BE558771A - - Google Patents

Description

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   L'invention est relative à la production de tétrafluorure d'u-   ranium.   



   Il a été indiqué antérieurement que du fluorure d'uranium pou- vait être préparé à partir d'hexafluorure d'uranium, en faisant réagir ce dernier avec un accepteur organique, anhydre, de fluor, comme du tétra- chlorure de carbone, du bichlorure d'éthylène, du trichloréthylène et du chloroforme Toutefois, les conditions dans lesquelles ces réactions peu- vent être présumées s'exécuter, et la nature des produits (autres que le tétrafluorure) formés pendant les réactions n'ont pas été divulguées. 



   Des investigations ont été effectuées quant à la possibilité de préparer du tétrafluorure d'uranium à partir d'hexafluorure d'uranium et de tétrachlorure de carbone par un procédé en phase vapeur, et l'on a constaté qu'à l'effet d'éviter la production d'un tétrafluorure d'uranium contaminé par des fluorures d'uranium intermédiaires solides, comme UF5, U2F9 et U4F17, les conditions dans lesquelles la réaction est effectuée devaient être étroitement contrôlées, en particulier lorsque le procédé est exécuté à l'aide de courants qui se mélangent des vapeurs des réactifs. 



  On a constaté qu'un produit formé de tétrafluorure d'uranium de pureté sa- tisfaisante peut être obtenu par l'emploi d'une température de 1500 à   400 C   et en utilisant le tétrachlorure de carbone et l'hexafluorure d'uranium dans un rapport de 2 à 4,5 proportions moléculaires de tétrachlorure de carbone pour 1 proportion moléculaire d'hexafluorure d'uranium, (Comme les poids moléculaires de ces composés sont de 154 et 352 respectivement, les    proportions en poids utilisées sont de 308 à 693 parties en poids de CCl4 pour 352 parties en poids de UF6).   



   On a également constaté qu'en employant une température de 270  à 350 C, et des proportions moléculaires de 2,5 à 3,7 de tétrachlorure de carbone à 1 d'hexafluorure d'uranium, la réaction s'exécutait avec forma-    tion de larges proportions des chlorofluorocarbures de valeur, CC13F et CCl2F2.   



   Lorsque le procédé est exécuté à l'aide de mélanges de courants de vapeurs de tétrachlorure de carbone et d'hexafluorure d'uranium, les courants sont de préférence préchauffés à une température d'au moins   15000   avant d'être mélangés, à l'effet d'accélérer la réaction. 



   La réaction est catalysée par le tétrafluorure d'uranium formé. l'invention est illustrée par l'exemple ci-aprèso Exemple - L'appareil employé dans le procédé illustré dans cet exemple était d'un genre bien connu et comprenait une cornue inclinée tournante en acier inoxydable à revêtement de nickel, d'un volume de 14 litres et d'un rapport longueur/diamètre interne de 14 : 1, montée à ses extrémités sur des pa- liers à rouleaux boulonnés à un cadre comportant des pieds ajustables per- mettant de modifier l'inclinaison de la cornue La cornue pouvait être amenée en rotation par une commande à chaîne, et être chauffée par un four régnant sur la presque totalité de la cornue entre les paliers à rouleaux. 



   Deux tubes concentriques en acier inoxydable pénétraient dans l'extrémité supérieure de la cornue, à travers un joint en polytétrafluoro- éthylène. Le tube externe était destiné à l'admission de vapeur de tétra- chlorure de carbone et le tube interne était destiné à l'admission de va- peur d'hexafluorure d'uranium. Le tube interne comportait un orifice ré- tréci pour empêcher la diffusion en contre-courant de la vapeur de tétra- chlorure de carbone. Une plaque déflectrice en nickel était attachée à ces tubes d'introduction, grâce à laquelle les courants des vapeurs des réac- 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 tifs débouchant des tubes étaient déviés vers le bas et ainsi rapidement mélangés. 



   L'extrémité inférieure de la cornue pénétrait dans une chambre de dépôt par un joint en   polytétrafluoroéthylène.   Cette chambre compre- nait une sortie pourvue d'une valve de fermeture pour des matières solides, disposée dans sa partie inférieure, et un tuyau pour les vapeurs se déga- geant, à sa partie supérieure. 



   La cornue était équipée d'un racloir pour empêcher le   tétrafluo-   rure d'uranium solide de s'accumuler sur la paroi de la cornue, et d'une    poche à thermocouple, en nickel, s'étendant suivant l'axe centrale de la cornue et permettant de relever la température à l'entrée, au milieu et à   la sortie de la cornue. 



