AT234655B - Verfahren zur Herstellung von 6,8-Dithiooctansäureamiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 6,8-Dithiooctansäureamiden

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AT234655B
AT234655B AT464561A AT464561A AT234655B AT 234655 B AT234655 B AT 234655B AT 464561 A AT464561 A AT 464561A AT 464561 A AT464561 A AT 464561A AT 234655 B AT234655 B AT 234655B
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dithiooctanoic
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dithiooctanoic acid
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Fujisawa Pharmaceutical Co
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung von 6, 8-Dithiooctansäureamiden 
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von 6, 8-Dithiooctansäureamiden der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 worin   Rl   und R2 gleich oder verschieden sein können und Wasserstoff oder einwertige organische Reste, wie z.   B. Alkyl-,   Aryl-, Alkylamino-, Arylamino-, Acylamino- oder Isonicotinsäurehydrazid-Reste oder 
 EMI1.2 
 
8-Dithiooctansäure6, 8-Dithiooctansäurehalogenid, gegebenenfalls ohne vorherige Isolierung, mit einem Amin der allgemeinen Formel   HN. RlR2 (Il),   worin Ri und R2 die gleiche Bedeutung wie in Formel I haben, umgesetzt wird. 



   Durch Untersuchungen, die im Laboratorium und in der Klinik durchgeführt wurden, wurde festgestellt, dass die Verbindungen der allgemeinen Formel I eine Wirkung besitzen, die der der wegen ihrer vitaminähnlichen Wirkung und ihrer Befähigung, die Funktionen der Leber zu fördern und den Körper zu entgiften, bekannten Thioctansäure überlegen ist. 



   Abgesehen davon sind die Eigenschaften der mit den Verbindungen der allgemeinen Formel I hergestellten pharmazeutischen Präparate günstig. Die Präparate sind stabil, geschmacklos und geruchlos, während die Thioctansäure einige Eigenschaften besitzt, die verbesserungsbedürftig sind. 



   Es ist bereits bekannt [vgl. A. F. Wagner et al. : J. Am. Chem. Soc. Vol. 78 (1956), S. 5081] Thioctansäure mit kaustischer Soda umzusetzen, das erhaltene Produkt einer Gefriertrocknung zu unterwerfen und das so erhaltene Natriumsalz der Säure mit Oxalylchlorid in trockenem Benzol und dann mit Ammoniak in trockenem Dioxan umzusetzen. Im Hinblick darauf, dass die Säure und auch das Säurechlorid ungewöhnlich instabil sind, und ausserdem die Herstellung des Natriumsalzes auf dem Wege der Gefriertrocknung erfolgen muss, ist das Verfahren sehr umständlich.

   Während des kompletten Herstellungsverfahrens muss unter sorgfältigem Ausschluss von Wasser gearbeitet werden ; ausserdem müssen sämtliche Verfahrensbedingungen ständig einer sorgfältigen Kontrolle unterworfen werden, da sonst leicht ungewünschte Nebenreaktionen, wie Aufspaltung des Dithiolan-Ringes und Polymerisation zu verharzten Nebenprodukten eintreten können. Trotz Einhaltung grösster Vorsichtsmassnahmen gelingt es aber nicht, Ausbeuten von über 20% zu erhalten. 



   Es ist weiterhin bekannt [vgl. L. J. Reed et al. : J. Biol. Chem. Vol. 232 (1958), S. 145] Thioctansäure mit Isobutylchlorformat in Tetrahydrofuran in Anwesenheit von Triäthylamin und das so erhaltene Zwischenprodukt dann mit Ammoniak umzusetzen. Auch dieses Verfahren ist in der Durchführung kompliziert und in der Ausbeute unbefriedigend.-Die bekannten Verfahren sind beide für die Herstellung im technischen Massstab zu unwirtschaftlich. 



   Die Aufgabenstellung der vorliegenden Erfindung geht dahin, ein neues wirtschaftlich und technisch vorteilhaftes Verfahren zur Herstellung von   6, 8-Dithiooctansäureamiden   der allgemeinen Formel I zu finden. 



   Der Verlauf des Verfahrens gemäss der Erfindung wird durch folgendes Verfahrensschema dargestellt : 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 
 EMI2.2 
 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 



   Beispiel   I : 21, 0   g 6, 8-Dithiooctansäure werden in 100   cm3 Benzol gelöst. 13, 0   g Thionylchlorid werden tropfenweise zu der Lösung unter Kühlen und Rühren hinzugegeben. Nach der Beendigung der Zugabe wird das Gemisch 4 h bei Zimmertemperatur und anschliessend 30 min bei   35-40  C   gerührt. Ungefähr 1/3 des Volumens des Benzols wird unter vermindertem Druck entfernt. Die Lösung wird dann in 200 cm3 einer 20%igen wässerigen Lösung von Ammoniak gegossen, wobei mit Eiswasser gekühlt wird. 



