<EMI ID=1.1>
Cette invention a trait aux appareils catalytiques et aux procédés pour réaliser la fabrication de
l'acide sulfurique par contact .
Dans ce procédé de fabrication de l'acide
sulfurique, on fait- réagir à une température élevée de
l'anhydride sulfureux et des gaz contenant de l'oxygène
--usuellement sous forme d'air--,en présence d'un catalyseur convenable tel que le platine, diverses substances contenant du vanadium, etc. La présente invention ne concerne pas le catalyseur particulier employé , et l'on
peut faire usage de l'un ou plusieurs quelconques des catalyseurs bien connus. Un avantage de la présente inven-
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catalyseurs extrêmement actifs permettant ces charges élevées sans produire un échauffèrent excessif et sans risquer par conséquent de détériorer le catalyseur et ae diminuer le rendement en pour cent . L'oxydation de l'anhydride sulfureux en anhydride sulfurique donne nais-
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être réalisée à une température élevée et de préférence à une température maintenue constante entre certaines limites. La réaction ne s'accomplit pas si la température
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aussi ce prévoir un dispositif réfrigérant maintenant
la température entre les limites désirées en tous les points de la couche au catalyseur ou en tous les points
de la couche dans laquelle la réaction est la plus intense. De nombreux dispositifs compliqués ont déjà été essayés dans l'appareil pour régler l'oxydation de l'anhydride sulfureux en anhydride sulfurique. Ces essais n'ont pas réussi ou présentent des inconvénients . D'autre part,
le refroidissement n'était pas strictement proportionnel
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et il était par conséquent nécessaire de régler ou limiter la production d'un convertisseur donné.
Le but de la présente invention est d'obvier aux inconvénients ces convertisseurs et procédés pour
la fabrication de l'acide sulfurique par contact appliqués jusqu'à ce jour et d'assurer un refroidissement qui, entre les limites de travail, est sensiblement directement pro-
<EMI ID=6.1> l'appareil et maintient par conséquent une température uniforme même si la quantité de gaz traversant l'appareil subit des variations considérables, étant donné que la chaleur développée est aussi proportionnelle à la quantité
<EMI ID=7.1>
En vue de ces divers buts et d'autres, la présente invention utilise les gaz de réaction frais ou froids pour effectuer une grande partie du refroidissement du convertisseur, et plus particulièrement de sa charge
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une température de réaction convenable. Ceci s'obtient
en faisant circuler des gaz froids ou relativement frais en contre-courant par rapport aux gaz traversant la masse de contact et en relation d'échange de chaleur avec cette Fasse. Dans la forme de réalisation préférée, on commence par faire circuler également les gaz frais ou une fraction de ces gaz dans la direction des gaz que renferme la masse de contact et en relation a'échange de chaleur
par rapport aux gaz partiellement chauffés ceux-ci circulant en contre-courant par rapport au courant de gaz passant dans la masse de contact et en relation d'échange de chaleur par rapport à ce courant. Ainsi, les gaz
froids admis sont a'abord amenés en relation d'échange
de chaleur avec les gaz partiellement chauffés et sont finalement amenés en relation d'échange de chaleur avec
la masse de contact que renferme le convertisseur et qui élève encore leur température, l'échauffe:..ent étant toutefois tempéré par l'effet de refroidissement des gaz admis frais .
Dans beaucoup de formes de réalisation, il est desirable de ne chauffer qu'une fraction des gaz; dans ce cas, on peut faire circuler une fraction en relation d'échange de chaleur avec la masse de contact et en contre- <EMI ID=9.1>
que c'autres fractions de gaz frais peuvent être directement introduites dans toute zone de température convenable ou désirable du convertisseur. On peut faire circuler d'abord plusieurs gaz dans le sens du courant de gaz à travers la liasse de contact, puis en sens inverse , et faire en sorte que ces gaz se mélangent à tout endroit ou zone désiré ou convenable, un peut aussi codifier la longueur du passage en contre-courant en relation d'é-
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structure du convertisseur ou être installés à l'extérieur de cette structure ou encore être installés partie à l'intérieur et partie à l'extérieur. Diverses combinaisons de zones catalytiques différentes et de taux différents de refroidissement peuvent aussi être appliquées et l'cn représentera sur les dessins annexés quelques-unes de
ces forces de réalisation possibles .
