BE529530A - - Google Patents

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BE529530A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G17/00Compounds of germanium
    • C01G17/04Halides of germanium

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   La présente invention concerne des méthodes pour la prépara- tion du tétrachlorure de germanium et concerne plus particulièrement la transformation du dioxyde de germanium en tétrachlorure de germanium. 



   -L'utilisation de germanium comme semi-conducteur dans l'indus- trie électronique est de plus en plus importante par suite de l'utilisa- tion dans les diodes et les triodes à cristal. Par suite de la présence limitée du germanium dans la croûte terrestre, les méthodes économiques d'extraction sont d'une grande importance. La récupération du germanium dans les déchets est d'une importance particulière du fait qu'au cours de la technique normale de préparation des diodes et des triodes au germanium. les déchets peuvent contenir jusqu'à 90% du germanium introduit au départ. 



   On comprend l'importance considérable d'un procédé efficace, rapide et éco- nomique pour récupérer ce germanium qui serait autrement perdu au cours de la fabrication de dispositifs semi-conducteurs contenant du germanium. 



   L'extraction du germanium de son minerai et de sa transforma- tion en dioxyde de germanium sont bien connues depuis presque 70 ans. Suivant la méthode classique de préparation du germanium d'une pureté spectro-   acopique,   le dioxyde de germanium est dissous dans une solution concentrée aqueuse d'acide chlorhydrique et on distille ensuite le tétrachlorure de germanium. On fait barboter du chlore gazeux pendant que la solution est distillée à reflux. Ceci sert à éviter la distillation de l'arsenic avec le   tétrachlortmre   de germanium. Le tétrachlorure de germanium est ensuite hydrolysé pour donner du dioxyde de germanium qui est ensuite réduit pour donner du germanium métallique. 



   Le procédé de transformation du dioxyde de germanium en tétrachlorure de germanium présente des imperfections. Par suite d'une tendance à la   formation   de mousse au cours de la distillation, on ne peut traiter que de petites quantités de dioxyde à la fois et il est nécessaire de disposer d'un 'équipement extrêmement important pour mettre en oeuvre le procédé. La méthode se réduit donc à des opérations de laboratoire et ne convient pas pour la production massive. De plus, quand des déchets sont traités à des fins de récupération, la présence de matériaux contaminants associés aux déchets empêche souvent d'obtenir des produits suffisamment purs.

   Il en résulte que malgré trois décades de recherches continues il existe un besoin de développement d'une méthode satisfaisante pour la transformation du dioxyde de germanium en tétrachlorure de germanium à une échelle industrielle, en particulier au cours des opérations de récupération des déchets de fabrication des diodes et des triodes à cristal. 



   Un   des' objets   de la présente invention est donc de prévoir une nouvelle méthode de préparation du tétrachlorure de germanium. 



   Un autre objet de l'invention est de prévoir une méthode simple et économique utilisable à une échelle industrielle et c'est encore un objet de l'invention de prévoir une méthode qui permette de récupérer le germanium des déchets qui apparaissent au cours de la fabrication de dispositifs semi-conducteurs au germanium. 



   D'autres objets de l'invention apparaîtront à la lecture de la description suivante. 



   Suivant une de ses caractéristiques, l'invention consiste à traitée les matériaux contenant du   germanium   tels que le dioxyde de germanium avec de l'acide chlorhydrique gazeux. On a remarqué que lorsque le dioxyde de germanium est chauffé à une température comprise entre environ 300 degrés centigrades et 700 degrés centigrades et que de l'acide chlorhydrique gazeux préalablement desséché circule sur ce dioxyde de germanium préalablement chauffé, on peut obtenir du tétrachlorure de germanium   en-   tièrement libre des autres corps contaminants. La gamme préférée de températures pour ce traitement est comprise entre 500 degrés centigrades et 700 degrés centigrades.

