BE512390A - - Google Patents

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BE512390A
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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J21/00Catalysts comprising the elements, oxides, or hydroxides of magnesium, boron, aluminium, carbon, silicon, titanium, zirconium, or hafnium
    • B01J21/14Silica and magnesia

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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  CATALYSEUR SILICE-MAGNESIE ET SON PROCEDE DE PREPARATION. 



   La présente invention se rapporte aux catalyseurs pour le trai- tement d'huiles de pétrole et elle a plus particulièrement pour objet un catalyseur silice-magnésie et un procédé pour la fabrication de celui-ci. 



   Des substances synthétiques solides poreuses comprenant de la silice et un ou plusieurs oxydes métalliques ont été d'un emploi extensif dans ces dernières années pour le traitement, et notamment pour le cracking, des huiles de pétrole en raison de leurs propriétés catalytiques. Dans le cracking de ces huiles minérales, les propriétés catalytiques dépendent de 'l'oxyde métallique particulier incorporé à la silice et sont fortement influen- cées par le procédé de préparation et par le traitement des catalyseurs au cours de leur fabrication. 



   Dans l'opération de cracking, on fait passer les huiles minéra- les en contact avec le catalyseur à des températures élevées. Un des produits de la réaction de cracking est le carbone, qui se dépose à la surface du cata- lyseur et nuit à son activité. IL est nécessaire d'éliminer le   carbone   de la surface du catalyseur pour réactiver celui-ci avant de pouvoir l'utiliser ef- ficacement à nouveau dans une réaction de cracking. Ordinairement le netto- yage du catalyseur est effectué par combustion du carbone qui se trouve à sa surface. Mais on se rendra compte que l'aptitude du carbone du catalyseur à brûler et d'autres propriétés physiques.du catalyseur telles que sa dure- té, sa résistance mécanique, sa résistance à l'usure par frottement, sont d'une importance extrème dans l'évaluation d'un catalyseur. 



   Le catalyseur que l'on préférera pour l'opération de cracking des huiles de pétrole en vue de la production de gazoline est un catalyseur comprenant de la silice et de la magnésie, en raison du rendement accru en produits compris dans la gamme des points d'ébullition de la gazoline. Au surplus, les catalyseurs silice-magnésie ont généralement de plus grandes stabilités à la vapeur et à la chaleur que d'autres types communs de cataly- 

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 seurs, tels que ceux que l'on prépare à partir de la silice et de l'alumine. 



   Un désavantage important du catalyseur silice-magnésie dont on a'disposé jusqu'ici est la difficulté avec laquelle le carbone déposé à sa surface peut brûler au cours de la réactivation. Dans cette réactivation par ignition des catalyseurs préparés suivant les procédés de la technique anté- rieure, le carbone est incomplètement éliminé des catalyseurs et sa concentra- tion croit en nuisant sérieusement à l'activité du catalyseur. 



   L'invention a essentiellement pour objet l'obtention d'un cata- lyseur silice-magnésie ayant une structure poreuse améliorée et de meilleures propriétés catalytiques. 



   Le catalyseur objet de l'invention comprend un mélange gélatineux d'un composé de magnésie complexe colloïdal avec du silicate de sodium de pré- férence à l'état colloïdale 
Le procédé suivant l'invention de préparation du catalyseur sili- ce-magnésie est caractérisé par la réaction d'un oxy-composé de magnésium complexe colloïdal avec le silicate de sodium pour former un gel de silice- magnésie, qui après lavage et séchage est activé pour constituer le cataly- seur convenant au cracking d'huiles hydrocarbonées. 



   Dans l'exécution du procédé, on-peut faire réagir du silicate de sodium neutralisé partiellement avec l'oxy-composé de magnésium colloïdal hy- draté pour former le gel silice-magnésie. 



   Pour préparer un catalyseur suivant une forme préférée de l'in- vention, on mélange une solution concentrée de sel de magnésium, par exemple une solution de chlorure de magnésium de poids spécifique supérieur à 1, 16, et èompris de préférence entre 1,18 et 1,22, avec de la magnésie pour former un oxychlorure de magnésium. Le mélange des deux composés magnésiens forme une masse   colloïdale ou   gélatineuse, qui par repos ou agitation continue s'é- paissit jusqu'à former une masse solide qui né coule pas. Dans une forme d'exécution préférée, on laisse réagir le mélange de magnésie et de solution de chlorure de magnésium jusqu'à un état proche de la'solidification et on ajoute de l'eau ou une solution de chlorure de magnésium 'étendue pour régler l'hydratation et le gonflement du produit résultant.

