BE623943A - - Google Patents

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BE623943A
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 

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 EMI2.1 
 

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 EMI3.1 
 ayant pur objet ?* PROCEDE DR FABRICATION DE COPOLÏMERISATS HYDROPHILES DE POIDS   MOLECULAIRE   ELEVE DE SUBSTANCES POLYMERES NON   CHARGEES     ".-   

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La présente invention est relative à un procédé per- fectionné de fabrication de   eopolymérisats   hydrophiles de poids moléculaire    ;

  levé   de substances polymères non chargée  contenant le groupe hydroxyle sous forme de gel granulaire Elle concerne plus particulièrement un procédé perfectionne de fabrication de copolymérisate hydrophiles de poids molé- culaire élevé sous forme de gel granulaire par rénetion de   eubstancos     polymères   non chargées contenant le groupe hydroxy- le avec une substance organique à fonction double susceptible de réagir avec len groupes hydroxyle des substances polymères non chargées avec formation de ponts éther comme agent de rétification en présence d'une substance à réaction alcaline. 



   Comme exemples de substances polymères non chargées appropriées contenant le groupe hydroxyle pour cette réac- tion, on peut mentionner les polysaccharides (comme le dex- trane, l'amidon, la dextrine, la cellulose, le polyglycose) et les dérivés non chargés contenant le groupe hydroxyle de ces substances (comme le méthyldextrane, l'éthyl-dextrane,   l'hydroxypropyl-dextrane,   la méthylcellulose, l'éthyl-cellu- lose,   l'éthyl-hydroxyéthyl-cellulose)   ou dea produite obte- nus par dépolymérisation partielle de ces composés, des frac- tions de ceux-ci,et l'alcool polyvinylique. 



   La substance organique à fonction double est, de préférence, du type   X-R-Z   des lequel R est un reste alipha- tique contenant 3 à 10 atomes, de carbone et X et Z sont cha- cun un halogène ou un groupe époxyde, liés chacun à un atome de carbone du reste aliphatique de manière à former un groupe oxyrane CH2-O CH- .Des exemples de composés à fonction   dou-   -0 

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 ble appropriés pour la réaction ci-dessus sont l'épichlorhy-   drine.-la     dichlorhydrine,   le   1,2-3,4-diépoxybutane,   l'éther   bis-époxy-propylique,   l'éther éthylène-glycol-bis-époxy-   popylique   et l'éther 1,4-butane-diol-bis-époxy-propylique, et les composés étroitement apparentés. 



   Les chaînes aliphatiques formant les ponts ratifiant du copolymérisat sont, par conséquent, substituées, de préfé- rence par des groupes   hydroxy,   et (ou) interrompues par d'au- tres atomes, de préférence des atomes d'oxygène. 



   Les proportions moléculaires de la substance orga- nique contenant la groupe hydroxyle à la substance à fonction double doivent être d'au moins 1/10. Les copolymérisats ci- dessus mentionnés sont spécialement destinas à servir de mi- lieux de tamisage moléculaire et à cette fin ils doivent ê- tre utilisés sous forme de gel granulaire. Pour cela, et ceci s'applique également   à   d'autres fins   présuuables   des copoly- mérisats granulaires, il est d'une grande importance que les produits soient obtenus directement sous cette forme dans leur fabrication, sans qu'ils soit nécessaire d'effectuer un broyage quelconque du copolymérisat suivi de tamisage du produit broyé. 



   L'invention se propose par conséquent de fournir un procédé de fabrication directe des copolymérisats   ci-dea-   sus n'exigeant aucune désagrégation du produit de réaction obtenu. 



   Dans la présente description, le terme 'la   "copoly-        mérisat "désigne un produit obtenu par combinaison chimique d'un certain nombre de motifs similaires pour former une seule      molécule ,  impliquant   des phénomènes de   polymérisationainsi        que des réactions de condensation. 

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   Le procédé nouveau selon l'invention de fabrication des   copolymérisats   ci-dessus définis, qui comprend la mise en réaction en présence d'une substance à réaction alcaline d'une substance polymère non chargée contenant un g-oupe hydroxyle avec une substance organique à fonction double, est caracté- risé par le mélange d'une solution liquide de la substance polymère non chargée avec un milieu dispersant susceptible de former un système à deux phases avec elle dans des   condi-   tions d'agitation suffisantes pour convertir cette solution liquide en gouttelettes suspendues dans le milieu et par la réaction de l'agent ratifiant avec la substance polymère non chargée en présence de la substance   à   réaction alcaline, au moins jusqu'à formation d'un gel,

   le gel granulaire des copo- lymérisats formé à partir des gouttelettes étant ensuite ré- cupéré. 



