体との界面付近において、サファイアのクラック発生率を著しく低減できる。この観点からは、外側支持体を構成するサファイアの c軸と、管軸 Xとのなす角を 5 ° 以下とすることが更に好ましい。

本発明を気密封止体として採用すると、金属箔同士を重ねて管状構造とした場合、半径方向内側部で三角状すきまが出来るので、重ねるなら同部分の両端をテーパー形状とすることが好ましい。最も望ましい形態はシームレスである。板状金属片はパイプ形状でも良いし、前述のように一枚の金属箔を巻き込み、適切な溶接で継ぎ目を解消することも同様に好ましい。

また板状金属片は略キャップ形状でも良い。キャップ製法は絞り加工等が挙げられるが、製法には特に限定は無い。但し、絞り加工の場合、加工前が例えば圧延体であれば、圧延方向と垂直な方向では加熱時脆化が進行しやすい場合があるので、絞り加工はこの点に充分注意する必要がある。この金属部材のバリエーションは、適宜接合体設計に合わせて調整できる。

圧接された把持部のしわや浮きを解消するために、接合体が管状の場合には、圧接金属環 (管）と両脆性材料部とが、軸方向に見たときに、各管径が連続的に変化していても良い。また適宜、例えば接合部金属埋設出口近傍等に補助的にォキシナイトライドガラスなどの高耐熱性ガラスを用いてもよい。実施例

(実施例 1) 図 1 ( a)、 ( b ) に示すような構造体を製造した。具体的には、厚さが 100〃m、幅 20mm、長さ 40mmのモリブデン製板状金属片 2 1の長手方向の 40mm部分の内の 20mm部分 2 3を、アルミナ純度 99.6%の易焼結性アルミナ予備成形体（成形圧力 300kg/cm²) ブロック（60x40 x30mm) 2個で挟んだものを準備した。この成形体の全体を覆う様にラテックスゴム液を塗布して乾燥させて、全体をゴム被覆する。このゴム被覆した成形体を l,000kg/cm₂の静水圧で加圧して一体化後、大気中 500°Cでバインダーを除去し、更に水素雰囲気中 1,400°Cで 3時間焼成して、アルミナ成形体を焼結することにより、長さ約 20mmの非圧着把持部 2 2が突出した脆性材料-板状金属構造体を作製した。

(実施例 2 )

図 2 ( a)、 ( b ) に示す構造体を製造した。具体的には、厚さが 200 〃m、幅 20mm、長さ 40mmのニッケル製板状金属片 2 1の長手方向の 40mni部分の内の 10mm部分が非圧着把持部となるようなゴム容器中に入れ、このゴム容器内にアルミナ純度 99.6%の易焼結性アルミナ粉末を充填する。アルミナ粉体を充填後ゴム容器を密閉シールし、 2，000kg/cm² の静水圧を印加後ゴム容器から取り出し、アルミナ成形体中にニッケル製板状金属片が埋設された成形体を得た。この成形体を大気中 500°Cでバインダーを除去し、更に水素雰囲気中 1,400°Cで 3時間焼成して、ァルミナ成形体を焼結することにより、脆性材料—板状金属構造体を作製した。

(実施例 3 )

図 3に示す構造体を製造した。具体的には、厚さが 50 m、幅 40mm、長さ 30mmの純銅製板状金属片 2 1 Aを直径 20mm高さ 50mmのジルコニァ焼結体（ 3 m o l %のイツトリァ添加セラミックス）で作製した円柱状の内側支持体 2 5 Aに巻き付け、接着剤で仮固定した。更に内径が 20.05mmで外径が 50mm高さ 50mm の円筒状のジルコニァ焼結体 ( 3モルパーセントイツトリァ添加セラミヅクス）で作成した外側支持体 2 4 Aを 1,000°C迄加熱して熱膨張させた状態で、常温で保管された前記純銅製板状金属片 2 1 Aが巻かれたジルコニァ製内側支持体 2 5 A を挿入して、全体を徐冷することにより、 20mmの非圧着把持部 2 2 A が突出した脆性材料一板状金属構造体を作製した。

