WO2007114208A1

WO2007114208A1 - 窒化アルミニウム焼結体の接合方法および窒化アルミニウム接合体

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Publication number: WO2007114208A1
Application number: PCT/JP2007/056784
Authority: WO
Inventors: Yukihiro Kanechika; Masanobu Azuma; Masaki Yasuoka; Koji Watari
Original assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST; Tokuyama Corp
Current assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST; Tokuyama Corp
Priority date: 2006-03-29
Filing date: 2007-03-29
Publication date: 2007-10-11
Anticipated expiration: 2008-09-29
Also published as: JPWO2007114208A1; JP5336176B2; EP2006268A1; EP2006268A4; CN101415656A; KR20080109779A; US20090155625A1

Abstract

［課題］窒化アルミニウム焼結体同士を、効率よく、かつ強固に接合可能な接合方法を提供すること。［解決手段］窒化アルミニウム焼結体の接合方法であって、窒化アルミニウム焼結体の接合方法であって、一方の窒化アルミニウム焼結体の接合面と他方の窒化アルミニウム焼結体の接合面との間に、焼結助剤を含有する介在物を配置し、電磁波照射によって該介在物を加熱して該窒化アルミニウム焼結体同士を接合させることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の接合方法。

Description

明細書

窒化アルミニウム焼結体の接合方法および窒化アルミニウム接合体技術分野

[0001] 本発明は、窒化アルミニウム焼結体の接合方法および窒化アルミニウム接合体に関し、より詳細にはマイクロ波等の電磁波を利用した窒化アルミニウム焼結体の接合方法および窒化アルミニウム接合体に関する。

背景技術

[0002] 従来、セラミックスの接合方法として、接合部付近を局所的に加熱して接合する方法が知られている。

[0003] この加熱の方法としては、レーザーの照射や、マイクロ波の照射などが挙げられる。

[0004] し力ながら、レーザーの照射では、セラミックスを外部から加熱、溶融して接合するため、接合体の内部強度が弱ぐ接合面の形状が変形しやすい。また、この方法では、酸化物系のセラミックスしか接合することができない、熱クラックが生じ易いなどの問題があり、さらに接合部での気泡の残留や結晶粒の粗大化という問題も生じてしまう。

[0005] 一方、マイクロ波の照射によるセラミックスの接合方法として、特公平 2— 62516号公報 (特許文献 1 )には、空胴共振器と、マイクロ波発生手段と、この空胴共振器内に配置したセラミックスの接合面を加圧するための加圧手段と、このセラミックスの温度分布を制御するための温度制御手段と、力なるセラミックスの接合装置を利用したセラミックスの接合方法が記載されてレ、る。

[0006] そして、第 3実施例には、この温度制御手段が、被接合セラミックスにマイクロ波を照射することにより該被接合セラミックスを誘電加熱する誘電加熱手段と、被接合面間の、誘電損率が上記被接合セラミックスよりも大きい材料からなる、板状あるいは粉末状の介在物によって構成される温度差形成手段とからなる態様が開示されている。具体的には、純度 99%のアルミナ試料（室温での誘電損率： ε ΐ η δ = 0. 001 ) 同士を接合するに際して、接合面にこのアルミナ試料よりも誘電損率が大きいアルミナ薄板（主成分： Al O、 CaO : l . 5%、 MgO : 0. 8%、 SiO : 7%、室温での ε tan δ =o. oi)を介在させ、このアルミナ薄板を優先的に誘電加熱することによってアルミナ試料を加熱、接合している。

[0007] また特開平 8— 73280号公報（特許文献 2)には、複数のセラミックス体（窒化アルミ二ゥム）を固相接合する方法であって、接合すべき各セラミックス体の接合面の少なくとも一方に接合助剤の溶液を塗布し、次いで各接合面を当接させた状態で各セラミックス体を熱処理することによって、接合体を製造することを特徴とする接合体の製造方法が開示されており（請求項 6、実施例など）、セラミックス体が窒化アルミニウムである場合の接合助剤の溶液としては、イットリウム化合物の水溶液や、ェチルアルコール溶液が好ましレ、旨が記載されてレ、る ( [0009]、 [0021]など）。

