BE1004151A4 - Nouveaux polymeres capables d'absorber le rayonnement ultraviolet, leur preparation et leur application notamment en cosmetologie. - Google Patents

Nouveaux polymeres capables d'absorber le rayonnement ultraviolet, leur preparation et leur application notamment en cosmetologie. Download PDF

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BE1004151A4
BE1004151A4 BE8700315A BE8700315A BE1004151A4 BE 1004151 A4 BE1004151 A4 BE 1004151A4 BE 8700315 A BE8700315 A BE 8700315A BE 8700315 A BE8700315 A BE 8700315A BE 1004151 A4 BE1004151 A4 BE 1004151A4
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polymers
formula
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ultraviolet
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Serge Forestier
Claude Mahieu
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Abstract

Polymères absorbant l'ultraviolet, caractérisés par le fait qu'ils contiennent des motifs de formule dans laquelle X est un groupement dérivé de benzylidène-bornanone de dans laquelle R1 représente l'hydrogène ou un groupement alkoxy en C1-C12 et R2 représente un groupement alkyle en C4-C12; leur préparation; compositions cosmétiques les contenant, destinées à protéger la peau contre les brûlures du soleil.

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   "Nouveaux polymères capables d'absorber le rayonnement ultraviolet, leur préparation et leur application notamment en cosmétologie" 
La présente invention a pour objet de nouveaux polymères capables d'absorber le rayonnement ultraviolet, leur préparation et leur application notamment en cosmétologie. 



   On sait que l'exposition du corps humain aux rayons ultraviolets, et en particulier aux rayons solaires, provoque un érythème de la peau qui peut aller, dans certains cas, jusqu'à des brûlures d'intensité relativement importante. On sait également que les rayons ultraviolets responsables de ces effets sont ceux dont la longueur d'onde est comprise entre 280 et 315nm environ. 



   On utilise donc généralement dans les compositions cosmétiques destinées à protéger la peau contre l'érythème solaire, des substances capables d'absorber le rayonnement ultraviolet dans la zone de longueurs d'onde de 280-315nm, tout en permettant le bronzage de la peau puisque ces composés n'absorbent pas les rayons ultraviolets responsables du bronzage,   c'est-à-dire   ceux dont la longueur d'onde s'étend dans la zone de 315 à 400nm. 



   On a toutefois observé que chez certains sujets à peau sensible, les radiations ultraviolettes dont la longueur d'onde est comprise entre 315 et 340nm environ favorisent le déclenchement de la réaction érythémateuse ou amplifient cette réaction. 



   On sait par ailleurs que, pour éviter notamment la pénétration des substances absorbant l'ultraviolet dans l'organisme à travers l'épiderme, on a proposé de réaliser des polymères capables d'absorber l'ultraviolet en fixant ces substances sur des chaines macromoléculaires. 



   On a maintenant découvert de nouveaux polymères absorbant l'ultraviolet, dont le maximum d'absorption est situé dans la zone de longueurs d'onde de 315-340nm, et qui sont compatibles avec la formulation de compositions cosmétiques applicables sur la peau. Ces nouveaux polymères peuvent donc entrer dans la formulation de compositions cosmétiques hautement protectrices utilisables par les sujets sensibles, et aussi par les sujets normaux, dans le cas d'une exposition intense aux rayons solaires. 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 



   Dans la demande de brevet français   n 2.   430. 938, on a décrit des compositions cosmétiques anti-solaires contenant des polymères acrylamidométhylés dont la chaîne latérale porte des groupements benzylidène-camphre non substitués. Ces polymères devaient être à une concentration relativement importante pour obtenir un indice de protection élevé. Toutefois, les compositions présentaient alors des inconvénients avec en particulier un toucher collant désagréable lors de l'application ainsi qu'une sensation d'inconfort après application. 



  Pour éviter ces inconvénients, il était nécessaire de préparer le polymère dans des conditions spéciales de façon à éviter la formation, ou à éliminer les fractions polymériques de haut poids moléculaire. 



   On a découvert de façon surprenante que les polymères dérivés du benzylidène-camphre substitué de la présente invention ne présentent pas ces inconvénients. Il est possible de conserver les fractions de masse moléculaire élevée sans nuire ni à la facilité de formulation de la composition, ni au confort d'application sur la peau. En outre, les polymères de la présente invention n'ont révélé aucune toxicité par application sur la peau, et même par voie orale, alors que les précurseurs alcoxybenzylidène camphre correspondants ont une certaine toxicité par voie orale. 