(実施例 4 )

図 4に示す構造体を製造した。具体的には、厚さが 50 z m、幅 15mm、長さ 65mmの純銅製板状金属片 2 1 Bを直径 20mm高さ 30mmのジルコニァ焼結体（ 3モルパーセントのイツトリァ添加セラミックス）で作製した円柱状の内側支持体 2 5 Aの上部 10mm 部分に先端部分が約 2mm重なるように巻き付け、接着剤で仮固定した。更に内径が 20.05mm で外径が 30mm高さ 30mmの円筒状のジルコニァ焼結体製（ 3モルパ —セントのィットリア添加セラミックス）の外側支持体 2 4 Aを 1,000°C迄加熱して熱膨張させた状態で、常温で保管された純銅製板状金属片 2 1 Bが巻かれたジルコニァ製内側支持体 2 5 Aを挿入して、全体を徐冷することにより、 5mm の非圧着把持部 2 2 Bが突出した脆性材料一板状金属構造体を作製した。

(実施例 5 )

図 5に示す構造体を製造した。具体的には、厚さが 100 111、幅 10mm、長さ 27mmのモリブデン製板状金属片を直径 8mm、高さ 15mmの高純度アルミナ焼結体（アルミナ純度 99.9%) で作製した円柱状の内側支持体の上部 8mm部分に先端部分が約 2mm重なるように巻き付け、接着剤で仮固定した。別に内径が 8.3mmで外径が 22.5mm高さ 19mmのリング状になるように l，000kg/cm²の圧力で成形した高純度アルミナ成形体を作製し、大気中 500°Cでバインダーを除去した。このリング状の高純度アルミナ成形体を外側支持体とし、リングの穴の中に、先程のモリブデン製板状金属片を巻き付けたアルミナ製内側支持体を挿入して、外側支持体と内側支持体とが組立てられた状態にした。この組立品を更に水素雰囲気中 1,800°Cで 3時間焼成して、外側支持体であるアルミナ成形体を焼結した。外側支持体は焼結することにより、焼結に伴う収縮が起こり、内側支持体を周りから締め付け力が発生して内側支持体と一体化する。同時に内側支持体 2 5 Bに巻き付けられたモリブデン製板状金属片 2 1 Bは、焼結時の高温度下では軟化しており、外側支持体 2 4 Bからの締め付け力でアルミナ部材の表面形状に倣うように塑性変形するため、気密性の良い封止構造が達成される。アルミナ部材同士が直接接触している部分ではアルミナ同士の焼結作用により界面が一体化し、強度 ·気密性共に優れた封止構造が達成される。

冷却過程においてモリブデンが圧着された部分では、アルミナ（約 8ppm/°C ) とモリブデン（約 5ppm/°C ) の熱膨張差により、アルミナの厚み方向及び面方向に熱応力が発生するが、モリブデンの厚み（100〃 m) がアルミナの厚み（5または 8mm) に比較して薄いため、アルミナ側の発生応力は小さく破壊は起こらない。また応力が発生してもモリブデンが金属特有の弾性変形や塑性変形を起こすことにより、応力は緩和する。モリブデンが圧着されていない部分は熱膨張率の同じアルミナ同士の構造体であるため、熱膨張差による応力は全く発生しない。

非圧着部は、熱膨張率の異なるアルミナとの相互作用は全く無いため、応力は全く発生せず極めて信頼性の高い脆性材料-金属構造体が実現可能となる。

(実施例 6 )

