BE571635A - - Google Patents

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BE571635A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C273/00Preparation of urea or its derivatives, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C273/18Preparation of urea or its derivatives, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups of substituted ureas
    • C07C273/1854Preparation of urea or its derivatives, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups of substituted ureas by reactions not involving the formation of the N-C(O)-N- moiety

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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   La présente invention est relative à un procédé de préparation de l'isomère de point de fusion supérieur de la   2-éthylorotonylurée.   



   L'invention est notamment relative à un procédé de   déshydrohalogéna-   tion (élimination d'hydracide) de carbromal en   2-éthyl-cis-crotonylurée   par chauf- fage à des températures élevées avec un oxyde de métal. 



   Comme on le sait, des Sédatifs de la classe des barbiturates, cou- ramment utilisés aujourd'hui présentent certaines propriétés nuisibles les ren- ' dant dangereux. En premier lieu, ces composés ont généralement une faible marge entre les doses efficaces et les doses dangereuses. En outre, leur utilisation est très souvent suivie par un malaise en ce sens que l'individu qui les prend se sent triste ou déprimé après que l'effet sédatif de ces produits a disparu. 



   Finalement, on croit maintenant que les sédatifs du groupe des barbiturates peu- vent produire certains degrés d'accoutumance. 



   En conséquence, en tenant compte de ces défauts, on a maintenant découvert, suivant l'invention, un sédatif ou hypnotique supérieur ne présentant aucun des désavantages des sédatifs utilisés jusqu'à présent. On a également dé- couvert suivant l'invention que des compositions de 2-éthyl-cis-crotonylurée dans des excipients ou dispersants pharmaceutiques courants conviennent spécialement comme hypnotiques à utiliser en médecine humaine. 



   L'isomère de point de fusion supérieur du composé   2-éthylorotonylu-   rée ayant la configuration   "cis"   a la formule suivante : 
 EMI1.1 
 
Ce composé est le plus commodément préparé par la   déhydrohalogéna-   tion de   2-éthyl-2-bromo-btylurée   ou carbromal, qui se développe suivant 1' équation suivante : 
 EMI1.2 
 
Comme on l'expliquera plus en détail ci-après, cette déshydrohalo- génation peut être réalisée par mise en contact de carbromal avec un oxyde d'un métal à des températures élevées. L'oxyde métallique peut être utilisé en pré- sence d'un solvant organique.

   On envisage également que le carbromal et l'oxyde métallique sous une   fqrme   sèche très dispersée, telle qu'une poudre ou analogue, puissent être mis en contact intimement durant toute la période de chauffage. 



  Dans ce procédé, la fusion des produits réagissants est, de préférence, réalisée à des pressions inférieures à la pression atmosphérique. 



   Bien que les oxydes métalliques en général puissent être utilisés pour déshydrohalogéner le carbromal en l'isomère de point de fusion supérieur de   2-éthylcrotonylurée,   on préfère utiliser un oxyde de beryllium, de cadmium, de calcium, de cuivre, de plomb, de mercure,   d'argent,   de zinc ou de zirconium. 



  Parmi ces oxydes métalliques, les oxydes d:'argent et de zinc sont spécialement préférés. 



   Comme signalé ci-avant, la réaction de déshydrohalogénation peut être réalisée en présence d'un solvant organique. Des exemples de solvants utilisa- bles sont l'éthanol, 1'isopropanol et le butanol. Dans ce procédé, le carbromal est dissous dans le solvant, l'oxyde métallique sous forme d'une fine dispersion est ajouté au mélange et la température est élevée jusqu'au point d'ébullition du solvant. Le reflux est poursuivi pendant la période de temps désirée suivant l'oxyde métallique particulier utilisé. Le mélange de réaction est ensuite filtré 

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 et l'halogénure métallique est extrait. Le mélange de réaction est ensuite filtré, concentré jusqu'au point désiré et refroidi.

