WO2014080858A1 - インプリント用モールドの製造方法 - Google Patents

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Definitions

  • the present invention is a method for producing an imprint mold.
  • the imprint technique is a fine processing technique in which a mold having a reverse pattern of a desired fine uneven pattern is pressed against a transfer material such as a liquid resin on a substrate, thereby transferring the reverse pattern of the mold to the transfer material.
  • Inversion patterns of fine concavo-convex patterns exist from nanoscales of 10 nm level to those of about 100 ⁇ m, and are used in various fields such as semiconductor materials, optical materials, storage media, micromachines, biotechnology, and the environment. Yes.
  • a method for transferring the reverse pattern to the transfer material there is a method in which a film mold is wound around a transfer roll to create a roll-shaped imprint mold, and the reverse pattern is continuously transferred to the transfer material by roll-to-roll.
  • Patent Document 1 discloses a technique in which the end portions of the resin films that are abutted are sandwiched between a pair of heaters and pressure-fused with the heaters, or the end portions of the resin films to be joined are overlapped. The technique which arrange
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and provides a method for producing an imprint mold capable of preventing transfer resin from being deposited on a transfer roll.
  • the resin composition is a photocurable resin
  • the resin composition in the transition step, the resin composition is irradiated with light while the resin composition is in contact with the transfer roll.
  • the resin composition is cured.
  • the resin composition in the resin coating step, the resin composition is applied on the mold for pattern transfer placed on a transport film transported in a roll-to-roll format, and in the transfer step, the resin composition is rotated. The reversal pattern is formed over the entire circumference of the transfer roll by conveying the pattern transfer mold coated with the resin composition toward the transfer roll.
  • an easy adhesion treatment step of performing an easy adhesion treatment on the transfer roll before the transferring step is further provided.
  • the easy adhesion treatment is a treatment for winding an easy adhesion film around the transfer roll.
  • the easy-adhesion film is wound so that a gap is provided at a butt portion at both ends, and the resin composition is filled in the gap.
  • the pattern transfer mold is a resin film mold, and the surface thereof is peeled off.
  • the resin composition is made of a peelable resin.
  • a peeling treatment is performed on the surface of the resin composition after the transferring step.
  • a shielding material is provided in the vicinity of the tip of the resin composition or at the terminal end of the pattern transfer mold during the transfer step.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view illustrating a state after the easy-adhesion film is wound around a transfer roll, following FIG. 1.
  • FIG. 3 is an enlarged view of a region A in FIG. 2.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view illustrating a process of applying the resin composition to the pattern transfer mold, continued from FIG. 5. It is an enlarged view of the area
  • FIG. 7 is a cross-sectional view illustrating a state where the resin composition having a reverse pattern is transferred to the transfer roll, following FIG. 6. It is an enlarged view of the area
  • FIG. 9 is a cross-sectional view showing a state after the resin composition having a reverse pattern has been transferred over the entire circumference of the transfer roll, following FIG. 8. It is an enlarged view of the area
  • the imprint mold manufacturing method of the present embodiment includes a resin application step of applying a light or thermosetting resin composition 25 on a pattern transfer mold 2 having a fine uneven pattern 3, and a resin composition 25.
  • An apparatus for carrying out this method is not particularly limited, and can be implemented using, for example, an imprint apparatus for imprinting a concavo-convex pattern onto a transfer material as shown in FIG.
  • the transfer roll 12 includes an upstream roll 14 that is disposed on the upstream side of the transfer roll 12 and sandwiches the transport film F between the transfer roll 12 and a downstream roll 16 that is disposed on the downstream side of the transfer roll.
  • a delivery roll (not shown) for delivering the transport film F is disposed further upstream of the upstream roll 14, and a take-up roll (not illustrated) for winding the transport film F is disposed further downstream of the downstream roll 16.
  • a take-up roll not illustrated
  • a coater eg, a die coater 18 for applying a transfer material such as a photo-curing resin on the transport film F is installed between the feed roll and the upstream roll 14, and below the transfer roll 12.
  • a light irradiator eg, UV light
  • Easy Adhesion Treatment Step First it is preferable to include an easy adhesion treatment step for performing an easy adhesion treatment on the transfer roll 12.
  • the easy adhesion treatment is a treatment for increasing the affinity between the transfer roll 12 and the resin composition 25 so that the resin composition 25 is easily transferred to the transfer roll 12 in a transfer step described later.
  • the implementation method of this process is not specifically limited, It is preferable to implement by winding the easily bonding film 4 around the transfer roll 12.
  • the easy-adhesion film 4 only needs to have a high affinity with the resin composition 25, and includes, for example, polyethylene terephthalate, polycarbonate, polyester, polyolefin, polyimide, polysulfone, polyethersulfone, cyclic polyolefin, and polyethylene naphthalate.
  • An easy-adhesion layer is formed on at least one surface of a film selected from the group.
  • the easy adhesion layer is formed from an acrylic resin, a urethane resin, a polyester resin, and a mixture of these resins.
  • a crosslinking agent and a silane coupling agent can be contained in an easily bonding layer.
  • the length of the easy-adhesive film 4 may be approximately the same as the outer peripheral length of the transfer roll 12 around which the easy-adhesive film 4 is wound, but is preferably slightly shortened. In this case, with the easy-adhesive film 4 wound around the transfer roll 12, a gap G is naturally formed between the butt portions at both ends of the easy-adhesive film 4, and the resin composition 25 is filled into the gap G. The butted portions at both ends of the easy-adhesive film 4 can be firmly bonded.
  • one side of the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 with the separator 10 is attached to one side of the easy-adhesive film 4.
  • the configuration of the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 is not particularly limited as long as the easy-adhesive film 4 can be attached to the transfer roll 12, but the surface to be attached to the easy-adhesive film 4 (hereinafter referred to as “film adhesive surface”). ) Is stronger than the adhesive force of the surface (hereinafter referred to as “roll adhesive surface”) to be attached to the transfer roll 12, and the roll adhesive surface is preferably removable.