   On mélange alors l'oxy- chlorure de magnésium complexe que l'on obtient avec une solution de silicate de sodium suspendue sur un gel de silice, qui a été formé par neutralisation de 45 à 85 % de silicate de sodium, on lave le produit jusqu'à le débarras- ser pratiquement de sels de sodium solubles, on le sèche et l'active pour former le catalyseur. 



   La magnésie qui convient à l'usage prévu suivant l'invention peut être obtenue de bien des sources, magnésite, dolomite et sels de magné- sium extraits de l'eau de mer. En général, les propriétés de gonflement de la magnésie en mélange avec des solutions de sels de magnésium, dépendront de son origine, de la composition physique et chimique du produit brut naturel ou synthétique, ainsi que de l'état physique et du degré de pureté dé la ma- gnésie calcinée. Dans le cas,de produits de base d'origine   synthétique,   les sources principales sont l'hydroxyde ét les'carbonates basique et normal.' Non seulement la source de magnésie peut varier, mais la magnésie provenant d'une source quelconque peut différer de caractéristiques.

   Par' exemple, les oxydes de magnésium préparés à partir de certains carbonates de magnésium chauffés doucement ont la propriété de gonfler fortement et peuvent être em- ployés dans la réaction avec le chlorure de magnésium pour former l'oxy-chlo- rure complexe. En général, l'importance du gonflement en mélange avec'le sel de magnésie décroît lorsque le chauffage du carbonate dans la produc- tion de magnésie est plus vif. On peut également utiliser des mélanges de magnésies provenant de sources diverses et possédant des propriétés de gon- flement diverses. -'..--. 



   La solution de sel de magnésium avec laquelle on mélange la magnésie calcinée peut être formée à partif dé tout sel de magnésium solu- ble. On citera à titre   d'exemples'de   composés'propres à être utilisés sui- vant l'invention outre le chlorure de magnésium, le sulfate de magnésium, 

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 le nitrate de magnésium, l'iodure de magnésium, le bromure de magnésium, le borate de magnésium, l'acétate de magnésium, le formiate de magnésium, etc... Le chlorure de magnésium et le sulfate de magnésium sont préférés en raison de leur prix bas et de leur abondance. Dans la description de l'in- vention, on se référera à la réaction de chlorure de magnésium avec la ma-. gnésie calcinée.

   Il doit s'entendre que 1'invention n'est pas limitée à l'u- tilisation du chlorure de magnésium, mais qu'elle s'étend à la réaction d'autres sels de magnésium solubles avec la magnésie pour former des oxy- composés de magnésium complexes. 



   Pour régler au mieux le gonflement et l'hydratation de l'oxy- chlorure de magnésium, on doit prendre soin lorsqu'on mélange la magnésie calcinée avec la solution de chlorure de magnésium de ne pas ajouter trop rapidement de l'eau en cours de mélange. On mélangera la magnésie calcinée lentement avec la solution concentrée en agitant de façon continue jusqu'à ce que le gonflement désiré soit obtenu et ce n'est qu'alors qu'on ajoute- ra l'eau ou la solution étendue de sel de magnésium au gel résultant. Si l'on ajoute trop tôt un excès d'eau en cours de mélange, la   masse¯   gélatineu- se commence à se séparer et libère de l'eau.

   Un autre moyen de régler la valeur du gonflement du gel consiste dans le choix de la température à la- quelle on laisse la réaction se poursuivre, que l'on règle par apport de chaleur à partir d'une source externe ou par refroidissement. En général, des températures élevées déterminent un gonflement accru. Le produit de la réaction continue à se transformer en gel pendant une période de temps éten- due à la suite du mélange des constituants et un autre moyen de régler la formation du gel consiste à faire varier la durée du vieillissement. 