図 2 に示すような構造体を製造した。具体的には、厚さが 100〃m、幅 10mm、長さ 50mmのモリブデン製板状金属片をアルミナ純度 99.6% の易焼結性アルミナ予備成形体（成形圧力 300k_g/cm²) ブロック（60 x 40x 30m m ) 2個で挟み、全体を覆う様にラテックスゴム液を塗布して乾燥させて全体をゴム被覆した。このとき圧着されるモリブデン片の圧着長さが後述するような色々な長さになるよう調整した。このゴム被覆した成形体を l,000kg/cm²の静水圧で加圧して一体化後、大気中 50CTC でバインダーを除去し、更に水素雰囲気中 l,400°C x 3 時間焼成して、アルミナ成形体を焼結することにより、圧着把持部の長さが 0.5mm、 1.0mm, 3.0mm、 5.0mm、 10.0mm である把持力評価用のアルミナ-モリブデン試験片を作製した。

この試験片のアルミナ部分を固定し、モリブデンの非圧着把持部を引張る事により、アルミナ一モリブデン間の把持力を測定した。モリブデンの圧着把持部の両面のサンドプラスト処理を行って、表面粗度を粗ぐした試料も合わせて準備した。表 1の星印付きのデータは圧着把持部の表面をサンドプラスト処理により、表面粗度を粗くしたものの評価結果である。

モリブデン製の板状金属片のみ（把持部長さ無し）を長手方向に引張したときの強度を 100としたときの、アルミナ一モリブデンの把持力は表 1に示す通りであり、モリブデン厚みの 10 倍以上の把持部長さがあれば、モリブデン自体の引張強度と同等の把持力を発現できる。また把持部長さが同じでも、サンドブラスト等の処理により表面粗さを粗くした試験片では把持力の改善が可能である。表 1

また、上記と同様の試験片において、圧着把持部長さを 10mmと一定にし、非圧着把持部を種々の長さに変更した試験片を準備した。使用条件によるが、金属片厚みの 5倍程度の長さがないと、溶接やロウ接合等の手段による他部材との接合が困難となる。表 2

(実施例 7 )

図. 7 及び図 8 ( a) に示すような構造体を製造した。具体的には、厚さが 100 m、幅 17.5mm、長さ 18mmのモリブデン製板状金属片 2 1 Fを直径 5mm内径 2mm高さ 20mmの高純度アルミナ焼結体（アルミナ純度 99.9% ) で作製したチューブ状の内側支持体 2 5 Fの上端より 17.5mm部分にモリブデン金属片の先端部分が約 2mm重なるように巻き付け、接着剤で仮固定した。別途内径が 5.3mm で外径がそれぞれ 5.9mm, 6.5mm、 8.4mm_s 10.4mm, 13.4mm で高さが 6mm の円筒状になるように 1, 000kg/cm²の圧力で成形した高純度アルミナ成形体を作製し、大気中 500°Cでバインダーを除去した。

この円筒状の高純度アルミナ成形体を外側支持体 2 4 Fとし、その外側支持体の円筒の穴の中に、先程のモリブデン製板状金属片 2 1 Fを巻き付けたアルミナ製内側支持体 2 5 Fを挿入して、外側支持体と内側支持体とが組立てられた状態にした。この組立品を更に水素雰囲気中 1,800°Cで 3 時間焼成して、外側支持体であるアルミナ成形体を焼結した。外側支持体が焼結することにより、焼結に伴う収縮が起こり、内側支持体を周りから締め付け力が発生して内側支持体と一体化する。

図 8 ( c ) に示すようにしてヘリウムリーク試験を行った。焼成後一体化した外側支持体の外側面を真空チューブ 4 1に挿入し、内側支持体の穴を接着剤等 4 0で塞ぎ、チューブ 4 1を真空に引きながら、外側支持体と内側支持体の接合部にヘリウムガスを矢印 Dのように吹き付け、この構造体の気密性をヘリゥムリークディテクターで評価した。即ち、矢印 Eのように漏出するヘリゥムガスのリーク量を測定した。その結果、外側支持体の厚さが 0.25m mでも比較的良好な気密性が発現した。外側支持体の厚さが 0.5m m以上ではヘリウムリークディテクターの測定限界レベルの良好な気密性を示した。表 3

(実施例 8 )