   Le produit se cristallise à partir de la solution refroidie et peut être purifié par recristallisation suivant des méthodes familières 
On a également découvert que 1'oxyde métallique désiré à l'état sec finement dispersé peut être intimement mélangé et fondu avec du carbromal sans solvant. La réaction de déshydrohalogénation est, de préférence, réalisée sous un vide. Il est nécessaire que les composants du mélange de réaction soient main- tenus en contact intime durant toute la période de chauffage par des moyens de mélange convenables. Le produit résultant de la réaction est ensuite dissous dans un solvant convenable et le traitement du produit est réalisé par des moyens con- nus en pratique. 



   Pour illustrer de façon plus explicite les nouveautés de la présente invention, les exemples suivants sont donnés. 



     EXEMPLE   I 
54 gr de carbromal dans 600 ce d'isopropanol étaient agités et sou- mis à reflux pendant 3 heures avec 27,8 gr d'oxyde d'argent anhydre Le mélange de réaction était filtré et le résidu d'argent était extrait avec 100   cc   d'iso- propanol bouillant. Les solides filtrés et séchés qui se séparaient pesaient 22,5 gr et fondaient à   189 -190,5 .   Une concentration du filtrat donnait 3,3 gr supplémentaires de produit qui fondait à   160 -170 .   Ces deux récoltes étaient obtenues séparément sous forme d'aiguilles blanches par cristallisation avec de l'alcool et présentaient une légère solubilité dans l'eau.

   La première récolte donnait 21,7 gr de 2-éthylcrotonylurée d'un point de fusion élevé de   191-193 C,   et la seconde récolte donnait 0,9 gr ayant un point de fusion de 191-193 C pour un rendement total de 42,4 gr ou de 63% du rendement théorique. 



     EXEMPLE   II 
11,85 gr de carbromal étaient mélangés intimement avec 2,8 gr d'oxyde de calcium pulvérulent dans un flacon de réaction. Celui-ci était ensuite immer- gé dans un bain d'huile et la température était élevée lentement jusqu'à   107 C.   



  A cette température, une réaction exothermique énergique commençait. 



   EXEMPLE III 
23,7 gr de carbromal étaient mélangés avec 300   cc   d'isopropanol dans un flacon pourvu d'un dispositif d'agitation et d'un condenseur à reflux, et le mélange.était chauffé au reflux avec agitation. Après le début du reflux, on   a-     joutait 7,2   gr d'oxyde cupreux et le reflux était poursuivi pendant quatre heu- res avec agitation. 



   Le filtrat chaud était filtré et refroidi jusqu'à environ 0 C et on n'obtenait pas de produit cristallin. Il était évident que la réaction n'était pas achevée du fait de la courte période de reflux. 



   EXEMPLE IV 
23,7 gr de carbromal étaient dissous dans 200 cc d'isopropanol. La solution était placée dans un flacon équipé d'un dispositif d'agitation et d'un condenseur à reflux. De l'hydroxyde de plomb était chauffé jusqu'à   150 0   pour obtenir de l'oxyde de plomb. 22,3 gr d'oxyde de plomb ainsi préparé étaient ajou- tés à la solution. Le mélange était chauffé à reflux avec agitation pendant 1 heure et demie. 



   Le mélange était ensuite filtré et concentré   jusqutà   environ 60 cc et laissé au repos pendant la nuit. Les .cristaux qui se séparaient de cette solu- tion concentrée étaient filtrés, lavés et recristallisés trois fois avec de 1' éthanol On obtenait des aiguilles épaisses incolores qui fondaient à environ 165 C; il s'agissait évidemment d'un mélange des deux isomères. 

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   EXEMPLE V 
90 gr de carromal, 120 gr d'une qualité technique d'oxyde cupreux rouge et 600 cc de butanol normal étaient placés dans un flacon d'un litre équipé d'un dispositif d'agitation et d'un condenseur à reflux. Le mélange était   chauf--   fé au reflux avec agitation et maintenu à cette température pendant 8 heures. 



   La matière était filtrée, tandis qu'elle était chaude et le filtre étati lavé avec 40 cc d'isopropanol chaud. Le filtrat était refroidi jusqu'à 2 C et le produit cristallisé était filtré, lavé et séché. 