Les caractéristiques principales des convertisseurs suivant l'invention , savoir le fait de faire passer les gaz en contre-courant ou de les faire passer alternativement dans le même sens et en contre -courant peuvent être appliqués à un grand nombre de convertisseurs de types divers; les dessins ne représentent que quelques convertisseurs des types usuels , et l'invention n'est en aucune façon limitée aux convertisseurs particuliers représentés, ni à la combinaison particulière des caractéristiques se rapportant à un convertisseur quelconque La présente invention est bien entendu avantageusement applicable aux procédés de fabrication de l'acide sulfurique par contact dans lesquels on fait usage de catalyseurs actifs et où des charges élevées sont par conséquent possibles. Le refroidissement auto-
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de la présente invention, permet d'obtenir des rendements énormes avec des catalyseurs convenablement actifs et sans qu'il soit besoin d'une surveillance extrême comme cela serait essentiel si le refroidissement n'était pas automatique, comme jusqu'à ce jour, auquel cas il faudrait exercer une surveillance de tous les instants ou régler
<EMI ID=12.1>
étaient prévus. Il est bien entendu toutefois que les avantages de l'invention peuvent être obtenus même avec des catalyseurs qui ne sont pas extrêmement actifs et qui, par conséquent, ne permettent pas des charges élevées.
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encore importante en ce sens qu'elle évite les perturbations dues aux variations de charge .
Le réglage automatique de la température à l'aide des gaz de réaction, lequel réglage est simple et efficace, augmente non seulement les productions possibles suais empêche aussi l'échauffement excessif local du catalyseur, c'est-à-dire la formation de zones chaudes qui constituent de graves inconvénients dans de nombreux types de convertisseurs tels que, par exemple, les convertisseurs Grillo.
L'invention peut aussi être appliquée en combinaison avec les procédes de fabrication de l'acide sulfurique par contact qui peuvent être réalisés à des pressions supérieures ou inférieures à l'atmosphère,
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constituant un avantage important de la présente invention.
quoique un des avantages importante de la présente invention réside dans le fait que ces réactions
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réaction, il est bien entendu que l'invention peut aussi être appliquée conjointement avec d'autres moyens de refroidissement. Toutefois, un des avantages particuliers des forces de réalisation préféréesde la présente invention
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n'est pas nécessaire d'employer ae grandes quantités de combustible pour chauffer les gaz de réaction et qu'on
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avoir recours à d'autres moyens de chauffage, en particulier lorsque les charges sont élevées.
D'autres avantages de la présente invention ressortiront de la description détaillée qui suit de plusieurs convertisseurs comportant une ou plusieurs
des caractéristiques faisant l'objet de cette invention.
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les dessins annexés dans lesquels
Fig.l est une coupe verticale d'un convertisseur dans lequel on fait usage de tubes réfrigérants suivant l'invention . <EMI ID=20.1> tisseur. Fig.3 et 4 sont des détails d'un dispositif pour la fixation des tubes de convertisseur . Fig.5 est une coupe verticale d'un convertisseur et montre une autre disposition de tubes réfrigérants. <EMI ID=21.1> dans lequel des tubes réfrigérants sont en contact avec les gaz d'échappement ainsi qu'avec le catalyseur . <EMI ID=22.1> seur et un échangeur de chaleur extérieur . Fig.8 montre en coupe verticale un convertisseur et un échangeur de chaleur intérieur . <EMI ID=23.1> seur comportant plusieurs couches de catalyseur et montre l'introduction de plusieurs gaz réfrigérants . Fig.10 est une coupe verticale d'une autre <EMI ID=24.1> Fig.ll est une coupe verticale d'un convertisseur et contre une autre variante de fig.9 .
Fig.12 et 13 sont des détails en coupe verticale d'autres forces de réalisation de tubes réfrigérants . Fig.14 est une coupe d'un convertisseur inversé. Fig.15 est un détail du tube à gaz de fig.ll.
Le catalyseur est représenté à l'état granulaire dans la fig.l et par des points dans les autres figures. Il est bien entendu que cette représentation du catalyseur est purement schématique et conventionnelle
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de type ou forces quelconques de catalyseur .
Le convertisseur de fig.l comprend une enveloppe externe formée d'anneaux 1 munis de brides 2 et reliés
<EMI ID=26.1> gaz de réaction pénètrent dans la pièce supérieur par
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descendent dans les tubes réfrigérants centraux 9, et remontent ensuite dans les tubes réfrigérants externes 11 en sens inverse. Les tubes 11 sont assujettis aux tubes internes � par des moyens de fixation convenables, par exemple à l'aide d'assemblage à Layonnette comme repré-
<EMI ID=28.1>
fente à bayonnette du tube 11. D'autres dispositifs c.e fixation, par exemple des dispositifs comportant des chaînes de faible longueur, des crochets, etc...peuvent aussi
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descendent à travers le catalyseur 19. Le catalyseur est retenu par une toile métallique ou paroi perforée 13 à travers laquelle les gaz de réaction pénètrent dans la capacité inférieure du convertisseur pour s'échapper
<EMI ID=30.1>
par des bouclions 17. Le catalyseur peut être retiré par la tubulure d'évacuation 18. Si on le désire, on peut remplir les tuyaux 16 et 18 de quelque matière inerte convenable. On mesure les températures en divers points
L l'aide de thermomètres 30 qui ont été représentés sous forme de pyromètres électriques niais peuvent bien entendu
<EMI ID=31.1>
gérants additionnels sont désirés à la surface du catalyseur endroit où la réaction est la plus violente, ces gaz peuvent être dérivés d'un tuyau d'alimentation 15 et introduits par des tuyaux 14.