図 6に示す構造体を製造した。具体的には、厚さが 200 m、幅 20mm、長さ 50mmのニッケル製板状金属片 2 1 C、 2 1 D、 2 1 Eの長手方向の 50mm部分の内の 10mm部分が非圧着把持部 2 2 C、 2 2 D、 2 2 Eとなるように温度が 1500°Cの軟化した石英ガラスのプロックの中に挿入し、冷却して脆性材料一板状金属構造体を作製した。このときニッケル金属片の圧着把持部 2 3 C、 2 3 D、 2 3 Eの先端は全く切りつ放しの矩形形状の物と、ナイフエッジ状、 C取形状、 R形状のものとした。金属片先端部分がナイフエッジ状、 C取形状、 R形状のものでは、石英ガラスと金属片の先端接触部でのなじみが良好であつたが、先端部が矩形形状であると、コーナー部に微小なクラックが観察される試料があつた。先端部分の形状をナイフエッジ状、 C取形状、 R形状にした方には、応力の低減効果が認められた。

(実施例 9 )

図 8 ( b ) に示すような構造体を作製した。具体的には、厚さが 100 〃m、内径 2.05mm、長さ 10mm、のモリブデン製チューブに、直径 5mm、内径 2mm、長さ 20mmの単結晶アルミナ（サフアイャ）で作製したチユーブ状の内側支持体 2 5 Fを挿入する。また内径が 5

.3mm で外径が 13.4mm で高さが 6mm の円筒状になるように l,000kg/cm²の圧力で成形した高純度アルミナ成形体を作製し、大気中 500°Cでバインダーを除去した。この円筒状の高純度アルミナ成形体を外側支持体 2 4 Fとし、外側支持体の円筒の穴の中に、先程のモリブデン製チューブ 2 1 Fをセットしたサフアイャ製内側支持体 2 5 Fを挿入して、外側支持体と内側支持体とが組立てられた状態にした。このときサフアイャ管とアルミナ成形体の先端は同じ面になるように調整し、モリブデン管はサフアイャ管の先端より 5mm及び 7.5mm突出して非圧着把持部となるように組立てた。

この組立品を更に水素雰囲気中 l，800°C x 3 時間焼成して、外側支持体であるアルミナ成形体を焼結した。外側支持体は焼結することにより、焼結に伴う収縮が起こり、内側支持体を周りから締め付け力が発生して内側支持体と一体化した。

非圧着把持部が 5mm長さの場合、圧着把持部全体に渡って板状金属片であるモリブデン管が存在する。非圧着把持部が 7.5mm の場合、圧着把持部は約 2mm程度で外側支持体と内側支持体が直接接触した部分を作ることができる。この部分は焼成プロセスにより、界面の焼結現象が起こり、強固に一体化し気密性も高くなる。図 8 ( b ) は非圧着把持部が 7.5m mの場合を模式的に示している。

更にこのモリブデン管の非圧着把持部を利用し、他の形状の金属部品を溶接、ロウ付け、機械的締結法等により、結合することができる。例えば、図 1 0に示すように、内径が 0.5mm のより小さなキヤビラリー 3 8を有する、モリブデン製のフランジ 3 6をレーザ一溶接により接合した。

(実施例 1 0 )

図 1 1の構造体を製造した。具体的には、厚さが 100〃m、内径 3.05mm、高さ 5mm、のニッケル製の深絞り加工して作成したキャップ 2 2 G (— 方の端部は蓋部 4 1をなす）を準備した。内側支持体 2 5 Fとして直径 3mm内径 2mm長さ 10mmの高純度アルミナ焼結体で作製したチューブ状の内側支持体を準備する。また内径が 3.3mmで外径が 7mmで高さが 12mmのリング状になるように l，000kg/cm²の圧力で成形したアルミナ純度 99.6%の易焼結性アルミナ成形体を作製し、大気中 500°Cでバインダーを除去した。