   La cornue étant inclinée à 7 30' sur l'horizontale, et entraînée à raison de 10 révolutions par minute, des courants de vapeur d'hexafluo- rure d'uranium et de vapeur de tétrachlorure de carbone sec, chacun pré- chauffé à   200 C,   étaient admis, à une pression d'environ 15 mm de mercure au dessus de la pression atmosphérique, aux tubes co-axiaux interne et ex- terne respectivement, le rapport des vitesses d'introduction étant réglé à 1 proportion moléculaire d'hexafluorure d'uranium pour 3,1 proportions moléculaires de tétrachlorure de carbone, avec une vitesse absolue d'écou- lement d'hexafluorure d'uranium équivalente à 1 kilog d'uranium par heure. 



  La cornue était chauffée de façon à maintenir la plus grande partie de sa longueur à une température comprise entre 2850 et 310 C, la partie de la cornue immédiatement adjacente à la sortie étant à une température de 170 C. 



   Le produit solide formé par réaction avançait graduellement vers l'extrémité inférieure de la cornue tournante (le temps moyen de séjour du produit dans la cornue était de 15 minutes), et pénétrait dans la chambre de dépôt, dont il était enlevé périodiquement, via la sortie située à la partie inférieure de la chambre. Le produit ainsi obtenu était du tétra- fluorure d'uranium pratiquement exempt de fluorures intermédiaires et conte- nant 0,4% en poids de UO2F2, cette dernière matière s'étant produite par   réaction de l'UF6 avec de l'humidité. Le produit était ensuite soumis à un soufflage à l'aide d'air sec à 300 0 pour enlever les vapeurs adsorbées.   



   Les vapeurs dégagées quittant la chambre de dépôt par le tuyau de sa partie supérieure, étaient envoyées à un système de dépoussiérage   où   des fines particules de tétrafluorure d'uranium étaient   récupérées.   Ces vapeurs, ainsi libérées des matières solides, étaient refroidies à 20 C, température à laquelle la majeure partie de l'excès de tétrachlorure de car- bone se condensait, et ensuite envoyées à une unité de lavage à soude caus- tique dans laquelle le chlore était adsorbé et du tétrachlorure de carbone supplémentaire se condensait.

   Les vapeurs quittant l'unité de lavage, les- quelles vapeurs consistaient principalement en   C013F   et CCl2F2 avec de très   petites quantités de CClF3 et du tétrachlorure de carbone non condensé précédemment étaient alors traitées pour la récupération de ces matières, par-   tiellement par adsorption sur du charbon de bois et partiellement par con- densation à moins 20 C suivie d'une distillation fractionnée. 



   Le tétrachlorure de carbone récupéré des vapeurs dégagées était purifié par des méthodes standards et remis en circulation dans le procédé. 



   L'invention trouve une application   particulière   dans la   coner -   sion, en UF4, de UF6 enrichi en U235. 



    REVENDICATIONS.   

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

1. 1.- Un procédé pour la production de tétrafluorure d'uranium <Desc/Clms Page number 3> dans lequel un mélange de vapeurs d'hexafluorure d'uranium et de tétra- chlorure de carbone, mélange qui contient de 2 à 4,5 proportions moléculai- res de tétrachlorure de carbone pour 1 proportion moléculaire d'hexafluoru- re d'uranium, est soumis à une température de 150 à 400 C.

   2. - Un procédé selon la revendication 1, dans lequel le mélange est soumis à une température de 150 à 350 C.

   30 - Un procédé selon la revendication 1, dans lequel les pro- portions moléculaires sont de 2,5 à 3,7 proportions moléculaires de tétra- chlorure de carbone pour 1 proportion moléculaire d'hexafluorure d'uranium dans le mélange employé, et le mélange est soumis à une température de 270 à 35000.

   4. - Un procédé selon l'une quelconque des revendications pré- cédentes, exécuté en mélangeant des courants de vapeurs d'hexafluorure d'u- ranium et de tétrachlorure de carbone dans les proportions moléculaires indiquées et en soumettant les courants mélangés à la température mention- née 5.

   - Un procédé pour la production de tétrafluorure d'uranium consistant à préchauffer séparément, à une température d'au moins 150 C, des courants de vapeurs d'hexafluorure d'uranium et de tétrachlorure de carbone, à mélanger ces courants de vapeurs préchauffés dans un rapport propre à donner un mélange dans lequel il y a de 2,5 à 3,7 proportions molé- culaires de tétrachlorure de carbone pour 1 proportion moléculaire d'hexa- fluorure d'uranium, et à soumettre les courants mélangés à une température de 270 à 350 C.

   60 - Un procédé pour la production de tétrafluorure d'uranium, en substance comme illustré par l'exemple donné.