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PROCEDE ET APPAREIL POUR LA PRODUCTION, A PARTIR DE GAZ RENFERMANT DES HYDROCARBURES, D'HYDROGENE OU DE MELANGES POUVANT RENFERMER DE L'HYDROGENE, DE L'OXYDE DE CARBONE ET DE L'AZOTE.
On sait que lorsqu'on porte un gaz renfermant des hydro- carbures à des températures progressivement croissantes il se produit une destruction des hydrocarbures avec formation de car.. bone, d'hydrogène et de méthane, ce dernier gaz étant l'hydrocar- bure le plus difficile à décomposer en carbone et en hydrogène.
La présente invention a pour objet un procédé de traitement de cette nature permettant de supprimer pratiquement toute trace de méthane des produits résultants ou tout au moins de rendre très faible la quantité non transformée de ce gaz, de manière à
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obtenir un gaz ne contenant que de l'hydrogène, de l'oxyde de carbone, et de l'azote.
Il suffit pour cela que l'opération soit faite à une @ température assez élevée et en tous cas supérieure à 1200 C, et que la durée de séjour dans l'appareil soit suffisamment grande. Cette durée doit d'ailleurs être d'autant plus grande que la température est moins élevée, et vice-versa.La réaction peut 'être effectuée avantageusement en présence de coke ou d'une substance réfractaire quelconque qui paît 'être rendue plus active par imprégnation au moyen de corps appropriés, ' bien que cela ne soit pas indispensable.
Il y a intérêt à employer un remplissage d'une structure physique telle qu'il retienne le carbone provenant de la décomposition du méthane, de façon à ce que celui-ci ne soit pas entraîné par les gaz.
Dans les réactions de ce genre, il se produit toujours un dépt de carbone qui, généralement, est considéré comme un inconvénient. Suivant la présente invention au contraire, le est carbone dépose est brûle au moyen d'un courant d'air, ce qui pers- met d'une part d'entretenir l'activité de la réaction, en évitant un encrassement de l'appareil, et d'autre part de main- tenir ledit appareil à la température convenable, sans avoir recours à un chauffage extérieur onéreux. Bien entendu, il y aura avantage à utiliser la chaleur sensible des gaz chauds pour le chauffage des gaz froids.
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Un appareil pour la mise en oeuvre de ce procédé est représenté à titre d'exemple au dessin annexé.
Cet appareil 1, comprend une chambre de réaction 2, remplie de coke et munie à sa partie supérieure d'un dispositif 3 pour le remplissage, et à sa partie inférieure d'un accès, non représenté, pour le décrassage. De chaque côté dela chambre 2, sont disposés des régénérateurs 4 et 5 comportant, outre les empilages ou carneaux habituels, les chambres de combustion-6 et 7 communiquant avec la chambre de réaction respectivement par les orifices 8 et 9. Des ajustages 10,11,12,13 permettent l'introduction dans ces régénérateurs d'air secondaire et
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aussi de gaz, ce dernier n'étant utilisé que pour faciliter la mise en marche de l'appareil.
Le fonctionnement est le suivants
Le gaz à traiter est introduit par la tubulure 14 dans le régénérateur 4; il traverse ce régénérateur, la chambre de combustion 6, la chambre de réaction 2, la chambre de combustion 7 et le régénérateur 5, pour sortir par la tubu- lure 15.
Dans une seconde phase on produit un balayage rapide de l'appareil, pour éviter tout risque d'explosion, en introdui- sant en 14 un gaz inerte. On peut en particulier employer comme gaz inerte, des gaz déjà brûlés: dans ce cas, il se forme de l'oxyde de carbone par réaction de l'anhydride carbonique sur le coke. On peut brûler cet oxyde de carbone dans la chambre de combustion 7 en introduisant de l'air secondaire par la tubulure 12.
Puis on introduit de l'air en 14 et de l'air secondaire en 12, de manière à brûler le carbone qui s'est déposé. Une partie des gaz brûlés est recueillie et sert aux balayages ultérieurs.
On effectue alors un balayage de 15 vers 14. Enfin on fait passer le gaz à traiter de la tubulure 15 versla tubulure 14; on recommence les opérations précitées, mais en sens inver- se et ainsi de suite.
Si l'on désire éviter que les gaz traités ne soient souillés par les gaz de balayage, on envoie à la cheminée les gaz du début de chaque opération.