   La substance à réaction alcaline nécessaire pour la réaction est usuellement contenue dans la solution de la sub- stance polymère non chargée, mais il est également possible de fournir la substance à réaction alcaline en solution dans le liquide formant la phase continue du système à deux phases* Rien n'empêche toutefois de former d'abord le système à deux phases puis d'apporter la substance à réaction alcaline à l'état dissous dans le mélange à deux phases pour provoquer la réaction de rétification. 



   En principe, on peut utiliser une substance quel- conqu jouissant de propriétés alcalines en solution, pour la réaction; les hydroxydes des métaux alcalins comme l'hy- droxyda de sodium sont toutefois les substances alcalines le plus fréquemment utilisées. Des substances comme les composée d'ammonium quaternaires, les carbonates des métaux alcalins et   alcalino-terreux   et les hydroxydes des métaux alcalino- terreux gont également utilisables. 

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   Pour effectuer la réaction selon l'invention, il est bon de procéder d'une manière telle qu'une solution du composé à réaction alcaline et de la substance polymère non chargée contenant la groupe hydroxyle soit mélangée avec le liquide servant de phase continue du système à deux phases dans des conditions d'agitation suffisantes pour obtenir la dimension désirée des gouttelettes en suspension.} on intro- duit alors l'agent rétifiant dans le système   à   deux phases, si on le désire, d'une manière progressive. L'agent   ratifiant   peut toutefois Atre également apporté au système à deux phases* sous forme de solution dans le liquide servant de pha- se continua. 



   La suite ci-dessus mentionnée des différentes opé- rations du procédé selon l'invention s'est montrée favorable dans la pratique, mais il est également possible de mettre en contact une portion de l'agent   rétifiant   ou la totalité de celui-ci avec la solution de la substance polymère non- chargée avant formation du système à deux phases. A cet gard, il faut prévenir ou empêcher la formation de gel avant forma- tion du système à deux phases. On peut y parvenir en maintenant le mélange à une température assez basse pour que la réac- tion procède si lentement que l'opération de mélange puisse ê- tre effectuée. La formation de gel peut également être préve- nue en-réservant la substance à réaction alcaline et en ne l'introduisant qu'après que la formation des gouttelettes s'est effectuée. 



   Pour la plupart des substances en question dans le procédé selon l'invention comme l'amidon, le dextrane, la oellulbse et substances similaires, l'eau constitue le sol- vant convenable mais on peut é alement avoir   recours- à   d'au--   @   tres liquides ayant des propriétés de solubilité similaires comme les alcools et les cétones.

     On   peut éventuellement   @   utiliser des mélanges de solvants dans lesquels l'eau consti- 

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 tue le constituant principal*   Il   est préférable d'utiliser un hydroxyde de métal alcalin comme   substanoa     à   réaction al- caline servant de catalyseur ou d'agent de fixation de l'hy- dracide sur la mise en liberté duquel est basée l'invention, ledit hydroxyde de métal alcalin étant   ajouté   l'eau ou au liquide aqueux utilisé pour dissoudre le polymère   à   oopoly-   mériser.   Dans de nombreux cae,   l'hydroxyde   de métal alcalin facilite la dissolution du polymère non chargé et en augmente la solubilité.

   Cela s'applique spécialement à l'utilisation de substances polymères comme le dextrane et l'amidon. 



   La concentration   de,la   substance contenant le grou- pe hydroxyle est d'une grande importance parce qu'elle   déter-   mine la gonflabilité (regain d'eau) du copolymérisat final. 



    'utilisation   d'une faible concentration de la substance poly- mère non chargée contenant le groupe hydroxyle donne au pro- duit final une plus grande   gonflabilité   que l'utilisation d'une concentration supérieure. Pour le dextrane, la concen- tration du polymère peut être de   5 à     70%   en poids* de bons résultats ayant été   également'obtenus   en utilisant des con- centrations en poids de 10 à 50% inclus.

