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Description

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ItAPPARE IL CATAIYTIQPE" -1
La présente invention aoncerne les aonvertisseurs pour réactions catalytiques en phase vapeur et viae plus particulièrement, les convertisseurs pourvus comme moyen de refroidissement principal, d'un système de-refroidissement par les gaz. de réaction.

On a, dans le passé, fait usage de deux types de con- vertisseurs pour la catalyse en phase vapeur, à savoir:les convertisseurs à refroidissement par gaz, habituellement au
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moyen des gaz de réaction, et ceux pourras, dl-tin Eefro-idisse- ment par bain, soit bouillant ou non bouillant. Les conver- tisseurs à refroidissement par bain, tout en possédant un

très fort pouvoir refroidissant, présentent néanmoins un cer- tain nombre d'inconvénients. En premier lieu, leur construc- tien est relativement très coûteuse, et, spécialement lors- qu'on fait usage de convertisseurs tubulaires avec petits tubes le nombre de joints étanches aux gaz est très grand, ce qui augmente le risque de défectuosité.

Les convertisseurs refroidis par gaz possèdent bien des avantages, mais leur pouvoir refroidissant est relativement moins efficace que celui des convertisseurs refroidis par bain, en raison de la chaleur spécifique relativement plus faible du milieu re- froidissant dont il est fait usage. Cela a sérieusement res- treint l'usage des convertisseurs refroidis par gaz cans le champ de réactions fortement exothermiques,' ou très sensibles, telles par exemple que l'oxydation de composés organiques, certaines réductions organiques et autres réactions similai- res.

Des convertisseurs refroidis par gaz ont été pourvus d'un contrôle automatique de température au moyen d'éléments échangeurs de chaleur à double contre-courant et l'on a fait usage d'autres types de convertisseurs effectivement refroi- dis. Bienqu'il soit possible d'établir des convertisseurs du type à refroidissement par gaz, et en particulier du type au- tomatique refroidi par gaz, de façon à assurer un contrôle de température remarquablement régulier dans des réactions fortement exothermiques, il est fréquemment impossible de contrôler.

la réaction par un refroidissement par gaz seul, quelque efficace que soit l'échange de chaleur, parce que la capacité calorifique des gaz, si l'on en fait complètement usage, peut être insuffisante pour prendre soin de la cha- leur dégagée par la réaction sans dilutions si élevées qu'el- les affectent sérieusement les rendements.

Même lorsque la capacité calorifique peut être suffisante pour un fonction- nement normal, dans le cas de bien des réactions sensibles,

telles, par exemple, que des oxydations organiques en pro- duits intermédiaires, il y a toujours une tendance à. ce que la réaction devienne incontrôlable puisque toute élévation considérable de température, même si elle n'est que de courte durée, tend à pousser l'oxydation trop loin, et fréquemment jusqu'à combustion totale, avec une augmentation énorme dans la chaleur dégagée;

par conséquent, pour bien des réactions, un simple convertisseur automatique refroidi par gaz ne pos- sède pas un facteur de sécurité s.uffisamment élevée
Suivant la présente inve.ntion, on évite ses inconvé- nie-nts d'un simple système convertisseur à refroidissement par gaz., tout en en conservant les avantages, par lapplica- tion de moyens pour remettre en circulation au moins une par- tie des gaz. ayant réagi, avec ou sans séparation partielle ou complète des produits finals désirés.. On peut, par ce moyen, contrôler avec une grande précision la concentration d'ingré- dients réactifs et empêcher toute réaction excessive.

En plus de cette caractéristique, il y a. un second avantage, très important, dans le fait qu'il est possible, dans le cas de bien des réactions, en particulier de réactions où. le pro- duit final est moins volatil que la matière initiale, de faire usage d'une vitesse de circulation et, comme résultat, d'un temps de contact avec le catalyseur, excédant de beaucoup toutes les vitesses de gaz que l'on pourrait utiliser éco- nomiquement dans un convertisseur à passage unique en ligne droite, parce qu'il est clair que même si, à de grandes vi- tesses de gaz ou avec des catalyseurs spécialement dosés et stabilisés, le pourcentage de conversion peut être au-dessous de la limite économique, cela n'a pas d'importance dans des systèmes de convertisseurs de la présente invention puisque la matière qui n'a pas réagi est,

naturellement après un ajus- tement convenable de la concentration des matières réactives, remise en circulation et qu'il est ainsi possible de faire

usage d'énormes vitesses de gaz ce qui, naturellement,si- gnifie de gros rendements sans aucun sacrifice dans le ren- de-ment en pourcentage, ou avec un sacrifice assez faible pour être, économiquement, sans importance.

Les principes de remise en circulation qui forment la caractéristique principale des convertisseurs de la pré- sente invention peuvent être appliqués avec ou sans sépara- tion partielle ou complète du produit final avant la remise en circulation des gaz. La nécessité de séparer le produit final avant la remise en circulation dépend principalement de la nature de la réaction. Ainsi, dans bien des réactions, telles par exemple que certaines oxydations organiques, le produit final peut être plus stable que les matières initia- les. Un exemple de ce type de réaction est la production d'anhydride phtalique, en partant de naphtaline, au moyen de catalyseurs bien stabilisés. Dans des cas de-ce genre, il n'est pas nécessaire de séparer tout le produit car il ne subit pas de perte notable dans la remise en circulation.

Dans d'autres réactions, telles qu'un nombre de réductions organiques et de réactions très sensibles, comme certaines cydations, le produit final peut être relativement instable à haute température, ou peut être relativement aisément at- taqué par les constituants des gaz réactifs. Dans des cas de ce genre, il est nécessaire de séparer sensiblement tout le produit' final avant la remise en circulation. Toutefois, pour plus de simplicité, la plupart des aessins ci-joints représenteront des systèmes dans lesquels le produit final n'est pas séparé. Il va, bien entendu, sans dire que les sys- tèmes séparateurs, tels que ceux représentés aux Figs. 27 et
28, peuvent être utilisés chaque fois qu'on le trouve désira- ble, ou qu'on peut leur substituer tout autre type de système convenable.

Il n'est aucunement nécessaire de remettre en circula-

tion la totalité, ou même une, majeure partie, des gaz. et l'un des avantages de l'invention réside dans le fait qu'on peut l'appliquer à des types convenables de convertisseurs puissam- ment refroidis par gaz, comme soupape de sûreté ou oomme moyen de combattre des augmentations soudaines dans la tem- pérature de réaction, qui sont inévitables dans bien des ré- actions.

La décision quant à la proportion de gaz de réaction qui sera normalement remise en circulation doit, dans chaque cas, dépendre de l'opération particulière à laquelle an a af- faire et l'invention comprend des systèmes dans lesquels les gaz remis en circulation constituent une majeure partie,, ou une petite partie, du flux total de gaz.

Des convertisseurs à refroidissement automatique par gaz, avec flux d'échange de chaleur à double contre-courant sont les types préférés auxquels la présente invention est applicables mais il reste entendu que l'on peut faire usage d'autres types de convertisseurs puissamment refroidis par gaz, tels par exemple que ceux représentés à la Fig. 10, à la Fig. 12, à la Fig. 15, etc..., et l'invention, sous ses aspects plus généraux, peut par conséquent être appliquée à tout convertisseur, refroidi par gaz, ayant une puissance de refroidissement convenable.

Bien qu'on puisse s'en reposer sur une remise en cir- culation pour contrôler des réactions même fortement exother- miques, elle n'assure cependant pas, bien entendu, une tempé- rature uniforme dans tout le convertisseur, mais agit comme un contrôle de la chaleur totale dégagée. Des convertisseurs à refroidissement automatique par gaz avec échange de chaleur à double contre-courant, en particulier lorsque les éléments refroidisseurs sont très rapprochés et quand des effets de refroidissement inégaux, tels que. ceux dus à l'enveloppe du convertisseur, sont dûment compensés, produisent une tempé- rature remarquablement uniforme dans toute la couche de

catalyseur avec laquelle ils sont associés.

Néanmoins, pour certaines réactions sensibles ou fortement exothermiques, il y a encore quelque danger de formation de points chauds lo- caux. On peut éviter presque complètement ce danger en fai- sant usage de moyens égalisateurs de température auxiliaires qui constituent la seconde caractéristique de l'invention.

Ces moyens peuvent consister en des corps tels que aes tiges métalliques de haute conductibilité thermique dispersées dans toute la masse de contact et disposées, de préférence, verti- calement afin d'effectuer une égalisation de température ver- ticale; ou bien ils peuvent consister en des réciplents rein- plis de liquides ayant une haute conductibilité thermique, tels par exemple que certains métaux et alliages, ou, fina- lement, ces récipients peuvent être remplis de liquides qui bouillent aux températures de réaction, ou aux environs de celles-ci, ou qui bouillent à un certain degré au-dessus des températures de réaction,

de façon à agir comme une soupape de sûreté lorsque la réaction menace de devenir incontrôlable' Ces moyens égalisateurs de température peuvent être des gen- res les plus variés et peuvent être convenablement disposés par rapport aux éléments échangeurs de chaleur refroiais par gaz-, comme cela est représenté dans certains des aessins ci- joints.

Lorsque la conductibilité de ces moyens égalisateurs de température auxiliaires est très élevée, et plus particu- lièrement quand on fait usage de récipients contenant des liquides qui bouillent à la température de réaction ou aux environs de celle-ci, une partie de la chaleur dégagée par la réaction peut être enlevée par lesdits moyens lorsqu'on soumet une partie de ceux-ci, et en particulier, dans le cas de ceux contenant des'liquides bouillants, les espaces à va- peurs, à un refroidissement auxiliaire au moyen, par exemple, d'un vent d'air ou de gaz froid.

Toutefois, dans tous les cas, les moyens auxiliaires servent à égaliser la température à

l'intérieur de la z.one refroidie par gaz. et sont importants dans bien des réactions pour lesquelles les sys.tèmes de con- vertisseurs de la présente. invention conviennent bien.

Dans certaines réactions,¯spécialement des réductions, où il est nécessaire de remettre en circulation mais ou la chaleur dégagée n'est pas excessive, il peut être désirable de prévoir un refroidissement par gaz ou'un refroidissement par des moyens égalisateurs de température pour une portion seulement du catalyseur, soit en ne noyant que partiellement dans la couche de catalyseur les échangeurs de chaleur re- froidis par gaz, ou en prévoyant des couches supplémentaires non refroidies, ou par toute autre méthode convenable et il va sans dire que de tels systèmes de convertisseurs rentrent dans le cadre de la présente invention et sont d'importance dans certaines des applications de celle-ci.