[0008] さらに、特許文献 2には、「（[0012])接合助剤は溶解させることが必要であり、接合助剤の粒子を含む分散液ないしスラリーを使用した場合には、両者を良好に接合させることはできな力、つた。」、「（[0023])加熱方法としては、常圧での熱処理、ホットプレス法、プラズマ活性化焼結、レーザーによる局部加熱法等がある。」との記載もある。なお、比較例においては、複数のセラミックス体（窒化アルミニウム）の間に接合助剤を介在させて熱処理したところセラミックス体は接合しなかった旨が記載されている特許文献 1 :特公平 2— 62516号公報

特許文献 2：特開平 8— 73280号公報

発明の開示

発明が解決しょうとする課題

[0009] しかしながら、特許文献 1に記載の接合方法では、室温付近での極めて誘電損率力 S小さい窒化アルミニウム焼結体同士を接合させることは極めて困難であった。

[0010] また、特許文献 2に記載の接合体の製造方法では、接合部だけでなぐ被接合物全体を加熱する必要があり、効率良く窒化アルミニウム焼結体同士を接合するにはさらなる改善の余地があることがわ力た。

[0011] 本発明は、このような問題点に鑑みてなされたものであり、窒化アルミニウム焼結体同士を、効率よぐかつ強固に接合可能な接合方法を提供することを目的としている課題を解決するための手段

[0012] 本発明の窒化アルミニウム焼結体の接合方法は、

一方の窒化アルミニウム焼結体の接合面と他方の窒化アルミニウム焼結体の接合面との間に、焼結助剤を含有する介在物を配置し、電磁波照射によって該介在物を加熱して該窒化アルミニウム焼結体同士を接合させることを特徴としている。

[0013] 前記焼結助剤としては、イットリウム (Y)、カルシウム（Ca)、セリウム（Ce)、ホルミゥム（Ho)、イッテルビウム（Yb)、ガドリニウム（Gd)、ネオジゥム（Nd)、サマリウム（Sm)

、ジスプロシウム（Dy)およびストロンチウム（Sr)からなる群から選ばれる少なくとも 1 種の元素を含有する、酸化物、窒化物、塩化物、硝酸塩、炭酸塩およびフッ化物からなる群から選ばれる少なくとも 1種の化合物が好ましい。

[0014] 前記介在物としては、前記焼結助剤を含有するペースト、前記焼結助剤を含有する窒化アルミニウムのグリーン体、前記焼結助剤を含有する窒化アルミニウムの脱脂体などが挙げられ、中でも該ペーストが好ましぐ窒化アルミニウム粉末をさらに含有するペーストが特に好ましレ、。

[0015] 前記窒化アルミニウム焼結体の接合方法においては、前記ペーストとしてカーボンをさらに含有する介在物を用レ、、前記加熱を還元雰囲気下で行うことが好ましい。