   Le produit était   recristallisé   par dissolution dans 300 ce d'isopro- panol chaud. La solution était filtrée et refroidie jusqu'à 2 C; les cristaux étaient lavés et séchés. On obtenait 18,5 gr   (31,4%   de rendement) d'un produit fondant à 195-196 C. 



   EXEMPLE VI 
4 livres de carbromal,   53   livres d'une qualité technique d'oxyde cupreux rouge et 25,3 livres d'isopropanol étaient placés dans un réacteur Pflau- der de 5 gallons, revêtu de verre, et chauffés   au:reflux.   



   Après 18 heures de reflux, la fournée était filtrée à travers un filtre Sparkler. Le filtre et le réacteur étaient rincés avec   22 livres   d'iso- propanol. Le filtrat était renvoyé au réacteur et 22 livres d'sopropanol étaient enlevées par distillation. La fournée était ensuite refroidie jusqu'à 0 C et centrifugée, et les cristaux étaient lavés avec 6 livres d'isopropanol. 



   Le produit ainsi obtenu était séché dans un four à 50 C jusqu'à un poids constant. On obtenait 1,32 livre du produit (579,5   gr).   



   -60 gr de ce produit étaient placés dans un flacon d'un litre avec 450 pc d'isopropanol. Le mélange était ensuite chauffé jusqu'à 83 C et on ajou- tait 50 cc d'isopropanol en plus. La   section   était ensuite filtrée pendant   qu'   elle était chaude, et le filtrat était refroidi jusqu'à 3 C. 



   Le produit cristallisé était filtré et lavé avec 30 à 40 ce d'isopro- panol à 25 C, et séché. On obtenait une   produétion   de   49y5   gr d'un produit blanc fondant à 195,5 -197 C.   (40,5%   du.rendement théorique). 



   Ce produit était hydrogéné sur de l'oxyde de platine à une pression de 55 livres par pouce carré d'hydrogène et à une température de 50 C. L'apsorp- tion   d'hydrogène/( 80%   de la théorie) donnait un produit qui s'avérait être de la   diéthylacétylurée   par une absorption d'infrarouges, produit qui résultait d'une hydrogénation de   2-éthyl-cis-crotonylurée.   



   EXEMPLE VII 
23,7 gr (0,1 mole) de carbromal et 6,5 gr (0,102 mole) d'oxyde de cadmium dans 250 ml d'isopropanol étaient agités au reflux. La couleur brune de l'oxyde de cadmium s'éclaircissait progressivement, pour devenir brun pâle après trois heures. L'agitation et le chauffage étaient poursuivis pendant 3 heures supplémentaires pour donner une suspension blanche pure (dibromure de cadmium). Le mélange de réaction était filtré, et un solide blanc commençait à se séparer immédiatement. La masse solide était filtrée, lavée à l'eau et séchée à 105 . Elle pesait 12,2 gr, ce qui constitue un rendement de 78% et fondait à   181, -183 .   Elle était recristallisée avec 200 ml d'isopropanol pour donner 9,15 gr   (58,6%   de rendement) d'un produit qui fondait à 191 -193 .

   Une concentration des filtrats et une recristallisation des secondes récoltes don- naient une matière fondant à 150 -155 . 



   EXEMPLE VIII 
47,4 gr (0,2 mole) de carbromal et 12,8 gr (0,1 mole) d'oxyde de cadmium étaient broyés intimement ensemble dans un mortier. Le mélange était placé dans un flacon à fond rond de 200 ml, équipé d'un condenseur refroidi par air, 

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 et la flacon était chauffé dans un bain de paraffine. Lorsque la température du bain atteignait 125 , le mélange commençait à fondre. Lorsque la température du pot atteignait 125 , le bain était enlevé, et la température à l'intérieur du pot s'élevait spontanément jusqu'à 150 . De l'eau se dégageait et une réaction exo- thermique violente se produisait. Après 10 minutes, la température était tombée à 130  et il restait une matière solide presque blanche. Le mélange était chauffé à 125 -130  (température du pot) pendant 30 minutes de plus.