このリング状の易焼結性アルミナ成形体を外側支持体 2 4 Fとしその外側支持体のリングの穴の中に、先程のニッケル製キャップ 2 1 Gをセットした高純度アルミナ製内側支持体 2 5 Fを挿入して、外側支持体と内側支持体とが組立てられた状態にした。このとき高純度アルミナ管とアルミナ成形体外側リングの先端はほぼ同じ面になるように調整し、二ッケルキヤップはサフアイャ管の先端を塞ぐ様に突出して非圧着把持部となるように組立てた。

この組立品を更に水素雰囲気中 l，350°C x 3 時間焼成して、外側支持体であるアルミナ成形体を焼結した。外側支持体は焼結することにより、焼結に伴う収縮が起こり、内側支持体を周りから締め付け力が発生して内側支持体と一体化した。

非圧着把持部であるキャップ状を有する脆性材料一金属複合構造体を利用し、この部分に他の金属部品を溶接、ロウ付け、機械的締結結合することが可能となる。

(実施例 1 1 )

図 9 に示す構造体を製造した。具体的には、厚さが 100〃m、内径 3.05mm、長さ 10mm、のニッケル製のチューブ 2 1 Fを準備した。内側支持体 2 5 Fとして直径 3mm、内径 2mm、長さ 10mmの高純度アルミナ仮焼体（仮焼温度 1，250°C ) で作製したチューブ状の内側支持体を準備した。また内径が 3.3mmで外径が 10mmで高さが 11mmのリング状になるように l,000kg/cm の圧力で成形したアルミナ純度 99.6%の易焼結性アルミナ成形体を作製し、大気中 500°Cでバインダーを除去した。

この高純度アルミナ仮焼体の先端及びリング状の易焼結性アルミナ成形体の内径側の先端は C又は R加工を施し、焼結による一体化後の金属への応力集中を除く設計とした。

このアルミナ成形体を外側支持体 2 4 Fとし、外側支持体のリングの穴の中に、先程のニッケル製チューブ 2 1 Fをセットした高純度アルミナ製内側支持体 2 5 Fを挿入して、外側支持体と内側支持体とが組立てられた状態にした。このとき高純度アルミナ管とアルミナ成形体リングの先端はほぼ同じ面になるように調整し、ニッケルチューブはアルミナ管から 5mm突出して非圧着把持部 2 2 Fとなるように組立てた。

この組立品を更に水素雰囲気中 l,350°C x 3 時間焼成して、外側支持体であるアルミナ成形体を焼結した。外側支持体は焼結することにより、焼結に伴う収縮が起こり、内側支持体を周りから締め付け力が発生して内側支持体と一体化し脆性材料一金属複合構造体を作製することができ (実施例 1 2 )

図 1 2〜図 1 3を参照しつつ説明した手順に従い、図 1 5に示すアルミナ—金属複合構造体を作製した。具体的には、純度 9 9. 9 %以上の高純度アルミナ粉末に、酸化マグネシウム 7 5 0 p pm、ポリビニルァルコール 2重量％、ポリエチレングリコ一ル 0. 5重量％、水 5 0重量部を加え、 1時間ボールミルによって粉砕し、混合した。混合物をスプレードライヤーで 2 00 °C付近で乾燥および造粒し、平均粒径約 7 0 u m、静嵩密度 0. 7 g/c m³の造粒粉末を得た。

この造粒粉末を、 1 0 0 0 k g/c m²の圧力下でプレス成型し、図 1 2に示す外側支持体用成形体 1 2、管状部用成形体 1 4を得た。この際、管状部用成形体 1 4を単独で焼成したときの外径 R Oの、外側支持体用成形体 1 2を単独で焼成したときの内径 R Iに対する比率（RO/ R I ) が、表 4に示す値となるように、両者の寸法を調整した。