   En ce qui concerne les dérivée de la cellulose, on peut utiliser des concentra- tions encore plus faibles en polymère non chargé* 
Pour former la phase continue du système   à   deux pha- ses, on peut utiliser des liquides non miscibles avec l'eau ou avec les substances utilisées à titre   deuolvant   de la substance polymère contenant le groupe hydroxyle. Des solvants appropriés sont les hydrocarbures aliphatiques et aromatiques, les hydrocarbures aliphatiques et aromatiques halogènes comme ledichlorométhane, le   1,2-dichloroéthane   ou la   1,2-dibromomé-   thane, l'o-dichlorobenzène quand la substance polymère con- tenant le groupe hydroxyle est dissoute dans l'eau. 

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   Pour stabiliser la dispersion de la solution du com- posé polymère non chargé contenant le groupe hydroxyle, il est bon, conformément à l'invention, d'ajouter un agent sta-   bilisant   au liquide formant la phase continue. On peut men- tionner comme agents stabilisants les polymères de poids   molé-     culaire   élevé insolubles dans l'eau; comme l'acétate de poly- vinyle, le polystyrène, le polyisobutylène et   l'acétate-buty-   rate de cellulose.

   Il a été démontré que le poids moléculaire      dos polymères de poids moléculaire élevé déterminait à un degré considérable leur action à titre d'agent   stabilisant,   les polymères de poids moléculaire élevé ayant des   poid   moléculaires moyens relativement élevés étant susceptibles de stabiliser la dispersion d'une manière plus efficace que les produits ayant des poids moléculaires inférieurs dans des conditions par ailleurs identiques. Il est bon d'établir      la quantité d'agent stabilisant en fonction de la teneur en solvant formant la phase continue contenant en solution l'a- gent rétifiant ou dans lequel il est dissous à la formation du système à deux phases.

   Des teneurs appropriées en   aent   stabilisant sont comprises antre  0,1    et 13'   inclue, pour   cent   de préférence entre 0,1 et 10 pour cent, inclus, en   poids/   volume. 



   L'agent stabilisant peut être enlevé des grains de gel formés par traitement de ceux-ci au moyen d'un solvant   ,   approprié. Pour ce qui concerne les polymères de poids   mole-   culairee élevé susceptibles de subir une hydrolyse dans des conditions relativement modérées, il est bon de traiter d'a- bord les grains de gel au moyen d'un agent hydrolysant, par exemple une solution d'un hydroxyde d'un métal alcalin, puis d'enlever les produits hydrolysés par lavage déa grains de gel à l'aide d'un solvant de des produits.

   Les esters de poids moléculaire élevé comme l'acétate de polyvinyle et   l'acétate-   

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 butyrate de cellulosepeuvent être traités au moyen d'une solution aqueuse de   farcie   pourcentage d'un hydroxyde de métal alcalin pour saponifier les esters, après quoi les alcools de poids moléculaire élevé formée sont enlevés par lavage à l'aide d'un solvant convenable. 



   Dans certaines conditions, il est bon   (t'ajouter   un agent tensio-actif du type détersif au mélange à mettre en réaction. Ces agents n'agissent pas comme des agents de   stabili-.   sation des suspensions, mais ils peuvent être utilisés en as- sociation avec de tels agents quand il est désirable d'obtenir des effets spéciaux comme des dimensions plus petites du copolymérisat obtenu.

   Au cours de la première période du pro- cédé de copolymérisation, les conditions d'agitation sont particulièrement importantes, ces conditions et la présence d'agent stabilisant déterminant la dimension des gouttelettes de liquide de la phase dispersée.   A   cet égard, un technicien peut, en examinant des échantillons prélevés du mélange ré- aotionnel à différentes vitesses d'agitation, déterminer la vitesse d'agitation nécessaire pour obtenir un résultat désiré. 



   Il est souvent avisé de n'ajouter la substance à fonction double au système que quand on a atteint la dimension appropriée des gouttelettes. Le moment où la formation du gel intervient dépend du contenu du polymère non chargé contenant le groupe hydroxyle de la phase dispersée, de la quantité de substance à fonction double, de la température, etc... La réaction ce poursuit toutefois jusqu'à ce que la substance à fonction doubla ait été consommée ou que la réaction soit interrompue. Après formation du gel, l'agitation n'a qu'une faible importance ou une importance nulle quant à la dimen- sion des particules du copolymérisat final. 



   La température de la réaction détermine la vitesse à laquelle se   produit*-    la   copolymérisation. Des températures appropriées sont comprises entre la température ambiante et 90 , de préférence entre 20  et 60 C. 