   Le mélange de réac- tion était extrait avec 500 ml d'ispropanol bouillant. Il était nécessaire   de --   rompre les morceaux durs . La matière insoluble était enlevée par filtration, et le filtrat était refroiu- dans un bain de glace. Les cristaux blancs étaient re- cueillis, lavés avec de l'isopropanol froid et séchés. Le produit ainsi obtenu . 



   (16,2 gr ; 52% de rendement) fondait à 188 -190 . La matière était recristalliséè avec de l'isopropanol pour donner 13,8 gr   (44%   de rendement) d'un produit qui fondait à   190 -192 .   



   Bien que les exemples ci-avant donnent en détails des illustrations de l'invention, il est évident que de petites variantes peuvent être prévues. 



   Par exemple, lorsque les produits réagissants sont mis en contact en présence d'un solvant, on a en vue que pour chaque mole de carbromal utilisée, il y aura 1 à 
2 équivalents de l'oxyde métallique dans une quantité suffisante de solvant pour assurer une dissolution et une réaction complètes. Dans le procédé à solution, la température utilisée sera la température d'ébullition du solvant et sera ha-   , bituellement   de l'ordre de 50  à   150'C.   La durée de contact en solution devrait, de préférence, être comprise entre 1 et 24 heures. Dans le procédé à fusion ou à contact à sec, les proportions de carbromal et de l'oxyde métallique seront les mêmes que dans le   proèédé   à solution.

   Cependant, la température de réaction de- vrait être comprise entre environ 100  et 150 C, et la durée de réaction devrait être de 1/4 d'heure à 2 heures. La réaction de fusion est ordinairement réalisée à la pression atmosphérique ou en dessous, de préférence depuis la pression at- mosphérique jusqu'à 1 mm de Hg. 



   Il y a lieu de signaler qu'à moins que les conditions de la réaction de la déshydrohalogénation ne soient spécialement contrôlées, on obtiendra des quantités indésirées de l'isomère de point de fusion inférieur, de 2-éthylcroto- nylurée ou 2-éthyltrans-crotonylurée. Cet isomère de point de fusion inférieur a la configuration suivante : 
 EMI4.1 
 
Cet isomère de point 'de fusion inférieur a peu des propriétés séda- tives avantageuses de l'isomère de point de fusion supérieur et présente une toxicité qui le rend d'utilisation indésirable.

   Les procédés de la technique an- térieure de préparation de 2-éthylcrotonylurée ont décrit l'utilisation de la pyridine, de la soude caustique, etc, comme agent   déshydrohalogénant,   et cette réaction se développe suivant l'équation suivante : 
 EMI4.2 
 
On donne ci-après une comparaison des renseignements pharmacologiques obtenus sur l'isomère à point de fusion supérieur et sur l'isomère à point de fu- sion inférieur. 



   Isomère de point de fusion élevé (2-éthyl-cis-crotonylurée) 
On a démontré que le 2-éthyl-cis-crotonylurée est un agent sédatif 

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 qui est efficace par voie buccale chez les rongeurs, les chiens et les hommes, à une petite fraction de la dose mortelle aiguë ou unique (A-LD50), soit de 1 à 3% de la A-LD50. Avec des doses supérieures, des effets sous-hypnotiques se rencontrent aux environs de 40 à 60% de la A-LD50 et on atteint une hypnose totale à peu près à la dose mortelle aiguë, à savoir 93 à   96%   de la A-LD50. Il existe ' ainsi une large gamme de doses sédatives sans effets indésirés e.t une large mar- ge de sécurité par rapport à la dose mortelle. 



   Comparée à d'autres sédatifs ou calmants sur la base de la dose hypnotique aiguë (A-HD50), on a trouvé que la 2-éthyyl-cis-crotonylurée avec une A-ED50 voisine de la A-LD50 occupe une position intermédiaire ayant une dose hypnotique plus faible que les psychosédatifs, tels que la réserpine et la chlore- promazine, mais une dose hypnotique plus élevée que les   hypnosédatifs,   tels que les barbiturates somnifères.