  • the double-sided adhesive tape 8 and the easy-adhesive film 4 are peeled together. Therefore, it is preferable that the adhesive strength of the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 is as strong as possible in order to prevent the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 and the easy-adhesive film 4 from shifting.
  • roll bonding surface of the double-sided adhesive tape 8 to facilitate the peeling from the transfer roll 12 after use, it is preferred to have removability while having the adhesive force of an extent no problem in use.
  • the position of the edge part of the winding direction of the double-sided adhesive tape 8 and the easily-adhesive film 4 may correspond, it is preferable that it has shifted
  • the positions of the butt portions at both ends of the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 and the butt portions at both ends of the easy-adhesive film 4 are shifted.
  • the resin composition 25 filled in the butted portions at both ends of the easy-adhesive film 4 is filled in portions other than the butted portions of the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 and prevents the resin composition 25 from adhering to the transfer roll 12. be able to.
  • the length of the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 is preferably substantially equal to the outer peripheral length of the transfer roll 12. In this case, it is because the double-sided adhesive tape 8 is stuck without a gap over the entire circumference of the transfer roll 12. Therefore, when the length of the easy-adhesive film 4 is slightly shorter than the outer peripheral length of the transfer roll 12, the double-sided adhesive tape 8 is slightly longer than the easy-adhesive film 4.
  • the structure of the separator 10 is not particularly limited as long as the separator 10 protects the adhesive layer on the roll sticking surface of the double-sided adhesive tape 8 and can be easily peeled when wound around the transfer roll 12.
  • the easy-adhesive film 4 to which the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 with the separator 10 is attached is disposed on the tangent line of the transfer roll 12, and the separator 10 is peeled off in the direction of the arrow Y.
  • the easy-adhesion film 4 with the double-sided adhesive tape 8 is inserted between the transport film F and the transfer roll 12.
  • each roll rotates in the direction of the arrow shown in each roll, and the easy-adhesive film 4 with the double-sided adhesive tape 8 is pressed against the transfer roll 12 by the upstream side roll 14, and the roll of the double-sided adhesive tape 8.
  • the sticking surface is stuck on the transfer roll 12.
  • FIG. 3 is an enlarged view of a region A in FIG.
  • the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 is attached to the entire circumference of the transfer roll 12, and the butt portions 8a at both ends are substantially free of gaps. However, there is no problem even if there is a slight gap.
  • a gap G is preferably present at the abutting portions at both ends of the easy-adhesive film 4.
  • the length of the gap G (the length of the roll in the circumferential direction is referred to as “length”, and the length of the roll in the rotation axis direction is referred to as “width”) is not particularly limited, but may be, for example, 0.1 to 2 mm, preferably 0.2 to 1 mm. This is because the presence of the gap G causes the resin composition 25 to flow into the gap G in a later step, thereby firmly bonding both ends of the easy-adhesive film 4.
  • the easy adhesion treatment process may be performed before the resin coating process, or may be performed between the resin coating process and the transfer process.
  • a light or thermosetting resin composition 25 is applied onto the pattern transfer mold 2 having the fine uneven pattern 3.
  • the pattern transfer mold 2 can be formed by a known imprint technique.
  • a resin layer 6 having a desired fine uneven pattern 3 is formed on a flexible resin substrate 5 as shown in FIG. Prepare.
  • the resin substrate 5 is made of, for example, one selected from the group consisting of polyethylene terephthalate, polycarbonate, polyester, polyolefin, polyimide, polysulfone, polyethersulfone, cyclic polyolefin, and polyethylene naphthalate.
  • the thickness of the resin substrate 5 is usually 6 to 188 ⁇ m, preferably 12 to 100 ⁇ m. With such a thickness, it is easy to apply a uniform pressure in the width direction of the transfer roll 12 during the transfer process described later, and as a result, the resin composition 25 can be uniformly transferred to the transfer roll 12. .
  • the resin forming the resin layer 6 may be any of a thermoplastic resin, a thermosetting resin, or a photocurable resin.
  • the resin include acrylic resins, styrene resins, olefin resins, polycarbonate resins, polyester resins, epoxy resins, and silicone resins.
  • the thickness of the resin layer 6 is usually 50 nm to 1 mm, preferably 500 nm to 500 ⁇ m. With such a thickness, imprinting is easy to perform.
  • the mold for forming the concavo-convex pattern is pressed with a press thickness of 0.5 to 50 MPa while the resin layer 6 is heated to a temperature equal to or higher than the glass transition temperature (Tg). After holding and pressing for 10 to 600 seconds, the resin layer 6 is cooled to a temperature of Tg or less, and the mold is separated from the resin layer 6, whereby the uneven pattern 3 can be formed on the resin layer 6.
  • the resin forming the resin layer 6 is a photocurable resin
  • the resin layer 6 is cured with light (UV light, visible light) in a state in which a mold for forming an uneven pattern is pressed against the liquid resin layer 6.
  • the concavo-convex pattern 3 can be formed on the resin layer 6 by irradiating the resin layer 6 by irradiating an energy beam capable of curing the resin such as an electron beam, and then separating the mold.
  • the light may be irradiated from the resin base material 4 side, and may be irradiated from the mold side when the mold is transparent to the light.
  • the resin forming the resin layer 6 is a thermosetting resin
  • the resin layer 6 is heated to a curing temperature in a state where a mold for forming an uneven pattern is pressed against the liquid resin layer 6.
  • the concavo-convex pattern 3 can be formed on the resin layer 6 by curing 6 and then separating the mold.
  • the light may be irradiated from the resin base material 4 side, and may be irradiated from the mold side when the mold is transparent to light.
  • the surface shape (uneven pattern 3) of the resin layer 6 is not particularly limited, but preferably has a period of 10 nm to 2 mm and a depth of 10 nm to 500 ⁇ m, more preferably a period of 20 nm to 20 ⁇ m and a depth of 50 nm to 1 ⁇ m. With this setting, it is possible to transfer a sufficient uneven pattern 3 to the transfer body.
  • Examples of the surface shape include moth-eye, line, cylinder, monolith, cone, polygonal pyramid, and microlens.
