BE558201A - - Google Patents

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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   La présente invention concerne un procédé de fabrication d'esters sulfuriques cycliques de glycols diprimaires, répondant à la formule générale 
 EMI1.1 
 

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 dans. laquelle n est égal   à 2   ou   à   3. 



   Les procédés connus pour la production des esters sulfu- riques cycliques de glycols diprimaires de formule ci-avant ont différents inconvénients. Baker et Field (J.Chem.Soc.Londres, 1932,89) ont obtenu du sulfate   d'éthylène.à   partir de bromure d'éthylène et de sulfate d'argent bien trop coûteux, avec un rendement de 23% rapportés au bromure d'éthylène, Les mêmes au- teurs ont obtenu de sulfate de triméthylène à partir de bromure de triméthylène et de sulfate d'argent, toutefois avec un modi- que rendement. J. et R. LICHTENBERGER (Bull.Soc.Chim. France 1948, 1002) ont obtenu, en partant du propanediol 1,3 et d'acide sulfurique fumant, du sulfate de triméthylène avec un rendement de 10%.

   A partir du sel de baryum du disulfate de propanediol 1,3, ils ont obtenu du sulfate de triméthylène par décomposition pyrogénée sous vide, avec un rendement de 398%. ce dernier mode opératoire est bien meilleur que le précédent quant au   rendementr   mais il reste très compliqué. On a également déjà proposé d'obte- nir'du sulfate d'éthylène ou de triméthylène en faisant réagir des diesters carboniques de glycols 1,2 ou-1,3 diprimaires avec des dialcoyl-sulfates; on obtient ainsi de bons rendements mais on se heurte cependant à l'inconvénient que, pendant la distil- lation du mélange réactionnel et si l'on emploie/les matières premières qui ne sont pas complètement désacidifiées, il peut se produire une décomposition explosive. 



   Le procédé conforme à la présente invention permet d'é- viter les inconvénients ci-avant. Il consiste fondamentalement à traiter à chaud des sulfates de monooxyalcoyle de formule 
HO- (CH2)n -O-SO3H   (II)   n où ,/est égal à 2 ou à 3, avec du chlorure de thionyle, de préfé- rence en excès, puis à distiller sous vide après élimination du chlorure de thionyle non utilisé.

   Le nouveau procédé est de réeli- 

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 sation simple, il utilise des.matières premières peu coûteuses et donne de bona   @   rendements en esters sulfuriques cy- cliques de la formule (I).   Ledit   procédé a en outre lfavantage que le mélange réactionnel peut être distillé sans danger sous vide et que l'on peut donc travailler à plus grande échelle*      
Le processus de la réaction peut être exprimé par l'é- quation   sommaire   ci-après 
 EMI3.1 
 
La réaction s'effectue en passant par des étapes inter- médiaires qui n'ont pas à être examinées ici. 



   On peut obtenir facilement des sulfates de   monooxyalcoyle'   par des méthodes connues, par exemple à partir de glycol et d'acide sulfurique ou chlorosulfenique. Une préparation très avan' tageuse des sulfates de monooxyalcoyle consiste en ce que des esters cycliques des glycols diprimaires de formule générale 
 EMI3.2 
 où n est égal à 2 ou à 3 et où X représente C ou. S, peuvent être transformés par l'acide   sulfurique.   Les sulfates de   monoalcoyle   apparaissent alors sous un bon état de pureté par séparation de      CO2 ou SO2. 



     On   sait que le chlorure de   thi.onyle   peut avoir une ac- tion non seulement chlorurante mais aussi déshydratante, par exemple dans les acides disulfoniques. On ne pouvait donc pas de prévoir que les sulfates de monoxyalcoyle pouvaient être déshydra- tés cycliquement par le chlorure de thionyle.On ne réussit pas par cette méthode à isoler les sulfates cycliques du mélange réactionnel sans procéder à une distillation sous vide, Pendant la réaction, il se produit vraisemblablement un polymère qui, par distillation, se décompose en monomère par cyclisation.

   La 

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 déshydratation ne se produit avec succès que pour les monosulfa- tes acides des glycols 1,2 ou   -1,3   diprimaires, tandis que les monosulfates de glycol   disecondaires   ou primaires-secondaires ne produisent que des résines noires qui ne peuvent pas être distillées. De même, des polyalcools primaires, tels que le pen- taérythrite, ne se transforment pas de cette manière dans l'ester sulfurique cyclique correspondant. 