[0016] 前記窒化アルミニウム焼結体の接合方法においては、前記介在物に含有される焼結助剤が、ボールミルによって処理された焼結助剤であることが好ましレ、。

[0017] また、前記窒化アルミニウム焼結体の接合方法においては、前記加熱を不活性ガス雰囲気下で行うことも好ましレヽ。

[0018] 前記電磁波の周波数は、 0. 2〜30GHzであることが好ましい。

[0019] 本発明の窒化アルミニウム接合体は、前記の接合方法により接合されてなることを特徴としている。

発明の効果

[0020] 本発明に係る窒化アルミニウム焼結体の接合方法によれば、窒化アルミニウム焼結体同士を、効率よぐかつ強固に接合することができる。

図面の簡単な説明

[0021] [図 1]図 1は、窒化アルミニウム焼結体の接合面の形状の例を示す図である。園 2]図 2は、窒化アルミニウム焼結体の接合形態の例を示す図である。

[図 3]図 3は、本発明の一実施形態を示す図である。

[図 4]図 4は、焼結助剤を含有するペースト 2と、焼結助剤を含有しないペースト 3とを併用した実施形態の一例を示す図である。

園 5]図 5は、セラミックスの接合面を加圧する手段の一態様を示す図である。

園 6]図 6は、 3点曲げ試験の際の試験片の形状および配置を示す模式該略図である。

園 7]図 7は、実施例における窒化アルミニウム焼結体などの配置の一例を示す模式概略図である。

符号の説明

1 · · '窒化アルミニウム焼結体

2 · · • (焼結助剤を含有する)ペースト

3 · · • (焼結助剤を含有しない)ペースト

4· · •窒化アルミニウム焼結体用治具

5 · · •マイクロ波発信機

6 · · •接合装置

11 · · •接合面

12 · · •接合部

発明を実施するための最良の形態

[0023] 以下、本発明の窒化アルミニウム焼結体の接合方法および窒化アルミニウム接合体についてより詳細に説明する。

[0024] 「窒化アルミニウム焼結体の接合方法 Ί

本発明の窒化アルミニウム焼結体の接合方法においては、

一方の窒化アルミニウム焼結体の接合面と他方の窒化アルミニウム焼結体の接合面との間に、焼結助剤を含有する介在物を配置し、電磁波照射によって該介在物を加熱して該窒化アルミニウム焼結体同士を接合させる。

[0025] 接合される窒化アルミニウム焼結体は、不純物として希土類元素および/またはァルカリ土類金属元素を、通常 0. 0：!〜 6質量％、好ましくは 0. 02〜4質量％を含んでいる。この不純物は、通常は、窒化アルミニウム焼結体を製造する際に用いられる焼結助剤中の希土類元素および/またはアルカリ土類金属元素に由来する。この焼結助剤としては、後述する、本発明で用いられるペーストに含まれる焼結助剤が用いられる。窒化アルミニウム焼結体中の希土類元素および/またはアルカリ土類金属元素の濃度が上記範囲にあると、窒化アルミニウム焼結体自体の強度が低下する傾向にある。

[0026] 接合される窒化アルミニウム焼結体の形状は、特に制限はなぐたとえば角柱状、円柱状、塊状の形状であってもよいが、より信頼性の高い接合強度を有する窒化ァノレミニゥム接合体を得るためには、窒化アルミニウム焼結体の接合面を研磨仕上げ等により平坦にして、窒化アルミニウム焼結体同士を突き合わせた際に間隙が生じなレ、ようにするとよい。

[0027] また、窒化アルミニウム焼結体の接合面の形状は、図 1 (a)に示すような平面形状のほか、図 1 (b)に示すような V字形状や図 1 (c)に示すような段差形状であってもよレ、。

[0028] また接合する窒化アルミニウム焼結体の数にも特に制限はなぐたとえば図 2 (a)に示すように 2つの窒化アルミニウム焼結体を接合してもよぐ図 2 (b)に示すように 3つ、あるいはさらに多数の窒化アルミニウム焼結体を接合してもよレ、。

[0029] 窒化アルミニウム焼結体の接合面間には、焼結助剤を含有する介在物を、該接合面に接触するように配置する。

[0030] この焼結助剤としては、イットリウム（Y)、カルシウム（Ca)、セリウム（Ce)、ホノレミゥム

(Ho)、イッテルビウム（Yb)、ガドリニウム（Gd)、ネオジゥム（Nd)、サマリウム（Sm)、ジスプロシウム（Dy)およびストロンチウム（Sr)力なる群から選ばれる少なくとも 1種の元素を含有する化合物が好ましぐこの化合物の形態としては、好ましくは酸化物、窒化物、塩化物、硝酸塩、炭酸塩、フッ化物挙げられる。より具体的には、たとえば Y〇、 Ca〇、 Yb Oが好ましぐ中でも Y〇および Ca〇が特に好ましい。

[0031] 窒化アルミニウム焼結体の接合面間に配置する介在物としては、前記焼結助剤を含有するペースト、前記焼結助剤を含有する窒化アルミニウムのグリーン体、前記焼結助剤を含有する窒化アルミニウムの脱脂体などが挙げられ、これらの中でも、塗布が容易であり複雑形状の接合面に対しても適用可能であるという点で、前記ペーストが好ましい。また、上記何れの態様においても、前記焼結助剤は、一方の窒化アルミニゥム焼結体の接合面と他方の窒化アルミニウム焼結体の接合面との間に介在させるまでに、ボールミルにより処理されることが好ましレ、。

[0032] ボールミルによる処理は、焼結助剤が単独あるいは窒化アルミニウム粉末等と共にペーストの状態であるときに実施することが好ましい。また、ボールミルによる処理時間は、好ましくは:!〜 50時間であり、ボールミルの容器およびボールの材質としてはアルミナが好ましい。