   Les nouveaux polymères de l'invention sont caractérisés par le fait qu'ils contiennent des motifs de formule 1 : 
 EMI2.1 
 
 EMI2.2 
 dans laquelle X est un groupement dérivé de benzylidène-bornanone de 
 EMI2.3 
 formule II : . 1'**- e H, 3 (II) CHJ Ri (II) Ri 
 EMI2.4 
 dans laquelle R représente l'hydrogène ou un groupement alkoxy en 2 Cl-C12 et R représente un groupement alkoxy en C.-C..-. 



   Parmi les polymères de l'invention, on citera en particulier : 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 - ceux qui contiennent des motifs de formule I pour lesquels    Rl représente 1'hydrogène   ou un groupement méthoxy ou butoxy ; - ceux pour lesquels R2 représente un groupement butoxy, hexyloxy, octyloxy ou dodécyloxy. 



   Le groupement X est rattaché à la chaîne latérale du motif 1 en position 2'ou 3'. 



   Les polymères de l'invention ont un poids moléculaire moyen généralement compris entre mille et 1 million et de préférence entre 1. 500 et 100.000. 



   Les polymères de l'invention peuvent être soit des homopolymères, soit des copolymères, lesdits copolymères étant d'une part ceux qui contiennent uniquement des motifs de formule I, mais qui contiennent au moins deux types de motifs de formule I différents   (c'est-à-dire   ayant des valeurs de X différentes) et d'autre part, des copolymères contenant à la fois des motifs de formule 1 et d'autres motifs analogues comme ceux de formule   I'telle   que définie ci-après,   qui sont capables les radiations ultraviolettes.   



   Les polymères de l'invention contiennent au moins   5%   en moles, et de préférence au moins 10% de motifs de formule    ..   



   Parmi les copolymères de l'invention contenant des motifs, autres que ceux de formule I, capables d'absorber l'ultraviolet, on 
 EMI3.1 
 citera en particulier ceux qui contiennent des motifs de formule I' : 
 EMI3.2 
 
 EMI3.3 
 dans laquelle X représente un groupement dérivé de bornanone de formule II' : % % 0 '""""''''V"' JU"-" (II t) 
 EMI3.4 
 dans laquelle R3 représente l'hydrogène ou un alkyle en CI-C4' 
Les proportions respectives des motifs de formules I et Il peuvent varier par exemple de 5 : 95 à 95 : 5 (en moles). 



   L'introduction de motifs de formule   I'permet   notamment d'étendre la gamme de longueurs d'onde des radiations U. V. absorbées par le polymère, vers les UVB. 



   L'invention a également pour objet un procédé de préparation des polymères définis ci-dessus. 

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   Ce procédé est principalement caractérisé par le fait que l'on prépare   un"monomère-filtre"de   formule IV : 
 EMI4.1 
 dans laquelle X est défini comme précédemment, et que l'on soumet ledit monomère-filtre à une homopolymérisation ou à une copolymérisation avec au moins un autre comonomère à insaturation éthylénique capable d'absorber l'ultraviolet. 



   La réaction de polymérisation peut être effectuée selon les méthodes conventionnelles de polymérisation, c'est-à-dire en masse, en solution, en suspension, ou en émulsion, en utilisant un initiateur de polymérisation. Elle est effectuée de préférence en solution ou en suspension. 



   . Les initiateurs de polymérisation sont en général des initiateurs classiques de polymérisation radicalaire. Leur choix dépend principalement des différents monomères utilisés et du milieu réactionnel. 



   Parmi les différents initiateurs utilisables on peut en particulier citer les peroxydes tels que le peroxyde de benzoyle, le peroxyde de lauroyle, le peroxyde d'acétyle, 1'hydroperoxyde de tertiobutyle, l'hydroperoxyde de benzoyle, l'eau oxygénée,   1es'   initiateurs tels que l'azo bis isobutyronitrile, les systèmes d'initiation d'oxydo-réduction tels que le persulfate de sodium couplé au bisulfite de sodium, ou encore le système oxydo-réducteur constitué par le couple eau oxygénée-acide ascorbique. La concentration de l'initiateur est généralement comprise entre 0,2 et   35%   et de préférence entre 0,5 et   20%   en poids par rapport au poids total de monomères. 



   La masse molaire des polymères peut être réglée par toutes les méthodes connues, par exemple par polymérisation en solution diluée, par polymérisation en présence des quantités importantes d'initiateur, par introduction d'agents dits régulateurs de chaînes etc... 



   Pour préparer les monomères-filtres de formule IV, on fait réagir le N-hydroxymethyl acrylamide sur un dérivé de benzylidène 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 bornanone de formule V : 
 EMI5.1 
 dans laquelle   R   et   R   sont définis comme précédemment. 



   Cette réaction est conduite dans les conditions habituelles de la réaction d'alkylation de Friedel-Crafts, en présence d'un catalyseur acide tel que l'acide sulfurique. 