  • the surface of the resin layer 6 may be subjected to a peeling treatment for preventing adhesion with the resin composition 25, and the peeling treatment may form a peeling layer (not shown).
  • the release agent for forming the release layer (not shown) is preferably a group consisting of a fluorine-based silane coupling agent, a perfluoro compound having an amino group or a carboxyl group, and a perfluoroether compound having an amino group or a carboxyl group. More preferably selected from the group consisting of a fluorine-based silane coupling agent, a single-terminal aminated perfluoro (perfluoroether) compound and a single-terminal carboxylated perfluoro (perfluoroether) compound.
  • the thickness of the release layer (not shown) is preferably in the range of 0.5 to 20 nm, more preferably 0.5 to 10 nm, and most preferably 0.5 to 5 nm.
  • an additive having a group capable of binding to a release agent as disclosed in WO2012 / 018045 may be added to the resin layer 6. Good.
  • silicone resin such as polydimethylsiloxane (PDMS), a copolymer of an acrylic monomer and a silicone monomer, a copolymer of an acrylic monomer and a fluorine monomer, an acrylic resin
  • PDMS polydimethylsiloxane
  • a release component is contained in the resin layer 6 in that the step of forming a release layer can be omitted thereafter.
  • the length of the pattern transfer mold 2 is preferably the same as or slightly longer than the outer peripheral length of the transfer roll 12. This is because the resin composition 25 applied on the pattern transfer mold 2 can be transferred to the entire circumference of the transfer roll 12.
  • a double-sided adhesive tape 9 is attached to the pattern transfer mold 2.
  • the same resin as the resin base material 5 can be used for the transport film F, a resin different from the resin base material 5 may be used.
  • the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 9 has a pressure-sensitive adhesive layer that can affix the pattern transfer mold 2 to the transport film F, the configuration thereof is not particularly limited.
  • the pressure-sensitive adhesive layer is preferably composed of an acrylic pressure-sensitive adhesive composition from the viewpoints of cost and handling. Although it does not specifically limit as an acrylic adhesive composition, For example, what mix
  • the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer is usually in the range of 5 to 50 ⁇ m. *
  • Such a pattern transfer mold 2 is attached to the transport film F on the upstream side of the coater 18 as shown in FIG.
  • the resin composition 25 is discharged from the coater 18 as shown in FIG.
  • the resin composition 25 is applied to the surface.
  • the uneven pattern 3 is formed on the surface of the pattern transfer mold 2, the inverted pattern 3 a of the uneven pattern 3 is formed on the resin composition 25 applied thereon.
  • Resin composition 25 is a heat or photocurable resin.
  • the resin include acrylic resin, epoxy resin, and silicone resin. Since it can be easily cured after pattern formation if it is heat or photo-curing, it is easy to handle.
  • the resin composition 25 is preferably a resin containing a peeling component (hereinafter abbreviated as “peelable resin”). This is because the use of the peelable resin can prevent the transfer material from adhering during imprinting of the uneven pattern onto the transfer material without forming a release layer after forming the reverse pattern on the resin composition 25.
  • release resins include silicone resins such as polydimethylsiloxane (PDMS), copolymers of acrylic monomers and silicone monomers (including macromonomers), acrylic monomers and fluorine monomers (including macromonomers), Copolymers, acrylic polymers and silicone monomers, acrylic polymers and fluorine monomers, etc., including silicone resins, acrylic monomers and silicone monomers (including macromonomers). Polymers are preferred.
  • the resin composition 25 is a thermosetting resin
  • the resin base material 5, the resin forming the resin layer 6, the transport film F, and the pressure-sensitive adhesive layer constituting the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 9 are thermally conductive fillers. Is preferably contained. By containing the thermally conductive filler, the resin composition 25 can be transferred to the transfer roll 12 in a shorter time.
  • thermally conductive filler examples include aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, calcium carbonate, magnesium carbonate, calcium silicate, magnesium silicate, calcium oxide, magnesium oxide, zinc oxide, aluminum oxide, titanium oxide, crystalline silica, Examples thereof include amorphous silica, titanium oxide, nickel oxide, iron oxide, copper oxide, aluminum nitride, silicon nitride, boron nitride, gallium nitride, carbon black, carbon nanotube, carbon fiber, and diamond.
  • the resin composition 25 is a photocurable resin
  • the resin base material 5, the resin forming the resin layer 6, the pressure-sensitive adhesive layer constituting the transport film F and the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 9 are highly transparent. Is preferably used.
  • the total light transmittance in the visible light wavelength region according to JIS K7361 is 85% or more, preferably 90% or more, more preferably 92% or more, and the haze according to JIS K7136 is 3% or less, preferably 1%. It is as follows.
  • the resin composition 25 is shortened by the light irradiator 20 described later. It can be cured more uniformly over time.
  • the resin composition is further transferred onto the resin composition 25 after the transfer, in the vicinity of the front end of the resin composition 25 transferred to the transfer roll 12 or the terminal portion of the pattern transfer mold 2.
  • a shielding material 27 is provided.
  • the shielding material 27 has releasability, and even when the resin composition 25 is cured in a state where the uncured resin composition 25 is attached on the shielding material 27, the resin composition 25 is easily removed. can do.
  • the shielding material 27 in addition to a release material such as a silicone resin, a fluorine resin, an alkyd resin, a long-chain alkyl compound, and a wax, pigments or dyes with little or no light transmission, plastic films containing these pigments and dyes For example, a film that blocks ultraviolet light transmission such as a polyimide film, a metal film using aluminum, or the like is used. Further, a light shielding film having a nickel thin film formed on the back surface of the transfer mold 2 can be used.
  • a release material such as a silicone resin, a fluorine resin, an alkyd resin, a long-chain alkyl compound, and a wax, pigments or dyes with little or no light transmission
  • plastic films containing these pigments and dyes For example, a film that blocks ultraviolet light transmission such as a polyimide film, a metal film using aluminum, or the like is used. Further, a light shielding film having a nickel thin film formed on the back surface of the transfer mold 2 can be used
  • the resin composition 25 may be a thermosetting resin.