<EMI ID=32.1>
pas directement en relation d'échange de chaleur avec
le catalyseur, mais sont en relation d'échange de chaleur
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dans les tubes 11 en relation directe d'échange de chaleur avec le catalyseur et en contre-courant par rapport aux gaz traversant le catalyseur . Dans le cas de réac-
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leurs mouvements d'élévation à l'intérieur des tubes 11, les gaz s'échauffent rapidement et progressivement , l'é-
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supérieure des tubes 11, les gaz ne possèdent pas une température excessivement élevée. Les gaz de réaction chauffas, avec ou sans autre addition de gaz frais ou froids délivres par les tuyaux 14, passent alors à travers le catalyseur dans lequel la réaction a lieu. Toutefois, le catalyseur ne peut pas se surchauffer puisqu'il est
en relation d'échange de cnaleur intime avec les tubes
et est refroidi par les gaz admis. Le fait que les gaz entrant en contact avec les couches supérieures du catalyseur sont partiellement refroidis par les gaz que renferment
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efficacement une réaction trop violente dans les zones supérieures du catalyseur.
On voit que le convertisseur échauffe d'une
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du catalyseur n'est bien entendu aucunement uniforme, étant donné que le pourcentage de beaucoup le plus grana de la réaction, et par conséquent du dégageant de cnaleur, se
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différence de température est utilisée efficacement en amenant d'abord les gaz froias qui émergent de l'extrémité inférieure des tubes 9 en relation d'échange de chaleur avec une partie au catalyseur qui est à une température relativement basse; à mesure qu'ils s'échauffent et
<EMI ID=39.1>
avec un catalyseur de plus en plus cliaud, de sorte qu'ils <EMI ID=40.1>
suffisante pour provoquer le transfert d'une quantité
de chaleur granue et constante du catalyseur aux gaz. En même temps, la température excessive qui pourrait autrement être produite dans les couches supérieures du catalyseur est modérée dans une certaine mesure par le fait que les gaz
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La disposition du courant de gaz par rapport au catalyseur est non seulement agencée pour absorber le
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passage relativement faible, le courant est très rapide et le transfert de chaleur extrêmement efficace . Dans la disposition de fig.l dans laquelle les tubes réfrigérants ne descendent que sur une partie seulement de la hauteur
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temps, les gaz partiellement, épuisés qui traversent la
zone inférieure de catalyseur possèdent une vitesse beaucoup plus faible en raison Ce l'élargissement du passage et
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pendant une période de temps suffisante pour assurer une réaction très complète. De cette façon, en proportionnant et disposant convenablement les tubes réfrigérants, on peut
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charger le catalyseur dans la mesure maximum d'une manière certaine et efficace. Ceci est très important dans des <EMI ID=46.1>
dans laquelle les tubes Il s'étendent sensiblement sur toute la hauteur du catalyseur , de sorte que la totalité du catalyseur est refroidie. Cette construction est dési-
<EMI ID=47.1>
ralentir le mouvement du gaz à traders le catalyseur à
un point quelconque pour empêcher les réactions secondaires ou d'autres effets nuisibles. Bien entendu., le fonctionnement du convertisseur de fig.5 est identique à celui de fig.l .
<EMI ID=48.1> <EMI ID=49.1>
Le 'convertisseur de fig.6 est avantageux lorsqu'on désire maintenir une différence de température uni-
<EMI ID=50.1>
nécessaire de préchauffer à une température relativement élevée les gaz admis . Ce type de convertisseur peut être
<EMI ID=51.1>
sulfureux dans laquelle il est désirable de préchauffer les gaz {le réaction à une température relativement élevée et dans laquelle, dans la plupart des cas, la chaleur
<EMI ID=52.1>
pas pour effectuer une élévation suffisante de la température .
La fig.7 représente un convertisseur du type
de fig.l qui est relié à un échangeur de chaleur externe pour chauffer les gaz admis à l'aide des gaz d'échappement.