   La position du substituant introduit dépend de la nature du substituant   R.   Lorsque    R   représente un atome d'hydrogène, le substituant acrylamidométhyle est introduit en position 3'. Lorsque    R   représente un groupement alcoxy en C1-C12, le substituant acrylamidométhyle est introduit en position 2'. 



   Les monomères de formule IV' 
 EMI5.2 
 dans laquelle   X   est défini comme précédemment, sont préparés de façon analogue à celle décrite pour les monomères de formule IV. 



   L'invention a également pour objet, à titre de moyens pour la mise en oeuvre du procédé de l'invention, les dérivés de formule IV et IV. 



   Les dérivés de benzylidène bornanone de formule V utilisés comme produits de départ dans le procédé de la présente demande peuvent être obtenus par exemple selon le procédé décrit dans la demande de brevet français   ne78.   20701 (n  de publication n 2. 430. 938). 



   Les dérivés de bornanone de formule V' : 
 EMI5.3 
 peuvent être préparés par exemple de façon analogue à celle décrite dans le brevet français 2.111. 757. 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 



   Comme indiqué ci-dessus, les polymères contenant des motifs de formule I peuvent être utilisés comme agents protecteurs contre les radiations ultraviolettes, et en particulier dans la préparation de compositions cosmétiques destinées à protéger la peau contre les brûlures du soleil. Outre un effet protecteur intéressant, ces polymères se prêtent bien à l'obtention de formulations cosmétiques adaptées à la protection de la peau contre les effets de l'exposition au soleil. Ils possèdent notamment une bonne solubilité dans les excipients huileux tels que par exemple les benzoates d'alcools gras supérieurs (notamment benzoates d'alcools gras en   C...-C.-).   



   Ces polymères absorbent le rayonnement ultraviolet dans des zones de longueurs d'onde pouvant aller de 280 à 370nm. Cette 
 EMI6.1 
 1 absorption est fonction notamment de la nature du substituant R. 



   Ainsi, lorsque    R     représente l'hydrogène,   le polymère à base de motif de formule I absorbe le rayonnement ultraviolet dans une zone de longueurs d'onde allant de 280 à 350nm, avec un maximum d'absorption aux environs de 315nm. 



   Lorsque R1 représente un groupement alkoxy, le polymère absorbe le rayonnement ultraviolet dans la zone de longueurs d'onde allant de 280 à 370nm environ avec un maximum d'absorption vers 335nm. 



   L'invention a également pour objet des compositions cosmétiques pour la protection contre les radiations ultraviolettes, caractérisées par le fait qu'elles comprennent comme ingrédient actif au moins un polymère, tel que défini ci-dessus, contenant des motifs de formule I. 



   Ces compositions peuvent se présenter sous la forme de solutions aqueuses ou hydroalcooliques, de solutions huileuses ou d'émulsions, ou encore sous forme de sticks. Elles peuvent en outre être incorporées, en association avec un agent propulseur, dans des conteneurs appropriés sous la forme de compositions pressurisées pour aérosols. 



   Les compositions cosmétiques de l'invention peuvent contenir, outre les polymères absorbant l'ultraviolet, divers adjuvants habituellement présents dans les compositions cosmétiques de ce type, par exemple des agents hydratants, émollients ou épaississants, des   tensio-actifs,   des agents de conservation, des parfums, des pigments, etc... 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 



   Dans les compositions de l'invention, les polymères contenant des motifs de formule I sont généralement présents dans une proportion pouvant aller de 0,2 à 20Z en poids par rapport au poids 
 EMI7.1 
 total dé la composition. 



   Précédemment, la puissance absorbante du filtre était exprimée à l'aide de la valeur de Ksp (K spécifique), qui est une fonction de la quantité de substances filtrantes contenue dans l'échantillon, de la densité optique mesurée et d'une constante dépendant de l'appareil. 



   La définition de Ksp est donnée dans l'ouvrage"Introduction to electronic absorption Spectroscopy in organic   chemistry"par     Gi1lian   and Stern, Arnold Ed., London 1954, page 10. 
 EMI7.2 
 



  K Kspc d avec K - - 1 d-densité optique mesurée c-concentration de la solution (g/ml)   1. épaisseur   de la cellule en cm
Actuellement la puissance absorbante est définie par le   terme"absorbance   spécifique,    as",   défini par la Norme Française T. 01030 (Janvier 1972) reliée au Ksp par la relation 
 EMI7.3 
 Ksp - 1000 a s 
Dans la présente demande la puissance absorbante est. exprimée au moyen de l'absorbance spécifique. 



   Les exemples suivants illustrent l'invention sans toutefois la limiter. 