[0033] ボールミルを用いて調製された介在物の加熱方法としては、効率の良い加熱が行える点で、周波数が 0. 2〜30GHzである電磁波（マイクロ波またはミリ波）の照射が好ましレ、。この加熱方法により効率の良い加熱が行える理由としては、必ずしも定かではないが、以下の理由が考えられる。すなわち、ボールミルを用いて処理された焼結助剤粒子には結晶欠陥を伴う欠けが生じ、その結果、焼結助剤粒子がマイクロ波またはミリ波を照射された際に振動し易くなり、焼結助剤粒子、さらにはこの粒子を含む介在物の温度が上昇し易くなることによる（焼結助剤粒子を誘電加熱し易くなる)ものと考えられる。

[0034] まず、この介在物が前記ペーストである場合について説明する。

[0035] 前記ペースト中には、さらに窒化アルミニウム粉末が含まれていることが好ましい。

窒化アルミニウム粉末が含まれていると、窒化アルミニウム焼結体の組成と、該ぺーストが焼結してなる部分 (以下「ペースト焼結部」ともレ、う。 )の組成とが比較的近似するため、窒化アルミニウム焼結体同士を接合してなる接合体の強度がより一層優れるという利点を有する。

[0036] このペースト中には、前記焼結助剤が、焼結助剤中の希土類元素および/またはアルカリ土類金属元素に換算して、好ましくは 7質量％以下、さらに好ましくは 1. 2〜 5. 0質量％ (前記窒化アルミニウム粉末と前記焼結助剤との合計を 100質量％とする。）含まれる。ペースト中の焼結助剤濃度が上記範囲内にあると、窒化アルミニウム粉末の焼結温度が充分に低下し、し力、も焼結助剤が充分に飛散あるいは窒化アルミニゥム接合体中に充分拡散するため、ペースト焼結部に焼結助剤が局部的に残留せず、焼結部と窒化アルミニウム焼結体との間で、残留する焼結助剤濃度がほぼ一定になる。このため、得られた窒化アルミニウム接合体は、その接合部（焼結部）におレ、ても母材 (接合前の窒化アルミニウム焼結体）と同様の曲げ強度を有する。

[0037] 前記窒化アルミニウム粉末および前記焼結助剤の粒径は、好ましくは 0.：!〜 3 μ m である。粒径、特に窒化アルミニウム粉末の粒径がこの範囲にあると、ペースト全体の体積に占める窒化アルミニウム粉末の体積の割合が大きくなるため、ペースト中の窒化アルミニウム粉末が焼結した部分 (以下、単に「焼結部」ともいう。）の密度が大きくなる。

[0038] また、このペーストにはカーボン粉末が含まれていてもよレ、。カーボン粉末が含まれていると、後述する加熱時に焼結助剤の飛散を促進できる点で好ましい。

[0039] 前記ペースト中には、前記窒化アルミニウム粉末と前記カーボン粉末とが、質量比で、窒化アルミニウム粉末：カーボン粉末 = 100 : 0. 5〜30、好ましくは 100 :：!〜 10 の割合で含まれることが望ましい。カーボン粉末の割合が上記範囲内にあると、焼結時に焼結助剤の飛散を促進することができる。

[0040] 前記カーボン粉末の粒径は、好ましくは 0.：!〜 10 /i mである。粒径がこの範囲にあると、ペースト中のカーボンの分布を均一にすることが可能である。

[0041] 前記ペーストが含有する溶剤としては、たとえば、タービネオール (沸点： 212°C)が挙げられる。

[0042] この溶剤としては、上記タービネオールのように沸点の高い溶剤、たとえば沸点が 1 00〜300°C程度の溶剤が好ましい。沸点が高い溶剤を用いると、ペーストにマイクロ波またはミリ波を照射する際に、ペースト中の焼結助剤が充分に自己発熱する以前に溶剤が揮発してしまうことを防ぎ、焼結助剤を誘電加熱し易くすることができる。

[0043] この溶剤の含量は、ペースト中に、室温（25°C)で 10〜50質量％とすればよい。

[0044] 前記ペーストは、上記各成分をハイスピードデイスパー、サンドグラインドミノレ、バスケットミル、ボールミル、三本ロール、ロスミキサー、プラネタリーミキサー、万能品川攪拌機など、従来公知の混合'攪拌装置を用いて調製することができ、中でも、前記したように、ボールミルによる処理を行って調製することが好ましい。