La plupart des figures des dessins représentent un convertisseur unique; mais il est avantageux dans certaines réactions, spécialement des réactions qui procèdent par éta- ges, d'utiliser deux ou plus de deux convertisseurs en série comme cela est représenté, par exemple* à la Fig. 28, et cette modification des principes de remise en circulation de la pré- sente invention est comprise dans le- cadre de celle-ci et est de grande importance pour certaines réactions.

Des systèmes de convertisseurs réalisant les principes de l'invention sont applicables aux types les plus variés d'o- xydations organiques telles que :
1- Réactions dans lesquelles, on obtient un produit d'o- xydation intermédiaire.- L'oxydation de benzol, toluol, phé- nol, phénols de goudron ou furfurol et autres composés conte- nant le groupement -CH2-CH@CH-CH2- en acide maléique et acide fumarique ou acide mésotartrique; crésol en aldéhyde salicy- lique et acide salicylique; toluol et les divers toluols substitués halogénés et nitrés, en les aldéhydes et acides

correspondants; xylènes, pseudocumène, mésitylène, paracymène et autres dérivés en les aldéhydes et acides correspondants;

naphtaline en naphtaquinone, anhydride phtalique et acide ma- laïqueanhydride phtalique en acide maléique et acide fuma- rique ; anthracène en anthraquinone; phénanthrène en phénan- thraquinone, acide diphénique, anhydride phtalique et acide maléique; acénaphtène en acénaphtylène, acénaphtaquinone, bisacénaphytylidènedione, acide naphtaldéhyaique, anhydriue naphtalique et acide hémimellithique; fluorène en fluorénone; eugénol et isoeugénol en vanilline et acide vanillique; al- cool méthylique et méthane en aldéhyde formique; alcool éthy- lique en acide acétique; chlorhydrine d'éthylène en acide chloracétique, etc...

2- Réactions dans lesquelles une impureté qu'on ne désire pas est brûlée, telles que l'épuration d'anthracnes, bruts de divers degrés d'impureté avec combustion totale de carbazol, d'huiles sans emploi et, dans certains cas, de phé- nanthrène ; l'épuration de naphtalines brutes et d'hydrocar- bures mononucléaires bruts, comme les benzols, etc...; l'épu- ration dammoniaque provenant de goudron de houille avec combustion des impuretés organiques telles que les corps phénoliques présents, etc...

3- Oxydation ae mélanges de composés organiques en produits intermédiaires désirés avec enlèvement d'impuretés, par exemple. : l'oxydation d'anthracènes bruts, phénanthrènes bruts,,etc.. en produits intermédiaires tels qu'anthraquinone, phénanthraquinone, acide diphénique, anhydride phtalique, etc....-, avec enlèvement concomitant de carbazol et d'huiles sans emploi par combustion totale ; l'oxydation d'acides de goudron bruts en acides malé.ique et fumarique avec cowbus- tion de certaines impuretés, etc...

Des réductions et hydrogénations telles que la réduc- tion de. composés nitrés, par exemple: nitro-benzine, dini-

trobenzine, nitrophénol, nitronaphtaline et leurs homologues, en les amines correspondantes ou les amines hydrogénées cor- respondantes; la réduction.d'aldéhydes et kétones en alcools,
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par exemple: aldéhyde benzylique en alcool benzylique, alda- hyde acétique en alcool éthylique,. aldéhyde crotonique en l'alcool butylique correspondante e.tc....,.; la réduction d'o- xydes de. carbone en méthanol, m&thane,aléoals, plus éle-vés et kétones ou produits ressemblant aw pétrole.; 1*hydragénatian de composés aromatiques en composés 41icycliques, par exemple:

benzine en cyclohexane, naphtaline en tétraline ou dé.caline., anthracène en anthracènes hydrogénés, phénol en cyclohexanol,
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acétylène en éthyléne et éthane, etc.., acides polybasïque-a en "esters", ou éthers salins, intérie.urs, par exemple: anhy- dride phtalique en phtalide, acide. camphor.:h.qt1e. en campholide, etc... ; la réduction de composés hétérocycliques contenant de l'azote en amines aliphatiques, par exemple; pyridine en amylamine., sont également d'importance.

En plus des réactions dans lesquelles une matière brute plus ou moins homogène est réduite, certains mélanges de matières brutes peuvent être 'effectivement réduits avec ou sans la présence de gaz. réducteurs supplémentaires.. Ainsi, par exemple, des oxydes de carbone peuvent être réduits en présence des vapeurs de bien des composés organiques. Ils
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peuvent, par exemple, être réduits en présence. d"Yydrocar.- bures aliphatiques tels que paraffines, oléfines, acétylènes, hydrocarbures ayant la formule anH2n-4, on.2n-6 , etc...

L'hy- arogène peut être présent ou absent et la classe de produits obtenus, tels que mélanges de composés oxygénés ou, dans bien des cas, huiles qui par leur nature-sont d'une fagon prédominante des hydrocarbures, variera avec la quantité des ingrédients réactifs et avec les masses de contact et les conditions de réaction dont il est fait usage, et l'invention présente cet avantage que ces nouvelles réductions combinées

peuve.nt 'être effectuées dans le sens désiré, avec une grande efficacité, par l'incorporation d.e promoteurs de stacilisa- teurs, ou de stabilisateurs, convenables dans les masses de contact.

Une autre classe de réactions combinées consiste en la réduction d'oxydes de. carbone avec ou sans hydrogène en présence de vapeurs d'alcools aliphatiques tels que les al- cools paraffiniques ayant la formule CnH2n+1OH, au les alcools non saturés ayant la formule CnH2n-1OH, ou CnH2n-3OH,etc...

Des alcools polyvalents, comme .le glycol, le glycérol, etc.., peuvent être réduits en combinaison avec des oxyaes de car- bone, avec ou sans hydrogène.

Des produits d'oxydation d'alcools, tels par exemple qu'aldéhydes saturées ou non saturées et kétones, ou des pro- duits d'oxydation d'alcools polyvalents tels qu'aldéhydes glycoliques, glyoxal, acide glyoxylique, acide oxalique, etc.. peuvent être utilisés pour des réductions en phase vapeur en présence d'oxydes de carbone et d'hydrogène. Des produits d'oxydation d'alcools trivalents et d'alcools isomères diva- lents peuvent également être employés, bien entendu seulement lorsqu'il est possible d'obtenir les vapeurs des composés sans décomposition qu'on. ne désire pas.

Les acides aliphatiques forment une autre classe im- portante. de composés que l'on peut réduire en combinaison avec des oxydes de carbone. Cesaciaes comprennent des acides gras, 6xacides, lactones, acides polybasiques, acides de ké- tones, etc.. D'autres divers composés aliphatiques de carbo- nyle tels que les alcools d'aldéhydes, les dikétones, les trikétones, les kétones d'oxyméthylène, les aldéhydes de ké- tones, les alcools de kétones, etc..., peuvent également être combinés avec des oxydes de carbone etréduits en pré- sence des masses de contact décrites ci-dessus pour former bien des produits ae valeur.

En plus des composés de la série aliphatique qui peu- vent être réduits avec des oxydes de carbone, divers composés de la série alicyclique, tels par exemple que des composés alicycliques comme les cycloparaffines, les cyclooléfines, les cyclodiofines, peuvent être combinés avec des oxydes de carbone et réduits. Des exemples de corps spécifiques de cet- te classe sont le cyclohexane, le cyclopentadiène, le dicyclo- pentadiène, etc..

Naturellement, des -composés alicycliques de carbonyle comme le cyclohexanal, la cyclohexanone, etc.., peuvent être utilisés, étant entendu à cet égard, et dans tout le présent mémoire, que tous composés contenant le. grou- pe CO, peu importe que l'oxygène soit uni au: carbone par une liaison simple ou double, sont compria sous. la désignation de composés de carbonyle.

Des composés aromatiques tels que les hydrocarbures benzéniques, les naphtalines, les anthracènes, les phénanthrè. nes, les phénols, les alcools aromatiques, les aldéhydes, les kétones et les acides peuvent être réduits en présence d'oxy- des de carbone et d'hydrogène, bien entendu en tant seulement que les produits sont capables de volatilisation sans décompo- sition qu'on ne désire pas.

Des composés hétérocycliques, comme. les' produits con- tenant le noyau furfurane, les caxps pyrroliques, les pyrro- liciines, etc..,peuvent être réduits avec des oxydes de car- bone.

Il'invention peut également être appliquée à d'autres réactions organiques en phase vapeur telles que la décompo- sition d'anhydride carbonique, par exemple, la transformation d'acides polycarboxyliques ou de. leurs anhydrides en acides, monocarboxyliques, comme par exemple la production d'acide 'benzoïque en partant d'anhydride phtalique. D,es déshydrata- tions de tous genres, comme la production d'éthers ou d'hy- drocarbures non saturés en partant d'alcools,, par exemple- : ,

d'éthylène en partant d'alcool éthylique, peuvent être effec- tivement accomplies.

Un grand nombre de réactions impliquant des associa- tions moléculaires comme les polymérisations et les cenden- sations par exemple, ce que l'on appelle les aldelisations et crotonisations d'aldéhydes, etc..., constituent un champ important de réactions catalytiques auxquelles l'invention convie,nt bien. Les halogénations catalytiques de composés or- ganiques forment un autre champ dans lequel on peut faire ef- ficacement usage de l' invention. Les "estérifications" cata- lytiques forment une catégorie de réactions dans lesquelles un contact long et répété avec le catalyseur est important et peut être effectivement réalisé au moyen de convertisseurs de la présente i nvention.

Dans le champ catalytique inorganique, la synthèse d'ammoniaque et l'oxydation d'ammoniaque en oxyaes d'azote sont effectivement accomplies dans des systèmes de conver- tisseurs présentant les caractéristiques de contrôle ae tem- pérature. de la présente invention et, en particulier, des convertisseurs pourvus d'un refrciaissement automatique par gaz., parce qu'un avantage de ce type de construction est que les éléments échangeurs de chaleur n'ont pas à être étunches aux gaz, ce qui fait que ce type de convertisseur se prête à un travail sous des pressions extrêmement élevées comme, par exemple, la,,synthèse d'ammoniaque sous haute pression, les réductions et hydrogénations organiques comme la réduction d'oxydes de carbone, etc...