各成形体 1 2、 1 4およびモリブデン金属製の部材 1 3を、図 1 2に示すように組み立て、水素雰囲気中 1 400°Cで焼成した。ただし、成形体 1 4の一方の端部は図 14 に示すように穴開きのモリブデン金属部材とした。得られた管状部 4の直径 øは 2mmであり、内径は 1mmであり、長さは 20mmである。また、板状金属片 3 aの厚さ Wは 150〃 m とし、圧接把持部の長さ mは 3mmとし、外側支持体の肉厚 nは 1. 5 mmとし、非把持部の蓋状部分の金属の厚さ tは 0.5mmとした。

ここで、本構造体の高温における気密性を評価するために、各組み立て体 1 0 A (図 1 5 ) 内に、水銀を、一方のモリブデン金属部材の蓋の穴を利用して、 1 2 0 0 °Cで 1 5 0気圧となるような量入れた後、穴をモリブデン製の栓で塞ぎ溶接封入した。更にこの試験片を真空石英外菅の中に収容した。 1 2 0 0 °Cでの 5分間保持と、室温での 2 5分間保持とを 1サイクルとし、 1 000サイクルの熱サイクル試験を負荷した。熱サイクル試験を付加した後、テスラコイルによって、石英製外管内の発光を観測し、気密性を評価した。 5個の試験片を作製し、発光が観測されなければ合格とし、発光が観測されるときには不合格とし、合格率を表 4に示す。表 4

このように，本発明によって、封止部分の信頼性に優れた構造を提供できる。また、いわゆる焼き嵌め率（R O/R I ) は、 1. 0 4以上が特に好ましいことも判明した。

(実施例 1 3 )

内側支持体に外径 lmm、内径 0.5mm、長さ 5m mの高純度アルミナ焼結体を用い、モリブデン製の金属部材 3 と組み合わせ、外径 2. 5 m m、内径 1. 2 5 mm、長さ 2 5 mmの高純度アルミナ成形体を準備し、水素雰囲気中 1 , 4 0 0 °Cで焼結した例を図 1 6に示す。焼き/ Γメ率は (RO/RI) は 1. 2 0とした。

第一、第二、第三の態様の発明にかかる脆性材料金属構造体の用途は特に限定されないが、例えば、高温反応容器、熱交換器、半導体製造装置用部材など、高温環境で気密性を要求されるセラミック製品への応用が可能である。

Claims

請求の範囲

1 . 脆性材料と板状金属片とを備える脆性材料一金属構造体であつて、前記板状金属片は、前記脆性材料に圧着把持される把持部と把持されない非把持部とを備えており、

前記板状金属片の前記把持部と前記脆性材料との接触界面に発生する応力が、前記板状金属片の変形により緩和されることを特徴とする、脆性材料 -金属構造体。

2 . 前記把持部が前記脆性材料に埋設されていることを特徴とする、請求項 1記載の脆性材料一金属構造体。

3 . 前記脆性材料からなる内側支持体と、前記脆性材料からなり、前記内側支持体を包囲する外側支持体との間に前記板状金属片が把持されていることを特徴とする、請求項 1または 2記載の脆性材料—金属構造体。

4 . 前記内側支持体と前記外側支持体とが直接接触している部分を有していることを特徴とする、請求項 3記載の脆性材料一金属構造体。

5 . 前記板状金属片の最小厚みを t とした場合において、前記把持部における最小圧着長さが 1 0 t以上であり、前記非把持部における前記板状金属片の最小長さが 5 t以上であり、前記板状金属片の最小厚み方向における前記脆性材料の最小厚みが 5 t以上であることを特徴とする、請求項 1〜4のいずれか一つの請求項に記載の脆性材料一金属構造体。