  • a heater is installed below the transfer roll 12 in place of the light irradiator 20 so that the thermosetting resin is appropriately heat-cured and transferred to the transfer roll 12.
  • the pattern 3a is preferably subjected to the same peeling treatment as that described above.
  • a concavo-convex pattern can be continuously formed on the transfer material.
  • the transport film F is discharged by rotating a roll of the imprint apparatus shown in FIG. 1 and discharging a transfer material (eg, photocurable resin) from the coater 18 while transporting the transport film F.
  • a transfer material eg, photocurable resin
  • a transfer material is applied onto the transfer material, and a seamless imprint mold wound around the transfer roll 12 is pressed against the transfer material.
  • light for curing the transfer material is applied to the transfer material from the light irradiator 20.
  • the transfer material can be cured to continuously form a concavo-convex pattern on the transfer material.

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Abstract

　転写ロールへの転写樹脂の堆積を防ぐことができるインプリント用モールドの製造方法を提供する。　本発明によれば、微細な凹凸パターンを有するパターン転移用モールド上に光又は熱硬化性の樹脂組成物を塗布する樹脂塗布工程と、前記樹脂組成物を円柱状の転写ロールの全周に渡って転移させると共に前記樹脂組成物を硬化させることによって、前記転写ロールの全周に渡って前記凹凸パターンの反転パターンを形成する転移工程とを備える、インプリント用モールドの製造方法が提供される。

Description

インプリント用モールドの製造方法
　本発明は、インプリント用モールドの製造方法
　インプリント技術とは、所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンを有するモールドを、基板上の液状樹脂等の転写材料へ押し付け、これによりモールドの反転パターンを転写材料に転写する微細加工技術である。微細な凹凸パターンの反転パターンとしては、１０ｎｍレベルのナノスケールのものから、１００μｍ程度のものまで存在し、半導体材料、光学材料、記憶メディア、マイクロマシン、バイオ、環境等、様々な分野で用いられている。
　転写材料への反転パターンの転写方法としては、フィルムモールドを転写ロールに巻き付けてロール状のインプリント用モールドを作成し、ロール・トゥー・ロールにより転写材料へ反転パターンを連続転写する方法がある。
　フィルムモールドからロール状のインプリント用モールドを作成するには、フィルムモールドの両端を接合することが必要である。フィルムモールドの接合方法としては、特許文献１には、突き合わされた樹脂フィルムの端部を一対のヒーターで挟み込み、このヒーターで加圧融着する技術や、接合する樹脂フィルムの端部を重ね合わせた状態に配置し、この状態から該当する部分を加圧融着する技術が開示されている。
ＷＯ２０１１／０４９０９７号
　しかしながら、樹脂フィルムの端部を互いに突合せて加圧融着した場合には、接合部を十分に接合することができず、後に離反してしまうという問題や、接合部に転写樹脂が堆積していくという問題があった。
　一方、接合すべき樹脂フィルムの端部間を一部重ね合わせた状態にしてから、該当する部分を加圧融着した場合には、両者の接合性は向上するものの、接合部に段差が生じ、この段差に転写樹脂が堆積していくという問題があった。
　本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、転写ロールへの転写樹脂の堆積を防ぐことができるインプリント用モールドの製造方法を提供するものである。
　本発明によれば、微細な凹凸パターンを有するパターン転移用モールド上に光又は熱硬化性の樹脂組成物を塗布する樹脂塗布工程と、
前記樹脂組成物を円柱状の転写ロールの全周に渡って転移させると共に前記樹脂組成物を硬化させることによって、前記転写ロールの全周に渡って前記凹凸パターンの反転パターンを形成する転移工程とを備える、インプリント用モールドの製造方法が提供される。
　この方法では、モールド上に塗布した樹脂組成物を転写ロールの全周に渡って転移させると共に硬化させるので、転写ロールの全周に渡って切れ目がなく、従って、転写樹脂の堆積を防ぐことができる
インプリント用モールドが得られる。
　以下、本発明の種々の実施形態を例示する。以下に示す実施形態は、互いに組み合わせ可能である。
　好ましくは、前記樹脂組成物は、光硬化性樹脂であり、前記転移工程では、前記樹脂組成物が前記転写ロールに接触している状態で前記樹脂組成物に対して光を照射することによって前記樹脂組成物を硬化させる。
　好ましくは、前記樹脂塗布工程では、前記樹脂組成物は、ロール・トゥー・ロール形式で搬送されている搬送フィルム上に載置された前記パターン転移用モールド上に塗布され、前記転移工程では、回転している前記転写ロールに向かって、前記樹脂組成物が塗布された前記パターン転移用モールドが搬送されることによって、前記転写ロールの全周に渡って前記反転パターンが形成される。