   L'emploi de la classification des hypnotiques comme moyen de classification de l'activité sédative et de détermination du type au- quel les isomères de   2-éthyl-ois-orotonylurée   appartiennent semble être justifié car la 2-éthyl-cis-crotonylurée s'est avérée n'avoir que peu ou pas d'effet dans les psychoses manifestes ou dans la propension au sommeil, mais exercer un effet calmant bien déterminé dans les états de tension et d'anxiété chez les enfants et les adultes. L'efficacité de la 2-éthyl-cis-crotonylurée dans les états neu- rotique plut8t que psychotiques explique la désignation du type d'activité montré par elle, comme étant neurosédatif. 



   La 2-éhyl-cis-crotonylurée n'a pas d'effet sur la respiration ou la circulation ou sur la sécrétion gastrique ou la mobilité chez les chiens non   anestésiés,   et ne montre pas d'activité anti-électroconvulsive ou anti-chimiocon- vulsive chez les rats à.toute dose buccale quelconque dans la gamme des sédatifs (à savoir, jusqu'à 50% de la dose mortelle aiguë). 



   En dépit de l'insolubilité relative de la 2-éthyl-cis-crotonylurée, celle-ci est facilement absorbée. Chez un rat de 125 gr, une proportion suffi- sante d'une dose buccale de 30 mgr (environ 10% de la A-LD50) est absorbée en 20 minutes pour provoquer la sédation, et environ les deux tiers d'une dose buc- cale de   112   mgr sont absorbés par l'instestin grêle en 5 heures; rien n'est fixé par l'estomac. En utilisant la 2-éthyl-cis-crotonylurée désignée C14, on a montré que des doses sédatives administrées à des rats et de chiens sont rapidement absorbées et que l'excrétion urinaire de la radioactivité, pour la plus grande part sous forme d'urée avec certains carbonates inorganiques et la 2-éthyl-cis- crotonylurée elle-même, est dans une large mesure terminée en 8 heures.

   Une petite partie est métabolisée et expulsée dans l'air expiré. 



   La gamme de la A-LD50 (voie buccale) de la 2-éthyl-cis-crotonylurée chez les rats va de 1600 à 3400   mgr/kg   avec une moyenne de 2500. Ce caractère variable s'est avéré être dû non à des souillures mais à une variation des di-   mensions   des cristaux et à l'influence de ce facteur sur la vitesse d'absorption de la matière relativement insoluble. 



   Aucune tolérance ne se marque,avec la   2-éthyl-cis-crotonylurée   pour une administration buccale journalière ou chronique, même lorsque la dose est élevée jusqu'à la limite mortelle et il n'y a pas non plus de degré important   quelconque d'accumulation ; dose mortelle chronique ou C-LD50 est d'environ   85% de la A-LD50. La réaction stable à une administration journalière avec la 2-éthyl-cis-crotonylurée se trouve en contraste marqué avec la réaction qui   s   affaiblit à l'administration journalière de sédatifs tels que la chloropromazine et le   pentobarbital,   qui amènent tous deux une tolérance marquée.

   Une administra- tion chronique ou périodique à des rats (à 10 et 20% de la A-LD50 par jour) et à des chiens (à 2 et 20% de la A-LD50 par jour) sur une période de 6 mois ne pro- voque pas d'altération apparente de la croissance ni de changement pathologique quelconque dans les éléments du sang ou dans l'estomac, le gros intestin et 1' intestion grêle, le foie et la rate. 

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   Isomère de bas point de fusion      (2-éthyl-trans-crtonylurée) 
Administrée par voie buccale, la 2-éthyl-trans-crotonylurée est plus de deux fois aussi toxique que la 2-éthyl-cis-crotonylurée chez le rat ou le chien. Elle est parfois plus soluble dans l'eau que la   2-éthyl-cis-crotonylurée.   