   Le procédé conforme à l'invention peut être mis en oeu- vre de différentes manières. On peut faire agir le chlorure de thiohyle sur un sulfate de   monooxyalcoyle   déjà formé. En   outre,   la formation et la déshydratation du sulfate de monooxyalcoyle peuvent se produire en une seule opération, en traitant par l'acide sulfurique et le chlorure de thionyle un ester cyclique de la formule générale (III). Une variante de ce procédé consiste à former, à partir d'un glycol diprimaire de formule générale 
HO-(CH2)n -OH (où n est égal à 2 ou à 3) et d'un chlorure de thionyle, un sulfite cyclique et de le faire réagir, sans l'iso- ler, par l'acide sulfurique et le chlorure de thionyle . Dans - ce procédé, l'acide sulfurique peut aussi être remplacé par l'acide chlorosulfonique. 



   On trouvera ci-après divers exemples de réalisation du procédé faisant l'objet de l'invention. 



     EXEMPLE   I 
A 108 g de sulfite d'éthylène (1 mol)   on'a   ajouté,goutte à goutte,dans un vide de 15   mm/Hg,   à la température ambiante, 
1 mol d'acide sulfurique concentré (55 cm3) D = 1,84 et on a éliminé   immédiatementpar   pompage d'air, l'anhydride sulfureux formé. Pendant l'introduction goutte à goutte de l'acide sulfu- rique, le mélange s'est échauffé en prenant une couleur jaunâ tre 
En remuant assez fréquemment dans le vide la-masse pâteuse, on a éliminé les dernières traces d'anhydride sulfureux. Le rende- 

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 ment en sulfate de monooxyéthyle a été de 100%. On a traité len- tement ce produit en le refroidissant avec 300 cm3 (4,2 mol) de chlorure de thionyle.

   Après de fréquentes agitations, pendant lesquelles il s'est éliminé beaucoup d'acide chlorhydrique et d'anhydride sulfureux, on a chauffé le mélange pendant 15 heures à reflux jusqu'à ébullition ; le mélange a pris alors à vue d'oeil une coloration plus foncée.   A   la pression normale, on a ensuite distillé le chlorure de thionyle en excès,on a éliminé le reste de chlorure de thionyle à la pompe à eau sur bain de vapeur et distillé sous vide le résidu brun-noir. Le vide ne doit pas, autant que possible, dépasser 17 mm/Hg mais, même sous 30 mm, il ne se produit aucune décomposition explosive.

   Le   distillât   brun sombre a été traité avec une petite quantité d'éther,   chauf-'   fé à reflux pendant peu de temps jusqu'à ébullition et refroidi fortement après agitation énergique; le sulfate   déthylène   s'est alors pris en cristaux. Le rendement est de 73 g=   59%   du rende- ment théorique.Pour le purifier, on a extrait le 'sulfate d'éty lène avec une   petite   quantité de chloroforme et de tétrachlorure de carbone (1:1) dans un Soxhlet, on l'a séparé de l'extrait par refroidissement et on l'a aspiré. Point de fusion :   96-97 ce   EXEMPLE II 
A 122 g de sulfite de triméthylène (1 mol) on a ajouté lentement, goutte à gqutte, en refroidissant à la glace, 55 cm3 d'acide sulfurique D= 1,84 (1 mol) sous 10-30 mm/Hg.

   Par pompa- ge à l'air, on a éliminé l'anhydride sulfureux. Le sulfate de mono (   @     -oxypropyle)   résultant est une masse jaune clair très épaisse. Rendement 100% de la théorie. 



   A 39 g (0,25 mol) de sulfate de mono (   @ -oxyropyle).   on a ajouté en   une fois   75 cm3   (1   mol) de chlorure de thionyle et on a secoué le mélange plusieurs fois. La suspension ainsi obtenue a été chauffée au reflux sur bain de vapeur pendant 11 

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 heures, le mélange se colorant ainsi en brun foncé. Ensuite, on a distillé l'excès de chlorure de thionyle à la pression ordi- naire et on a rapidement distillé le résidu sous vide. Le sulfa- te de triméthylène a cristallisé rapidement dans le distillat. 



   Rendement 21 g (61% de la théorie). On obtient du sulfate de tri- méthylène pur, de point de fusion   57-58*0,par   recristallisation à l'éther. 



     EXEMPLE   III 
Sous refroidissement par la glace, on a ajouté lentement, goutte à goutte, à 88 g (1 mol) de carbonate d'éthylène en   suspen-   sion dans 100 cm3   (1,4   mol) de chlorure de thionyle, 55 cm3 d'acide sulfurique D = 1,84 (1 mol), on a ajouté ensuite 300 cm3   (4,2   mol) de chlorure de thionyle et on a chauffé le mélange in- colore à reflux au bain de vapeur, jusqu'à   ébullition,pendant   
25 heures environ. Le liquide jaune clair a ensuite été débarras sé par distillation à la pression ordinaire du chlorure de thionyle en excès et on a distillé le résidu sous vide. Le sul- fate d'éthylène ainsi obtenu est presque blanc. Rendement 49 g comme soit 39,6% du rendement théorique. L'épuration a été faite dans l'exemple I. 