6 . 前記脆性材料が実質的に一体化していることを特徴とする'、請求項 1〜 5のいずれか一つの請求項に記載の脆性材料一金属構造体。

7 . 前記把持部の先端がナイフエッジ状、 C面、又は R面の形状であることを特徴とする、請求項 2記載の脆性材料一金属構造体。

8 . 前記把持部が略円筒形であることを特徴とする、請求項 3記載の脆性材料一金属構造体。

9 . 前記内側支持体が略円筒形または略円柱形であることを特徴とする、請求項 3または 8記載の脆性材料一金属構造体。

1 0 . 前記外側支持体が略円筒形であることを特徴とする、請求項 8または 9記載の脆性材料一金属構造体。

1 1 . 前記把持部、前記内側支持体および前記外側支持体の各円筒軸が実質的に同軸上にあることを特徴とする、請求項 1 0記載の脆性材料一金属構造体。

1 2 . 前記非把持部が、他の金属部材と接続するために用いられることを特徴とする、請求項 1〜 1 1のいずれか一つの請求項に記載の脆性材料 -金属構造体。

1 3 . 板状金属片が継目のない円筒形状であることを特徴とする、請求項 1〜 1 2のいずれか一つの請求項に記載の脆性材料一金属構造体。

1 4 . 前記板状金属片の非把持部が蓋状部構造を備えていることを特徴とする、請求項 1〜 1 3のいずれか一つの請求項に記載の脆性材料一金属構造体。

1 5 . 脆性材料からなる管状部を外側支持体とし、この管状部の内側に設けられている脆性材料からなり、前記外側支持体よりも短いパイプ状の内側支持体、および前記外側支持体と前記パイプ状内側支持体との間に挟まれている板状金属片を備えており、前記外側支持体と前記板状金属片とが直接接触しており、前記板状金属片と前記パイプ状内側支持体とが直接接触し、更に前記外側支持体とパイプ状内側支持体が直接接触していることを特徴とする、脆性材料一金属構造体。

1 6 . 脆性材料からなる管状部を内側支持体とし、この内側支持体の外側に設けられている脆性材料からなり、前記内側支持体より短い外側支持体、および前記内側支持体と前記外側支持体との間に挟まれている板状金属片を備えており、前記内側支持体と前記板状金属片とが直接接触しており、前記板状金属片と前記外側支持体とが直接接触し、更に前記内側支持体と前記外側支持体が直接接触していることを特徴とする、脆性材料 -金属構造体。

1 7 . 前記脆性材料が、ガラス、セラミックスおよびサーメットからなる群より選ばれていることを特徴とする、請求項 1〜 1 6記載の記載の脆性材料一金属構造体。

1 8 . 前記外側支持体と前記内側支持体との熱膨張係数差が 2 p p m/ K以下であることを特徴とする、請求項 1 4〜 1 6のいずれか一つの請求項に記載の脆性材料 -金属構造体。

1 9 . 前記外側支持体の内側面が湾曲し、あるいは前記内側支持体の中心軸に対して傾斜していることを特徴とする、請求項 1 4〜 1 7のいずれか一つの請求項に記載の脆性材料 -金属構造体。

2 0 . 前記外側支持体が、内側へと向かって突出するリング状部を備えており、このリング状部によって前記板状金属片の変形を防止することを特徴とする、請求項 1 5〜 1 8'のいずれか一つの請求項に記載の脆性材料一金属構造体。

2 1 . 前記外側支持体の焼成収縮率が前記内側支持体の焼成収縮率より大きく、前記板状金属片が焼成時の収縮差によって圧接されていることを特徴とする、請求項 1 5〜 2 0のいずれか一つの請求項に記載の脆性材料 -金属構造体。

2 2 . 前記内側支持体を構成する脆性材料の焼成収縮率が殆ど零であり、前記板状金属片が前記外側支持体の焼成時の収縮によって圧接されていることを特徴とする、請求項 2 1記載の脆性材料一金属構造体。

2 3 . 前記板状金属片の厚さが 2 0〜 1 0 0 0〃mであることを特徴とする、請求項 1 5〜 2 2のいずれか一つの請求項に記載の脆性材料一金属構造体。

2 4. 前記外側支持体の厚さが 0. 1 mm以上であることを特徴とする、請求項 1 5〜 2 2のいずれか一つの請求項に記載の脆性材料—金属構造体。