   Le rapport de la magnésie au chlorure de magnésium que l'on peut adopter varie entre un excès de magnésium et un excès de sel de magné- sium et peut varier entre 0,23 pour 1 et 5 pour 1. Le mélange peut conte- nir une quantité limitée de sel de magnésium libre pour autant que celui- ci trouve un support dans l'oxy-composé de magnésium complexe gélatineux. 



   On peut également mettre en oeuvre le procédé suivant l'in- vention en se servant d'un oxychlorure de magnésium solide préparé à l'a- vance, par exemple un oxy-chlorure de magnésium préparé suivant le procédé décrit dans le brevet aux Etats-Unis n  2.163.819, au nom de Fritz Wienert, publié le 27 juin 1939, dans lequel on chauffe avec de la magnésie en pou- dre du chlorure de magnésium sec hexahydraté. L'oxychlorure solide préparé à l'avance est dissous à chaud dans l'eau ou dans une solution de chlorure de magnésium pour former un composé de magnésium complexe destiné à réagir avec le silicate de sodium. 



   Le silicate de sodium peut varier en ce qui concerne le rap- port de la silice à la soude de 3,4 pour 1, à 0,5 pour 1. Dans la forme préférée de l'invention, le silicate de sodium est partiellement neutra- lisé par de l'acide pour former un hydrogel qui sert de support au sili- cate de sodium non neutralisé restant. Ordinairement, on préférera neutra- liser environ 45 à 85% du Na2O dans le silicate de sodium avant son mélange avec l'oxycomposé de magnésium colloidal. L'étendue de la neutralisation par acide dépendra du rapport de la soude à la silice dans le silicate de sodium et du rapport de la magnésie au chlorure de magnésium dans l'oxy- chlorure de magnésium. En général, le sel de magnésium doit être présent dans l'oxy-composé sous une forme disponible   pour.. sa.réaction   .avec le Na2O du silicate de sodium.

   Ordinairement, on préfère neutraliser le moins pos- sible le silicate de sodium par de l'acide avant son mélange avec l'oxy- composé de magnésium afin de réduire la consommation d'acide du procédé. 



  Bien que la réaction de l'oxychlorure de magnésium avec le silicate de so- dium ayant pour support un hydrogel fournisse un produit catalyseur présen- tant des caractéristiques supérieures de combustion du carbone, on peut se contenter d'un catalyseur amélioré en neutralisant suivant l'invention la solution de silicate de sodium par un oxy-composé de magnésium colloïdal. 



  La souplesse dans le degré d'hydratation de l'oxy-composé de magnésium col- loïdal permet également de préparer suivant l'invention des catalyseurs 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 améliorés en gâchant directement l'oxy-composé de magnésium colloidal avec un hydrogel de silice complètement neutralisé.. , 
Dans toute la description de la présente invention on se réfère à la formation d'un gel, aussi bien d'oxy-composé de magnésium que de silice. 



  Le gel peut être soit sous forme d'hydrogel homogène, que l'on obtient en mé- langeant les constituants et en laissant le mélange au repos pendant la for- mation du gel, ou sous la forme d'un lait de particules de gel finement divi- sées que l'on obtient en brassant ou agitant les constituants au cours de la formation du gel. 



   L'oxychlorure de magnésium complexe colloidal et le silicate de sodium sont mélangés pour former un silicate de magnésium gélatineux.. Si   l'on   mélange un oxychlorure de magnésium gélatineux avec un hydrogel de sili- ce contenant des quantités appréciables de silicate de sodium non neutrali- sé, l'impureté constituée par le chlorure est éliminée du système par réac- tion avec le silicate de sodium non neutralisé, avec production d'un chlo- rure de sodium soluble dans l'eau, qui peut être éliminé du gel résultant par lavage. Le réglage de la structure poreuse et des caractéristiques de surface rendu possible par réglage de l'hydratation et du gonflement de l'oxy- composé de magnésium permet d'obtenir une plus grande concentration en ma- gnésie dans le catalyseur.

   En général, on mélange l'oxychlorure gélatineux complexe avec du silicate de sodium dans des proportions qui permettent d'ob- tenir une série de catalyseurs siliceux formant une gamme de teneurs en ma- gnésie allant jusqu'à 60 % du poids. 