  Das erhaltene Gemisch wird ungefäht 3 h unter Kühlen gerührt. Der erhaltene Niederschlag wird abfiltriert, mit Wasser und Hexan gewaschen und getrocknet. Es werden 19, 7 g   (95% d.   Th. ) des 6, 8-DiThiooctansäureamids mit dem Fp.   117-122  C erhalten.   



   Ultraviolettes Absorptionsspektrum : 
 EMI3.1 
 
5, 0 g der erhaltenen Verbindung werden aus Benzol umkristallisiert. Es werden 3, 3 g des 6, 8-Dithiooctansäureamids mit dem Fp.   129-130  C erhalten.   



   Ultraviolettes Absorptionsspektrum : 
CH3OH332m  (s144)   ou maux    8, 0 g des oben beschriebenen rohen Amids werden in eine Lösung von 1, 6 g NaOH in 20 cm3 Wasser und 80 cm3 Methanol eingetragen. Das Gemisch wird 11/2 h auf einem auf   80  C   gehaltenen Wasserbad erhitzt. Dann wird das Methanol unter vermindertem Druck entfernt. Der Rückstand wird mit Chloroform extrahiert. Das Chloroform wird entfernt und der Rückstand aus Benzol umkristallisiert. Es werden 4, 7 g des 6, 8-Dithiooctansäureamids mit dem Fp.   129-130  C erhalten.   



   Ultraviolettes Absorptionsspektrum :    CH3OH 332 m : i. (s 147) Amax   
Beispiel 2 : Eine Lösung des rohen 6, 8-Dithiooctansäurechlorids, hergestellt entsprechend Beispiel 1 ausgehend von   20,   6 g 6, 8-Dithiooctansäure, 13, 0 g Thionylchlorid und 100 cm3 Benzol, wird zu    minor   Lösung von 25, 0 g Diisopropylamin in 200 cm3 Benzol bei Zimmertemperatur zugetropft. Das Gemisch wird 3 h bei Zimmertemperatur gerührt. Das Reaktionsgemisch wird dann nacheinander mit verdünnter Salzsäure, mit einer wässerigen Lösung von Natriumbicarbonat und mit Wasser gewaschen.

   Die zurückbleibende Benzolschicht wird getrocknet, das Benzol wird entfernt und d : r Rückstand wird im Vakuum 
 EMI3.2 
 
8-Dithiooctanoyl-diisopropylamidgefunden : C   58, 28 ;   H   9, 42 ;   N 4, 84 
Ultraviolettes Absorptionsspektrum :    CH3OH 332 m" ( : 145) ì max    
Beispiel 3 : Zu einer Lösung von 22, 4 g DL-Methionin und 27 g Natriumbicarbonat in 500 cm3 Wasser wird unter Kühlen mit Eiswasser eine Lösung des rohen 6, 8-Dithiooctansäurechlorids zugetropft, 
 EMI3.3 
 Benzol hergestellt wurde. Das Gemisch wird 2 h bei Zimmertemperatur gerührt. Das Reaktionsgemisch wird mit 200 cm3 Chloroform extrahiert. Der Extrakt wird mit verdünnter Salzäure und mit Wasser gewaschen und getrocknet. Das Chloroform wird unter vermindertem Druck abdestilliert.

   Der Rückstand wird aus einem Gemisch von Äthylacetat und Petroläther umkristallisiert. Es wird das N- (6, 8-Dithio- 
 EMI3.4 
 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 gemisch wird nacheinander mit verdünnter Salzsäure, mit einer wässerigen Lösung von Natriumbicarbonat und mit Wasser gewaschen und dann getrocknet. Das Lösungsmittel wird entfernt. Der Rückstand wird in einer methanolischen Lösung von Natriumhydroxyd gelöst, die aus 4 g Natriumhydroxyd, 10 cm3 Wasser und 70 cm3 Methanol hergestellt wurde. Die Lösung bleibt 60 h unter Lichtabschluss stehen. Das Methanol wird unter vermindertem Druck entfernt. Zu dem Rückstand werden 100 cm3 Wasser zugegeben. 