Il est bien entendu que l'appareil qui vient d'être décrit n'a été indiqué qu'à titre d'exemple, et qu'il pourrait y 'être apporté de nombreuses modifications sans sortir du cadre de l'invention.
Lorsque les gaz traités sont des gaz de cokerie, la combustion du carbone déposé est largement suffisante pour assurer le maintien dela température de l'appareil; si par suite d'imperfection de l'appareil ou du traitement d'un
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gaz plus pauvre en méthane ou plus riche en anhydride car- bonique, la quantité de carbone déposée était insuffisante, il suffirait, pour y remédier, de brûler dans l'appareil une légère quantité de coke ou de gaz.
Le procédé qui vient d'être décrit estmusceptible d'être appliqué à des gaz contenant une proportion importante d'anhydride carbonique, tels que les gaz de distillation ou de carbonisation de produits autres tels que la houi lle.
L'anhydride carbonique est transformé presque intégralement en oxyde de carbone au cours de l'opération.
Pour certains usages, il peut être intéressant d'avoir des gaz aussi pauvres que possible en oxyde de carbone: on peut alors avantageusement débarrasser les gaz, avant passage dans l'appareil, de l'oxyde de carbone et de l'anhydride carbonique qu'ils peuvent renfermer. Il peut être nécessaire, dans certains cas, d'augmenter dans le gaz obtenu la quanti- té d'hydrogène et d'oxyde de carbone ou'de modifier les pro- portions relatives de ces deux gaz. Il suffit pour cela d'ajouter au gaz à traiter de la vapeur d'eau en quantité convenable. Le procédé ainsi modifié peut enc ore se réaliser dans l'appareil décrit ci-dessus, mais il est indispensable, pour maintenir la température élevée nécessaire, de brûler une quantité supplémentaire de carbone provenant du coke.
Si l'on emploie un appareil dans lequel la substance de contact n'est pas du coke, le chauffage peut encore/se faire au sein mme de l'appareil. Il suffit pour cela d'introduire dans l'appareil alternativement: 1 / un mélange du gaz à traiter et de vapeur, 2 / du gaz pour le chauffage et de l'air,
Les régénérateurs devront 'être en nombre suffisant pour assurer une bonne utilisation de la chaleur.
Dans d'autres cas au contrais ,et notamment quand on - désire utiliser le mélange obtenu à la fabrication de l'am- moniaque, il sera nécessaire d'avoir dans le gaz traité, une quantité d'azote supérieure à celle qui se trouve dans
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le gaz initial: pour atteindre ce résultat, on peut ajouter de l'air en proportion convenable au gaz avant de l'envoyer dans l'appareil. L'oxygène de l'air forme une quantité sup- plémentaire d'oxyde/de carbone. Ce procédé présente l'avantage, dans le cas du gaz de cokerie, de ne pas exiger pour le main- tien de la température nécessaire, la combustion de carbone autre que celui qui provient de la décomposition des hydrocar- bures, compte tenu de la disparition d'une partie du carbone par suite de la formation supplémentaire d'oxyde de carbone.
L'opération peut être/réalisée dans un appareil en tous points semblable à celui qui a été décrit ci-dessus.
Lorsque le mélange gazeux obtenu doit être utilisé pour la fabrication de l'ammoniaque, il faut au préalable éli- miner l'oxyde de carbone. Cette élimination peut se faire de diverses manières.C'est ainsi notamment qu'elle peut 'être réalisée, en faisant réagir le gaz obtenu sur de la vapeur d'eau, de manière à transformer l'oxyde de carbone en anhy- dride carbonique, tout en produisant une quantité supplémentai- re d'hydrogène. On peut aussi éliminer l'oxyde/de carbone, en le soumettant à une réaction qui provoque sa disparition presque totale.
C'est ainsi par exemple qu'on peut, après purification convenabb , comprimer le mélange gazeux et le faire réagir de'manière à ce qu'il se forme des composés organiques oxi génés; si la pression est suffisamment élevée, et avec un catalyseur approprié, on peut facilement abaisser la teneur en oxyde de carbone au-dessous de 2%. Le gaz peut alors, après une nouvelle purification et sans compression supplémentaire, être utilisé à la fabrication d'ammoniaque.
Les différentes modalités du procédé qui viennent d'être décrites peuvent d'ailleurs être/employées. soit seule s, soit combinées, de manière à réaliser, pour une production donnée d'ammoniaque,une proportion choisie de composés organiques oxygénés tout en conservant dans le gaz final, après dernière purification, le mélange stoechiométrique N2 + 3 H2.