   On lave le gel silice-magnésie à l'eau pour éliminer les sels de sodium solubles et on peut le soumettre à un échange de base par lavage avec une solution de chlorure de magnésium contenant un excès de chlorure de magnésium pour libérer le sodium maintenu sous forme de zéolites. Le gel après échange de base est alors lavé à l'eau chaude pour l'élimination de l'excès de chlorure de magnésium du gel. L'eau de rinçage de l'opération d'é- change de base et de lavage final à chaud contient du chlorure de magnésium et peut être employée dans la préparation des solutions de chlorure   de ma-   gnésium utilisées pour la préparation de l'oxychlorure de magnésium complexe. 



  Par réglage approprié des quantités de liqueur d'échange de base et d'eau de lavage final on fait revenir dans le système tout le magnésium contenu dans les liqueurs de lavage et d'échange de base et l'on réduit au minimum les pertes en magnésium. De plus comme la solution de magnésium revient dans le système, on a une certaine liberté dans le choix de la concentration, de la température et du pH de l'eau de lavage   ch chlorure   de magnésium, aussi bien que de la quantité de solution de lavage sans encourir une perte excessive de magnésium. De cette manière on peut employer un degré mesuré de lixiviation pour améliorer et régler la structure poreuse, la densité et l'activité du produit final. 



   Le catalyseur une fois   lavé'peut   être séché, activé et moulu à la dimension de particules désirée par des procédés opératoires habituels connus de la technique. Dans certains cas, il sera désirable de sécher par pulvérisation le produit gélatineux du mélange oxy-composé de magnésium et silicate de sodium colloïdal,et dans ce cas, le séchage par pulvérisa- tion peut être accompli soit avant, ,soit après l'opération de lavage. 



   Bien qu'on ait limité toute la description et les exemples de préparation particulière qui suivent aux composés de silice et de magnésie, on peut ajouter au catalyseur suivant l'invention d'autres constituants agis- sant comme activants, promoteurs ou stabilisateurs. Par exemple, on peut in- troduire de l'alumine dans le produit en utilisant des sels d'aluminium so- lubles comme agent d'échange de base lors du lavage du gel. 



   Les exemples suivant illustrent diverses variantes du procédé suivant l'invention qui peuvent   être'utiliséesnour   préparer le catalyseur silice-magnésie objet de   l'invention.--Il   doit être entendu que ces exemples ont seulement pour but   d'illustrer   l'invention et ne limitent pas la portée 
 EMI4.1 
 .axe ee..L.I.e-c1. 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 



  EXEMPLE 1 
On a ajouté 488 g de solution d'acide sulfurique à 40 % à 55 C, à 13.962 g de solution de silicate de sodium composé de 3,76 % SiO2' 95,11 % Na2O à 28  C, pour produire un hydrogel de silice composé de 3,62 % SiO2' 1,96 %   Na2S04.,     0,24 %   Na2O, 94,18 % H20. On a mélangé   14.450   g de cet hydro- gel avec un hydrogel d'oxy-chlorure de magnésium préparé en accord avec le paragraphe suivant. Le produit de réaction a été agité pendant la formation du gel pour former un lait de gel. 



   176 g d'oxyde de magnésium calciné composé de 161 g de MgO par- faitement sec et de 15 g d'eau ont été ajoutés à 300 cm3 d'une solution de chlorure de magnésium préparée au préalable, ayant un poids spécifique de 1,19 à 15 C et contenant 21,1   %   de MgC12 à la température de 26  C. 



   On a fait le mélange au mortier et au pilon afin d'être certain qu'il n'y ait pas de grumeau de MgO. Après avoir malaxé pendant 36 minutes, au cours desquelles la masse s'est épaissie jusqu'à la consistance d'une po- tée lisse, on a ajouté 25 g d'eau que l'on a mêlée à la pâte gélatineuse. 



  On a fait pénétrer l'eau additionnelle dans la masse plastique à des inter- valles de 2 à 4 minutes jusqu'au volume global de 2.000 cm3 après 93 minu- tes. La quantité d'eauutilisée dans chaque dose était augmentée à partir de 25 cm3 jusqu'à 100 cm3 à la fin des 19 premières minutes, après quoi on uti- lisait des doses de 100 cm3 jusqu'à ce que l'addition soit terminée. On con- tinuait à agiter pendant la formation du gel pour produire un lait de gel d'oxychlorure de magnésium. 