　好ましくは、前記転移工程の前に前記転写ロールに易接着処理を行う易接着処理工程をさらに備える。
　好ましくは、前記易接着処理は、前記転写ロールに易接着フィルムを巻き付ける処理である。
　好ましくは、前記易接着フィルムは、両端の突合せ部に隙間が設けられるように巻き付けられ、前記隙間に前記樹脂組成物が充填される。
　好ましくは、前記パターン転移用モールドは、樹脂フィルムモールドであり、その表面が剥離処理されている。
　好ましくは、前記樹脂組成物は、剥離性樹脂からなる。
　好ましくは、前記転移工程の後に、前記樹脂組成物の表面に対して剥離処理を行う。
　好ましくは、前記転移工程中に、前記樹脂組成物の先端近傍または前記パターン転移用モールドの終端部に遮蔽材を設ける。
本発明の一実施形態において、転写ロールに易接着フィルムを巻き付ける工程を示す断面図である。 図１の続きで、易接着フィルムを転写ロールに巻き付けた後の状態を示す断面図である。 図２中の領域Ａの拡大図である。 本発明の一実施形態で使用されるパターン転移用モールドの構成を示す断面図である。 図４のパターン転移用モールドを搬送フィルムに貼り付けた状態を示す断面図である。 図５の続きで、パターン転移用モールドに樹脂組成物を塗布する工程を示す断面図である。 図６中の領域Ｂの拡大図である。 図６の続きで、反転パターンを有する樹脂組成物が転写ロールに転移されている状態を示す断面図である。 図８中の領域Ｃの拡大図である。 図８中の領域Ｄの拡大図である。 図８の続きで、転写ロールの全周に渡って、反転パターンを有する樹脂組成物が転移された後の状態を示す断面図である。 図１１中の領域Ａの拡大図である。
　以下、図面を参照しながら本発明の好ましい実施の形態について具体的に説明する。
　図１～図１２を用いて、本発明の一実施形態のインプリント用モールドの製造方法について説明する。本実施形態のインプリント用モールドの製造方法は、微細な凹凸パターン３を有するパターン転移用モールド２上に光又は熱硬化性の樹脂組成物２５を塗布する樹脂塗布工程と、樹脂組成物２５を円柱状の転写ロール１２の全周に渡って転移させると共に樹脂組成物２５を硬化させることによって、転写ロール１２の全周に渡って凹凸パターン３の反転パターン３ａを形成する転移工程とを備える。
　この方法を実施するための装置は、特に限定されないが、例えば、図１に示すような、転写材料へ凹凸パターンをインプリントするためのインプリント装置を用いて実施可能である。転写ロール１２と、転写ロール１２の上流側に配置され且つ転写ロール１２との間に搬送フィルムＦを挟み込む上流側ロール１４と、転写ロールの下流側に配置された下流側ロール１６とを備える。上流側ロール１４のさらに上流には搬送フィルムＦを送り出す送り出しロール（図示せず）が配置され、下流側ロール１６のさらに下流には搬送フィルムＦを巻き取る巻き取りロール（図示せず）が配置されている。従って、搬送フィルムＦは、ロール・トゥー・ロールで搬送される。また、送り出しロールと上流側ロール１４との間には搬送フィルムＦ上に光硬化樹脂などの転写材料を塗布するためのコーター（例：ダイコーター）１８が設置されており、転写ロール１２の下方には転写材料を硬化させるための光照射器（例：ＵＶライト）２０が設けられている。
　以下、各工程について詳細に説明する。
１．易接着処理工程
　最初に、転写ロール１２に易接着処理を行う易接着処理工程を備えることが好ましい。易接着処理とは、後述する転移工程で樹脂組成物２５が転写ロール１２に転移しやすくすべく、転写ロール１２と樹脂組成物２５の間の親和性を高めるための処理である。この工程の実施方法は、特に限定されないが、転写ロール１２に易接着フィルム４を巻き付けることによって実施することが好ましい。易接着フィルム４は、樹脂組成物２５との親和性が高いものであればよく、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリイミド、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、環状ポリオレフィンおよびポリエチレンナフタレートからなる群から選ばれる１種からなるフィルムの少なくとも片面に易接着層が形成されたものである。易接着層は、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、およびこれら樹脂の混合物から形成される。また、易接着層には、架橋剤やシランカップリング剤を含有させることができる。架橋剤としては、イソシアネート化合物、エポキシ化合物、オキサゾリン化合物、メラミン化合物が挙げられる。
　易接着フィルム４の長さは、易接着フィルム４を巻き付ける転写ロール１２の外周長と同程度であってもよいが、僅かに短くすることが好ましい。この場合、易接着フィルム４を転写ロール１２に巻き付けた状態で、易接着フィルム４の両端の突合せ部の間に自然に隙間Ｇが形成され、この隙間Ｇに樹脂組成物２５を充填することによって、易接着フィルム４の両端の突合せ部を強固に接合することができる。
　ここで、易接着フィルム４の巻き付け方法の一例を図１～図３を用いて説明する。
　まず、易接着フィルム４の一面にセパレータ１０付き両面粘着テープ８の一面を貼り付ける。両面粘着テープ８は、易接着フィルム４を転写ロール１２に貼り付けることができるものであれば、その構成は特に限定されないが、易接着フィルム４に貼り付ける面（以下、「フィルム貼着面」）の粘着力が、転写ロール１２に貼り付ける面（以下、「ロール貼着面））の粘着力よりも強い方が好ましく、ロール貼着面は、再剥離性であることが好ましい。両面粘着テープ８を介して易接着フィルム４を転写ロール１２に貼り付け、後述する反転パターンを形成した後にインプリント用モールドとして使用した後は、両面粘着テープ８と易接着フィルム４は、一緒に剥離されて廃棄される。従って、両面粘着テープ８のフィルム貼着面は、両面粘着テープ８と易接着フィルム４のズレを防ぐために、粘着力はできるだけ強いことが好ましく、一方、両面粘着テープ８のロール貼着面は、使用後の転写ロール１２からの剥離を容易にすべく、使用上問題がない程度の粘着力を有しつつ再剥離性を有することが好ましい。
　また、両面粘着テープ８と易接着フィルム４の巻き付け方向の端部の位置は、一致していてもよいが、ずれていることが好ましい。この場合、両面粘着テープ８を介して易接着フィルム４を転写ロール１２に巻き付けた際に、両面粘着テープ８の両端の突合せ部と、易接着フィルム４の両端の突合せ部の位置がずれるので、易接着フィルム４の両端の突合せ部に充填した樹脂組成物２５は、両面粘着テープ８の突合せ部以外の部分に充填されることになり、樹脂組成物２５が転写ロール１２に付着することを防ぐことができる。