[0045] 該ペースト中に A1N粉末およびカーボン粉末が含まれない態様においても本発明の効果は、勿論十分発揮される。

[0046] 本発明の接合方法においては、図 3に示すように、窒化アルミニウム焼結体の接合面間に配置した前記ペースト等の介在物を電磁波照射により加熱して、窒化アルミ二ゥム焼結体同士を接合させる。

[0047] 窒化アルミニウム焼結体の接合面間に介在させる前記ペースト (ペースト層）の厚さは、室温において、好ましくは 0. 01〜0. 5mm、さらに好ましくは 0.：!〜 0. 3mmである。ペースト層の厚さが上記範囲内にあると、ペーストの焼結が進行し、ペースト焼結部と窒化アルミニウム焼結体との密着性が向上する。

[0048] このペースト層は、一方の窒化アルミニウム焼結体の接合面に前記ペーストを塗布して形成してもよく、あるいは窒化アルミニウム焼結体を、隙間を空けて対向させて配置し、この隙間に前記ペーストを注入して形成してもよい。

[0049] また前記ペーストとは別に、窒化アルミニウム粉末を含有し、かつ焼結助剤を含有しないペーストを調製し、図 4に示すように、このペースト（焼結助剤を含有しないべ一スト 3)を、前記ペースト層（焼結助剤を含有するペースト層 2)と前記窒化アルミ二ゥム焼結体 1との間に介在させてもよい。このようにすると、接合層と窒化アルミニウム焼結体との密着性をさらに向上させることが可能である。なおこの焼結助剤を含有しないペーストは、焼結助剤を用いない以外は前記の焼結助剤を含有するペーストと同様の配合および方法で調整することができる。

[0050] マイクロ波を利用した誘電加熱によって試料に吸収されるエネルギー Pは、

Ρ = 2 π ί ε ε tan δ E²

0 r

〔ただし、 ε は真空の誘電率、 ε ：比誘電率、 tan δ：誘電正接、 fは周波数、 Εはマ

0 r

イク口波等の電磁波の電界強度である。〕

で表され、誘電損率 ε " ( = ε tan δ )が大きいと試料のエネルギー吸収効率が高くなる。

[0051] 誘電損率 ε " ( = ε tan δ )は温度、周波数などによって変化し、一般にセラミックス誘電損率は室温付近では小さいが、温度の上昇と共に急激に上昇する。

[0052] し力窒化アルミニウムは、室温付近での誘電損率がセラミックスの中でも極めて小さいため、通常のマイクロ波照射では、窒化アルミニウムを室温から接合可能な温度まで加熱することは極めて困難である。

[0053] 一方、窒化アルミニウム粉末と焼結助剤とを含有するペーストにマイクロ波を照射すると、電磁波照射によって前記ペースト中の焼結助剤を自己発熱させ、前記ペースト中の窒化アルミニウム粉末の温度を、電磁波照射による加熱が容易となる温度まで（すなわち、自己発熱が容易となる温度まで）上昇させると共に焼結温度を降下させて、窒化アルミニウム粉末を焼結させると共に窒化アルミニウム焼結体同士を接合させること力 Sできる。この際、好ましくは、焼結助剤は飛散および/または接合する窒化ァルミニゥム焼結体中に拡散され、そのため焼結部に残存する焼結助剤の量が少なくなり、窒化アルミニウム焼結体は強固に接合される。焼結部に残存する焼結助剤の量は、焼結助剤中の金属元素量に換算すると、たとえば金属元素がイットリウムの場合には、たとえば 0. 0：!〜 6質量％、好ましくは 0. 02〜4質量％である。

[0054] 前記焼結助剤を飛散させるためには、前記加熱を還元雰囲気下、たとえば炭素雰囲気下、あるいは一酸化炭素雰囲気下で行うことが好ましい。またこの際には、上記ペーストとして、上述したようにカーボン粉末を含有するペーストを用いることが好ましレ、。

[0055] 前記焼結助剤が飛散したことは、たとえばペーストの焼結部（ペースト中の窒化ァノレミニゥム粉末の焼結部）における焼結助剤中の金属元素の含有量を、エネルギー分散型 X線測定装置で測定することによって確認できる。ペースト焼結部における前記金属元素の含有量は、たとえば焼結前の：!〜 75%、好ましくは 1〜55%である。