On peut également produire cata- lytiquement de l'acide cyanhydrique, en partant d' oxyae de ,carbone et d'ammonique, dans des systèmes de convertisseurs d.e l'invention et le 'contrôle de température, efficace et simple, qu'ils assurent est d'importance en ce sens qu'il amélfore les produits et augmente les rendements dans cette réaction. D'autres réactions que l'on peut effectivement

accomplir dans. des convertisseurs de l'invention sont l'oxy- dation catalytique d'anhydride sulfureux en anhydride sulfu- rique, le procédé catalytique de fabrication de gaz à l'eau et l'épuration catalytique de gaz.

On a énuméré ci-dessus nombre de réactions catalytiques représentatives; mais il va sans dire que les systèmes de convertisseurs de l'invention ne sont aucunement limités aux réactions énumérées simplement à titre d'exemples. Au con- traire, ces convertisseurs sont applicables à toute réaction catalytique en phase vapeur, soit exothermique ou endother- Inique, car bien que, peut-être, le champ futilité le plus important et le plus remarquable de l'invention se trouve dans la classe de réactions qui sont fortement exothermiques;

il est également nécessaire, dans bien des réactions endo- thermiques, d'effectuer un contrôle sur de la température et d'avoir une maîtrise exacte du procédé, et un contrôle pré- cis des ingrédients réactifs et des périodes de contact avec le catalyseur, ce qui est un facteur aistinctif de la présen- te invention.

On .va décrire 1 invention -plus en détail en regard des dessins ci-joints, qui représentant certaines installa- tions typiques mais ne limitent point le champ de 1''invention aux caractéristiques qui y sont exposées. Ces dessins sont pour la majeure partie tout à fait schématiques car la struc- ture précise et les accessoires ne font, bien entendu, pas partie de l'invention.

C'est ainsi, par exemple, que des convertisseurs sont représentés sans calorifuge tandis que, dans la pratique, ces convertisseurs sont entièrement calo- rifugés; mais cette caractéristique n'a aucune portée sur l'invention et tous les détails de construction, bien connus, , de ce genre qui ne sont pas utiles à la compréhension des caractéristiques de 1*invention ont été omis des dessina pour plus de simplicité; néanmoins il sera naturellement fait usage par l'ingénieur chimiste averti, dans des instal-

lations incorporant les principes de l'invention, ue tous les détails de construction convenables ou nécessaires.

Sur les dessins:
Fig. 1 est une coupe verticale à travers un type sim- ple de convertisseur automatique refroidi pur gaz, pourvu de couches supplémentaires, non refroidies, ae catalyseur;
Fig. 2 est une coupe verticale à travers un conver- tisseur automatique refroidi par gaz, pourvu de moyens éga- lisateurs de température auxiliaires; Fig. 5 est une coupe horizontale suivant 3-3, Fig. 2;
Fig. 4 est une coupe verticale à travers un conver- tisseur refroidi par gaz., inversé, pourvu de moyens égali- sateurs de température auxiliaires ;
Fig. 5 est une coupe verticale à travers un conver- tisseur automatique refroidi par gaz, pourvu de moyens éga- lisateurs de température auxiliaires, d'un échangeur ae cha- leur interne et d'un refroidisseur dans la conduite de remise en circulation;

Fig. 6 est une coupe verticale à travers un denver- tisseur automatique refroidi par gaz, pourvu de moyens éga- lisateurs de température auxiliaires et d'une introduction de gaz directe, auxiliaire;
Fige. 7 et 8 sont des détails ue variantes de moyens égalisateurs de température auxiliaires ; Fig. est une coupe verticale à travers un conver- tisseur automatique refroidi par gaz, pourvu de moyens éga- lisateurs de température auxiliaires et d'échangeurs de cha- leur compound;
Fig. 10 est une coupe verticale à travers un conver- tisseur annulaire pourvu de moyens égalisateurs ae tempéra- ture auxiliaires;
Fig. Il est une coupe horizontale suivant 11-11, Fig.

10 ;

Fige 12 est une coupe à travers un convertisseur semi- automatique, refroidi par gaz, pourvu de moyens égalisateurs de température auxiliaires;.

Fige. 13 et 14 sont des coupes verticale et horizon- tale à travers les moyens égalisateurs de température repré- sentés à la Fig. 12;
Fig 15 est une coupe verticale à travers une disposi- tion différente de convertisseur automatique, refroidi par gaz, avec moyens égalisateurs de température auxiliaires;
Fig. 16 est une coupe verticale d'un convertisseur du type de celui représenté à la Fig. 15, pourvu d'une in- troduction de gaz., directe;
Fig. 17 est une coupe verticale d'un convertisseur du type de celui représenté à la Fig. 15, mais pourvu d'un dispositif indépendant de refroidissement des moyens égali- sateurs de température;

Fig. 18 est une coupe verticale d'un convertisseur du type Tentelew, modifié, inversé, pourvu de moyens, égali- sateurs de température
Figs. 19 et 20 sont des détails en coupes verticale et horizontale, à travers les tubes contenant le catalyseur et les éléments égalisateurs de température; Fig. 21 est une coupe verticale d'un convertisseur automatique pourvu d'éléments échangeurs de chaleur annulai- res et de moyens égalisateurs de tempe-rature;
Figs. 22 et 23 sont des coupes horiz,ontales suivant 22-22 et 23-23, respectivement, Fig. 21; Fig. 24 est une coupe verticale d'un convertisseur automatique annulaire, refroidi par gaz, semblable à celui représenté à la Fig. 21, mais pourvu d'une introduction de gaz directe;

Figs. 25 et 26 sont des coupes horizontales suivant
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25-25 et ì6-26; Fig. 24; Fig. 27 est une coupe d'un convertisseur automatique,

refroidi par gaz, avec un système de remise en circulation en circuit fermé contenant des moyens pour enlever les pro- duits de réaction; Fig. 28 est une coupe d'un système de convertisseurs, représentant deux convertisseurs automatiques, refroidis par gaz., en série et un système de remise en circulation pourvu de moyens pour condenser les produits de réaction liquiaes.

A la Fig. l, on a représenté un convertisseur automa- tique simple, refroidi par gaz, avec remise en circulation; Le convertisseur consiste en une. enveloppe 1, un aessus 3, un fond 4,'une entrée de gaz 5, pourvue d'une valve, une plaque supérieure perforée 2 et un tamis 28 sur lequel une couche de catalyseur est placée. Dans le catalyseur sont noyés des tubes 11, fermés à un bout, qui peuvent être pour- vus de perforations à leurs extrémités supérieures ouvertes qui s'élèvent au-dessus de la surface du catalyseur. Des tu- bes 9, ouverts aux deux bouts, pendent de la plaque perforée 7 dans les tubes 11, s'étendent pratiquementjusqu'au fonc de ceux-ci et sont de préférence pourvus ae perforations à leurs extrémités inférieures.

La plaque 7 est également pour- vue de trous de chargement fermés par aes bouchons 17 et il est également prévu des tubes de chargement de catalyseur, 16, des tubes de déchargement, 18, et un collecteur auxi- liaire d'introduction de gaz, 15. Des chicanes 32 sont pla- oies dans la partie supérieure du convertisseur, au-uessus de la plaque 7. Deux couches de catalyseur non refroidies, 46, supportées par des tamis, sont disposées au-dessous de la couche de catalyseur refroidie et des chicanes 47 sont situées centralement entre le tamis 28 et la première couche non refroidie, ainsi qu.'entre les deux couches non refroioies.

Un tuyau d'échappement 6 part de la partie inférieure au convertisseur et un tuyau de branchement 48, contrôlé par une valve 49, se relie au tuyau d'échappement et va à une chambre de mélange, 50, qui est pourvue d'un tuyau d'intro-

duction 51, muni d'une valve, et se relie-, par son extrémité supérieure, avec l'aspiration 52 d'un ventilateur qui refoule, par un tuyau.'54 contrôlé par une valve 53, dada la partie su- périeure du convertisseur. Les températures dans les couches de catalyseur refroidies peuvent être mesurées par tout moye.n convenable tel, par exemple, qu'un élément thermoélectrique comme cela est indiqué en 30.

Dans le fonctionnement, les gaz réactifs pénètrent par le tuyau 5., sont intimement mé- langés par les chicanes 52 puis descendent par les tubes 9, en relation indirecte d'échange de chaleur avec le aataly- seur, renversent leur flux au bas des tubes et s'élèvent à travers l'espace annulaire existant entre les tubes 9 et les tubes 11, les gaz. se trotvantau cours de ce parcours ascen- dant, en relation directe d'échange de chaleur avec le cata- lyseur et avec les gaz. arrivant par les tubes 9. Après être sortis du haut des tubes 11, les gaz peuvent renverser leur flux et descendent à travers, la couche de catalyseur refroi- die, puis à travers les couches non refroidies 46, et sor- tent par le tuyau 6.

Une partie des gaz. ayant réagi s.ont re- mis en circulation en passant par le tuyau 48,la chambre. de mélange 50, où des constituants de réaction additionnels peuvent être introduits par le tuyau 51 et, de. là; ils sont refoulés par le ventilateur, à travers le tuyau 54, dans la partie supérieure du convertisseur où ils se mélangent avec les gaz réactifs frais. la proportion de gaz remis. en cir- culation dépend du réglage des valves 49 et 53 et les réac- tions peuvent être contrôlées soit comme. une mesure d'urgence. ou régulièrement par un réglage convenable des valves, ré- glage qui peut se faire à la main ou. être automatique.

Figs. 2 et 3 représentent un convertisseur similaire à celui représenté à la Fig. 1, mais pourvu de moyens égali- sateurs de chaleur auxiliaires et d'un contrôle eutomatique de la remise en circulation. Les mêmes parties portent les

mêmes chiffres de référence. Les éléments échangeurs de cha- leur à double contre-courant, noyés clans le catalyseur,sont tous désignés de la même façon que ceux de Fig. 1, mais sont pourvus de bouchons à¯orifices, 56, possédant des trous de grosseurs, variées permettant à une proportion relativement plus grande de gaz de passer à travers les éléments échan- geurs de chaleur plus centraux pour compenser le facteur de refroidissement de l'enveloppe du convertisseur.