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   La propriété qui détermine la qualité du copolyméri- sat en tant que tamis moléculaire est son regain d'eau. Celui- ci est déterminé par gonflement du produit dans l'eau et   enlè-     venant   du liquide libre restant, par exemple par centrifugée. 



  Le regain d'eau est le nombre de grammes d'eau combiné par gramme de substance sèche. 



   On a essayé loa présents copolymérisats en tant que tamis moléculaires et l'on a obtenu d'excellents résultats en raison de ce que les grains sont en forme de billes et ainsi présentent une résistance à l'écoulement inférieure quand ils sont -tasses à celle des colonnes comprenant des crains de gels de copolymérisata obtenus par broyage ou autre opération de désagrégation. Particulièrement en ce qui concerne la sépara- tion de mélangea de composés sensibles, tels que ceux contenus dans les liquides biologiques, pour   laquelle   la période pen-   dart   laquelle on peut laisser le liquide exposé au milieu de séparation est strictement limitée, les produits obtenus par le présent procédé   ee   sont montrés extraordinairement intéres- sants. 



   Les exemples suivants illustrent les modes préfé- rés de mise en oeuvre de l'invention. Il doit être entendu que ' ces exemples ne sont pas limitatifs de l'invention et sont susceptibles de variantes sans   modification   des caractéristi- ques essentielles et de la conception fondamentale de l'inven- tion. -les pourcentages sont exprimés en poids. La température est la température ambiante et la pression celle de l'atmosphè- re. Le poids des grains de gel indiqué dans les exemples est le poids sec de ces grains avant gonflement. 



   EXEMPLE 1 
On humecte du dextrane ayant un poids moléculaire moyen de 40.000   aujaoyen   d'environ 20% d'eau et on ajoute au 

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 mélange une solution aqueuse 6N d'hydroxyde de sodium Au bout d'une heure, il se forme une solution contenant des grumeaux. La quantité d'hydroxyde de sodium 6N est réglée de manière que la concentration de la solution soit de 40%. 



   On verse 600   g de   la solution de dextrane ainsi ob- tenue dans un récipient de réaction cylindrique muni d'un agi- tateur et d'un thermomètre. A titre d'agent stabilisateur de la   suspension,   on ajoute 20 g d'acétate de polyvinyle ayant un poids moléculaire moyen'de 430.000 dissous dans 500 ml de toluène, lequel sert de milieu de suspension. On met en route l'agitateur et on le règle à une vitesse telle que la phase aqueuse soit dispersée sous forme de petites gouttes dans la phase de toluène. On ajoute alors 50 g d'épichlorhydrine à titre de substance à fonction double ou d'agent rétifiant. On maintient le mélange réactionnel obtenu sous agitation à   50'   jusqu'à ce qu'une quantité substantielle de   l'épichlorhydrine   ait réagi. 



   On contrôle le processus de la réaction en prélevant des échantillons du mélange réactionnel toutes les heures, le contenu de l'épichlorhydrine étant estimé dans les échan- tillons après séparation des grains en suspension dedans. Il se forme un gel, même après une période de réaction d'une heu- re. 



   La réaction terminée, on traite la suspension. On sépare l'agent de suspension des crains de gel par filiation et on   enlève   l'agent stabilisant de suspension par lavage à l'aide de toluène. Après lavage à l'alcool pour enlever le solvant, puis à l'eau jusqu'à réaction neutre du   eopolyméri-   eat obtenu, on le sèche à   110*C.   Le rendement en copolyméri- eat obtenu, calculé d'après le.dextrane est sensiblement   quan-   titatif. 



   On tamise les grains de gel du copolymérisat de 

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 dextrane avec   l'épichlorhydrine   pour évaluer leur dimension et on détermine également le regain d'eau.   @     @        
 EMI13.1 
 Distribution des dimensions : 50% 0,59 à Ot297 mm' 36 0,42 à 049 cm Regain d'eau 3,0 g/g de la substance bêche      
 EMI13.2 
 '1:'X'HpT 2 
D'une manière similaire à celle exposée   dans - '   l'exemple 1, on fait une solution aqueuse   '-   40% de dextrane ayant un poids moléculaire moyen de 40.000.      