[0056] 一方、前記焼結助剤を前記窒化アルミニウム焼結体中に拡散させるためには、前記加熱を不活性ガス雰囲気下、たとえば窒素雰囲気下、あるいは希ガス雰囲気下で行うことが好ましい。加熱を不活性ガス雰囲気下で行うことにより、ペーストの焼結部における焼結助剤中の金属元素の含有量と、接合された窒化アルミニウム焼結体における接合面付近の前記金属元素の含有量とをほぼ同一にすることができる。

[0057] 前記焼結助剤が窒化アルミニウム焼結体中に拡散したことは、たとえば形成された窒化アルミニウム接合体の一部を、接合部からの距離を変えてサンプリングし、それぞれをエネルギー分散型 X線測定装置で分析することにより確認できる。

[0058] 本発明においては、窒化アルミニウム焼結体間に配置された介在物のみが電磁波照射によって局所的に加熱されるため、窒化アルミニウム焼結体全体を加熱する必要がない。

[0059] なお、前記介在物がペーストの場合について説明した力 S、上述したように、この介在物としてはペースト以外にも、焼結助剤を含有する窒化アルミニウムのグリーン体、焼結助剤を含有する窒化アルミニウムの脱脂体を用いることができる。

[0060] 前記介在物が焼結助剤を含有する窒化アルミニウムのグリーン体の場合は、窒化アルミニウム焼結体の接合面間に介在させる前記グリーン体の厚さは、好ましくは 0. ：!〜 3mm、さらに好ましくは 0. 3〜2mmである。グリーン体の厚さが上記範囲内にあると、グリーン体の焼結が進行し、グリーン体焼結部と窒化アルミニウム焼結体との密着性が向上する。

[0061] 前記介在物が焼結助剤を含有する窒化アルミニウムの脱脂体の場合は、窒化アルミニゥム焼結体の接合面間に介在させる前記脱脂体の厚さは、好ましくは 0.：!〜 3m m、さらに好ましくは 0. 3〜2mmである。脱脂体の厚さが上記範囲内にあると、脱脂体の焼結が進行し、脱脂体焼結部と窒化アルミニウム焼結体との密着性が向上する

[0062] また、これらグリーン体、脱脂体を前記ペーストを介在させて窒化アルミニウムと接合することも勿論可能である。

[0063] グリーン体または脱脂体を用いる場合、これらの厚さ以外の条件、たとえば、焼結助剤の種類や、カーボン粉末の使用、加熱の際の雰囲気等の条件は、ペーストを用レ、る場合と同じである。

[0064] 加熱に使用する電磁波としては、好ましくは周波数が 0. 2〜30GHzである電磁波

(マイクロ波またはミリ波）を使用することができ、たとえば 2. 45GHzの電磁波を使用できる。

[0065] また、電磁波のエネルギーを前記窒化アルミニウム焼結体に効率的に吸収させるためには、少なくとも前記窒化アルミニウム焼結体の接合面近傍電磁波を外部に漏らさなレ、容器内に収容して電磁波照射を行うことが好ましレ、。

[0066] 電磁波の照射には、特許文献 1に記載の装置等、従来公知の装置を用いることができる。 [0067] 加熱の際には、窒化アルミニウム焼結体同士の接合をより強固にするために、窒化アルミニウム焼結体同士を押し付け合い、窒化アルミニウム焼結体の接合面を加圧することが好ましい。接合面を加圧する手段としては従来公知の加圧手段、たとえば図 5 (特許文献 1の第 17図）に示すような、接合させる窒化アルミニウム焼結体 1の、接合面とは反対側の端部を保持する左右対称の同心のとれたチャック 21と、このチャックを加圧できるエアシリンダ 22と、このチャックを加圧しながら移動させることのできる移動台 23とからなる加圧手段を用いることができる。

[0068] このような本発明の接合方法によって形成された本発明の窒化アルミニウム接合体の強度は良好であり、前記介在物が窒化アルミニウム粉末と前記焼結助剤とを含有するペーストである場合には特に良好であり、たとえば接合部に直接荷重をかけて、ファインセラミックスの室温曲げ試験方法 CFIS C2141規格）に従って室温で 3点曲げ試験を行ったときの曲げ強度が母材、すなわち接合前の窒化アルミニウム焼結体の 70%以上、好ましくは 80%以上である。なお、この値は、図 6に示すように、支点間の距離を 30mmとし、長さ 40mm X幅 30mm X厚さ 1 · 5mmであって長さ方向の中央部に接合部 12が存在する試験片を作成し、支点間の中心に接合部 12が位置するようにこの試験片を配置し、この接合部の上から荷重をかけて測定した際の値である。