<EMI ID=53.1>
convenable tel que la construction tubulaire représentée ou tout autre construction courante. Un tuyau de by-pass
34 commandé par un obturateur 35 peut être employé pour régler la quantité de gaz d'échappement traversant l'échangeur de chaleur et régler d'une façon correspondante le degré de chauffage qui a lieu à l'intérieur de cet appareil. D'une manière analogue, on peut faire circuler une partie ou la totalité aes gaz admis à travers l'échangeur de chaleur par une manoeuvre convenable des
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de ces gaz .
La fig.8 représente un convertisseur tra-
<EMI ID=55.1>
convenable, comme dans la fig.7, on peut codifie;:' la quantité relative des gaz de réaction traversant l'é-
<EMI ID=56.1> <EMI ID=57.1>
extrêmement actifs et la seconde, qui n'est pas fortement refroidie, peut contenir des catalyseurs moins actifs; ou bien , étant donné que la concentration des
gaz de réaction est maximum dans la première couche, cette première couche peut contenir des catalyseurs moins actifs, la seconde contenant des catalyseurs plus actifs. Bien entenau, on peut faire usage de plus de deux couches. La
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tés à la construction particulière des tubes réfrigérants de iig.9 et peut être appliquée à la construction réfrigé-
<EMI ID=59.1>
peut être appliquée également à la construction des autres figures. Toutefois, dans certaines figures, certaines <EMI ID=60.1>
pour des réactions particulières et quoique, en ce qui concerne ses caractéristiques les plus larges, l'invention n'est pas limitée aux combinaisons d'une figure quelconque
<EMI ID=61.1>
présente invention .
La fig.10 représente un convertisseur muni
<EMI ID=62.1>
tement dans l'espace à catalyseur, de sorte qu'un courant de gaz froia frappe la partie supérieure du catalyseur.
Ce type de convertisseur est très utile dans les réactions dans lesquelles une grande proportion ae la chaleur est développée dans la couche supérieure ce catalyseur et un
<EMI ID=63.1>
lyseur. Un réglage très uniforme et efficace de la température peut être réalisé à l'aide de ce type de convertisseur, et lorsque les gaz qui pénètrent dans l'espace sont préchauffés, ils échauffent légèrement les gaz
<EMI ID=64.1>
p�rature peut être effectué facilement
Un convertisseur de construction analogue est
<EMI ID=65.1>
l'emploi de deux couches différentes de catalyseur,
l'une refroidie par les tubes 11, l'autre non refroidie. Dans l'une et l'autre des fig.10 et 11, le catalyseur peut être introduit dans le convertisseur non seulement par
<EMI ID=66.1> <EMI ID=67.1>
cas au convertisseur de fig.ll. Pour certaines applications, il est avantageux d'effectuer le remplissage à travers ces tubes en vue de distribuer le catalyseur d'une façon plus uniforme.
<EMI ID=68.1>
un peu à celle de fig.ll et le tube 11 est fermé en haut et présente des trous situés juste au-dessous du niveau
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pourrait bien entendu ne pas l'être et être ouvert à son extrémité inférieure.
Dans la fig .13 , les gaz froids arrivant de l'espace 3 passent par les tubes]. et 11 comme dans les <EMI ID=70.1> dans l'espace situé au-dessus du catalyseur, ils sont délivras à l'intérieur d'un espace 40 dans lequel des
<EMI ID=71.1>
La fig.14 représente un convertisseur du type général décrit ci-dessus, mais inverse, les gaz s'ele-
<EMI ID=72.1>
Cette construction est avantageuse pour certaines installations et son fonctionnement est très analogue à celui des convertisseurs des autres figures. On peut bien entendu introauire par les tuyaux 14 du gaz froiu supplé-
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De nombreuses autres modifications peuvent être apportées aux constructions représentées, celles-ci
<EMI ID=74.1>
suivant l'invention permettent un réglage très souple
et très uniforme de la température et que ce réglage peut
<EMI ID=75.1>
en introduisant un ou plusieurs courantsséparés de gaz froids d'une manière convenable en vue de leur mélange
<EMI ID=76.1>
nombreuses modifications qui peuvent être apportées à la longueur et à la section transversale des tubes refroidissants, fait que la présente invention est applicable à un très grand nombre réactions catalytiques et en
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externe quelle qu'elle soit. Ainsi, non seulement la présente invention offre un moyen efficace pour le réglage <EMI ID=78.1>
elle réalise dans beaucoup de cas ce résultat désirable avec une dépense en combustible beaucoup plus. faible que celle des convertisseurs employés jusqu'à ce jour. Les
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rendus inutiles, ce qui réalise une diminution marquée du coût initial. Toutefois, il eut bien entendu que la présente invention n'est pas limitée aux convertisseurs ou
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moyens suivant l'invention. Au contraire, lorsque cela est désirable, les caractéristiques de la présente invention peuvent être combinées avec des dispositifs o.e refroiais-
<EMI ID=81.1> c onnu s .