  Der unlösliche Teil wird durch Extraktion mit Äther entfernt. Die wässerige Lösung wird mit Salzsäure angesäuert und mit Chloroform extrahiert. Ungefähr 6, 5 g eines harzähnlichen, in Chloroform unlöslichen Nebenproduktes werden erhalten. Das Nebenprodukt enthält Polymere des gewünschten Endproduktes und wird mit Alkali depolymerisiert. Der Chloroformextrakt wird mit Wasser gewaschen und getrocknet. 



  Das Chloroform wird entfernt. Die so erhaltenen Kristalle des   N- (6, 8-Dithiooctanoyl)-DL-methionin   werden aus Äthylacetat/Petroläther umkristallisiert. Die nunmehr erhaltenen Kristalle haben den Fp. 102 bis   1030 C.   



   Ultraviolettes Absorptionsspektrum :
CH3OH332m  (s149)   ì. max    
Die erhaltene Verbindung ergibt keine Depression des Schmelzpunktes, wenn sie mit dem Endprodukt des Beispieles 3 gemischt wird. 
 EMI4.2 
 die gemäss dem Verfahren des Beispieles 1 aus   4,   4   g 6, 8-Dithiooctansäure,   3 g Thionylchlorid und 50 cm3 Chloroform hergestellt wurde. Das Gemisch wird 4 h bei Zimmertemperatur gerührt. Das so erhaltene Reaktionsgemisch wird dann nacheinander mit verdünnter Salzsäure, mit einer wässerigen Lösung von Natriumbicarbonat und mit Wasser gewaschen und getrocknet. Das Lösungsmittel wird entfernt.

   Der Rückstand wird in einer methanolischen Lösung von Natriumhydroxyd gelöst, die aus 4 g Natriumhydroxyd, 10 cm3 Wasser und 70 cm3 Methanol hergestellt wurde, und bleibt dann unter Ausschluss von Licht 60 h bei Zimmertemperatur stehen. Das Methanol wird unter vermindertem Druck entfernt. Zum Rückstand werden 100 cm3 Wasser hinzugegeben. Der unlösliche Teil wird durch Extraktion mit Chloroform entfernt. Die wässerige Lösung wird mit Salzsäure angesäuert und mit Chloroform extrahiert. Der Extrakt wird mit Wasser gewaschen und getrocknet. Das Chloroform wird entfernt und so Kristalle von N-(6,8-Dithiooctanoyl)-L-Glutaminsäure erhalten. Die Ausbeute beträgt 3, 3 g   (46, 1%   d. Th). Die zunächst erhaltenen Kristalle werden aus   Äthylacetat/Petroläther   umkristallisiert, wodurch der Schmelzpunkt von 105-107  C erhalten wird. 



   Ultraviolettes Absorptionsspektrum : 
 EMI4.3 
 wurde. Das Gemisch wird   21/2   h bei Zimmertemperatur gerührt. Das erhaltene Reaktionsgemisch wird nacheinander mit verdünnter Salzsäure, mit einer wässerigen Lösung von Natriumbicarbonat und mit Wasser gewaschen und getrocknet. Das Lösungsmittel wird entfernt. Der Rückstand wird in Benzol gelöst. Zu der Lösung wird Petroläther zugegeben, wodurch Kristalle des 6, 8-Dithiooctanoyl-anilids erhalten werden.   Ausbeute : 6, 5   g   (48%   d. Th. ). Die Verbindung wird aus einem Gemisch von Benzol/ Petroläther umkristallisiert. Die erhaltenen Kristalle haben den Fp.   72-730 C.   



   Ultraviolettes Absorptionsspektrum :   CH3OH332ml' ì. max      Analyse : kalkuliert für : C HH, ONS3 :   C 59, 78 ; H   6, 76 ;   N 4, 98 
 EMI4.4 
 
Beispiel   7:5,0 g 6, 8-Dithiooctansäure, 3, 1   g Thionylchlorid und 30 cm3 Chloroform werden entsprechend dem Verfahren des Beispieles 1 zu einer Lösung von   6,     8 -Dithiooctanoylchlorid   umgesetzt. 

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 Die so erhaltene Lösung wird tropfenweise zu einer Suspension von 3, 3 g Isonicotinsäurehydrazid in einem Gemisch von 6, 7 g Pyridin und 30 cm3 Chloroform zugegeben. Dabei wird gerührt und mit Eiswasser gekühlt. Das so erhaltene Gemisch wird 3 h bei Zimmertemperatur gerührt. Das Reaktionsgemisch wird 
 EMI5.1 
 zugetropft.