Le plus, des éléments égalisateurs de chaleur, 55, sont noyés dans le catalyseur, entre les échangeurs de chaleur à double con- tre-courant, et ces éléments peuvent 'être de toute construc- tion convenable. et sont représentés, pour plus de simplicité, sous la forme de chambres closes contenant aes liquiaes de haute conductibilité thermique, ou capables de bouillir à la température. de réaction. Des exemples de liquides de ce genre sont le mercure, les alliages de mercure ou d'autres métaux ou alliages métalliques.

Le fonctionnement, du convertisseur est similaire à celui de- Fig. 1 avec, naturellement, l'uniformité addition- nellement améliorée de température réalisée par les moyens égalisateurs 55. La remise en circulation est effectuée comme à la Fig. 1, mais est représentée comme réglée auto- matiquement par la température. En plus des éléments thermo- électriques r-éguliers, 30, un élément thermoélectrique sup- plémentairé, 58, est placé dans un puits convenable, en re- lation d'échange de. chaleur avec le catalyseur, et actionne la: valve,53 par l'intermédiaire d'un relais convenable 57.

La quantité de. gaz. remise en circulation, qui,est bien en- tendu déterminée par l'ajustement de la valve 53, varie par conséquent avec la température dans le catalyseur et tout accroissement brusque pouvant se produire dans la température, par-exemple. dans. des réactions sensibles et fortement exother- miques, aura immédiatement pour résultat la remise en circula-

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tion d'une. quantité de gaz qui antr51ea pnomotement la ru- ac.ti.cn", Le convertisseur représenta à la Fig 2 diffère. légè- rainant, comme constiuctLon* de celui de àlig,'1 én ce sens! qu'il est pourvu, par exemple,, d'un tuyau d'introduction de gaz, 59, contrôlé par la valve 58 et pénétrant dans le. tuyau
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! comme le fait le tuyau de remise en alr-oulation 54.

Cette construction effectue un mélange. wipeu meilleur- ,de. gaz, frais et de. gaz- remis en circulation q#"a. la. Fig, l., Du iiotera également que le c.onvertàaaÈQE' et- ecés¯e.nté somme C:o.r!sti.- tué par un certain nombre de couronnes ou anneaux d'enve- loppe. On fait faire usage d'une construction convenable
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quelconqze et cette variante.est simplement il1uatrtva-. du fait que l'on peut faire. varier la coristri2etIon Bléoani- que du convertisseur dans de larges limites>, comme la come prendra 1''ingénieur- cihimiata.. ' ..-,.'- Le convertisseur de Figs*.

S et z aonrient, natuè)1>- ment, pour des. réactions plus fortement exothermiques que celles rutulles. est destiné ealtri de F'... 1. *t on peut, par exemple%, en àire usage pour des ozda-tioca oJ!gait1iques. fortement exotnermiques te.l.es.x, paK-e;x:ejnpl&y 'tta l'oxydation' de naphtaline en anhyclrida phtaligue au t.u,t.u.tr:e.des. ré- actions énumérées dans 1>introdudtion du présent mémoire Un contrôle très uniforme de température est effectua. comma à la Fig. l, car l'effet refroidisseur de' l'échange de. cha-
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leur à double- czontre-courant augmenta ddeeete ûiellt7 comme ira vitesse des gaz réactifs et, dans de- larges limites,- la chaleur. dégagée dans la réaction es-t directement proportion- nelle à la quantité de gaz réactifs passant à travers..

Ces constructions d'échangeurs de chaleur à double, contre-cou- rant, avec leur transfert de chaleur extrêmement élevée ont
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par conséquent pour résultat une température parfaitement uniforme avec de larges variations de. vitesse de gaz réac- tifs, et peuvent être convenablement considérées comme ayant

pour résultat un contrôle automatique ae température, ce qui a une. grande importance à l'égard de la remise en circulation qui constitue la caractéristique principale de l'invention.

Fig. 4 représente un convertisseur inversé, de cons- truction similaire à celle représentée aux Figs. 2 et 3. Tou- tefois, dans cette construction, les tubes 11 doivent, natu- reliement, .âtre supportés et sont, pour plus de commodité, représentés comme reposant sur le tamis à catalyseur 28.

Ce. tte figure représente également une modification importante des moyens égalisateurs de température auxiliaires. Ces corps peuvent s'étendre au-dessus ou au-dessous des catalyseurs ; sur le dessin, ils sont représentés comme s'étendant partie au-dessus et partie au-dessous.

On obtient par cela même un contrôle plus uniforme car les éléments. égalisateurs de tem- pérature sont exposés soit aux gaz- ayant réagi ou aux gaz arrivants et sont, par conséquent, refroidis ou chauffés par ceux-ci et, puisqu'ils transmettent leur chaleur verticale- ment, on obtient une température. plus uniforme, ce qui est avantageux* Il est naturellement clair que, bien que la fi- gure montre plusieurs, façons de disposer les éléments éga- lisateurs de température, une installation particulière ne présentera, dans la pratique, qu'une seule disposition de ces éléments, quoique l'invention ne soit nullement lintitée à une telle construction.

Fig. 5 représente un type quelque peu modifié du con- vertisseur représenté à la Fig. 2. Les mêmes parties sont désignées par les mêmes chiffres de référence. Dans le con- vertisseur de Fig. 5, les éléments échangeurs de chaleur. à double contre-courant s'étendant au-dessous du tamis 28, sup- portant le catalyseur, dans une partie inférieure agrandie du,-convertisseur. Les chicanes 33 transforment cette chambre en un échangeur de chaleur, de sorte. que la température des gaz circulant dans les, éléments échangeurs de.

chaleur à dou-

ble contre-courant est modifiée- par contact avec les gaz d'é- chappement. Une caractéristique additionnelle est représentée sous la forme d'un moyen¯refroidisseur consistant en un tuyau cannelé ou pourvu d'allettes 75, qui se Relie au tuyau 54 par les tuyaux 73 et 77, contrôlés par les valves 74 et 76, respectivement. La valve 53 est placée entre les points ou. les tuyaux 73 et 77 se joignant au tuyau 54- Des mayens in- troducteurs de gaz frais, sont constitués par le, tuyau 71 qui pénètre dans le. tuyau 5 et est contrôlé par la valve 72. Une valve 70 contrôle l'introduction directe, de gaz dans le tuyau 5.

Les éléments échangeurs de chaleur à double contre- courant sont pourvus de bouchons à orifices 56, comme à la Fige 2.

Le fonctionnement de ce système déconvertisseur est le même que celui du convertisseur de. Fig. @@ mais on peut faire passer une partie désirée quelconque des gaz remis en circulation dans 'le refroidisseur 75 pour réduire leur tem- pérature. Cela est d'importance dans bien-dès oxydations or- ganiques au la chaleur dégagée est si élevée que. la capacité calorifique des gaz, remis en cirqulation, refroidis est es- sentielle au maintien d'une uniformité de température..

Ce type de convertisseur est également d'importance dans de,s r.éactions d.ans lesquelles. il est désirable de refroidir le produit final après qu'il a quitté le catalyseur., ce qui est effectué, bie.n entendu, par les prolongements des éléments échangeurs de chaleur à double contre-courant.-
Fig. 6 représente un convertisseur avec introduction auxiliaire de gaz directement dans la chambre à catalyseur sans passer par les échangeurs de chaleur à double contre- courant. Dans ce convertisseur, des gaz frais sont introduits, normalement, dans le tuyau 54 par le tuyau 61 contrôlé par la valve 62, ou peuvent passer directement par la valve 60. Cela, naturellement, est en plus des possibilités d'introduction par le tuyau 51.

Les gaz remis en circulation circulent dans

les échangeurs de chaleur à double contre-courant, comme dans les dispositifs des figures précédentes, mais des moyens sont également prévus pour introduire directement des gaz dans la chambre à catalyseur sans passer par les échangeurs de cha- leur. Ces moyens consistent en une plaque perforée distincte, 2, située au-dessus de la plaque régulière 2 et pourvue de tubes 27 qui passent à travers la tôle 7. sont perforés à leur partie inférieure et-sont pourvus de plaques amovibles 58 qui empêchent les courants de gaz de frapper directement aux le catalyseur et les obligent à sortir par les perfora- tions et à se mélanger avec les gaz, remis en circulation et frais, qui ont passé dans les échangeurs de chaleur à contre- courant.

Ce gaz frais auxiliaire est introduit par le tuyau ,-'5 et il est distribué par les chicanes 26. L'introduction peut être con.tinue, ou bien on peut n'en faire usage que comme mesure d'urgence pour contrôler toute élévation excessive de température. Le fonctionnement du convertisseur est, na- turellement, le même que celui des convertisseurs représen- tés aux figures précédentes et les corps égalisateurs ae tem- pérature, 55, jouent le même rôle. Ce aonvertisseur montre également l'application de tubes 9 à extrémités inférieures perforées, qui permettent une sortie de gaz plus graduelle et empêchent un refroidissement excessif des parties infé- rieures des tubes à extrémité close 11, ce qui emmmpêche la formation de. points froids dans le catalyseur.

L'un des tu- bes 11 est également représenté fermé en hautet pourvu ae perforations 64 au-dessous du niveau du catalyseur, afin d'in- troduire les gaz plus uniformément, ce qui est avantageux dans certaines réactions et empêche qu'un pourcentage exces- sif de la. réaction se.,produise dans toute une petite zone de catalyseur. On notera que l'on peut enlever les obturateurs 38 destubes 27 et fair.e usage de ces derniers pour remplir l'appareil de catalyseur, au lieu du tuyau 16. On peut obtenir par cette. méthode une distribution un peu plus uniforme de

catalyseur et un remplissage plus rapide, Il est,' naturelle- ment, simple d'enlever ces obturateurs car ils sont pourvus, de crochets et on peut les'retirer en les sou:levant à travers les tubes 27.

Figs. 7 et 8 représentent des types un peu. plus com-. pliqués de moyens égalisateurs de température. A la fig. 7, le récipient ou corps, 55 est pour.vu/d'un tube interne. qui ne s'étend pas tout à fait Jusqu'à la surface du liquide. et est pourvu de perforations 66 à son extrémité inférieure.