   On verse 480 g de cette solution dans le récipient réactionnel cylindrique et l'on ajoute à la solution 84 ml 
 EMI13.3 
 d'épichlorhydrine comme agent rétif tant et.,10 g d'acétate de polyvinyle comme il est dit dans l'exemple à titre d'agent stabilisateur de suspension dissous dans 50C ml d'o-dichloro- benzène comme milieu de suspension, puis on effectue la réac- 
 EMI13.4 
 tion à 5t? , ce qui donna un rendement presque quantitatif de copolymérisat de dextrane avec IlépichlorlWdrire, On tamise les crains de gel du copolymérisat de dex- trane aveo l'épichlorhydrine pour en évaluer les dimensions particulaireo et l'on détermine le regain d'eau. 



  Distribution des dimensions t 22% 0,59 à 0 297 mu 53 0,297 à 0,14 mm Regain d'eau ! 2,2 gag de substance 8ch.... 



    EXEMPLE   
 EMI13.5 
 D'une manière similaire à celle exposée dans Ilexem- ple 1, on fait une solution aqueuse à 40 de dextrane ayant un poids moléculaire moyen de 40.000. On verse 480 g de cette solution dans le récipient réactionnel cylindrique décrit dans 
 EMI13.6 
 l'exemple 1 et l'on ajoute à la solution 70 1111 d' épiohlorhydrl .

   ne à titre d'agent   ratifiant   et 20 g d'acétate de polyvinyle de la même sorte qu'il est dit dans   1.'exemple   1, à titre de milieu de stabilisation de la suspension dissous dans 500 ml 

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 de   dichlorométhane.   On effectue la réaction de ratification à 50 ,ce qui donne un rendement   preuque   quantitatif de   copoly-   mérisat de dextrane avec l'épichlorhydrine, présentant un re- gain d'eau se montant à 2,8 g/g de la substance uèche. 



   Distribution des dimensions des   crains   de t;el :   85   passant au tamis à mailles de   0,27   mm. 



   EXEMPLE 4 
D'une manière similaire à celle de l'exemple 1, on forme une solution aqueuse à 40% de dextrane ayant un poids Moléculaire moyen se montant à 40.000. On met 480 g de cette solution   danu   un récipient réactionnel cylindrique et à la solution ,on ajoute 70 ml d'épichlorhydrine comme agent ré- tifiant et 20 g d'acétate de polyvinyle de la même aorte que décrit dans l'exemple 1, comme milieu stabilisateur de suspen- sion, l'un et l'autre dissous dana 500 ml de 1,2-dibromométha- ne.   On   effectue la réaction de   rétification à   50 , ce qui donne un rendement presque quantitatif de copolymérisat de dextrane avec l'épichlorhydrine, ayant un regain d'eau de 3,2 g/g de la substance sèche. 



     EXEMPLE   5 
D'une manière similaire à celle exposée dans l'ex-   ample   1, on forma une solution aqueuse à 40% de dextrane ayant un poids moléculaire moyen de 40.000. On verse 240 g de cette solution dans un récipient de réaction cylindrique et à la solution on ajoute 35 ml d'épichlorhydrine à titre d'agent   rétifiant   et 2,5 g d'acétate de polyvinyle de même sorte que celui de l'exemple 1 comme milieu stabilisant de suspension tous deux dissous dans 500 ml de   1,2-dichloroéthane.   On   effec-   tue la réaotion de rétification à 50 , ce qui donne un rende- ment presque quantitatif de copolymérisat de dextrane avec   l'épichlorhydrine,   ayant un regain d'eau de 2,5 g/g du produit sec. 

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   Distribution des dimensions des grains de gel t 
56% 0,59   à     0,297   mm 
20% 0,297   à     0,149   mm   EXEMPLES   
On fait une solution de dextrane ayant un poids mo-   1 oculaire   moyen de 40.000 en dissolvant 120 g de dextrane dans 800 ml d'eau et ajoutant 60 ml d'une solution aqueuse 5N d'hy-   droxyde   de sodium. La solution de dextrane est ainsi à 14% en poids/volume. 



   On prépare alors une solution de 15 g d'acétate- butyrate de cellulose ("Cellit BP 900" fabriqué par la Compa- gnie allemande Bayer à Leverkusen) dans 500 ml de   dichlorure   d'éthylène. On verse la solution obtenue dans un récipient   ré-   actionnai sphérique de 2 litres à large col muni d'un agita- teur et d'un thermomètre. On règle la température de la solution à environ 50  et la vitesse d'agitation à 200 tours/ minute. On ajoute alors la solution de dextrane successivement à la solution de la substance de poids moléculaire élevé dans le dichlorure d'éthylène. Vue heure après l'addition de la quantité totale de la solution de dextrane, il se forme des gouttelettes uniformes, ce que l'on peut vérifier en examinant des échantillons prélevés.