   Si la température est maintenue à une valeur in- 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 férieure la réaction se produit également. toutefois un temps plus long est nécessaire pour que la réaction soit complètement   terminée.   On a remarqué que le taux de circulation d'acide chlorhydrique gazeux le-'plus économique était compris entre environ 20 et 60 millilitres par minute, de préférence environ   40   millilitres par minùteo Une' circulation plus rapide de gaz entraînerait la présence d'une quantité excessive   d'acide   chlorhydrique gazeux parmi les produits de réactiono
On donnera maintenant un exemple typique.

   Matériau de départ: 78 grammes de dioxyde de germanium. taux de circulation d'acide   chlorhydn-   que gazeux : 40 millilitres par minute,'température de réaction :   6500C.   temps de réaction : 22 heures, tétrachlorure de   germanium.pur     récupé@@:   25 millilitres. En augmentant la température de réaction ou sa durée, on augmente la quantité du produit final obtenu. L'acide chlorhydrique gazeux traverse une solution d'acide sulfurique suivie par une tour de desséchage au chlorure de chaux pour assurer un desséchage parfait, Dans d'autres exemples de réalisation de l'invention, l'acide chlorhydrique gazeux n'a pas besoin d'être desséché avant d'être ctilisé. 



   Les propriétés physiques et chimiques du tétrachlorure de germanium obtenu soht en accord avec celles d'échantillons de tétrachlorure de germanium hautement purifié. Toutefois, du fait que les propriétés du germanium chloroforme sont très proches de celles du tétrachlorure de germanium, des essais doivent être effectués pour déterminer avec précision la pureté du tétrachlorure de germanium et l'absence de toute contamination par du germanium chloroforme. Une différence importante dans les comportements chimiques du germanium chloroforme et du tétrachlorure de, germanium réside dans l'affinité du premier pour l'iodine, comme il est mentionné dans les études de Deniis, Journal of Chemical Chemistry. Volume 30. page 1052 (1926). 



  En utilisant ce test et en comparant les produits obtenus avec des échantillons de pureté connue et des mélanges de germanium chloroforme et de tétrachlorure de germanium, on a remarqué que l'échantillon obtenu ne donnait pas de réaction avec l'iodine, comme c'est le cas avec les échantillons connus de germanium chloroforme.. Ceci sert de   confirmation   supplémentaire de la pureté du tétrachlorure de germanium obtenu et de l'absence de toute contamination par du germanium chloroforme. 



   On a remarquéque les déchets contenant du germanium contaminé essentiellement par des copeaux de cuivre et de matière organique pouvaient être traités de la même manière et que le germanium contenu pouvait être de même transformé en tétrachlorure de germanium. Dans certaines conditions.. on a remarqué que pour augmenter encore la pureté du tétrachlorure de germanium obtenu à partir de dioxyde de germanium. il est préférable que le dioxyde de germanium soit précipité à froid et séché à une température légèrement supérieure à 100 degrés. Si le dioxyde de germanium est séché dans l'air à une température de calcination de l'ordre de 300 degrés centigrades, ou plus élevée, une modification semble se produire dans la structure du dioxyde de germanium et l'acide chlorhydrique gazeux réagit plus difficilement avec lui. 



   Bien que la présente invention ait été décrite en relation avec des exemples particuliers de réalisation. il est clair qu'elle n'est pas limitée aux dits exemples et qu'elle est susceptible de variantes et modifications sans sortir de son domaine.

Claims (1)

  1. RESUME.
    La présente invention concerne des méthodes pour la préparation du tétrachlorure de germanium et plus particulièrement la transformation du dioxyde de germanium en tétrachlorure de germanium. <Desc/Clms Page number 3>
    Elle prévoit notamment de provoquer une réaction entre le dioxyde de germanium et l'acide chlorhydrique gazeux à. une tempérautre comprise entre 300 et 700 degrés centigrades et à distiller le tétrachlorure de germanium qui est alors d'une pureté supérieure à celle obtenue avec les méthodes classiques, le procédé se prêtant à une fabrication à caractère indus- triel.
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