   EXEMPLE   IV   
On a mélangé   54   g (0,5 mol) de sulfite d'éthylène et   200   cm3 de chlorure d'éthylène. Emrefroidissant à   5-10 C,   on y a ajouté 58,5 (0,5 mol) d'acide chlorosulfonique fraîchement distillé. Puis on a ajouté en une fois 80 cm3 (0,55 mol) de chle rure de thionyle et on a chauffé le mélange à ébullition au re- flux,pendant 25 heures,par un courant d'air lent et bien séché. 



   Le chlorure de thionyle et le solvant ont été ensuite éliminés et le résidu distillé dans le vide. Le sulfate d'éthylène ainsi obtenu a été purifié comme dans l'exemple I. Rendement 40   gasoil   
64,5% du rendement théorique. 

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  EXEMPLE V 
En refroidissant convenablement par un mélange de glace et de sel, on a ajouté lentement,, goutte à goutte, à 61 g (0,5 mol) de sulfite de triméthylène, 27,5 cm3 d'acide sulfurique D = 1,84 (0,5   mol)puis   200 cm3 (2,8 mol) de'chlorure de thionyle. Après avoir laissé reposer un certain temps, on a chauffé le mélange réactionnel au reflux pendant 26 heures et on l'a traité comme dans l'exemple II. Le rendement en sulfate de triméthylène a été de 50   gasoil   72% du rendement théorique. Le rendement dimi- nue lorsqu'on emploie du sulfite de triméthylène impur ou si l'on refroidit insuffisamment au début de la réaction. 



  EXEMPLE VI 
A 186 g (3 mol) d'éthylène-glycol   on'a   ajouté lentement, goutte à goutte et à la température ordinaire, 750 cm3 (10,5 mol) - de chlorure de thionyle; après un font échauffement initial, 'le mélange s'est bientôt refroidi énergiquement; on a alors ajouté, goutte à goutte et lentement, 165 cm3 d'acide sulfurique D= 1,84 (3 mol),puis enfin 250   cm3     (3,5   mol) de chloru,re de thionyle. 



  Après' avoir secoué plusieurs fois, on a chauffé le mélange à l'ébullition au reflux pendant environ 50 heures et on a traité comme dans l'exempl I le mélange brun-noir de la réaction. Ren- dement en sulfate   d'éthylène     276     gsoit     74,2%   du rendement théorique. 



  EXEMPLE VII 
A 38 g (0,5 mol) de triméthylène-glycol et sous un très bon refroidissement par la glace et le sel (-15 à -25 C), on a ajouté,goutte à   goutte) 50   cm3 (0,7 mol) de chlorure de thionyle. 



  Puis on a ajouté lentement,à cette température, 27,5 cm3 d'acide sulfurique   D =   1,84 (0,5 mol) et puis encore 150 cm3 (2,1 mol) de chlorure de thionyle. Après avoir   scoué   plusieurs fois, le mélange réactionnel a été chauffé au reflux, jusqu'à l'ébullition, pendant 26 heures- La suite du traitement a été la même que dans 

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 l'exemple II. rendement en sulfate de triméthylène 48-51 g, soit 70   à-73,5%   du rendement théorique.

Claims (1)

  1. RESUME L'invention a pour objet : l Un procédé de fabrication d'esters sulfuriques cycli- ques de glycols dtprimaires de formule générale EMI8.1 dans laquelle n est égal à 2 ou à 3, ce procédé consistant fonda- mentalement à traiter par chauffage)avec du chlorure de thionyle, des sulfates de monooxyalcoyle de formule HO - (CH2)n- OS03H, dans laquelle n est égal à 2 ou à 3, puis à distiller sous vide.
    2 Dans un tel procéder le fait que : a) des esters cycliques de glycols diprimaires de formule générale EMI8.2 X représente C ou 8.
    (avec n égal à 2 ou à 3) et où/sont traités par du chlorure de thionyle et de l'acide sulfurique et enfin distillés sous vide; b) des glycols diprimaires sont traités par le chlorure de thionyle et l'acide sulfurique puis distillés sous vide; c) on remplace l'acide sulfurique par l'acide chlorosul- fonique.
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