[0069] また、本発明の窒化アルミニウム接合体においては、接合面での窒化アルミニウム焼結体の劣化も少ない。

[0070] [実施例]

以下、本発明を好ましレ、態様である実施例に基づレ、てさらに具体的に説明するが、本発明は力かる実施例により何等限定されるものではない。

[0071] ぐ、沏 >

ペーストの調製にはボールミル (型番： P— 5、メーカー：フリッチュ社製、アルミナ製ポットとボール）を用いた。

[0072] マイクロ波照射には、美濃窯業 (株)製のマイクロ波焼成炉 (型番: MW—Master)

(以下、「接合装置」ともいう。）を用いた。

[0073] 温度の測定は、この接合装置に付属の赤外放射温度計により行った。 [0074] <曲げ試験 >

ファインセラミックスの室温曲げ試験方法 ilS C2141規格）に基づいて 3点曲げ試験を行った。支点間距離は 30mmに設定した。図 6に示すように、接合後の窒化ァノレミニゥムを評価する際には、窒化アルミニウム接合体を全長 40mm、厚み 1. 5mm の形状の試料片に加工して、支点間の中心に接合部が位置するようにこの試験片を配置し、この接合部の上から荷重をかけた。

[0075] <Y濃度 >

窒化アルミニウム焼結体および接合部（ペーストの焼結部）の Υ濃度を、エネルギー分散型 X線測定装置により測定した。

実施例 1

[0076] 窒化アルミニウム粉末（平均粒径 1. 2 / m、株式会社トクャマ製高純度窒化アルミニゥム粉末 Hグレード） 100g、 Y O粉末（平均粒径 1 μ m、商品名、メーカー名等和光純薬社製酸化イットリウム） 5g、および溶剤としてタービネオール 15gを、ボールミルを用い、回転数 200rpmで、 5時間かけて混合し、固形分中の Y濃度が 3700 Oppmであるペーストを調整した。

[0077] このペーストを、 30mm X 30mm,厚み 2mm、 Y濃度 34000ppmの窒ィ匕ァノレミニゥム焼結体の接合面 11 (30mm X 2mmの側面部分）全面に、厚さ約 0. 3mmとなるように塗布し、その塗布面上にさらにもう 1つの窒化アルミニウム焼結体を配置し、これらを図 7に示すように、接合装置 6の筐体内に配置した。治具 4を用いて、窒化アルミニゥム焼結体 1同士をペースト 2を介して押し付け合うことにより、接合面 11には lkg f/cm² (0. 098MPa)の圧力を加え続けた。

[0078] 次いで、マイクロ波発生装置 5によりマイクロ波（周波数： 2. 45GHz)を照射し、ぺ一スト 2を窒素雰囲気中で室温力も加熱した。マイクロ波の出力については、一定の速度で 120分かけて 3000Wまで上昇させた。電磁波の照射開始から 120分後にぺ一ストを塗布した部分の温度は 1700°Cに達し、この温度を 30分間保持した後に電磁波照射を終了させ、ペースト中の窒化アルミニウム粉末の焼結により接合した窒化アルミニウム焼結体 (窒化アルミニウム接合体)を、接合装置内で 60分間放冷した後に取り出した。 [0079] 接合した窒化アルミニウム焼結体（窒化アルミニウム接合体）につレ、て 3点曲げ試験を行ったところ、接合前の窒化アルミニウム焼結体と同一の強度（350MPa)であった。接合部の Y濃度を測定した結果、 33000ppmとなり、窒化アルミニウム焼結体とほぼ同じ濃度であった。

実施例 2

[0080] 窒化アルミニウム粉末（平均粒径 1. 2 μ m、株式会社トクャマ製高純度窒化ァノレミニゥム粉末 Hグレード） 100g、 Y O粉末（平均粒径 1 μ m、商品名、メーカー名等