  Elle provoque la sédation et l'ataxie à environ   7%   chez le rat et à 17% chez le chien, la sous-hypnose à   87-91%   et l'hypnose à   11Q%-118%   de la   A-LD50   (voir ta- bleau). Ces niveaux de doses sont un peu supérieurs à ceux pour la 2-éthyl-cis- crotonylurée. Chez le rat, la différence principale entre la   2-éthyl-cis-croto-   nylurée et la 2-éthyl-trans-crotonylurée est qu'avec la 2-éthyl-cis-crotonylurée 1a progression de la sédation à l'hypnose en passant par la sous-hypnose est cal- me et sans incidents, tandis que la   2-éthyl-trans-crotonyluréè   produit des trem- blements ou des tics répétés englobant principalement la tête, le cou et les ex- trémités durant la sous-hypnose et le début de l'hypnose.

   Ces dernières sont par- fqis rapides et rythmiques de façon suffisante pour mériter d'être décrites comme de petites attaques d'apoplexies convulsives; occasionnellement des convul- sions totales se produisent. Une autre différence est le développement de l'anal- gésie (perte de la prononciation et de la sensibilité motrice au pincement de la queue) durant la fin de la sédation avec le   2-éthyl-rans-crotonylurée   avant le passage à   ia   sous-hypnose et à l'hypnose, tandis qu'avec la 2-éthyl-cis-crotony-   lurée,   la sensibilité motrice persiste habituellement bien durant l'hypnose. 



  Que le train de symptomes allant de l'analgésie aux tics convulsifs résulte du blocage du système afférent touchant à la perception et à la sensibilité de . la douleur, ou d'effets sur plus d'un système, il est clair que la   2-éthyl-trans-   crotonylurée bloque d'autres systèmes afférents en dehors du.système de   la   vi- vacité ou de l'activité dans la partie centrecéphalique ou bloque ceux-ci à un niveau plus bas que la 2-éthyl-cis-crotonylurée, si les deux'agissent sur les mêmes systèmes. 



   Chez le chien, la   2-éthyl-trans-crotonylurée   provoque le vomissement, des tremblements intermittents ou des tics répétitifs et il ne donne que peu ou pas de sédation,   lorsqu'il   est administré par voie buccale. Les tremblements et tics se produisant principalement à la tête et au cou à une allure de 24 à 32 par minute (dans une série de comptages), et durant les dernières minutes, on a des intervalles longs et irréguliers entre eux. Dans certains cas, les tics af- fectent aussi le tronc et les extrémités. 



   Le vomissement et les tics de la tête se produisent également lors- que le produit est injecté directement dans le duodénum. Le vomissement se pro- duit dans les 4 à 22 minutes, quelle que soit la dose qui peut varier de 18 à   364%   de la A-LD50 (200 à 4000   mgr/kg)   et les tics de la tête apparaissant après un intervalle qui devient plus court (56 à 4 minutes) au fur et à mesure que la dose augmente jusqu'à 55% de la A-LD50, les chiens sont calmés lorsqu'ils ne sont pas excités par le vomissement ou les tics. A des doses plus élevées, les manifes- tations hyperoinétiques annulent l'effet sédatif en provoquant l'insomnie et en amenant des gémissements. Les tics se poursuivent durant la plus grande partie de la phase hypnotique, en se surimposant à la prostation hypnotique.

   Bien que les sensibilités hypercinétiques chez le chien diffèrent dans les détails de celles observées chez le rat, il est probable qu'elles sont la conséquence d'ef- fets sur des voies analogues. 



   La 2-éthyl-trans-crotonylurée a ainsi à la fois un effet sédatif et un effet "stimulant", bien que ce dernier puisse résulter d'un relâchement d'inhi- bition plutôt que de l'excitation. Les voies bloquées peuvent être différentes de celles affectées par la 2-éthyl-cis-crotonylurée, ou bien la différence peut n'être que temporelle. 



   Comme la 2-éthyl-cis-crotonylurée, aucune tolérance à l'effet mortel de la 2-éthyl-trans-crotonylurée ne se développe chez les rats lors d'une admi- nistration périodique ou journalière (la   C-LD50   est d'environ   83%   de la A-LD50). 

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  Aucune pathologie du sang ou des tissus ne se rencontre chez les rats   auxquels   on a administré 18 et 40% de la   A-LD50   par jour pendant 6 mois. Il y a cependant', certains signes d'hyperactivité 
Les résultats et indications sont donnés en détails au tableau ci- après. 