   On a ajouté lentement   14.450   g d'hydrogel de silice aux 2.533 g d'hydrogel de magnésie tout en continuant à remuer, le mortier et le pilon étant à nouveau utilisés comme instruments de malaxage. 



   On a filtré le lait d'hydrogel à l'aide de ballons de Buchner, on a brisé le gâteau par passage à travers un tamis comportant huit mailles par 5 cm linéaires et on a séché à l'air jusqu'à une teneur en eau d'appro- ximativement 30 %. 



   On récupérait en filtrant le lait d'hydrogel mélangé 10.633 g de gâteau sur filtre perdant au feu 91,0 % à 815  C et 6.350 g de filtrat. 



  On a trouvé que le filtrât contenait 6,9 g de MgC12 et 0,89 g de SiO2. 



   On a broyé le gâteau sur filtre une fois séché et on l'a tami- sé à travers un tamis   à, seize   mailles au cm linéaire, puis on l'a lavé six fois (15 minutes en agitant et 15 minutes en laissant reposer) avec de l'eau chaude à   49 C   en utilisant 6.000 cm3 d'eau distillée pour chaque lavage. 



  On a trouvé que l'eau de lavage combinée contenait un total de 35,1 g de MgC12 et une quantité négligeable de SiO2. De petits échantillons lavés jus- qu'à épuisement à l'eau montraient que la teneur en oxyde de sodium ne pou- vait pas être réduite à moins de 0,86   %   (sur la base du produit complète- ment sec). 



   Le gel lavé à l'eau a été agité avec 300 cm3 d'une solution à la % de MgC12 pendant 15 minutes à 55 C, séparé par filtration, puis soumis   à un second lavage pendant 15 minutes avec la solution de 10 % de M gC12' suivi d'une filtration.   



     .   On a lavé finalement le gel cinq fois en le remettant en lait dans des quantités de 300 cm3 d'eau chaude à 55 C. Ensuite on a séché le gel à l'air et on l'a soumis à des essais d'analyse et de catalyse. L'analyse sur la base du produit sec était: 
 EMI5.1 
 
<tb> MgO <SEP> 25,74%
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Na2O <SEP> 0,067%
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 
 EMI6.1 
 
<tb> SO4 <SEP> 0,002 <SEP> % <SEP> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> C1 <SEP> 0,23%
<tb> 
 
A la suite du lavage à l'eau chaude et avant l'échange de base   avec la solution de MgC12 la teneur en MgO était de 25,05% et la teneur-en    Na20 de 0,86 %. 



  EXEMPLE 2. 



   On a préparé le catalyseur comme on l'a décrit à l'exemple 1, à cette exception près qu'on a laissé la silice et l'oxychlorure de magnésium complexe se prendre en un hydrogel homogène. 



  EXEMPLE 3. 



   Le silicate de magnésium gélatineux de cet exemple est particu- lièrement propre à être séché par pulvérisation.. Pour la préparation de l'hy- drogel de silice alcalin on a utilisé une solution de silicate de sodium diluée, de poids spécifique   1,124   et un acide minéral dilué   à   7 % de H2SO4 
On a introduit   25,8   livres d'une solution diluée contenant 7 % H2SO4 dans un récipient contenant 74,8 livres de silicate de sodium dilué à 28 C, de poids spécifique 1,124 à 15  C, et d'un rapport SiO2 à Na2O de 3,3 pour 1, et contenant 10,2 % de SiO2, et 3,1 % de Na2O.

   Après que le mélange de silicate et d'acide eurent commencé à se transformer en gel jusqu'à un état où la fluidité était telle qu'elle permette de verser le produit, on a mélangé l'hydrogel de silice avec l'hydrogeld'oxychlorure de magnésie préparé d'avance comme indiqué ci-dessus. La composition de l'hydrogel de silice était 7,66 % SiO2,   2,61 %   MgSO4,1,17% Na2O, 89,16 % H2SO4 
On a ajouté 2,3 livres d'oxyde de magnésium calciné (contenant 8,5 % d'humidité) à 8,5 livres d'une solution de chlorure de magnésium (poids spécifique 1,19) contenant 21,1 % de MgC12 en poids.On a laissé la réaction se poursuivre à la température de 25  C; toutefois on peut faire un apport de chaleur si l'on veut pour augmenter la rapidité d'hydratation et de gélation. 