　両面粘着テープ８の長さは、転写ロール１２の外周長と実質的に等しくすることが好ましい。この場合、両面粘着テープ８が転写ロール１２の全周に渡って隙間なく貼着されるからである。従って、易接着フィルム４の長さを転写ロール１２の外周長より若干短くしている場合には、両面粘着テープ８は易接着フィルム４よりも若干長くなる。
　セパレータ１０は、両面粘着テープ８のロール貼着面の粘着層を保護し、転写ロール１２への巻き付け時に容易に剥離可能なものであれば、その構成は特に限定されない。
　次に、セパレータ１０付きの両面粘着テープ８が貼着された易接着フィルム４を図１に示すように、転写ロール１２の接線上に配置し、矢印Ｙの方向にセパレータ１０を引き剥がしながら、両面粘着テープ８付き易接着フィルム４を搬送フィルムＦと転写ロール１２の間に挿入する。この際、各ロールは、それぞれのロールに示す矢印の方向で回転しており、上流側ロール１４によって両面粘着テープ８付き易接着フィルム４が転写ロール１２に押し付けられて、両面粘着テープ８のロール貼着面が転写ロール１２に貼り付けられる。
　このまま、各ロールを回転させると、両面粘着テープ８付き易接着フィルム４の全体が転写ロール１２に巻き付けられ、図２～図３に示す構成が得られる。図３は、図２中の領域Ａの拡大図である。
　図３に示すように、両面粘着テープ８は、転写ロール１２の全周に貼り付いて、両端の突合せ部８ａには実質的に隙間がない状態になっている。但し、若干隙間が空いていても問題ない。易接着フィルム４の両端の突合せ部には、好ましくは、隙間Ｇが存在している。隙間Ｇの長さ（ロールの円周方向の長さを「長さ」と称し、ロールの回転軸方向の長さを「幅」と称する。）は、特に限定されないが、例えば０．１～２ｍｍであり、好ましくは、０．２～１ｍｍである。隙間Ｇが存在することによって後工程で樹脂組成物２５が隙間Ｇに流れ込んで易接着フィルム４の両端が強固に結合されるからである。
　易接着処理工程は、樹脂塗布工程の前に行なってもよく、樹脂塗布工程と転移工程の間に行なってもよい。
２．樹脂塗布工程
　この工程では、微細な凹凸パターン３を有するパターン転移用モールド２上に光又は熱硬化性の樹脂組成物２５を塗布する。
　以下、この工程の実施方法の一例を図４～図７を用いて説明する。
　パターン転移用モールド２は、公知のインプリント技術により形成可能であり、一例では、図４に示すようにフレキシブルな樹脂基材５上に、所望とする微細な凹凸パターン３を有する樹脂層６を備える。
　樹脂基材５は、具体的には例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリイミド、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、環状ポリオレフィンおよびポリエチレンナフタレートからなる群から選ばれる１種からなるものである。樹脂基材５の厚さは、通常６～１８８μｍ、好ましくは、１２～１００μｍである。このような厚さとすれば、後述する転写工程の際に転写ロール１２の幅方向に均一の圧力を付与しやすくなり、その結果、樹脂組成物２５を均一に転写ロール１２に転移できるためである。
　樹脂層６を形成する樹脂は、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂または光硬化性樹脂の何れであってもよい。樹脂としては、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、オレフィン系樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル系樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン系樹脂等が挙げられる。
　上記した樹脂層６の厚さは、通常５０ｎｍ～１ｍｍ、好ましくは、５００ｎｍ～５００μｍである。このような厚さとすれば、インプリント加工が行い易い。
　樹脂層６を形成する樹脂が熱可塑性樹脂である場合は、樹脂層６をガラス転移温度（Ｔｇ）以上の温度に加熱した状態で、凹凸パターン形成用のモールドを０．５～５０ＭＰａのプレス厚で１０～６００秒間保持してプレスした後、樹脂層６をＴｇ以下の温度にまで冷却し、モールドを樹脂層６から引き離すことによって、樹脂層６に凹凸パターン３を形成することができる。一方、樹脂層６を形成する樹脂が光硬化性樹脂である場合は、液状の樹脂層６に凹凸パターン形成用のモールドを押し付けた状態で樹脂層６に対して硬化光（ＵＶ光、可視光、電子線などの樹脂を硬化可能なエネルギー線の総称）を照射することによって樹脂層６を硬化し、その後、モールドを引き離すことによって、樹脂層６に凹凸パターン３を形成することができる。光は、樹脂基材４側から照射してもよく、モールドが光に対して透明である場合には、モールド側から照射してもよい。また、樹脂層６を形成する樹脂が熱硬化性樹脂である場合は、液状の樹脂層６に凹凸パターン形成用のモールドを押し付けた状態で樹脂層６を硬化温度にまで加熱することによって樹脂層６を硬化し、その後、モールドを引き離すことによって、樹脂層６に凹凸パターン３を形成することができる。光は、樹脂基材４側から照射してもよく、モールドが光に対して透過性を有する場合には、モールド側から照射してもよい。
　樹脂層６の表面形状（凹凸パターン３）に特に制限はないが、周期１０ｎｍ～２ｍｍ、深さ１０ｎｍ～５００μｍのものが好ましく、周期２０ｎｍ～２０μｍ、深さ５０ｎｍ～１μｍのものがより好ましい。このように設定すれば、転写体に充分な凹凸パターン３を転写することができる。表面形状としては、モスアイ、線、円柱、モノリス、円錐、多角錐、マイクロレンズが挙げられる。