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 EMI8.1 
 



  TABZ'-I! TABLEAU Comparaison d'es taux phari1aclogiques aigus de ,la 2-éthy1-cis-crotony1urée et/la 2-éth 1-trans-cDton lurée 
 EMI8.2 
 
<tb> Voie <SEP> d'adminis- <SEP> Aigu*(dose <SEP> unique <SEP> Chronique <SEP> (dose <SEP> journalière
<tb> tration <SEP> Sedation <SEP> Analgésie <SEP> Sous-hyp- <SEP> Hypnose <SEP> Tramblements <SEP> Mort <SEP> Sous <SEP> hyp- <SEP> Hypnose <SEP> Mort
<tb> A-SD50 <SEP> Bloc <SEP> Bloc <SEP> nose <SEP> A-HD50 <SEP> et <SEP> tics <SEP> A-LD50 <SEP> nose <SEP> C-HD50 <SEP> C-LD50
<tb> % <SEP> vocal <SEP> moteur <SEP> A-SHD50 <SEP> % <SEP> A-TJD50 <SEP> mgr/kg <SEP> % <SEP> C-SHD50 <SEP> mgr/kg <SEP> % <SEP> 
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<tb> Rat <SEP> IP <SEP> - <SEP> - <SEP> - <SEP> 35 <SEP> 57 <SEP> néant <SEP> 1525 <SEP> " <SEP> - <SEP> - <SEP> Chien <SEP> ID <SEP> 1 <SEP> - <SEP> - <SEP> 39 <SEP> 93 <SEP> néant <SEP> 2800 <SEP> " <SEP> - <SEP> - <SEP> Trans-Isomère.
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 EMI8.5 
 - 78 , 78 ,E 108 118 128 Il 1015 " - - - Rat IP m mé 57 62 46 575 n........... 
 EMI8.6 
 
<tb> 



  Chien <SEP> ID <SEP> 17 <SEP> Vomissement <SEP> 73 <SEP> 100 <SEP> 27 <SEP> # <SEP> 1100 <SEP> " <SEP> - <SEP> - <SEP> -
<tb> 13 <SEP> Remarques <SEP> A-TJD <SEP> : <SEP> dose <SEP> aiguë <SEP> pour <SEP> tremblements <SEP> et <SEP> tics <SEP> - <SEP> A-SHD <SEP> ou <SEP> C-SHD.: <SEP> dose <SEP> aiguë <SEP> ou <SEP> chronique <SEP> pour <SEP> soushypnose
<tb> % <SEP> : <SEP> dose <SEP> donnée <SEP> en <SEP> % <SEP> de <SEP> A-LD50 <SEP> déterminée, <SEP> par <SEP> la <SEP> méthode <SEP> Weil
<tb> : <SEP> vérifié <SEP> par <SEP> la <SEP> réaction <SEP> vocale <SEP> et <SEP> motrice <SEP> au <SEP> pincement <SEP> de <SEP> la <SEP> queue
<tb> 
 
 EMI8.7 
 OR : buccal; IP - intrspéritonéal;

   ID - lntraduod6nal 
 EMI8.8 
 
<tb> : <SEP> noter <SEP> que <SEP> seul <SEP> le <SEP> trans-isomère <SEP> amène <SEP> l'analgésie, <SEP> le <SEP> vomissement <SEP> et <SEP> les <SEP> tremblements <SEP> et <SEP> tics.
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 



   A titre de bref résumé, la présente invention est relative à un pro- cédé de préparation de 2-éthyl-cis-crotonylurée par la déshydrohalogénation de car- bromal avec un oxyde métallique, Les corps réagissants peuvent être mis en con- tact en présence d'un solvant, tel qu'un solvant organique de bas poids   molécu-   laire, ou bien ils peuvent être mis en contact à l'état sec et fondus ensemble à une pression réduite. 



   REVENDICATIONS. 



   1. Procédé de préparation de 2-éthyl-cis-crotonylurée, qui comprend la mise en contact intime de carbromal avec un oxyde d'un métal à des températures élevées.