  On assurait un brassage pour être certain que tout l'oxyde de magnésium fût maintenu en suspension dans la solution de mcC12 Après 45 minutes, un épais- sissement appréciable de la masse s'est produit. Le contenu du récipient ayant atteint le degré désiré de fluidité (tel qu'il assure l'écoulement par gravité) on a mélangé l'hydrogel de magnésie avec   l'hydrogel   de silice préa- lablement préparé. Dans le présent exemple on n'a pas ajouté d'eau supplémen- taire à la masse épaissie d'hydrogel d'oxychlorure de magnésium. Dans cet exemple, l'hydrogel de silice a été ajouté à l'hydrogel de magnésium, mais en pratique on peut mélanger les deux hydrogels de façon continue en assu- rant les proportions à l'aide d'un appareil de mélange approprié. 



  EXEMPLE 4 
Le catalyseur de cet exemple a été préparé comme pour l'exemple 1 à l'exception que l'on a brassé la magnésie et les solutions de chlorure de magnésium pendant une heure, puis qu'on a effectué le mélange avec le silica- te de sodium   colloidal.   



    EXEMPLE   5 
On a ajouté 205 g d'acide sulfurique à 95 % dissous dans 283 g d'eau, à 1900 g de silicate de sodium à 40  Baumé dissous dans 12 litres d'eau, pour former un lait d'hydrogel de silice. On a ajouté avec agitation 161 g d'oxyde de magnésium calciné à une solution de chlorure de magnésium 

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 de poids spécifique 1,19 à 15 C et contenant 161 g d'hexahydrate de chlorure de magnésium pour former un lait de gel d'oxychlorure de magnésium. On a mé- langé les deux gels en remuant continuellement et lavé le produit résultant à l'eau; on l'a soumis à l'échange de base avec une solution de chlorure de magnésium à 10 %, lavé de nouveau à l'eau et laissé vieillir à chaud à 90 C pendant une nuit. 



    EXEMPLE   6. 



   On a mélangé   116   g de magnésie calcinée avec 530 g d'hexahydra- te de chlorure de magnésium dissous dans 2 litres d'eau. L'oxychlorure de ma- gnésium colloïdal résultant a été ajouté rapidement à une solution préparée par mélange de 1900 g de solution dans 12 litres d'eau de silicate de so- dium à   40      Baume.   On a laissé le mélange reposer, on l'a lavé, soumis à l'é- change de base et laissé vieillir à chaud comme décrit dans l'exemple 5. 



  EXEMPLE 7 
On ajouté 116 g de magnésie calcinée à 530 g   d'hexahydrate   de chlorure de magnésium dissous dans 2 litres d'eau en remuant continuelle- ment pour former un lait d'oxychlorure de magnésium. Le lait obtenu a été ajouté avec agitation à une solution obtenue par addition de 12 litres d'eau à 1900 g d'une solution de silicate de sodium à   40    Baumé. On a lavé le gel résultant, on l'a soumis  à   l'échange de base et on l'a laissé vieillir à chaud comme décrit dans l'exemple 5. 



    EXEMPLE 8.   



   On a ajouté 161 g de magnésie calcinée avec agitation à 195 g de MgSO4- 7H2O dissous dans 260 g d'eau pour former un lait d'oxysulfate de magnésium colloïdal. On a ajouté avec agitation 205 g d'acide sulfuri- que à 95 % dissous dans   283   g d'eau à 1900 g de silicate de sodium à 40  Baumé dissous dans 12 litres d'eau pour former un lait d'hydrogel de silice. 



  On a mélangé les deux laits en remuant continuellement, lavé le produit ob- tenu, et soumis ce produit à l'échange de base avec du sulfate de magnésium à 10 %. 