   Das Gemisch wird 4 h bei Zimmertemperatur und dann 30 min bei   35-40  C   gerührt. Das Reaktionsgemisch wird in 50 cm3 einer 20% igen wässerigen Lösung von Ammoniak unter Kühlen mit Eiswasser eingegossen und ungefähr 3 h gerührt. Die Chloroformschicht wird abgetrennt ; die wässerige Schicht wird mit Chloroform extrahiert. Die so erhaltenen Chloroformschichten werden vereinigt und getrocknet. Das Chloroform wird entfernt, worauf 4, 0 g   (80%   d. Th. ) des   6, 8-Dithiooctanoyl-amids   mit dem Fp.   123-1250 C   erhalten werden. Das Produkt wird gemäss den Angaben des Beispieles 1 gereinigt, wonach 2, 8 g des   6, 8-Dithiooctanoylamids   mit dem Fp.   1290 C   erhalten werden. 



   Ultraviolettes Absorptionsspektrum   CH3OH332m :, ( :   143)   /.   max   Beispiel 9 : 5, 0   g 6, 8-Dithiooctansäure werden in 40 cm3 Chloroform gelöst. Zu der Lösung werden in kleinen Teilen 5, 1 g Phosphorpentachlorid unter Rühren und Kühlen mit Eiswasser zugegeben. Das Gemisch wird 4 h bei Zimmertemperatur und anschliessend 30 min bei   40-45   C   gerührt. Das Reaktionsgemisch wird in 300 cm3 einer 20%igen wässerigen Lösung von Ammoniak unter Kühlen mit Eiswasser eingegossen und ungefähr 3 h gerührt. Die Chloroformschicht wird abgetrennt ; die wässerige Schicht wird mit Chloroform extrahiert ; die so erhaltenen Chloroformschichten werden vereinigt und getrocknet. Das Chloroform wird entfernt, worauf 4, 5 g (90% d.

   Th. ) des   6, 8-Dithiooctanoyl-amids   mit dem Fp. 124 bis 125   C erhalten werden. Das Produkt wird nach den Angaben des Beispieles 1 gereinigt, wodurch 3, 6 g von Kristallen mit dem Fp 130  C erhalten werden. 



   Ultraviolettes Absorptionsspektrum   CH3OH332m f s 147)      ),   max 
Beispiel 10 : 5, 0 g 6, 8-Dithiooctansäure werden in 20 cm3 Chloroform gelöst. Zu der Lösung wird unter Rühren und Kühlen mit Eiswasser eine Lösung von 2, 4 g Phosphortribromid in 20 cm3 Chloroform zugegeben. Das Gemisch wird nach der Methode des Beispieles 8 behandelt und dadurch 1, 2 g   (24%   d. Th.) des   6, 8-Dithiooctanoylamids   mit dem Fp.   118-120  C   erhalten. Das Produkt wird nach den Angaben des Beispieles 1 gereinigt, wodurch 0, 5 g des   6, 8-Dithiooctanoylamids,   Fp.   1290 C   erhalten werden. 

**WARNUNG** Ende DESC Feld kannt Anfang CLMS uberlappen**.

Claims (1)

  1. Ultraviolettes Absorptionsspektrum CH3OH332mi, (, 144) in maux PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung von 6, 8-Dithiooctansäureamiden der allgemeinen Formel EMI5.2 worin R und R2 gleich oder verschieden sein können und Wasserstoff oder einwertige organische Reste, wie z. B.
    Alkyl-, Aryl-, Alkylamino-, Arylamino-, Acylamino- oder Isonicotinsäurehydrazid-Reste oder die Reste von oc-Amino-Säuren bzw. deren Estern mit niedrigen Alkoholen oder von Peptiden bedeuten, <Desc/Clms Page number 6> dadurch gekennzeichnet, dass 6, 8-Dithiooctansäure mit einem halogenierenden Mittel und das erhaltene 6, 8-Dithiooctansäurehalogenid, gegebenenfalls ohne vorherige Isolierung, mit einem Amin der allgemeinen Formel EMI6.1 worin Ri und R die gleiche Bedeutung wie in Formel I haben, umgesetzt wird.
    2. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung der 6, 8-Dithiooctansäure mit dem halogenierenden Mittel in Gegenwart eines inerten Lösungsmittels, zweckmässig Benzol, Chloroform oder Tetrachlorkohlenstoff durchgeführt wird.
    3. Verfahren gemäss den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass als Halogenierungsmittel Thionylchlorid, Phosphortrichlorid, Phosphorpentachlorid oder Phosphortribromid verwendet wird.
    4. Verfahren gemäss den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung der 6, 8Dithiooctansäure mit dem halogenierenden Mittel in Gegenwart einer Base, wie Pyridin oder Dimethylformamid, durchgeführt wird.
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