Dans la plupart des figures, les tubes 9 et 11
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construction est satisfaisante, étant à la fois simple et économique. Il sera toutefois désirable , dans certains
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qués pour augmenter le transfert de la chaleur peuvent être appliqués Clans certains des tubes, d'autres restant viaes. Il est ainsi possible a'égaliser la température du catalyseur dans toutes les parties ae la section transversale du convertisseur. Par exemple, dans beaucoup de cas, les parois du convertisseur tendent à refroidir
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les tubes _" pour constituer dans certaine cas Les sections de tube relativement longues dans lesquelles la
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la longueur des tubes 9 ou du fait de prévoir des trous convenables dans les parois de ces tubes peut être adaptée de nombreuses façons différentes pour effectuer ur. réglage exact de la capacite de refroidissement qui peut être désirable dans certaines constructions .
L'invention présente un autre avantage indus-
<EMI ID=87.1>
tubes réfrigérants de façon à assurer leur herméticité parfaite aux gaz et qu'il n'est pas non plus nécessaire <EMI ID=88.1>
les petites fuites sont pour la plupart inoffensives, �tant donné que le courant de gaz est tel qu'une fuite provoquerait simplement le passage d'une faible quantité de gaz froid dans l'espace à catalyseur et n'aurait aucun effet sur le procédé, à moins qu'il s'agisse de fuites très grandes. Cet avantage est très important dans les convertisseurs qui doivent être employés pendant une longue période de temps ainsi que dans les procédés
tels que l'oxydation catalytique de l'anhydride sulfureux
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il faut que les convertisseurs subissent le moins possible d'interruptions pour que le procédé soit réalisable économiquement. En même temps, un grand nombre des procédés catalytiques qui doivent être réalisés d'une façon continue sana de longues interruptions de service développent une chaleur considérable, de sorte que le problème de l'herméticité au gaz est fréquemment très sérieux, et la présente invention, qui procure une économie en rendant inutile
de travailler avec des joints absolument hermétiqueset qui n'est pas influencée par de faibles fuites, représente un progrès marqua dont l'importance industrielle est considérable. Bien entendu, lorsque des échangeurs de chaleur externes sont combinés avec des convertisseurs suivant l'invention, il faut que les échangeurs de chaleur euxmêmes soient maintenus hermétiques.
Un autre avantage que présentent la plupart
ces formes ae réalisation de l'invention réside dans le fait que les tubes 11 sont entourés de catalyseurs sur presque
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Des liquides corrosifs, par exemple sous forme d'un brouillard d'acide, n'ont donc pour ainsi dire pas tendance à se former dans l'oxydation catalytique de l'anhydrice sulfureux, de sorte que les tubes n'ont pas tendance à se <EMI ID=91.1>
interruptions et éviter les réparations coûteuses.
Le système de refroidissement de la présente
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certaines sont refroidies et dont d'autres r.e le sont pas. L'application de plusieurs couches est représentée clairement dans les fig.9 et 11. Lies coucnes peuvent entrer en contact les unes avec les autres ou être séparées
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et dépendent évidemment de la nature de la réaction qui (.toit être réalisée dans le convertisseur. Les proportions
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dans la partie non refroidie au catalyseur peuvent aussi varier et dépendent des conditions de toute réaction particulière. Par exemple, on a trouvé que dans l'oxydation
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catalyseur à un degré beaucoup plus élevé qu'à l'aide
des convertisseurs usuels, étant donné que la charge, et par suite le chauffage du catalyseur, peuvent être portés à un point beaucoup plus rapproché de la limite supérieure
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vention n'est toutefois limitée en aucuns façon aux installations qui ont ces dimensions suffisantes et
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absorbent de la chaleur .
La présente invention est aussi avantageuse en ce sens qu'elle peut facilement être appliquée à de nombreux types de convertisseurs normaux sans qu'il soit nécessaire d'en modifier considérablement la construction, avantage qui présente une grande importance industrielle
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sions qui représentent une très grande Mise de fonds . Par exemple, le convertisseur Grillo bien connu employé dans
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peuvent aussi être reconstruits suivait l'intention sans exiger de modifications importantes. Les convertisseurs
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pour les cas où les gaz sont séparés du catalyseur par