   Des échantillons préparés suivant tous les exemples ci-dessus à l'exception de l'exemple 3 ont été mis en boule, puis chauffés dans un four à moufle pendant 3 heures à 232  C, puis pendant 3 heures à 565  C. Cha- cun des divers catalyseurs a été divisé en deux échantillons, l'un a été chauffé à 730  C pendant 3 heures à titre d'essai de sa stabilité à la cha- leur, l'autre a été chauffé à   6750   C pendant 24 heures en présence de va- peur à 4   kg/cm2   pour vérifier sa stabilité à la vapeur. Les catalyseurs ainsi traités ont subi un essai d'activité consistant à faire passer sur 200 cm3 du catalyseur mis en boule un gazoil du Texas Oriental dont le point d'ébullition était compris entre 245  et 370  C à une vitesse volumétrique correspondant à 0,6 volume de gaz par volume de catalyseur et par heure.

   Le catalyseur était placé dans un tube de diamètre intérieur égal à 3,4 cm pla- cé dans un four fermé chauffé à 455 Co Le produit liquide de cracking était refroidi dans une fiole et le gaz de l'opération de cracking recueilli sur l'eau dans un récipient à déplacement d'eau. La durée du cracking était de 2 heures. 



   Le produit liquide est distillé à un point critique correspon- dant à 205 C suivant les règles de l'American Society for Texting Materials dans une colonne de distillation de Vigreau. L'activité du catalyseur est définie par le volume pour cent de distillat rapporté au produit liquide char- gé en vue de sa distillation. Les activités des catalyseurs sont indiquées dans le tableau I, dans lequel les nombres indicatifs d'échantillons corres- pondent aux exemples décrits ci-dessus. 

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  TABLEAU 1 
 EMI8.1 
 
<tb> Echantillon <SEP> Vieillissement <SEP> % <SEP> de <SEP> Activité <SEP> ther- <SEP> Activité <SEP> à
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> à <SEP> 90  <SEP> G <SEP> MgO <SEP> nique <SEP> la <SEP> vapeur
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> -------------------------------------------------------------------------
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 1 <SEP> non <SEP> 25,74 <SEP> 50, <SEP> 9 <SEP> 30, <SEP> 0 <SEP> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 2 <SEP> non <SEP> 22,46 <SEP> 29,2 <SEP> 19,1
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 4 <SEP> non <SEP> -- <SEP> 50, <SEP> 6 <SEP> 14,5
<tb> 
<tb> 
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<tb> 5 <SEP> oui <SEP> -- <SEP> 46, <SEP> 6 <SEP> 34,0- <SEP> 31,0
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<tb> 6 <SEP> oui <SEP> 27,75 <SEP> 54,8-49,5 <SEP> 39,3- <SEP> 39,3
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<tb> 7 <SEP> oui <SEP> 28,35 <SEP> 46,3-48,9 <SEP> 36,2 <SEP> - <SEP> 33,

  4
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<tb> 8 <SEP> non-- <SEP> 50,7 <SEP> 36,9
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On peut apprécier à l'aide des résultats obtenus et indiqués ci-dessus avec des catalyseurs préparés suivant les quelques exemples d'exé- cution du procédé de la présente invention, parmi les nombreux qui sont pos' sibles, qu'il peut y avoir de grandes variations et une souplesse extrême dans les propriétés du catalyseur. On a de plus trouvé que l'activité à la chaleur et l'activité à la vapeur peuvent varier indépendamment l'une de l'autre. En réglant le degré de gonflement au cours de la préparation des oxy-composés de magnésium complexes, on obtient un catalyseur dont la struc ture poreuse est bien déterminée et sur lequel le carbone brûle plus faci- lement que sur les catalyseurs jusqu'à présent disponibles.

   De plus le ré- glage de la structure poreuse du catalyseur, qui est rendu possible par l'invention autorise l'incorporation dans le   catalyseur   de quantités de ma- gnésie plus fortes qu'il n'était jusqu'à présent possiple dans les procé- dés connus. 



   L'incorporation de magnésie directement dans gels de si- lice lors de la préparation de catalyseurs silice-magnésie a présenté des difficultés considérables. La composition et le procédé qui font l'objet de l'invention, dans lequel on mélange des oxy-composés de magnésium com- plexes colloïdaux avec du silicate de sodium, de préférence supporté par un hydrogel, offrent des moyens commodes et efficaces pour mélanger la silice et la magnésie afin de constituer un silicate de magnésium gélati- neux.