Claims (1)

  1. 2. Procédé suivant la revendication 1 dans lequel le contact est ré- alisé en présence d'un solvant organique.
    3. Procédé suivant la revendication 1 dans lequel le contact est réalisé en présence d'isopropanol.
    4. Un procédé suivant la revendication 1 dans lequel l'oxyde métalli- que est de l'oxyde d'argent.
    5. Un procédé suivant la revendication 1, dans lequel l'oxyde métal- lique est de l'oxyde cupreux.
    6. Un procédé suivant la revendication 1 dans lequel l'oxyde métal- lique est de l'oxyde de cadmium.
    7. Procédé de préparation de 2-éthyl-cis-crotonylurée, qui comprend la mise en contact intime de carbromal et d'un oxyde d'un métal à l'état sec fi- nement dispersé à des températures élevées et à des pression inférieures à la pression atmosphérique.
    8. Un procédé suivant la revendication 7, dans lequel l'oxyde métal- lique est de l'oxyde de zinc.
    9. Un procédé suivant la revendication 7, dans lequel l'oxyde métal- lique est de l'oxyde de calcium.
    10. Un procédé suivant la revendication 7, dans lequel l'oxyde métal- lique est de l'oxyde cupreux.
    11. Un procédé suivant la revendication 7 dans lequel l'oxyde métal- lique est de l'oxyde de cadmium.
    12. Procédé de déshydrohalogénation de carbromal en 2-éthyl-cis- crotonylurée, qui comprend les phases de fusion de 1 mole de carbromal avec 1 à 2 équivalents d'un oxyde d'un métal choisi dans la classe comprenant le beryllium, le cadmium, le calcium, le cuivre, le plomb, le mercure, l'argent, le zinc et le zirconium, à une température de la gamme de 100 à 150 C pendant une période de temps de 1/4 d'heure à 2 heures, et de récupération du produit désiré.
    13. Un procédé suivant la revendication 12, dans lequel l'oxyde métal- lique est de l'oxyde d'argent.
    14. Un procédé suivant la revendication 12, dans lequel l'oxyde métal- lique est de l'oxyde de zinc.
    15. Un procédé suivant la revendication 12, dans lequel l'oxyde mé- tallique est de l'oxyde cupreux.
    16. Un procédé suivant la revendication 12, dans lequel l'oxyde mé- tallique est de l'oxyde de cadmium.
    17. Procédé de préparation de 2-éthyl-cis-crotonyluré, qui comprend les phases de mise en contact intime de 1 mole de carbromal avec 1 à 2 équivalents d'un oxyde d'un métal choisi dans la classe comprenant le berryllium, le cadmium, <Desc/Clms Page number 10> -le calcium, le cuivre, le plomb, le mercure, l'argent, le zinc et le zirconium, en présence d'un solvant organique à une température de 50 à 150 C pendant 1 à 24 heures, et de récupération du produit désiré.
    18. Procédé suivant la revendication 17, dans lequel l'oxyde métal- lique est de l'oxyde d'argent.
    1,9. Procédé suivant la revendication 17, dans lequel l'oxyde métal- lique est de l'oxyde de zinc.
    20. Procédé suivant la revendication 17, dans lequel l'oxyde métal- lique est de l'oxyde cupreux. ' 21. Procédé suivant la revendication 17, dans lequel l'oxyde métal- lique est de l'oxyde de cadmium.
    22. Procédé de préparation de 2-éthyl-cis-crotonylurée, qui comprend le mélange intime d'environ 54 gr de carbromal et d'environ 27,8 gr d'oxyde d' argent anhydre dans environ 600 ce d'isopropanol, le chauffage au reflux pendant' environ 3 heures, et la,récupération du produit final désiré.
    23. Procédé de préparation de 2-éthyl-cis-crotonylurée, qui comprend le mélange intime d'environ 24 gr de carbromal, et d'environ 6,5 gr d'oxyde de cadmium dans environ 250 cc d'isopropanol, le chauffage au reflux pendant enviroh 4 à 6 heures, et la récupération du produit final désiré.
    24. Produits obtenus grâce aux procédés ci-avant.
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