Cela a, naturellement, pour résultat une circulation plus rapide. de liquide car le liquide chaud en contact avec les parois du récipient s'élève et le liquide froid descend à travers le tuyau 65.Fige 8 représente une construction un peu plus compliquée constituée par un élément aimilaire à ce- lui représenté à la Fig. 7 entouré d'une chemise 67 remplie d'un liquide 68 qui, naturellement,aura de préférence. un point d'ébullition suffisamment élevé pour assurer qu*il res- te à l'état liquide durant la réaction. Cette dernière cons- truction présente un avantage lorsquon fait usage de cer- tains liquides,dans le récipient interne, pour contrôler la température par ébullition.

Certains 'de aes Liquides, com- me le mercure, sont très coûteux et on peut effectuer une éco- nomie considérable en faisant usage d'une, chemise liquide, du métal en fusion par exemple, qui est bien mailleur marché et permet à une quantité moindre de matière coûteuse de jouer le même rôle. Il est, 'bien entendu, évident que. l'on peut faire usage de tout autre type convenable de moyens égalisa- teurs de. température, par exemple.-des. récipients dans les- quels une tige centrale, en métal est employée pour remplacer une partie du liquide. Il résulte de cette disposition une économie considérable dans. la quantité de liquide, nécessaire.

Il est parfois désirable. de centrer exactement le- tube 65 afin d'assurer un flux uniforme et cela peut être effectué:

par des oreilles d'espacement 156, représentées aux Figs. 13 et 14.

Fig. 9 représente un convertisseur de la même concep- tion génénie que ceux des Figures précédentes, mais pourvu de moyens pour introduire deux gaz distincts dans les élé- ments échangeurs de chaleur. On y arrive en prévoyant, au- dessus de la plaque 7, une seconde plaque perforée pourvue de. tubes internes 20 qui s'adaptent à l'intérieur des tunes internes 9 et peuvent être pourvus de bouchons à orifices 56 afin de restreindre le flux à travers les tubes périphériques pour compenser l'effet de refroidissement de l'enveloppe de convertisseur. Les moyens de remise en circulation, qui sont similaires à ceux des Figures précédentes et portent les mê- mes chiffres de référence, débouchent dans le tuyau d'entrée 23 où les chicanes 32 distribuent le gaz aux divers tubes 20.

Des gaz frais peuvent être introduits soit dans la chambre de mélange 50 par le tuyau 51 dans le tuyau 23' par le tuyau à valve 22, ou dans l'espace compris entre les plaques par- forées supérieure et inférieure d'où- les gaz descendent à tra. vers l'espace annulaire délimité par les tubes 20 et les tu- bes 9. Un des gaz peut être introduit en un endroit et un autre en un endroit différent afin d'empêcher leur mélange jusqu'à ce qu'ils aient atteint le fond des tubes fermés au bout 11. Il est désirable, dans certains cas, de maintenir les ingrédients réactifs séparés pendant un maximum ce temps, par exemple,-quand il est désirable d'empêcher une réaction prématurée.

Les éléments égalisateurs de température 55 jouent, naturellement, le même rôle que dans les convertis- seurs des figures précédentes et l'on peut faire fonctionner le convertisseur comme cela a été décrit ci-dessus.

Figs. 10 et 11 représentent un type différent de con- vertisseur refroidi par gaz.pourvu de moyens de remise en circulation et de moyens égalisateurs de température. Ce con- vertisseur consiste en une enveloppe 1, un dessus 3, un fond

une cloison supérieure annulaire 137, une cloison infé- rieure circulaire 138, et des tamis cylindriques concentri- ques, 139, de retenue de catalyseur, reliant les deux cloi- sons et délimitant un espace à catalyseur annulaire. Un tuyau d'introduction de gaz, 140, pourvu d'une valve 141, descend à travers une ouverture centrale existant dans la cloison
137 et est pourvu de perforations 142 à son extrémité infé- rieure qui est à quelque distance au-dessus de la cloison inférieure 158.

Des chicanes cylindriques concentriques 143 et 144 pendent de la cloison 137 et s'élèventde la cloison
138, respectivement. La chicane 144 est de préférence perfo- rée à son extrémité supérieure, comme cela est indiquée Le système de remise en circulation, qui est le même que celui. représenté dans les figures précédentes, porte les mêmes chiffres de référence et prend du gaz au tuyau d'échappement 6 pour le refouler, après ajustement convenable, de sa compo- sition, par le tuyau 53, dans l'espace supérieur existant en- tre la cloison 137 et le dessus 5 du: convertisseur. Des gaz réactifs frais peuvent aussi être introduits par le. tuyau 140.

Les gaz remis en circulation descendent à.travers l'espace annulaire compris entre le tuyau 140 et la chicane 145 et se mélangent avec les gaz frais sortant pas les perforations au bas du tuyau 140. Les gaz. sont alors obligés, par les chica- nes, à s.uivre un chemin tortueux, en étant chauffés par la chaleur deschicanes et la chaleur rayonnant de la star-face in- terne de l'anneau de catalyseur, et sortent ensuite à travers ce dernier en rencontrant l'enveloppe du convertisseur où ils sont rapidement refroidis. Le parcours à travers le cataly- seur est très court et, comme la chaleur dégagée est rapide- ment cédée par le courant de gaz à 1"enveloppe du convertis- seur, un refroidissement excellent est effectué.

Naturellement, la cloison supérieure, les chicanes et la cloison inférieure aident également à rayonner¯de la chaleur aux gaz.. arrivants.

Un contrôle supplémentaire de température est effectué par

'les éléments égalisateurs de température 55 qui sont noyés dans l'anneau- de catalyseur et s'étendent à travers la cloi- son 137 où leurs espaces à vapeurs sont rencontrés par le courant des gaz remis en circulation et sont refroidis dans une mesure correspondante. Selon la nature de la réaction, le refroidissement peut être effectué principalement, par les gaz et secondairement par les moyens égalisateurs de tempéra- ture, ou vice versa.

Des convertisseurs comme ceux des Figs. 10 et 11 con- viennent pour des réactions qui se produisent avec ae courts temps de contact avec le catalyseur mais qui ne sont pas ex- cessivement exothermiques. Les réactions qui donnent un pro- duit instable peuvent aussi être effectivement accomplies puisque les produits de la réaction rencontrent immédiatement la paroi du convertisseur qui, habituellement, ne sera pas calorifugée et peut même être pourvue de puissants moyens de refroidissement auxiliaires tels qu'ailettes, courants d'air ou même courants d'eau' envoyés sur elle. Ainsi, les prouuits de la réaction sont presque immédiatement et subitement, re- froidis, ce qui en empêche la décomposition.

Naturellement, dans le cas de telles réactions, on ne fera usage d' une re- mise en circulation que comme mesure d'urgence, à meins que le système de remise en circulation ne soit pourvu de moyens pour enlever les produits de réaction.

Fig. 12 représente un convertisseur du type fentelew pourvu de moyens de remise en circulation et de doubles moyens égalisateurs de température dont des détails sont re- présentés aux Fige. 13 et 14 et ont été décrits ci-dessus.

Le convertisseur consiste en une enveloppe 1, un dessus 3, un fond 4 et une cloison perforée 145, supportant le cata- lyseur, d'où s'élèvent les tubes à catalyseurs 146 dans les- quels les moyens égalisateurs de températuxe sont montés.

Dans le convertisseur Tentelew ordinaire, le refroidissement est effectué, par la grande surface de rayonnement des tubes

qui cèdent leur chaleur aux gaz arr ivants. Cet -effet de re- froidissement est, naturellement, grandement augmenté par les éléments égalisateurs de température situés dans les tu- bes à catalyseur et ayant des espaces à vapeurs que rencon- trent les courants de gaz, frais ou remis en circulation, froids. Ce type de convertisseur n'est pas automatiquement refroidi par gaz, car le refroidissemant; bien qu'il augmente avec une augmentation de vitesse des gaz réactifs, n'augmente pas proportionnellement à cette vitesse.

Cependant, pour bien des réactions qui ne produisent pas des. dégagements de. chaleur extrêmes, ce typé de convertisseur est utile et c'est un type très économique à construire. .Le système de remise en circula- tion est aoinme cela sera évident, semblable à ceux re.présen- tés sur les figures précédentes et .les mêmes parties portent les mêmes chiffres de référence.

Fig. 15 représente un convertisseur tentelew modifié qui est transformé en un dispositif complètement automatique, refroidi par gaz, par le placement de tubes renversés 147, fermés au bout, par dessus les tubes à catalyseur. Ces tubes renversés sont pourvus de perforations 146 à leurs. extrémités inférieures. Les gaz arrivants sont ainsi forcés à pénétrer dans les perforations 148 et s'élèvent à travers l'espace an- nulaire délimité par les tubes à catalyseur 146 et les tubes fermés au bout 147, puis renversent leur flux après avoir rencontré les extrémités supérieures des éléments égalisa- teurs de température e.t descendent à travers le catalyseur.

A cause de ce flux positivement défini de. gaz e.t de son étroit confinement aux parois des tubes à catalyseur, le re- froidissement est entièrement automatique, comme dans le cas deFig. 1, eten raison dufait que le catàlyseur est dans des tubes et que, par conséquent, le rapport de'la surface de refroidissement au volume de catalyseur est grand, l'ef- fet de refroidissement est même plus puissant qu'avec des

convertisseurs du type représenté à la Fig. 1. La remise en circulation est, bien entendu, la même que celle représen- tée sur les figures précédentes.

On peut faire usage de ce type de convertisseur pour la réaction la plus intensivement exothermique- et la plus délicate à catse de son puissant re- froidissement par gaz joint à l'effet de refroidissement au- xiliaire des moyens égalisateurs de température. Il va natu- re:llement sans dire que, dans des convertisseurs du type de celui représenté à la Fig. 15, comme dans ceux des figures précédentes, les éléments égalisateurs de température peuvent être omis lorsque l'effet refroidissement et régulateur sup- plémentaire qu'ils rendent possible n'est pas nécessaire.

Fig.. 16 représente un système convertisseur odivilé, du type de celui représenté à la fig. 15. Ce système présente, en plus du flux de gaz régulie.r, des moyens auxiliaires pour introduire directement des gaz réactifs dans le catalyseur, sans passer par-dessus les tubes à catalyseur. Cela est er- fectué par l'application d'une cloison perforée, 149, aispo- sée au-dessus des tubes Tentelew et reliée avec les tubes renversés 147 par des tuyaux 150, les gaz étant introduits directement par le tuyau à valve 25.