Claims (1)

  1. RESUME.
    ----------- L'invention a pour objet : 1 Un catalyseur pour le traitement d'huiles hydrocarbonées, qui est remarquable par les points suivants: a) il consiste en un mélange gélatineux d'oxy-composé de magnésium complexe colloïdal et de silicate de sodium; b) l'oxy-composé de magnésium complexe colloidal est l'oxy- chlorure de magnésium ou l'oxysulfate de magnésium; c) le silicate de sodium est un silicate de sodium colloï- dal et de préférence neutralisé partiellement; d) le catalyseur est lavé, séché et activé pour constituer un catalyseur convenant au cracking des huiles hydrocarbonées.
    2 Un procédé pour la préparation d'un catalyseur silice- magnésie du type décrit ci-dessus, dans lequel on forme un gel de silice- magnésie, on le lave, on le sèche et on l'active, et qui est remarquable par les points suivants: <Desc/Clms Page number 9> a) on fait réagir du silicate de sodium avec un oxy-composé de magnésium complexe colloidal pour donner naissance au gel de silice et de magnésie; b) on fait réagir du silicate de sodium colloidal avec l'oxy- composé de magnésium complexe colloïdal; c) on fait réagir l'oxy-composé de magnésium colloïdal avec le silicate de sodium supporté par un hydrogel de silice pour former un silicate de magnésium gélatineux;
    d) on fait réagir le silicate de sodium avec l'oxy-composé de magnésium complexe colloidal dans des proportions qui conviennent à la for- mation d'un gel contenant environ 20 % à 60 % de magnésie rapportés au produit sec; e) l'oxy-composé de magnésium colloïdal a un rapport molécu- laire de la magnésie au sel de magnésium allant approximativement de 0,23 pour 1 à 1 à 5 pour 1; f) on utilise un silicate de sodium dans lequel 45 à 85 % du Na2O sont neutralisés pour former'un hydrogel de silice, qui sert de support au silicate de sodium non neutralisé; g) le silicate de sodium présente un rapport moléculaire de la silice à la soude de 0,5 pour 1 à 3,4 pour 1 ;
    h) après avoir lavé le silicate de magnésium gélatineux à l'eau pour éliminer la soude soluble, on met ce silicate de magnésium gélatineux en contact avec une solution de sel de magnésium pour éliminer du silicate de magnésium gélatineux par échange de base le sodium qui s'y trouve sous forme de zéolites,le produit pratiquement débarrassé de sodium étant en- suite séché et activé; i) on mélange de l'oxyde de magnésium avec un composé de ma- gnésium soluble pour former l' oxy-composé de magnésium complexe, on fait vieillir ce produit et on y ajoute de l'eau pour régler son gonflement et son degré d'hydratation;
    j) on mélange l'oxyde de magnésium avec une solution concen- trée de chlorure de magnésium pour former un oxychlorure de magnésium col- loïdal, on ajoute lentement de l'eau à l'oxychlorure de magnésium colloi- dal tout en remuant pour former un lait d'oxychlorure de magnésium, on mé- lange ce lait avec du silicate de sodium partiellement neutralisé suppor- té par un hydrogel de silice pour former un lait de silicate de magnésium gélatineux, on lave le silicate de magnésium gélatineux pour éliminer, les sels de soude solubles, on sèche et l'on active le gel pratiquement débar- rassé de sodium; k) on mélange l'oxyde de magnésium avec une solution de chlo- rure de magnésium concentrée, de poids spécifique supérieur à 1,16 pour former l'oxychlorure de magnésium colloïdal;
    1) on laisse prendre l'oxy-composé de magnésium en hydrogel homogène et on fait réagir alors l'oxy-composé de magnésium gélatineux avec le silicate de sodium supporté par un hydrogel de silice; m) on fait réagir le chlorure de magnésium effluant de la réaction d'échange de base avec la magnésie dans la préparation de l'oxy- chlorure de magnésium, ce par quoi on réduit les pertes en magnésium et on peut adopter une grande souplesse dans la concentration et dans la quan- tité de solutions de chlorure de magnésium servant au lavage pour la lixi- viation du gel et le réglage de la structure.poreuse du catalyseur final.
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