   On ajoute alors 10 ml d'épichlorhy- drine et l'on effectue la réaction à 50  pendant environ la durée de la nuit. La formation du gel intervient en deux heu- res. 



   Le matin du jour qui suit, on interrompt la réac- tion puis on ajoute de l'acétone au mélange réactionnel. Après avoir décanté le solvant des grains de gel, on ajoute une nouvelle portion d'acétone et l'on décante pour   enlever   es- sentiellement la quantité totale d'acétate-butyrate de   cellu-   lose. Pour enlever la pellicule de l'agent stabilisant du poly- mère entourant les grains, on disperse ceux-ci dans une solu- tion hydroéthanolique (95% d'éthanol) à   Sa/50   d'hydroxyde de 

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 sodium 2N. Après   traitassent   des   graine   de gel pendant quinze minutée, on ajoute une solution étance d'acide chlorhydrique afin de neutraliser les grains, après quoi l'on filtre la mélange.

   On provoque la contraction des grains de gel par trai- tement au moyen d'éthanol et enfin on les sèche à   70'   sous vide. 



   Le copolymérisat contient 10% d'acétone. Le rendement en copolymérisat, calculé en matière exempte d'acétone, est de 90 g. Le regain d'eau cet de 19,2   g/g   du produit sec et le facteur de gonflement de 38 ml/g du produit sec. 



  Distribution dec dimensions :   6,2   0,149   à   0,074 mm   51,2:   0,074 à 0,053 mm   40,2   0,053 à 0,030 mm   @   2,1%<0,030 mm 
EXEMPLE 7 
On dissout 100 g de-dextrine produite par   hydroly-   se de l'amidon dans des conditions acides   dune   une solution de 200 ml d'eau et 125 ml d'une solution aqueuse 5N d'hydroxy- de de sodium et l'on disperse la solution formée dans une solu- tion de 15 g d'acétate butyrate de cellulose dans 500 ml de dichlorure d'éthylène à 50 . On ajoute 40 ml   d'épichlorhydri-   ne à titre d'agent rétifiant à la dispersion et l'on effectue la réaction à 50' pendant 18 heures.

   Après purification et séchage comme il est dit dans l'exemple 6, on obtient 100 g d'un produit   ayat   un regain d'eau se montant   à   4,8 g/g du produit sec. 



  Distribution des dimensions !  s 24   0,149 à 0,074 mm j 
66% 0,074 à   0,030   mm 
10% < 0,030 mm ; 
EXEMPLE 8 
On humecte 120 g de dextrane ayant un poids   molécu-   laire moyen de 20.000 au moyen de 80 ml d'eau et au mélange 

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 obtenu l'on ajoute 95 ml d'une solution aqueuse 5N d'hydroxyde de sodium, de manière à former une solution aqueuse de dex- trane. On disperse la solution dans une solution de 10 g   d'aëé-   tate-butyrate de cellulose dans 250 ml de dichlorure d'éthylène. 



  On chauffe la dispersion à 50  et l'on y ajoute à cette tempé- rature 80 g d'éther diglycidique d'éthylène-glycol et on lais le mélange réagir pendant 18 heures. 



   Après traitement et séchage, comme il est dit dans l'exemple 6, on obtient 157 g d'un copolymérisat ayant un re- gain   d'eau   de 2,1 g/g du produit sec. 



  Distribution des dimensions : 15 g de   0,59     0,297   mm 
102 g de 0,297 à 0,149 mm 
31 g de 0,149 à   0,074   mm 
6   g     0,074   mm ;   EXEMPLE 9   
On dissout 120 g de 2-hydroxypropyldextrane (poids moléculaire 5.105) dans 200 ml d'eau et à la solution, on ajoute 60 ml d'une solution aqueuse   5N   d'hydroxyde desodium. 



    On   disperse la solution forage dans une solution de 10 g d'a- cétate-butyrate de cellulose dans 250   ml   de   dichlorure   d'éthy- lène   à   une température de 50 . On ajoute 10 ml d'épichlcrhydri- ne et l'on effectue le procédé   à   cette température pendant 18 heures. 



   Après traitement du mélange réactionnel et séchage du produit de réaction,   comme   il   est   dit dans l'exemple 6, on obtient 102 g d'un copolymérisat de 2-hydroxypropyldextrane avec l'épichlorhydrine ayant un regain d'eau se  montant   7,3 g/g du produit sec. 