Les moyens égalisateurs de température peuvent être placés comme sur la Fig. 15, dis- position qui est indiquée par les trois tubes de gauche du convertisseur; ou bien ils peuvent s'étendre en partie ou complètement à travers les tubes 150, ce qui aura pour ré- sultat un refroidissement auxiliaire trés efficace puisque les gaz frais, passant à travers l'étroit espace annulaire compris entre les éléments égalisateurs de température etles tubes 150 refroidiront effectivement les premiers.

Les élé- ments égalisateurs de- température peuvent s'étendre tout uu long à travers le catalyseur, comme cela est représenté pour le tube- extrême de droite de la figure, ou bien ils peu.vent ne; descendre qu"en partie à travers le catalyseur, comme cela '

est représenté par le second tube de droite. Cette dernière disposition présente l'avantage qu'un refroidissement auxi- liaire n'est appliqué- qu'à la portion de catalyseu.r que ren- contre.nt les gaz. les plus concentrés et où, par conséquent, le dégagement de chaleur est maximum.

On peut faire usage de toute autre disposition d'éléments égalisateurs de. tem- pérature et, naturellement, dans un convertisseur donné quel- conque la disposition sera habituellement uniforme, plusieurs dispositions étant représentées dans un même convertisseur simplement pour montrer un certain nombre de variantes. Le système de remise en circulation r-eprésenté est le, même que celui décrit dans des exemples précédents. Naturellement, les éléments égalisateurs de température peuvent être amis, comme cela a été-mentionné à propos de la figure précédente.

Fig. 17 représente une autre modification de la cons- truction représentée aux figures 15 et 16. Dans cette figure, la cloison perforée 149 existe, comme à la figure 16, et se relie aux tubes renversés 147 par les tubes 150; mais, au lieu d'introduire des gaz. frais additionnels par ces tubes, ceux-ci sont fermés par des boites à garniture. 151 et les éléments égalisateurs de température s'étendent à travers ces dernières dans un espace compris entre le dessus 3 et la cloison perforée 149. Cet espace est pourvu d'un tuyau d'entrée 152 et d'un tuyau de sortie 153,tous deux contrô- lés par des valves convenables.

Un courant d'air froid, ou de gaz froid est soufflé sur les espaces à vapeurs des éléments égalisateurs de température et il en résulte un refroidisse- ment auxiliaire remarquablement efficace qui peut, dans cer- tains cas, être plus efficace que le rafroidissement par gaz lui-même.. Naturellement, les é.léments égalisateurs de tempé- rature peuvent être de tout type voulu et être pourvus d'un liquide bouillant ou non bouillant, ou d'un solide. Toutefois, des éléments.avec un liquide bouillant sont particulièrement efficaces.

Fig. 18 représente un convertisseur du type rentelew modifie., inversé. Dans ce convertisseur, les tubes à cataly- seur 155 pendent d'une cloison 154 placée au-dessus d'eux et ils sont pourvus d'éléments égalisateurs de tempéra bure amovibles 156 qui sont pourvus ae poignées de soulèvement convenables et munis d'oreilles 157 reposant sur les boras des tubes à catalyseur-. Leur partie inférieure passe à tra- vers le trou central des tamis 158, de retenue au catalyseur, qui sont montés au bas des tubes 155. Des détails oe cons- truction de ces éléments égalisateurs de température sont représentés aux Zigs. 19 et 20.

Des cloisons inférieures 159 et 160 sont pourvues de.perforations et de tuyaux de comau- nication 161 tandis que des tubes 162, ouverts à leurs ex - trémités, s'élè.vent de la cloison 159 et s'étenaent entre les tubes à catalyseur 155. Des gaz, remis en circulation ou frais-, pénétrant par le tuyau 163 passent par les tubes 162 à la partie supérieure des tubes à catalyseur et descen- dent ensuite autour de ces derniers en rencontrant, au bas de le.ur parcours, les extrémités, inférieures des éléments égalisateurs de température qui descendent au-dessous du catalyseur, puis, renversant alors leur flux, ils s'élèvent à travers le catalyseur et sortent par le tuyau d'échappe- ment 6.

Des gaz frais auxiliaires peuvent être introduits par le tuyau à valve 25 et, en passant par les tubes 161, rencontrent directement le catalyseur sans être forcés 4 / descendre autour des tubes à catalyseur, comme c'est le cas pour les gaz introduits par le tuyau 153,
Figs. 21 et 22 représentent un type de convertisseur dans lequel l'échange de chaleur à double contre-courant est effectué avec une construction un peu différente d'é- -lément échangeur de chaleur. Comme à la fig. 1, le conver- tisseur consiste en une enveloppe 1, un dessus 3, un fond , un tuyau d'entrée de gaz 5, un tuyau de sortie 6 et des chi-

canes distributrices 32.

Au lieu de prévoir dans la partie supérieure du convertisseur une cloison à laquelle, les élé- ments échangeurs de chaleur automatiques sont suspendus, on obtient un effet similaire en prévoyant des anneaux, ouverts à un bout et de différentes dimensions, disposés pour s'em- 'boiter les uns dans les autres. Ainsi, des anneaux concentri- ques plus courts, 40 sont logés les uns dans les autres avec leurs extrémités closes reposant sur un support inférieur perforé 41 et des anneaux plus longs 42 sont de même logés les uns dans les autres avec leurs extrémités ouvertes, qui sont de préférence perforées, s'amboîtant dans les extrémi- tés ouvertes des anneaux 41.

Il est, naturellement, évident que le centre des anneaux 40 est occupé par un tube 45 ou- vert à un bout et que les anneaux extérieurs, tant long que court, sont partagés par moitié e.t utilisent l'enveloppe 1: du convertisseur comme une de leurs parois. Ces anneaux "bâ- tis", c'est-à-dire dont une paroi est constituée par l'enve- loppe 1, sont désignés par 44 et 45, reapectivement. Le ca- talyseur est placé entre les anneaux 40.

Bien que. la struc- ture du convertisseur diffère radicalement de celle re:pré- se.ntée à la. Fig. 1, un examen de la coupe. verticale, Fig. 19, montre. que le flux de gaz est le même-, c'est-à-dire que les gaz. arrivant par le tuyau 5 descendent dans. les espaces an- nulaires compris entre les anneaux 42. renversent le.ur flux et s'élèvent entre les parois des anneaux 42 et des anneaux 40;

ou bien, dans le cas de l'anneau central 42, 'les gaz des- cendent à travers l'espace annulaire compris entre ce tube et le tube, fermé au bout, 43.Le premier flux eat en rela- tion indirecte d'échange de chaleur avec le catalyseur et, lors du renversement de flux, les gaz passant en relation directe d'échange de chaleur avec le catalyseur ainsi qu'avec les gaz arrivants, lors du flux descendant, puis lors d'un second renversement les gaz passent à travers le catalyseur.

En d'autres termes, à la Fig. 21, au lieu- d"une série d'élé-

ments échangeurs de chaleur, automatiques, circulaires, avec double contre-courant, tous les éléments échangeurs de cha- leur, sauf un, sont annulaires au lieu d'être circulaires.

Cette construction présente quelques avantages pour certai- nes dimensions de convertisseur et, en raison du fait que la surface d'élément échangeur de chaleur en contact avec le ca- talyseur, comparée au volume de celui-ci, est plus grande
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qu'avec des éléments circulaires de même surface, on peut .obte>nir un contrôle un peu plus uniòrriie -J--, la .obtenir un contrôle un peu plus uniforme ue chaleur 1 1 ') ce qui a de l'importance dans bien aes.réaa;ions. Les éle.- nients égalisateurs de température 55 sont noyés dans les an- neaux de catalyseur, comme cela est évident, etjouent leur rôle usuel.

Figs. 24 à 26 représentent un convertisseur du type général de. celui représenté aux Figs. 21 à 23, niais pourvu de moyens pour introduire des gaz directement dans le cata- lyseur sans passer à travers les éléments échangeurs de cha- leur,, Cette introduction est effectuée par les tubes 27 qui s'étendent des anneaux supérieurs à. une plaque perforée dispo- sée dans la partie supérieure du convertisseur. Les gaz péné- trant par le tuyau d'arrivée 5 sont distribués au moyen des chicanes 32, puis descendent par les tubes 27 directement dans le catalyseur, en rencontrant les parties supérieures des moyens égalisateurs de température, ce qui augmente l'ef- ficacité de ces derniers, spécialement lorsqu'ils contiennent des liquides qui bouillent aux températures de. réaction.

Les gaz remis, en circulation à travers les éléments échangeurs de chaleur et l'introduction directe de gaz peuvent être considérés comme un moyen de contrôle d'urgence ou comme un moyen d'introduire du gaz froid pour régler la réaction.

Fig. 27 représente un convertisseur dans lequel les principes, d'échange de chaleura automatique de l'invention sont combinés avec un circuit, partiellement ou complètement

fermé, dans lequel des gaz sont remis en circulation. Le convertisseur est du type représenté à la Fig. 6, sauf que, pour plus de simplicité, on n'a pas représenté de moyens égalisateurs de chaleur. Naturellement, on peut néanmoins les employer chaque fois qu'on le trouve désirable. Sur la Fig. 27, les parties similaires du convertisseur portent les
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mêmes chiffres de référence q,u'à la Fig. /6.

Le convertisseur offre. deux façons d'introduire des gaz réactifs soit à travers les éléments échangeurs de chaleur ou directement, par les tuyaux 27, sur le catalyseur. Les gaz réactifs, prin-
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cipaux, qui passent à travers l'évaporateur 80, qui est re- présenté schématiquement sous la forme d'un évaporateur à surface, passent ensuite par le tuyau 79 dans l'espace com- pris entre les deux parties supérieures du convertisseur, puis descendent à travers les éléments échangeurs de chaleur automatiques et à travers le catalyseur pour sortir finale- ment par le tuyau inférieur 6 qui conduit directement à un échangeur de chaleur à contre-courant, 81, consistant en une enveloppe 82, des tubes 83 et des chicanes 84.

Les gaz d'é- chappement chauds passent à travers les tubas où ils sont refroidis par des gaz plus froids circulant autour de, ces tubes, et ils passent ensuite dans le condenseur 85 par le tuyau 86. Ce condenseur peut être d'une disposition quelcon- que convenable. Les constituants à points'd'ébullition les plus élevés du courant de gaz, constituants qui, dans la
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4=, s.:=.:: gaz ¯..r=ü- .i;: d. -:fCH! cfesiresS1 s;n4 pré- cipités et peuvent être enlevés du bas du condenseur par le tuyau à valve 87.