   EXEMPLE 1
Préparation de   1'acry1amidométhyl-2'-butoxy-4'-méthoxy-S'     benzy1idène-3-camphre   : a) Préparation du   butoxy-4'-méthoxy-3'-benzy1idène-3-camphre  
On chauffe pendant une heure à   800e   182, 68g de camphre et 71, 29g de méthylate de sodium dans un litre de toluène. On ajoute 249, 9g de   butoxy-4-méthoxy-3-benzaldéhyde   et on porte le mélange réactionnel au reflux pendant 2, 5heures. 

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   Après refroidissement, on verse le mélange réactionnel dans 1,5 litre d'eau. La phase organique est décantée, lavée à l'eau, puis séchée sur sulfate de sodium. Après évaporation du toluène sous pression réduite, le résidu huileux est recristallisé dans un mélange eau-isopropanol 25 : 75.

   On obtient 164g du produit attendu sous forme de cristaux blancs possédant les caractéristiques suivantes : 
 EMI8.1 
 
<tb> 
<tb> - <SEP> Point <SEP> de <SEP> fusion <SEP> : <SEP> 620C
<tb> - <SEP> Analyse <SEP> élémentaire <SEP> :
<tb> C <SEP> H
<tb> Cale. <SEP> : <SEP> 77, <SEP> 19 <SEP> 8, <SEP> 17
<tb> Tr. <SEP> : <SEP> 77, <SEP> 22 <SEP> 8, <SEP> 75
<tb> - <SEP> Spectre <SEP> UV <SEP> (Méthanol)
<tb> maux. <SEP> : <SEP> 330nm
<tb> E <SEP> : <SEP> 20900
<tb> 
 b) Préparation de   l'acrylamidométhyl-2'-butoxy-4'   -méthoxy-5'- benzylidène-3-camphre :
On mélange à   0"C   500cm3 d'acide sulfurique concentré et   500cm3 d'acide   acétique.

   On introduit lentement sous agitation, en maintenant la température vers   0 C,   335g de   butoxy-4'-méthoxy-3'-benzylidène-3-camphre.   Lorsque le produit est passé en solution, on ajoute   0.   1g de nitrite de sodium et 102g de N-hydroxyméthyl-acrylamide. 



   On agite pendant 2 heures à   0"C   puis on verse lentement le mélange réactionnel dans de l'eau glacée. 



   Le précipité gommeux formé durcit peu à peu. 



   On filtre, lave plusieurs fois à l'eau et sèche sous vide. 



  On obtient 410g de produit attendu sous forme d'une poudre blanchâtre possédant les caractéristiques suivantes : 
 EMI8.2 
 
<tb> 
<tb> - <SEP> Point <SEP> de <SEP> fusion <SEP> : <SEP> 550C
<tb> - <SEP> Analyse <SEP> élémentaire <SEP> :
<tb> C <SEP> H <SEP> N <SEP> 0
<tb> Calc. <SEP> (2H20) <SEP> : <SEP> 67,68 <SEP> 8,46 <SEP> 3,04 <SEP> 20, <SEP> 82
<tb> Tr. <SEP> (2H20) <SEP> : <SEP> 67,48 <SEP> 8,48 <SEP> 3, <SEP> 00 <SEP> 20,67
<tb> - <SEP> Spectre <SEP> UV <SEP> (chloroforme)
<tb> /\ <SEP> Max. <SEP> : <SEP> 331nm
<tb> a-30
<tb> s <SEP> 1
<tb> - <SEP> Spectre <SEP> RMN <SEP> H <SEP> CDC13/TMS <SEP> conforme <SEP> à <SEP> la <SEP> structure.
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 



    EXEMPLE 2  
Préparation du poly-(acrylamidométhyl-2'-butoxy-4'-méthoxy-
5'-benzylidène-3-camphre) a) Polymérisation initiée par le système eau oxygénée- acide ascorbique
On dissout à   80"C   100g   d'acrylamidométhyl-2'-butoxy-4'     - méthoxy-5'-benzylidène-3-camphre   obtenu dans l'exemple I b) dans 200g d'isopropanol et 15g d'eau oxygénée à 30%. On ajoute en 2h4Omin. à   80 C   une solution de 10g d'acide ascorbique dans 200g d'eau, puis on maintient le reflux pendant   30min.   supplémentaires. On refroidit à température ambiante puis on décante l'isopropanol. Le polymère est lavé au méthanol, séché sous vide et broyé.