　樹脂層６の表面は、樹脂組成物２５との付着を防止するための剥離処理がされていてもよく、剥離処理は剥離層（図示せず）を形成するものであってもよい。剥離層（図示せず）を形成する離型剤としては、好ましくはフッ素系シランカップリング剤、アミノ基又はカルボキシル基を有するパーフルオロ化合物およびアミノ基又はカルボキシル基を有するパーフルオロエーテル化合物からなる群から選ばれる少なくとも１種からなり、より好ましくは、フッ素系シランカップリング剤、片末端アミン化パーフルオロ（パーフルオロエーテル）化合物ならびに片末端カルボキシル化パーフルオロ（パーフルオロエーテル）化合物の単体または単体および複合体の混合物からなる群から選ばれる少なくとも１種からなる。離型剤として上記のものを用いると、樹脂層６への密着が良好であるとともに、樹脂組成物２５との剥離性が良好である。剥離層（図示せず）の厚さは、好ましくは０．５～２０ｎｍ、より好ましくは０．５～１０ｎｍ、最も好ましくは０．５～５ｎｍの範囲内である。なお、剥離層と樹脂層６の密着性を向上すべく、樹脂層６には、ＷＯ２０１２／０１８０４５に開示されているような、離型剤と結合可能な基を有する添加剤を添加してもよい。
　また、樹脂層６を形成する樹脂として、ポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）などのシリコーン樹脂、アクリル系モノマーとシリコーン系モノマーとの共重合体、アクリル系モノマーとフッ素系モノマーとの共重合体、アクリル系ポリマーにシリコーン系モノマーとの混合物、アクリル系ポリマーとフッ素系モノマーとの混合物を用いる場合など、樹脂層６に剥離成分を含有させると、その後剥離層を形成させる工程を省略できる点で好ましい。
　パターン転移用モールド２の長さは、転写ロール１２の外周長と同じか、これよりも若干長くすることが好ましい。この場合、パターン転移用モールド２上に塗布された樹脂組成物２５を転写ロール１２の全周に転移させることができるからである。
　また、パターン転移用モールド２には、パターン転移用モールド２を搬送フィルムＦに貼着させるために両面粘着テープ９を貼着する。搬送フィルムＦは、樹脂基材５と同様の樹脂を用いることができるが、樹脂基材５とは異なる樹脂を用いてもよい。両面粘着テープ９は、パターン転移用モールド２を搬送フィルムＦに貼り付けることができる粘着剤層を有するものであれば、その構成は特に限定されない。粘着剤層は、アクリル系粘着剤組成物により構成されるのがコスト面、取り扱い面の観点から好ましい。アクリル系粘着剤組成物としては、特に限定されないが、たとえば、アクリル系ポリマーに架橋剤などの添加剤を配合したものが挙げられる。粘着剤層の厚さは、通常は５～５０μｍの範囲である。　
　このようなパターン転移用モールド２を図５に示すように、コーター１８の上流側において、搬送フィルムＦに貼り付ける。
　その状態で各ロールを回転させて搬送フィルムＦを図５中の矢印Ｘの方向に搬送しながら、図６に示すようにコーター１８から樹脂組成物２５を吐出して、パターン転移用モールド２上に樹脂組成物２５を塗布する。図７に示すように、パターン転移用モールド２の表面には、凹凸パターン３が形成されているので、その上に塗布された樹脂組成物２５には、凹凸パターン３の反転パターン３ａが形成される。
　樹脂組成物２５は、熱又は光硬化性樹脂である。樹脂としては、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂が挙げられる。熱又は光硬化性であれば、パターン形成後に容易に硬化させることができるので、取り扱いが容易である。
　樹脂組成物２５は、剥離成分を含有している樹脂（以下、「剥離性樹脂」と略する）が好ましい。剥離性樹脂を用いれば、樹脂組成物２５に反転パターンを形成した後に剥離層を形成しなくても、転写材料への凹凸パターンのインプリント時に転写材料の付着を防ぐことができるからである。剥離性樹脂としては、ポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）などのシリコーン樹脂、アクリル系モノマーとシリコーン系モノマー（マクロモノマーを含む）との共重合体、アクリル系モノマーとフッ素系モノマー（マクロモノマーを含む）との共重合体、アクリル系ポリマーにシリコーン系モノマーとの混合物、アクリル系ポリマーとフッ素系モノマーとの混合物などが挙げられ、シリコーン樹脂、アクリル系モノマーとシリコーン系モノマー（マクロモノマーを含む）との共重合体が好ましい。これらの樹脂であれば、安価で容易に入手できるとともに、ロール・トゥー・ロールにより凹凸パターンの反転パターンが転写される転写材料に対して剥離性を充分に発揮することが可能である。
　また、樹脂組成物２５が熱硬化性樹脂である場合には、樹脂基材５、樹脂層６を形成する樹脂、搬送フィルムＦおよび両面粘着テープ９を構成する粘着剤層には熱伝導性フィラーが含有していることが好ましい。熱伝導性フィラーが含有していることにより、より短時間で樹脂組成物２５を転写ロール１２に転移させることが可能になる。熱伝導性フィラーとしては、たとえば、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化アルミニウム、酸化チタン、結晶性シリカ、非結晶性シリカ、酸化チタン、酸化ニッケル、酸化鉄、酸化銅、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化ガリウム、カーボンブラック、カーボンナノチューブ、カーボンファイバー、ダイヤモンドが挙げられる。
　一方、樹脂組成物２５が光硬化性樹脂である場合には、樹脂基材５、樹脂層６を形成する樹脂、搬送フィルムＦおよび両面粘着テープ９を構成する粘着剤層は透明性が高いものを用いることが好ましい。具体的には、ＪＩＳ Ｋ７３６１による可視光波長領域における全光線透過率が８５％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９２％以上であり、ＪＩＳ　Ｋ７１３６によるヘーズが３％以下、好ましくは１％以下である。透明性の高い樹脂基材５、樹脂層６を形成する樹脂、搬送フィルムＦおよび両面粘着テープ９を構成する粘着剤層を用いることにより、後述する光照射器２０よって樹脂組成物２５をより短時間に、より均一に硬化させることができる。
３．転移工程
　この工程では、樹脂組成物２５を円柱状の転写ロール１２の全周に渡って転移させると共に樹脂組成物２５を硬化させることによって、転写ロール１２の全周に渡って凹凸パターン３の反転パターン３ａを形成する。
　以下、この工程の実施方法の一例を図８～図１２を用いて説明する。