Les gaz permanents, ou dans certains cas aussi les constituants plus volatils n'ayant pas subi la ré- action, pénètrent dans le tuyau perforé 88, s'élèvent à la pompe de circulation 52 puis passent par le tuyau 89 d'où un branchement 90, pourvu d'une valve 91, conduit dans une tour de dégagement 92 qui peut être avantageusement pourvue de

moyens pour empêcher la déperdition de constituanLs velatils.

Le tuyau de branchement 93, pourvu d'une valve, débouche dans le tuyau 89 et vient d'une source d'oxygène ou de gaz oxy- dant (non représentée). Deux tuyaux de branchement, 9. et. 95, respectivement, vont du tuyau 89 à l'enveloppe de l'échangeur de chaleur. 81 et une valve 96 est prévue entre la pompe 52. et le tuyau 94 tandis qu'une valve 97 est montée dans le tuyau 89, entre les tuyaux 94 et 95. Ce dernier tuyau se prolonge jusqu'au tuyau d'entrée 25 du convertisseur et est pourvu d'une valve 98. Un tuyau de branchement 99 va du tuyau 95 à l'évaporateur 80.

On décrira, le fonctionnement du con- vertisseur à l'égard de l'exemple suivant qui illustre l'ap- plication des principes de cette modification spécifique de l'invention à l'oxydation à chaînes latérales de toluol, chlo- rotoluols ou nitrotoluols:
On remplit le convertisseur d'un catalyseur consistant en 6-8 parties d'un mé-lange fraîchement préparé de 12 % de McO3, 78 % de UO3 et-'10 % deV2O5, dont on a enrobé 100 vo- lumes de granules de pierre ponce, granules d'aluminium, dé- bris de briques de cellite ou fragments de pierre à filtre, de la. grosseur d'un .pois. Si c'est nécessaire on fait adhé- rer l'enrobage au moyen d'une solution de verre soluble à base de potassium.

On fait passer un gaz oxydant consistant en anhydrice carbonique et oxygène = contenant par exemple 15-20 % u'oxy- gène = à travers l'évaporateur de toluol 80, à une tempéra- ture suffisante pour évaporer le toluol et assurer le chauf- fage du mélange de .gaz réactifs dans les éléments échangeurs de chaleur à une température de réaction de 370-420 C., la température en question étant mesurée après mélange avec tous gaz arrivant par les tubes 27. Le toluol ou ses substituts sont oxydés en passant à travers le catalyseur soit en les aldéhydes benzyliques ou acides benzoïques correspondants selon la vitesse des gaz, de plus grandes vitesses favorisant,

naturellement, la production des aldéhydes et des vitesses moindres, la production des acides.

Les gaz d'échappement, qui contiennent de l'anhydride carbonique, des aldéhydes ben- zyliques, des acides benzoïques, du toluol n*ayant pas subi la réaction et un peu d'oxygène non utilisé, passent à travers. l'échangeur de chaleur 81, dans le condenseur 85 qui est maintenu à une température suffisante pour préciprer sensi- blement les aldéhydes benzyliques et' les acides benzoïques mais suffisamment élevée pour empêcher la précipitation de toluol.

Les gaz restants, consistant principalement en anhy- dride carbonique, oxygène et un peu de toluol, s'élèvent par le tuyau 83 dans la pompe'52 où ils sont refoulés par le tuyau 89 et passent en partie ou en totalité à travers l'échangeur de chaleur 81 grâce à un ajustement convenable de la valve 97. Dans l'échangeur de chaleur, les gaz sont chauffés à la température désirée et ils passent ensuite à travers le tuyau 95, le tuyau 99 et l'évaporateur 80, où du toluol additionnel est évaporé. La déperdition d'oxygène est comblée par de nouvelles quantités d'oxygène ou, si on le désire,par de l'air,arrivant par le tuyau à valve 93.

Un ajustement convenable de la valve 98 détermine la proportion relative du courant de gaz circulatoire qui passe à travers l'évaporateur de toluol et détermine, par conséquent, la concentration d.e toluol dans le courant de gaz, puisque le gaz passant directement du tuyau 95 dans la partie supérieu- re du convertisseur et, de là, à travers les tuyaux 27 ne prend aucun toluol additionnel. La vitesse de circulation de la pompe déterminera le temps de contact, l'ajustement de la valve 97 déterminera la température à laquelle les gaz pénètrent cans le convertisseur et, par conséquent, dans une large mesure, la température régnant dans ce dernier, et l'a- justement de la valve 98 déterminera la concentration de to- lucl.

Ces contrôles peuvent se faire à la main ou être auto- matiques ou semi-automatiques, suivant l'installation parti-

culière, et assurent un contrôle absolu de la température ae réaction, de la concentration des gaz eu au temps de contact des gaz avec le catalyseur. Sans qu'il soit besoin de le uire, on peut également régler la concentration d'oxygène par un ajustement convenable de la valve prévue sur le tuyau 95. On peut ainsi effectuer des réactions délicates d'une manière simple et sûre et maintenir la température avec un écart de 5-15 C., ce qui est de grande importance dans ces réactions délicates.

On peut aisément déterminer l'état de la inaction, ou des gaz ayant réagi, par aes enregistreurs convenables d'anhydride carbonique etd'oxygène et, naturellement par des éléments thermométriques qui ne sont pas représentés car leur emplacement et leur disposition seront évidents pour l'ingénieur chimiste averti. Ces instruments enregistreurs peuvent également être utilisés pour actionner les diverses valves ou pour faire varier la vitesse de la pompe ce manière à contrôler et à maintenir constantes les conditions ae la réaction.

Ceci peut être effectué au moyen de relais électri- ques ou d'autres dispositifs qui ne sont pas représentés sur les dessins car ils seront évidents pour le technicien averti, même lorsqu'on fait usage d'oxygène comme gaz oxyaant, il se produira un excès d'anhydride carbonique car, même sous les conditions de fonctionnement les plus soigneuses, il se produit une certaine combustion totale. Lorsque l'on augmente la quantité de gaz en circulation, on peut en aé- charger une partie, par le tuyau 90, dans la tour de déga- gement qui est pourvue de matière absorbante pour enlever la matière, n'ayant pas subi la réaction, entraînée avec les gaz ainsi déchargés.

Dans le fonctionnement pratique, il peut être désirable de dégager des gaz continuellement., la quan- tité dégagée étant déterminée par l'ajustement d.e la valve 91 qui, naturellement, peut être actionnée automatiquement par la pression différentielle régnant dans le tuyau 90 sur les

deux côtés de la valve, ou par tout autre moyen convenable qui sera évident pour l'ingénieur chimiste averti. Lorsqu'on fait usage d'air comme moyen. oxydant, il y aura une accumula- %ion très rapide de gaz inertes car il est introduit quatre fois autant d'azote que d'oxygène. Dans ce cas, naturellement, on devra augmenter le dégagement et le rendre, de préférence, continu.

Le choix entre l'oxygène et l'air-, cornrna gaz. oxydant, est déterminé dans une large mesure par des facteurs économi- ques tels que la déperdition de toluol dansle dégagement, même lorsque des moyens absorbants sont prévus, le coût de l'oxy- gène, et d'autres. Dans une installation donnée quelconque, l'ingénieur chimiste averti choisira les conditions qui sont les plus économiques pour l'installation conformément aux princ'ipes de la présente invention qui n'est, bien entendu, pas limitée à l'usage d'un gaz oxydant particulier quelconque.

Bien qu'il soit avantageux, dans bien des cas, de mar- cher avec un système fermé complet, c'est-à-dire un sys.tème dans lequel tous, ou sensiblement tous, les gaz quittant le conaenseur sont remis en circulation, cela n'est pas essen- tiel et, en particulier lorsqu'on fait usage d'un oxydant bon marché comme l'air, un système semi-fermé, dans lequel une partie des gaz sont continuellement dégagés ou déchargés et où des gaz exydants frais sont ajoutés en quantité pluq grande que celle requise pour oxyder la matière organique dans un seul cycle, est très satisfaisant.

Ce système semi- fermé est un peu plus efficace lorsque la réaction est pous- sée plus près de l'achèvement, ou lorsqu'une matière initiale très volatile, comme le toluol, n'est pas présente, car un dégagement continu est moins désirable quand de grandes quan- tités de matière volatile n'ayant pas subi la réaction doi- vent être séparées des gaz envoyés au dégagement. Naturelle- Lient, on peut utiliser la même installation parfois comme système fermé et parfois comme système semi-fermé afin de

satisfaire à des conuitians de réaction variables..

Fig. 28 représente une disposition partioulièrement connue- pour la production d'aniline en partant de nitroben- aine, ou de composés aminés liquides similaires en partant de composés, nitrés liquides ou facilement liquéfiables. 11 est prévu deux convertisseurs, représentés en "A" et"B", consistant en une enveloppe extérieure 101-A et 101-B, une chambre inférieure 102-A et 102-B, une chambre supérieure -
103-A et 103-B, un tamia porte-catalyseur 104-A et 104-P des éléments échangeurs de chaleur tubulaires à double contre- courant, tels que ceux représentés à la Fig.

l, ayant des tu- bes externes 105-A et 105-B et des tubes internes 106-il et
106-B et un tube évaporateur central 107-A et l07-B reliant les chambres supérieure et inférieure.. Dans ces tubes évapo- rateurs, s'étendent des tuyaux pulvérisateurs à valve, 108-il et 108-B venant de réservoirs à nitrobenzine 109-A et 109-B,
Il est évident que le dessus de l'espace inférieur, le tube évaporateur et le tamis à catalyseur délimitent une chambre annulaire 110-A et 110-B. De la chambre 110-B un tuyau a val- ve 111 va à l'échangeur de chaleur tubulaire 112, consistât-)'!, en une enveloppe 113, des tubes 114 et des chicanes 115.

Le tuyau 111 est relié avec l'une des extrémités de l'échangeur de chaleur et les gaz passant dans ce tuyau passent ensuite dans les tubes de l'échangeur de chaleur, point à partir du- quel ils passent à travers le condenseur à liquide 116, qui est représenté conventionnellement' sous la forme d'un serpen- tin qui- est immergé dans un bain refroidisseur convenable, contenu dans le réservoir 117, et aboutit finalement au col- lecteur 118. On peut enlever la matière condensée de ce col- lecteur par le tuyau à valve 119 et la matière non condensée sort de la partie supérieure par le tuyau 120 pour se rendre dans une pompe 121 pour laquelle le tuyau à valve 122 consti- tue. un by-pass' ou conduit de détour ou de dérivation.