   On obtient 67g de produit sous forme d'une poudre jaunâtre possédant les caractéristiques suivantes : 
 EMI9.1 
 
<tb> 
<tb> - <SEP> Analyse <SEP> élémentaire <SEP> :
<tb> C <SEP> H <SEP> N <SEP> 0
<tb> Calc. <SEP> (0, <SEP> 75H20) <SEP> : <SEP> 71,15 <SEP> 8,32 <SEP> 3, <SEP> 19 <SEP> 17,33
<tb> Tr. <SEP> (0,75 <SEP> H20) <SEP> : <SEP> 71,05 <SEP> 8,29 <SEP> 3,10 <SEP> 16,97
<tb> - <SEP> Spectre <SEP> UV <SEP> : <SEP> (chloroforme)
<tb> à <SEP> Max. <SEP> : <SEP> 334nm
<tb> a-27
<tb> s
<tb> 
 
 EMI9.2 
 Par chromatographie sur gel de silice, solvant :

   CHCl, éluant hexane : éther (30 : 70) on ne décèle pas de monomère libre. b) Polymérisation initiée par   l'azo   bis isobutyronitrile :
On chauffe au reflux pendant   4-heures 100S d'acrylamido-   méthyl-2'-butoxy-4'-méthoxy-5'-benzylidène-3-camphre et 10g d'azo bis isobutyronitrile dans 750cm3 de toluène. Le solvant est distillé sous pression réduite et le résidu est redissous dans le minimum d'acétone anhydre. Le polymère attendu est obtenu par précipitation dans l'hexane.

   On obtient 90g de poudre jaune possédant les caractéristiques suivantes : 
 EMI9.3 
 
<tb> 
<tb> - <SEP> Spectre <SEP> UV <SEP> (chloroforme)
<tb> maux. <SEP> : <SEP> 332nm
<tb> a-28
<tb> s
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 
 EMI10.1 
 EXEMPLES 3 à 6 r a) Selon un mode opératoire analogue à celui de l'exemple Ib), on a préparé les différents   acrylamidométhyl-3'-alcoxy-4'-   benzylidène-3-camphre de formule CH2=CO-CH2-X dans laquelle X représente un groupement de formule II rattaché en position 3'au 
 EMI10.2 
 groupement acrylamidométhyle, avec R2 représentant -0-C4Hg'-0-C6H13' - ou-0-CH25 etRR représentant-H. o t/iZ Zj Les caractéristiques de ces composés sont données dans le tableau 1 ci-après :

   TABLEAU 1 
 EMI10.3 
 
<tb> 
<tb> ANALYSE <SEP> ELEMENTAIRE
<tb> Spectre <SEP> UV <SEP> Calculé <SEP> X <SEP> Trouvé <SEP> Z
<tb> (CH2Cl2)
<tb> Ex <SEP> R2
<tb> max <SEP> absorbance
<tb> (nm) <SEP> spedf. <SEP> C <SEP> H <SEP> N <SEP> 0 <SEP> C <SEP> H <SEP> N <SEP> 0
<tb> C25H33N03
<tb> 3a-OC4H <SEP> 312 <SEP> 47 <SEP> 75,95 <SEP> 8, <SEP> 35 <SEP> 3,54 <SEP> 12, <SEP> 15 <SEP> 76, <SEP> 01 <SEP> 8, <SEP> 32 <SEP> 3, <SEP> 50 <SEP> 12, <SEP> 16
<tb> C27H37NO3
<tb> 4a <SEP> -CO6H13 <SEP> 313 <SEP> 46 <SEP> 76,55 <SEP> 8,80 <SEP> 3,30 <SEP> 11,73 <SEP> 76,66 <SEP> 8,97 <SEP> 3,36 <SEP> 11,01
<tb> C29H41No3 <SEP> , <SEP> 0,5 <SEP> H2O
<tb> 5a-OC8H17 <SEP> 315 <SEP> 51 <SEP> 75, <SEP> 59 <SEP> 9, <SEP> 22 <SEP> 3, <SEP> 06 <SEP> 12.

   <SEP> 14 <SEP> 75, <SEP> 65 <SEP> 9, <SEP> 13 <SEP> 3, <SEP> 04 <SEP> 12, <SEP> 17
<tb> 8 <SEP> 17
<tb> C33H49NO3
<tb> 6a <SEP> -OC12H2 <SEP> 5 <SEP> 314 <SEP> 42 <SEP> 78, <SEP> 11 <SEP> 9, <SEP> 66 <SEP> 2, <SEP> 76 <SEP> 9, <SEP> 47 <SEP> 78, <SEP> 21 <SEP> 9, <SEP> 55 <SEP> 2, <SEP> 81 <SEP> 9, <SEP> 41
<tb> zu
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 b) Selon un mode opératoire analogue à celui décrit à l'exemple 2a, on a préparé les différents homopolymères   poly- (acrylamidométhyl-3'-alcoxy-4'-   benzylidène-3-camphre) constitués de motifs de formule générale I dans 
 EMI11.1 
 2 1 laquelle R2 représente-0-C4H9,-O-C6H13,-0-C..H.-ou-O-CH2- et R représente-H. 