  Distribution des dimensions :5 g   0,297     à   0,149 mm 
60 g 0,149   à   0,074 mm 
36 g < 0,074 mm 
EXEMPLE 10 
On dissout 60 g d'éthyl-hydroxyéthyl cellulose 

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 dans 350 ml d'eau et à la solution, on ajoute 30 ml   d'une   solu- tion aqueuse   5N   d'hydroxyde de sodium. On disperse la solution formée dans une solution de 10 g d'acétate-butyrate de cellu- lose dans 250 ml de dichlorure d'éthylène, puis on ajoute   10   ml   d'épichlorhydrino   comme agent rétifiant. On chauffe la suspension à 50  et on la maintient   à   cette température pendant. 



  18 heures, puis on traite le mélange réactionnel et l'on sèche les grains de gel. On obtient 43 g d'un   copolymérisat   d'hydroxy- éthyl-cellulose avec   l'épichlorhydrine   ayant un regain d'eau   ,   se montant à 7,1 g/g du produit sec.      



  Distribution des dimensions :  8   g 0,149 à 0,074 mm    27 g 0,074 à 0,030 mm   
5 g <   0,030   mm. 



    @   
EXEMPLE 11 
On dissout 50 g de dextrane   sèche   par aspersion (poide      moléculaire 40.000) dans 50 ml d'eau et à la solution obtenue on ajoute 4 ml d'une solution aqueuse 2N d'hydroxyde do   sodium.   



  On disperse alors là solution de dextrane dans une solution de 3 g d'acétate-butyrate de cellulose dans 100 ml de   dichlo.   rure déthylène. A la dispersion, on ajoute alors du 1,2-3,4- diépoxy-butane comme agent   bêtifiant   et l'on chauffe le mélange à 50',puis on laisse la réaction ce poursuivre pendant la du- rée de la nuit. On traite le mélange   réactionnel   et l'on sèche ,les grains de gel comme il est dit dans l'exemple 1. On obtient 50 g d'un   copolymérisat   de dextrane avec le 1,2-3,4-diépoxy- butane ayant un regain d'eau de 5,0 g/g du produit sec. 



   EXEMPLE 12 
On dissout 100 g d'amidon lavé à l'eau dans 280 ml d'eau et 240 ml d'une solution aqueuse d'hydroxyde de sodium   5N,   On disperse la solution ainsi obtenue dans une solution de 15 g d'acétate-butyrate de cellulose dans 500 ml de dichlo- rure d'éthylène. Après agitation de la dispersion pendant 1   @   

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 heure pour stabiliser les goût-belettes de solution dtamidon dans-le milieu dispersant, on ajoute 70 g de 1,3-dichloro-2- propanol. On laisse la réaction se poursuivre pendant 10 heu- res à 50 C. Après traitement du mélange réactionnel, comme il est dit dans l'exemple 6, on obtient 93 g d'un copolymérisat sous-forme de grains de gel présentant un regain d'eau de 3,3 g/g du produit sec. 



   EXEMPLE 13 
On   diocut   20 g d'alcool polyvinylique dans 140 ml   d'eau* et   60 ml d'une solution aqueuse 5N d'hydroxyde de sodium. 



  On disperse la solution obtenue dans une solution de 8 g d'a-   cétate-butyrate   de cellulose dans 200 ml de dichlorure d'éthy- lène. On ajoute à la dispersion ainsi obtenue 20 ml d'épi- ohlorhydrine et on laisse la réaction se poursuivre pendant 16 heures à 50  et pendant 4 heures à 70 ,après traitement du mélange réactionnel selon le procédé de l'exemple 6, on obtient un copolymérisat présentant un regain d'eau de   9,1   g/g du produit sec. 



  Distribution des dimensions : 60% 0,84 à 0,297 mm      
30 0,297 à 0,149 mm   10% <'   0,149 mm 
EXEMPLE  14   
On humecte 120 g de dextrane (poids moléculaire 40.000) au moyen de 36 ml d'eau, puis on dissout le dextrane humide dans 144 ml d'une solution aqueuse 3N d'hydroxyde de sodium'. On disperse la solution de dextrane dans une   solution   \ consistant en   300   ml de dichlorure d'éthylène et 30 g   \ lune   solution à 27% de méthacrylate de polyméthyle dans l'acétate d'éthyle. Après une période de stabilisation de 30 minutes, on ajoute 30   ml     d'épichlorhydrine   et on effectue la réaction      pendant 10 heures à 50 .