　上記工程で樹脂組成物２５をパターン転移用モールド２上に塗布した後、搬送フィルムＦの搬送を継続すると、図８に示すように、上流側ロール１４と転写ロール１２の間で、上流側ロール１４によって搬送フィルムＦが転写ロール１２の方向に押し付けられ、それによって、パターン転移用モールド２上の樹脂組成物２５が転写ロール１２に付着される。搬送フィルムＦがさらに搬送されると、パターン転移用モールド２は、転写ロール１２の下方に到達し、図９に示すように、その位置で光照射器２０によって樹脂組成物２５が硬化され、樹脂組成物２５上には、凹凸パターン３の反転パターン３ａが形成される。そして、搬送フィルムＦがさらに搬送されて、下流側ロール１４に到達すると、搬送フィルムＦは、より下流側に設けられた巻取りロール（図示せず）に引っ張られて図８の矢印Ｚの方向に移動するのに対し、転写ロール１２はそのまま回転方向に移動するので、搬送フィルムＦが転写ロール１２から分離される。この際に、硬化済みの樹脂組成物２５は、より親和性が高い方に接着されるので、転写ロール１２への易接着処理と、パターン転移用モールド２への剥離処理のうちの一方又は両方を予め行なって、樹脂組成物２５と転写ロール１２との親和性が、樹脂組成物２５とパターン転移用モールド２との親和性よりも高くなるようにしておく。このようにすることで、反転パターン３ａを有する樹脂組成物２５が、図１０に示すように、転写ロール１２に転移される。
　また、この転移工程中に、転写ロール１２に転移された樹脂組成物２５の先端近傍またはパターン転移用モールド２の終端部には、転移後の樹脂組成物２５上に樹脂組成物がさらに転移されることを防ぐために、遮蔽材２７が設けられる。遮蔽材２７は、剥離性を有しており、硬化前の樹脂組成物２５が遮蔽材２７上に付着した状態で樹脂組成物２５が硬化された場合でも、この樹脂組成物２５を容易に除去することができる。遮蔽材２７としては、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、アルキッド樹脂、長鎖アルキル化合物、およびワックスなどの剥離材のほかに、光透過の無いまたは少ない顔料、染料、これらの顔料、染料を含有するプラスチックフィルム類、ポリイミドフィルムのような紫外線透過を遮蔽するフィルム、アルミニウムなどを用いた金属膜などを用いる。さらに転移用モールド２の背面にニッケル薄膜を形成した遮光膜が利用可能である。
　そして、樹脂組成物２５の転移をこのまま継続すると、最終的に、図１１に示すように、転写ロール１２の全周に渡って凹凸パターン３の反転パターン３ａが形成される。また、樹脂組成物２５は、易接着フィルム４の両端の突合せ部の隙間Ｇに入り込み、その状態で硬化されるため、易接着フィルム４の両端が強固に接合される。
　なお、ここでは、樹脂組成物２５が光硬化性樹脂である場合を例に挙げて説明を行ったが、樹脂組成物２５は、熱硬化性樹脂であってもよい。その場合、転写ロール１２の下側には光照射器２０の代わりにヒーターを設置して、熱硬化性樹脂を適切に加熱硬化させて、転写ロール１２に転移させることが好ましい。
　パターン３ａには、樹脂組成物２５が剥離性樹脂でない場合は、上述した剥離処理と同様の剥離処理を施すことが好ましい。
　以上の工程により、転写ロール１２の全周に渡って途切れのない反転パターン３ａを有するインプリント用モールドが得られる。また、このインプリント用モールドは、従来技術のように外周の段差がないので、転写樹脂の堆積の問題が生じない。
　このインプリント用モールドを用いれば、転写材料に連続的に凹凸パターンを形成することができる。具体的には、例えば、図１に示すインプリント装置の各ロールを回転させて搬送フィルムＦを搬送しながらコーター１８から転写材料（例：光硬化性樹脂）を吐出することによって、搬送フィルムＦ上に転写材料を塗布し、この転写材料に対して転写ロール１２に巻き付けられたシームレスのインプリント用モールドを押し付け、その状態で光照射器２０から、転写材料を硬化させる光を転写材料に対して照射することによって転写材料を硬化させて、転写材料に連続的に凹凸パターンを形成することができる。
２：パターン転移用モールド、３：凹凸パターン、３ａ：反転パターン、４：易接着フィルム、５：樹脂基材、６：樹脂層、８、９：両面粘着テープ、８ａ：両面粘着テープの両端の突合せ部、１０：セパレータ、１２：転写ロール、１４：上流側ロール、１６：下流側ロール、１８：コーター、２０：光照射器、２５：樹脂組成物、２７：遮蔽材、Ｆ：搬送フィルム、Ｇ：隙間

Claims (10)

  1. 微細な凹凸パターンを有するパターン転移用モールド上に光又は熱硬化性の樹脂組成物を塗布する樹脂塗布工程と、
    前記樹脂組成物を円柱状の転写ロールの全周に渡って転移させると共に前記樹脂組成物を硬化させることによって、前記転写ロールの全周に渡って前記凹凸パターンの反転パターンを形成する転移工程とを備える、インプリント用モールドの製造方法。
  2. 前記樹脂組成物は、光硬化性樹脂であり、
    前記転移工程では、前記樹脂組成物が前記転写ロールに接触している状態で前記樹脂組成物に対して光を照射することによって前記樹脂組成物を硬化させる、請求項１に記載の製造方法。
  3. 前記樹脂塗布工程では、前記樹脂組成物は、ロール・トゥー・ロール形式で搬送されている搬送フィルム上に載置された前記パターン転移用モールド上に塗布され、
    前記転移工程では、回転している前記転写ロールに向かって、前記樹脂組成物が塗布された前記パターン転移用モールドが搬送されることによって、前記転写ロールの全周に渡って前記反転パターンが形成される、請求項１又は２に記載の製造方法。
  4. 前記転移工程の前に前記転写ロールに易接着処理を行う易接着処理工程をさらに備える、請求項１～３の何れか１つに記載の製造方法。
  5. 前記易接着処理は、前記転写ロールに易接着フィルムを巻き付ける処理である、請求項４に記載の製造方法。
  6. 前記易接着フィルムは、両端の突合せ部に隙間が設けられるように巻き付けられ、前記隙間に前記樹脂組成物が充填される、請求項５に記載の製造方法。
  7. 前記パターン転移用モールドは、樹脂フィルムモールドであり、その表面が剥離処理されている、請求項１～６の何れか１つに記載の製造方法。
  8. 前記樹脂組成物は、剥離性樹脂からなる、請求項１～７の何れか１つに記載の製造方法。
  9. 前記転移工程の後に、前記樹脂組成物の表面に対して剥離処理を行う、請求項１～８の何れか１つに記載の製造方法。
  10. 前記転移工程中に、前記樹脂組成物の先端近傍または前記パターン転移用モールドの終端部に遮蔽材を設ける、請求項１～９の何れか１つに記載の製造方法。
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