   Les caractéristiques de ces polymères sont données dans le tableau 2 ci-après : 

 <Desc/Clms Page number 12> 

   TABLEAU 2   
 EMI12.1 
 
<tb> 
<tb> ANALYSE <SEP> ELEMENTAIRE
<tb> Spactre <SEP> UV <SEP> Calculé <SEP> Z <SEP> Trouvé <SEP> Z
<tb> (CH2Cl2)
<tb> Ex <SEP> R2
<tb> max <SEP> absorbance
<tb> (nm) <SEP> specif.) <SEP> C <SEP> H <SEP> N <SEP> O <SEP> C <SEP> H <SEP> N <SEP> O
<tb> C25H33NO3 <SEP> , <SEP> 0,5 <SEP> H2O
<tb> 3 <SEP> -OC4H9 <SEP> 315 <SEP> 43 <SEP> 74,26 <SEP> 8,42 <SEP> 3,47 <SEP> 13,86 <SEP> 74,24 <SEP> 8,37 <SEP> 3,43 <SEP> 13.96
<tb> C27H37NO3 <SEP> , <SEP> 0,25 <SEP> H2O
<tb> 4 <SEP> -OC6H13 <SEP> 316 <SEP> 47 <SEP> 75,79 <SEP> 8,71 <SEP> 3,27 <SEP> 12,16 <SEP> 75,92 <SEP> 8,86 <SEP> 3,20 <SEP> 12,31
<tb> CH29H41NO3 <SEP> , <SEP> 0,25 <SEP> H2O
<tb> 5 <SEP> -OC8H17 <SEP> 315 <SEP> 47 <SEP> 76,40 <SEP> 9,11 <SEP> 3,07 <SEP> 11,

  42 <SEP> 76,18 <SEP> 9,10 <SEP> 3,12 <SEP> 11,66
<tb> C33H49NO3 <SEP> , <SEP> 0,25 <SEP> H2O
<tb> 6 <SEP> -OC12H25 <SEP> 315 <SEP> 35 <SEP> 77,43 <SEP> 9,68 <SEP> 2,74 <SEP> 10,17 <SEP> 77,43 <SEP> 9,75 <SEP> 2,49 <SEP> 10,54
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 13> 

   EXEMPLE 7  
Préparation d'un copolymère   acrylamidométhyl   benzylidène-3-camphre/ acrylamidométhyl-3'-hexyloxy-4'-benzylidène-3-camphre :
On chauffe au reflux un mélange de 21,6g   d'acrylamidométhy1     benzy1idène-3-camphre,   28,3g d'acrylamidométhyl-3'-hexyloxy-4'-benzylidène-3camphre et 7, 5g d'eau oxygénée à 30%, dans 100g d'isopropanol. On ajoute goutte à goutte en 3 heures une solution de 5g d'acide ascorbique dans 50g d'eau. Après l'introduction, on agite encore pendant 30 minutes au reflux.

   On laisse refroidir le mélange réactionnel puis on décante le polymère formé. Après lavage au méthanol, filtration et séchage, on obtient 43g de copolymère 
 EMI13.1 
 possédant les caractéristiques suivantes : 
 EMI13.2 
 
<tb> 
<tb> - <SEP> Analyse <SEP> élémentaire <SEP> : <SEP> (C48H62N2O5 <SEP> , <SEP> H2O)
<tb> C <SEP> H <SEP> N <SEP> 0
<tb> Calc. <SEP> 75,01 <SEP> 8,49 <SEP> 3, <SEP> 60 <SEP> 12,89
<tb> Tr. <SEP> 75, <SEP> 39 <SEP> 8,38 <SEP> 3, <SEP> 66 <SEP> 12,57
<tb> - <SEP> Spectre <SEP> UV
<tb> À <SEP> Max <SEP> : <SEP> 302nm
<tb> Absorbance <SEP> spécifique <SEP> : <SEP> 45
<tb> 
 EXEMPLES DE FORMULATION 
 EMI13.3 
 EXEMPLE I 
On a préparé un lait (émulsion huile-dans-l'eau) ayant la composition suivante (en poids) :

   
 EMI13.4 
 
<tb> 
<tb> - <SEP> Polymère <SEP> de <SEP> l'exemple <SEP> 7........... <SEP> 1,5
<tb> - <SEP> Polymère <SEP> de <SEP> l'exemple <SEP> 2a........... <SEP> 1,5
<tb> - <SEP> Alcool <SEP> cétyl <SEP> stéarylique........... <SEP> 1,6
<tb> - <SEP> Alcool <SEP> cétyl <SEP> stéarylique <SEP> à <SEP> 33 <SEP> moles
<tb> d'oxyde <SEP> d'méthylène <SEP> 6,4
<tb> - <SEP> Mélange <SEP> de <SEP> mono <SEP> et <SEP> distéarate <SEP> de
<tb> glycérol <SEP> vendu <SEP> sous <SEP> la <SEP> dénomination
<tb> de <SEP> GELEOL <SEP> par <SEP> la <SEP> Société <SEP> GATTEFOSSE <SEP> 3,5
<tb> - <SEP> Benzoate <SEP> d'alcools <SEP> C12-C15 <SEP> vendu <SEP> sous
<tb> la <SEP> dénomination <SEP> FINS0LV <SEP> TN <SEP> par <SEP> la
<tb> Société <SEP> FINETEX....................