Un tuyau à valve 123 vient d'une source d'hydrogène ou de gaz réducteur

(non représentée), tandis que ce que refoule. la pompe passe par le tuyau 124 dans l'enveloppe de l'échangeur 112, en cir- culant autour des tubes, et sort par le tuyau 125 qui abou- tit à un serpentin de chauffage 126, représenté. convention- nelleme.nt sous la forme d'un serpentin pourvu d'un bain chauf- fant contenu dans un récipient convenabla 127. Un tuyau de dé- gagement à valve, 128, pourvu d'une tour de dégagement conve- nable 129, se branche sur le tuyau 125 et un tuyau à valve 130 constitue un by-pass ou conduit de dérivation pour le serpentin de chauffage.

De l'extrémité de sortie du réchauf- feur, où. le tuyau 130 s'y joint, partent deux tuyaux à valve, 131 et 138, allant respectivement aux compartiments inférieurs 102-A et 102-B. Un tuyau à valve. 135 relie l'espace inférieur 102-A avec l'espace' annulaire 110-B et un tuyau à valve simi- laire, 134, relie l'espace inférieur 102-B à l'espace annulai- re 110-A. Un tuyau à valve 135 relie également l'espace annu- laire 110-A avec le tuyau 111 aboutissant à l'échangeur de chaleur 112.

Dans le fonctionnement, les gaz- réducteurs entrant par le tuyau 123 sont refoulés par la pompe: 121 à travers l'é- changeur de chaleur, le tuyau 125, le réchauffeur 126, ou le by-pass 130, selon l'ajustement de la. valve, puis, par la, fermeture de la valve du tuyau 132 et l'ouverture de la valve du tuyau 131, ils passent par ce dernier dans l'espace 102-A d'où ils s'élèvent dans le tube évaporateur 107-A en c ontre- courant à la nitro benzine pulvérisée descendant du réser- voir 109-A, la chaleur contenue dans les gaz. étant auffisan- te pour évaporer la nitrobenzine.

Les mélanges de vapeurs et de gaz réducteurs passent ensuite à travers- les éléments échangeurs de chaleur à. double-courant 106-A et 106-A où. ils sont chauffés davantage et, de là, à. travers le. catelyseur, dans la chambre annulaire 110-A puis, par le. tuyau 134 (la valve du tuyau 135 ayant été fermée) dans la chambre infé-

rieure 102-B;

de là, ils passent dans le tube évaporateur
109-B où, si on le désire, on peut y pulvériser davantage de. nitrobenzine mais où, ordinairement, la valve du tuyau pulvérisateur 108-B sera fermée, et ils passent ensuite à travers les éléments échangeurs de chaleur du convertisseur B@, descendent à travers le catalyseur dans' la chambre an- nulaire 110-B et sortent par le tuyau 111 et à travers les tubes de l'échangeur de chaleur 112 où ils servent il ohauf- fer, les gaz, réducteurs arrivants et sont eux-mêmes refroidis.

Un nouveau refroidissement se produit dans le serpentin 116 ce qui a pour résultat la condensation a'aniline. L'aniline tombe au fond du réservoir collecteur 118 et on peut la re- tirer par le tuyau à valve 119 tandis que les gaz n'ayant pas subi la réaction, avec un ajustement convenable de leur concentration en hydrogène, recommencent le cycle.

- Lorsqu'on le désire, on peut faire dégager une partie ,des gaz par le tuyau de dégagement '12:8 et la tour de dégage- ment 129 et l'on peut faire varier la quantité de chaleur dans. le serpentin 126 en faisant varier la proportion des gaz passant par le by-pass 130. Si on le désire, on peut renverser le flux à travers les convertisseurs par un ajus- teinent convenable des valves, comme cela sera évident pour un ingénieur chimiste averti, les gaz passant par le tuyau 132 dans l'espace 10-B, puis s'élevant à travers le tube évaporateur 107-B, où ils rencontrent la nitrobenzine pul- vérisée descendant du réservoir 109-B,

pour aescenare en - suite à travers les éléments échangeurs de chaleur et le ca- talyseur du convertisseur "B" dans l'espace annulaire 110-B, puis par le tuyau 133 à l'espace inférieur 102-A, ramonter à travers le tube évaporateur 107-A, avec ou sans nouvelle addition de nitrobenzine, redescendre à travers les éléments échangeurs de chaleur et à travers le catalyseur du conver- tisseur, "A" dans la chambre annulaire 110-A et passer de là, par les tuyaux 135 et 111,. dans l'échangeur de chaleur 112.

Si l'on n'a à faire usage que d'un seul convertisseur à la fois, cela peut être effectue, par un ajustement convena- ble des valves.. Ainsi, par exemple, on peut faire usage du convertisseur "A" en fermant les. valves, des tuyaux 132, 133 et 134. Les gaz, après. avoir passé à travers le convertis- seur "A", vont alors directement, par le tuyau 135, à l'é- changeur de chaleur. On peut, d'une façop similaire, faire usage du convertisseur "B" seul en fermant les valves des tuyaux 131, 133, 134 et 135.Les gaz, après. avoir passé par le convertisseur "3" pénètrent alora dans l'échangeur de cha- leur par le tuyau 111.

Un système à deux convertisseurs, comme c.elui repré- senté, avec des moyens pour évaporer de la nitrobenzine ou autre liquide à réduire, permet un contrâle très exac.t de. la température et, en même. temps, conserve. au plus haut degré .la chaleur de réaction. On peut également'faire; varier la concentration des gaz, réactifs en faisant varier, par exem- ple, lets, quantités de nitrobenzine introduites dans les deux convertisseurs en série.

Des températures différentes, ou: des conditions de. catalyseur différentes peuvent également exis- ter dans les deux convertisseurs, ce qui rend. la système bien propre effectuer des réactions qui doivent se faire. par éta- ges comme, par exemple,la synthèse de. méthanol ou de combus- tibles pour moteurs, ou la production d'aldéhyde benzylique et d'alcool benzylique en partant d'anhydride phtalique, en passant par le stade phtalide, etc...

Le système à deux convertisseurs est également. effi- cace dans le cas où l'on désire être à même de réparer un des convertisseurs sans arrêter le procédé, puisque l'on peut isoler l'un ou l'autre des convertisseurs, à volonté.. Dans les cas où des catalyseurs se détériorent à l'usage., il est également possible de renverser le sens, du flux,. comme cela a été décrit ci-dessus, quand cela peut être désirable. Les convertisseurs représentés à la Fige 28 ne sont que des exem-

ples et, bien entendu, tous les autres types de convertisseurs .refroidis par gaz. représentés dans les premières figures et décrits précédemment peuvent être utilisés chaque fois que leurs caractéristiques particulières les rendent désirables.

Quand.on obtient un produit de réaction solide, il est égale- ment possible de se dispenser du type de condenseur représen- té, qui n'est nécessaire que quand le produit de réaction est un liquide.

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims

Fige. 27 et 28 ont été décrites à l'égard de réactions spécifiques, pour lesquelles elles conviennent bien, afin de rendre le fonctionnement plus clair et concret. Naturellement, il va cependant sans dire que ces types de convertisseurs peu- vent être employés pour toutes autres réactions exigeant le type de contrôle qu'ils donnent. Bien entendu, aussi, des systèmes de remise en circulation avec séparation partielle ou totale de produits ayant subi la réaction, tels par exem- ple que ceux représentés aux Figs. 27 et :8 peuvent étreap- pliqués à des convertisseurs représentés sur c'autres figu- res.

Comme cela a été précisé ci-dessus, les accessoires su- per.flus ont été éliminés et, pour plus de simplicité, les premières figures montrant une remise en circulation ont été dessinées sans systèmes séparateurs; mais la façon d'incorpo- rer des systèmes s'épara.teurs convenables dans les systèmes de remise en circulation, ou à la place des aispositiis in- diqués schématiquement des premiers systèmes, sera évidente pour- l'ingénieur chimiste averti et toutes les modifications de ce genre rentrent, bien entendu, dans le cadre de l'inven- tion.- En Résumée l'invention comprend :

Un appareil poux réactions catalytiques en phase va- peur, comprenant essentiellement un c.onvertisseur refroidi par .les gaz. de réaction, tel qu'un convertisseur dans lequel leffet de refroidissement augmente rapidement avec un ac- <Desc/Clms Page number 43> croissement. dans la vitesse desdits gaz et de. préférence pro- portionnelleme-nt à cet accroissement, par exemple:

, un conver- tisseur pourvu d'éléments échangeurs de chaleur à double contre-courant, avec ou sans éléments égalisateurs de tempé- rature associés ave,c la masse de contact dans. le convertis- seur et consistant en des corps. de haute conductibilité ther- mique et de grande capacité calorifique, comme. des. corps en @ ... métal ou, des compartiments contenant. des, liquides qui bouil- lent aux environs de la température de réaction, légèrement au-dessus de cette température ou bien au-dessus de celle-ci, et des moyens pour remettre en circulation au. moins une.

par- tie des gaz ayant subi la réaction venant du convertisseur, le système de remise en circulation étant de préférence pour- vu de moyens pour enlever des produits de réaction, tels par exemple que des condenseurs, pour produits de faible volati- lité, et de moyens pour introduire de la matière réactive dans les gaz. remis en circulation, avec ou. sans. moyens pour l'ajustement de la température du courant de gaz remis en circulation, ledit appareil pouvant d'ailleure être caracté- risé, en outre, par le fait que:

a) Tous les gaz ayant subi la réaction passent à tra- vers un système de remise en circulation qui est pourvu de moyens de condensation pour des ingrédients non volatils, avec ou sans moyens de dégagement pour des produits de réac- ) tion gazeux d'une façon permanente, ou des diluants de ceux-cil ces moyens de dégagement étant de préférence pourvus d'un système d'absorption convenable pour empêcher la déperdition de matière volatile n'ayant pas subi la réaction ou 1'ayant subie, etque b) la proportion de gaz. remis en circulation et (on} <Desc/Clms Page number 44> la vitesse de ceux-ci varient automatiquement selon la tem- pérature de réaction.