   On sépare les grains de gel obtenus par filtration, on les rince d'abord à l'aide de dichlorure d'éthylène, puis d'alcool éthylique à   99,5%,   après quoi l'on 

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 disperse   troid   fois dans l'eau, en décantant entre les opéra- tions de dispersion. On provoque finalement la contraction des graine de gel au moyen   d'alcool à     99,5%.Après   séchage à 60 , le produit pèse   120   g et présente un regain d'eau de 6,2 g/g du produit sec. 



    EXEMPLE T5    
On   humecte   120 g de   dextrane   (poids moléculaire 20.000) au moyen de 30 ml d'eau et l'on dissout le dextrane humide dans 120 ml d'une.solution aqueuse 5N d'hydroxyde de sodium. On disperse la solution de dextrane dans une solution de 6 g de polyvinylbutyral   (p-oids   moléculaire 70.000) dans 300 ml de dichlorure d'éthylène. On ajoute 40 ml d'épichlor- hydrine et on effectue la réaction à 50  pendant 16 heures. 



    On   sépare par filtration les grains de gel et on les disperse à quatre reprises dans 500   ml-d'acétone   en filtrant âpres cha- que opération de dispersion. On élimine le polyvinylbutyral restant par dispersion des grains dans de l'acide chlorhydri- que aqueux N pendant dix minutes. Finalement, on lave le copo-   lymérisat     à   l'eau, on on provoque la contraction au moyen d'al- cool à   99,5   et on le sèche. Le produit obtenu pèse   110   g et présente un regain d'eau de 2,5 g/g du produit sec. 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. REVENDICATIONS 1.- Procédé de fabrication de copolymérisats hydro- philes de poids moléculaire élevé de substances polymères non chargées contenant le groupe hydroxyle sous forme de grains de gel dane lequel on fait réagir une substance polymère non chargée contenant le groupe hydroxyle en présence d'une sub- stance à réaction alcaline avec une substance organique à fonction double susceptible de réagir avec les groupes hy- droxyle de la substance polymère non chargée avec formation de ponts éther à titre d'agent ratifiant caractérisé par le fait que l'on-mélange une solution liquide de la substance polymère non chargée avec un milieu dispersant susceptible de <Desc/Clms Page number 21> former avec elle un système 4 deux phases dans des conditions d'agitation
    telles que cette solution liquide soit transformée en gouttelettes en suspension dans le milieu, puis on fait réagir l'agent rétifiant avec' la substance polymère non char- gée en présence de ladite substance à réaction alcaline jusqu'à formation d'un gel et l'on récupère les grains de gel du co- polymérisat formé à partir des gouttelettes.
    2 ) Modes de mise en oeuvre du procédé selon la revendication 1, caractérisés par les points suivants , sépa- rément ou en combinaisons : \ la substance à réaction alcaline est contenue dans la solution de la substance polymère ncn chargée. bl- La substance à réaction alcaline est contenue dans le milieu dispersant. cl- Ladite substance est ajoutée au système à deux phases. et \- L'agent rétif tant est mis en contact avec la solution de la substance polymère non charges après formation du système à deux phases. el- La totalité de l'agent rétifiant est mise en contact avec la substance polymère non chargée sans laisser la formation de gel intervenir avant la formation du système. deux phases.
    fl.- Une partie de l'agent rétifiant est mise en contact avec la substance polymère non chargée avant forma- tion du système à deux phases sans laisser la formation de gel intervenir et le reste de l'agent rétifiant est ensuite in- troduit dans le système i deux phases. g'.- Une portion au moins de l'agent rétifiant ost fournie à l'état dissous dans le nilieu dispersant. h).- La solution de la substance polymère non chargée, la substance à réaction alcaline et l'agent rétifiant 3ont <Desc/Clms Page number 22> maintenus à une température suffis ;
    minent basse pour éviter la formation de gel, puis le système à deux phases est formé. i)- Le degré de dispersion est contrôlé par addi- tion d'une substance de poids moléculaire élevé non miscible avec le solvant ayant la substance polymère non chargée dis- soute dedans. j@- La teneur en substance de poids moléculaire élevé est de l'ordre de 0,1 à 15% inclus en poids du milieu de dispersion, k@- Ladite substance est susceptible ,de subir l'hy drolyee dans des conditions modérées.
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