   <SEP> 15
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 14> 

 
 EMI14.1 
 
<tb> 
<tb> - <SEP> Huile <SEP> de <SEP> vaseline <SEP> 3,5
<tb> - <SEP> Propylène <SEP> glycol................... <SEP> 12
<tb> - <SEP> Para-aminobenzoate <SEP> de <SEP> 2-éthyl <SEP> hexyle <SEP> 3
<tb> - <SEP> Conservateur........................ <SEP> 0,2
<tb> - <SEP> Parfum........................... <SEP> 0,3
<tb> - <SEP> Eau <SEP> déminéralisée <SEP> q. <SEP> s. <SEP> p............ <SEP> lOOg
<tb> 
 
Pour préparer l'émulsion, on opère de la façon suivante :
La phase. A constituée des polymères des exemples 8 et 2a, d'alcool cétylstéarylique, d'alcool cétylstéarylique à 33 moles d'oxyde d'éthylène, de mono et de distéarate de glycérol, de benzoate d'alcools C12-C15, d'huile de vaseline et de paraaminobenzoate de 2-éthyl-hexyle, est portée à 85 C au bain-marie. 



   La phase B constituée de propylèneglycol et d'eau est portée à   850C   au bain-marie. 



   La phase A est versée sous forte agitation dans la phase B pendant 10 minutes. L'agitation est ensuite ralentie et, à la température de   40oC,   on ajoute le conservateur puis le parfum. On laisse revenir à température ambiante sous agitation    modérée.   



  EXEMPLE II
De façon analogue, on a préparé un lait de composition suivante : 
 EMI14.2 
 
<tb> 
<tb> - <SEP> Polymère <SEP> de <SEP> l'exemple <SEP> 2b........... <SEP> 3
<tb> - <SEP> Polymère <SEP> de <SEP> l'exemple <SEP> 2a........... <SEP> 2
<tb> - <SEP> Alcool <SEP> oléocétylique <SEP> à <SEP> 30 <SEP> moles
<tb> d'oxyde <SEP> d'méthylène <SEP> 6
<tb> - <SEP> Alcool <SEP> stéarylique.................... <SEP> 4
<tb> - <SEP> FINSOLV <SEP> TN......................... <SEP> 15
<tb> - <SEP> Alcool <SEP> oléique..................... <SEP> 4
<tb> - <SEP> Sorbitol <SEP> à <SEP> 70%..................... <SEP> 16
<tb> - <SEP> Conservateur...................... <SEP> 0,2
<tb> - <SEP> Parfum............................ <SEP> 0,3
<tb> - <SEP> Eau <SEP> déminéralisée <SEP> 1.s.p.............

   <SEP> 100g
<tb> 
   EXEMPLE III   
 EMI14.3 
 
<tb> 
<tb> Composition <SEP> sous <SEP> forme <SEP> d'une <SEP> huile <SEP> épaissie <SEP> :
<tb> - <SEP> Polymère <SEP> de <SEP> 1'exemple <SEP> 4............ <SEP> 3
<tb> - <SEP> Paraméthoxycinnamate <SEP> de <SEP> 2-éthyl
<tb> hexyle <SEP> 3
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 
 EMI15.1 
 
<tb> 
<tb> - <SEP> FINS0LV <SEP> TN......................... <SEP> 26
<tb> - <SEP> Silice <SEP> vendue <SEP> sous <SEP> la <SEP> dénomination
<tb> d'AEROSIL <SEP> R <SEP> 972 <SEP> par <SEP> la <SEP> Société
<tb> DEGUSSA.........................., <SEP> 7
<tb> - <SEP> Cyclotétradiméthylsiloxane......... <SEP> 10
<tb> - <SEP> Myristate <SEP> d'isopropyle <SEP> q. <SEP> s. <SEP> p....... <SEP> 100g
<tb> 
 EXEMPLE IV 
 EMI15.2 
 