2 3

和光純薬社製酸化イットリウム） 5g、カーボン粉末 (平均粒径 0. 5 / m 商品名和光純薬製カーボン粉末） lgおよび溶剤としてタービネオール 15gを、ボールミルを用レ、、回転数 200rpmで、 5時間かけて混合し、固形分中の Y濃度が 37000ppmであるペーストを調整した。

[0081] このペーストを用いて、窒素雰囲気に替えて COガス雰囲気（一酸化炭素雰囲気）とした以外は実施例 1と同様の方法で窒化アルミニウム焼結体同士を接合した。なお実施例 1と同様に、電磁波の照射開始から 120分後にペーストを塗布した部分の温度は 1700°Cに達した。

[0082] 接合した窒化アルミニウム焼結体（窒化アルミニウム接合体）につレ、て 3点曲げ試験を行ったところ、接合前の窒化アルミニウム焼結体（350MPa)と同一の強度であった

[0083] また、接合部の Y濃度は 15000ppmであり、焼結前のペーストと比較して 50%以上の Y濃度の減少が認められた。

実施例 3

[0084] Y O粉末 5gに替えて Y O粉末 30gを配合した以外は実施例 1と同様の方法で、

2 3 2 3

固形分中の Y濃度が 182000ppmであるペーストを調整し、このペーストを用いた以外は実施例 1と同様の方法で窒化アルミニウム焼結体同士を接合した。なお実施例 1 と同様に、電磁波の照射開始から 120分後にペーストを塗布した部分の温度は 170 o°cに達した。

[0085] 接合した窒化アルミニウム焼結体（窒化アルミニウム接合体）につレ、て 3点曲げ試験を行ったところ、曲げ強度は 200MPaとなり、接合前の窒化アルミニウム焼結体の曲げ強度（350MPa)と比較して小さい値となった。

また、窒化アルミニウム焼結体の接合部近傍での Y濃度は 34000ppmであり、接合部の Y濃度は 180000ppmであった。

Claims

請求の範囲

[1] 窒化アルミニウム焼結体の接合方法であって、

一方の窒化アルミニウム焼結体の接合面と他方の窒化アルミニウム焼結体の接合面との間に、焼結助剤を含有する介在物を配置し、電磁波照射によって該介在物を加熱して該窒化アルミニウム焼結体同士を接合させることを特徴とする窒化アルミ二ゥム焼結体の接合方法。

[2] 前記焼結助剤がイットリウム (Y)、カルシウム（Ca)、セリウム（Ce)、ホルミウム (Ho) 、イッテルビウム（Yb)、ガドリニウム（Gd)、ネオジゥム（Nd)、サマリウム（Sm)、ジスプロシゥム（Dy)およびストロンチウム（Sr)力なる群から選ばれる少なくとも 1種の元素を含有する、酸化物、窒化物、塩化物、硝酸塩、炭酸塩およびフッ化物からなる群力選ばれる少なくとも 1種の化合物であることを特徴とする請求項 1に記載の窒化ァルミニゥム焼結体の接合方法。

[3] 前記介在物が、前記焼結助剤を含有するペーストであることを特徴とする請求項 1 または 2に記載の窒化アルミニウム焼結体の接合方法。

[4] 前記ペーストが窒化アルミニウム粉末をさらに含有することを特徴とする請求項 3に記載の窒化アルミニウム焼結体の接合方法。

[5] 前記介在物が、前記焼結助剤を含有する窒化アルミニウムのグリーン体であることを特徴とする請求項 1または 2に記載の窒化アルミニウム焼結体の接合方法。

[6] 前記介在物が、前記焼結助剤を含有する窒化アルミニウムの脱脂体であることを特徴とする請求項 1または 2に記載の窒化アルミニウム焼結体の接合方法。

[7] 前記介在物として、カーボンをさらに含有する介在物を用い、前記加熱を還元雰囲気下で行うことを特徴とする請求項 1〜6のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体の接合方法。

[8] 前記介在物に含有される焼結助剤が、ボールミルによって処理された焼結助剤であることを特徴とする請求項 1〜7のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体の接合方法。

[9] 前記加熱を不活性ガス雰囲気下で行うことを特徴とする請求項 1〜8のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体の接合方法。前記電磁波の周波数が 0. 2〜30GHzであることを特徴とする請求項 1〜9のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体の接合方法。

請求項 1〜： 10のいずれかに記載の方法により接合されてなることを特徴とする窒化アルミニウム接合体。