<tb> 
<tb> Crème <SEP> (eau-dans-l'huile).
<tb> 



  - <SEP> Polymère <SEP> de <SEP> l'exemple <SEP> 4............ <SEP> 5
<tb> - <SEP> Stéarate <SEP> de <SEP> magnésium <SEP> 3,5
<tb> - <SEP> Octyl <SEP> dodécanol.................... <SEP> 10
<tb> - <SEP> Lanoline <SEP> hydrogénée <SEP> vendue <SEP> sous
<tb> la <SEP> dénomination <SEP> de <SEP> HYDROLAN <SEP> H <SEP> par
<tb> la <SEP> Société <SEP> ONYX <SEP> 1,5
<tb> - <SEP> Lanoline <SEP> claire..................... <SEP> 4
<tb> - <SEP> Cire <SEP> d'abeilles.................... <SEP> 4,5
<tb> - <SEP> Sesquioléate <SEP> de <SEP> - <SEP> Sorbitan........... <SEP> 4, <SEP> 5
<tb> - <SEP> FINSOLV <SEP> TN......................... <SEP> 15
<tb> - <SEP> Huile <SEP> de <SEP> vaseline <SEP> 10
<tb> - <SEP> Conservateur....................... <SEP> 0, <SEP> 2
<tb> - <SEP> Eau <SEP> déminéralisée <SEP> q. <SEP> s. <SEP> P.............

   <SEP> 100g
<tb> 
 EXEMPLE V 
 EMI15.3 
 
<tb> 
<tb> Composition <SEP> sous <SEP> forme <SEP> d'huile.
<tb> 



  - <SEP> Polymère <SEP> de <SEP> l'exemple <SEP> 7........... <SEP> 3, <SEP> 8
<tb> - <SEP> Ester <SEP> palmitique <SEP> du <SEP> 2-éthyl <SEP> hexyl
<tb> glycéryl <SEP> éther..................... <SEP> 30
<tb> - <SEP> Cyc1otétradiméthy1 <SEP> siloxane........ <SEP> 20
<tb> - <SEP> Parfum.............................. <SEP> 0,2
<tb> - <SEP> FINSOLV <SEP> TN <SEP> q. <SEP> s. <SEP> p................... <SEP> 100g
<tb> 


Claims (13)

  1. REVENDICATIONS 1. Polymères absorbant l'ultraviolet, caractérisés par le fait qu'ils contiennent des motifs de formule I : EMI16.1 dans laquelle X est un groupement dérivé de benzylidène-bornanone de EMI16.2 dans laquelle R1 représente l'hydrogène ou un groupement alkoxy en EMI16.3 CI-C12 et R2 représente un groupement alkoxy en C,-C..
  2. 2. Polymères selon la revendication 1, caractérisés par le fait que R1 représente l'hydrogène ou un groupement méthoxy ou butoxy.
  3. 3. Polymères selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisés par le fait que R2 représente un groupement butoxy, hexyloxy, octyloxy ou dodécyloxy.
  4. 4. Polymères selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisés par le fait qu'il contiennent, en outre, des motifs de formule I' : EMI16.4 dans laquelle X'représente un groupement dérivé de bornanone de formule II' : EMI16.5 EMI16.6 3 dans laquelle R représente l'hydrogène ou un alkyle en Cl-c4,
  5. 5. Polymères selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisés par le fait qu'il contiennent au moins 5% en moles de motifs de formule I. <Desc/Clms Page number 17>
  6. 6. Polymères selon la revendication 4, caractérisés par le fait qu'ils contiennent des motifs 1 et I'dans des proportions pouvant varier de 5 : 95 à 95 : 5 en moles.
  7. 7. Polymères selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisés par le fait qu'ils ont une masse molaire de EMI17.1 mille à un million.
  8. 8. Polymères selon la revendication 7, caractérisés par le fait qu'ils ont une masse molaire de 1500 à 100 000.
  9. 9. Procédé de préparation des polymères tels que définis dans l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé par le fait que l'on prépare un"monomère-filtre"de formule IV : EMI17.2 dans laquelle X est défini comme précédemment, et que l'on soumet ledit monomère-filtre à une homopolymérisation ou à une copolymérisation avec au moins un autre comonomère à insaturation éthylénique capable d'absorber l'ultraviolet.
  10. 10. A titre de moyens pour la préparation des polymères de l'une quelconque des revendications 1 à 8, les monomères de formule IV ou IV' EMI17.3 dans lesquelles X et X sont définis respectivement comme dans les revendications 1 et 4.
  11. 11. Compositions cosmétiques pour la protection contre les radiations ultraviolettes, caractérisées par le fait qu'elles comprennent comme ingrédient actif au moins un polymère tel que défini dans l'une quelconque des revendications 1 à 8.
  12. 12. Compositions selon la revendication 11, caractérisées par le fait qu'elles contiennent de 0,2 à 20% en poids desdits polymères.
  13. 13. Utilisation des polymères tels que définis dans l'une quelconque des revendications 1 à 8, dans la préparation de compositions cosmétiques destinées à protéger la peau contre les brûlures du soleil.
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