BE628304A - - Google Patents

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BE628304A
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Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  BREVET DE   PERFECTIONNEMENT   L'invention a pour objet un perfectionnement à la 
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 synthèse des 4-hydroxy-3"céto-6 4 -stéroïdes des serves de l'androstane et du 19-norandrostane, Dans le brevet principal, on a décrit un procéda permettant d'obtenir des   4-hydroxy-   
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 '-3-céto-A -stéroïdes (III) de la série normale et de la série 19-nor, à partir des dérivés   4-chloro-correspondants   (I) en faisant réagir ceux-ci sur l'oxygène en présence du sel de potassium d'un alcool aliphatique tertiaire comme le butoxyde tertiaire de potassium, puis en hydrogénant catalytiquement 
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 les Mhydroxy 3céto-.na..stêroïdes (II) ainsi obtenus. 

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  1 II III j alcali caustique aqueux alcool alipha :que tertiaire R-H ou CH 3 
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 On a trouvé malmenant que les 4-chloro-3-céto-A 4 -an- drostènes (1) de la série normale et de la série   19-nor,   en réagissant sur un hydrcxyde alcalin dissous dans un alcool aliphatique tertiaire, sous atmosphère de gaz inerte, don- 
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 nent directement les 4-hydroxy-3-céto-A -androstènes (III). 



   Suivant la présente invention, on dissout ,dans un   aleool   aliphatique tertiaire comme l'alcool butylique tertiaire 
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 ou amylique tertiaire, les 4chloro-3ccto..I4stéro'ides des séries de l'androstane et du 19-norandrostane (préparés   sui-   vant les brevets belges n  549 701 du 19 juillet 1956, 562 152 et 552 153 du 27 octobre 1956,557 735 du 23 mai   1957)   et on les fait réagir sur un excès d'hydroxyde alcalin aqueux, par exemple de soude ou de potasse, sous atmosphère de gaz inerte comme l'azote, et à chaud, de préférence au point d'ébullition de l'alcool   utilisé,   en un temps variant de quelques minutes a quelques heures.

   Quand le traitement est terminé, on neutralise le mélange réactionnel au moyen d'acides comme l'acide acétique ou des acides minéraux dilués, puis on le dilue avec de l'eau. On isole le stérolde, 

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 de préférence en l'extrayant par un solvant organique non mis- cible à l'eau. 



   On peut purifier les produits bruts obtenus,   c'est-à.   



  -dire les 4-hydroxy-3-céto-¯4-androstèbnes de la série normale et de la série 19-nor, soit en les cristallisant par un sol- vant organique, soit par chromatographie sur des adsorbants comme le "Florisil", puis par élution et cristallisation, ou bien on peut les transformer en dérivés acylés en acylant les groupes hydroxyle secondaires qu'ils contiennent au moyen d'un chlorure ou anhydride d'acide organique, facultativement en présence d'amines tertiaires, et en purifiant ensuite par les procédés usuels. Les   4-hydroxy-3-céto-6  4  -stéroïdes   des séries de l'androstane et du   19-norandrostone   sont utiles en théra- peutique comme agents anaboliques et androgènes. 



   Les exemples suivants illustrent l'invention, sans la limiter. 



  Exemple 1. 



  4-hydroxytestostérone. 



   On chauffe au reflux 0,500 g d'acétate de   4-chlorotestos-   térone pendant 15 minutes sous atmosphère d'azote avec 40 cm3 de butanol tertiaire (ou d'alcool amylique tertiaire), puis on ajoute une solution de 0,500 g de potasse (ou de soude) dans 10 cm3 d'eau. Une heure après l'addition, on neutralise la solution par l'acide acétique et on l'extrait par l'acétate d'éthyle. On lave l'extrait organique avec une solution aqueuse de soude à 5 %, puis avec de l'eau jusqu'à neutralité et on évapore le solvant sous vide. Le résidu présente un maximum d'absorption d'ultra-violet à 280 millimicrons (   @=   7000) et on le chromatographie sur du "Florisil".

   Des fractions éluées pur le mélange de benzène et d'éther éthylique 1:1, on cristallise, par addition d'éther éthylique, la 4-hydroxy- testostérone, point de fusion 221-223 C. 

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 Exemple 2. 
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  4-hydroxy-l7ar.méthyltestostérone. 



  En travaillant comme dans l'exemple 1, à partir de 0,500 g de 4¯chloro-i7a-métnyltestosté'ronâ, on obtient la 4hydroxy-l7ou-mthyltestostérone (point de fusion 170-1720c), 
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 Exemple 3. 
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  4-hydroxy-t 9-nortestostérone, En travaillant comme dans l'exemple 1, à partir de 1#5 g d'acétate de 4-chlorc-19-nortestostéronop on obtient la 4<'hydroxy'-19-nortest06térone (point de fusion 1 193 C), Exemple 4, 4-hydroxy-l7K"méthyl-19-nortestosterone* En opérant comme dans l'exemple 1, à partir de 1,5 g de 4-ehloro-17ct-mèthyl-19-nottestostdronop on obtient la 4-hydroxy-lioo--mthyll9nortestostérone (point de fusion 168- -17 onc). 
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  Exemple 5. 
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  4,11-dihydroxytestostrone. 



  En opérant comme dan l'exemple 1, à partir de 1,5 g de -.chloro-11-hydroxytéstostérone, on obtient la 4,11- -dihydroxytestostérone (point de fusion 210-212 C ). 
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 Exemple 6. 
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  4,11-dihydroxy-17omethyltestostérono. 



  En opérant comme dans l'exemple 1, à partir de 195 g de 4-chloro-11-hydroxy-17c6-mdthyltestostërone, on obtient la 4,11-dihydroxy-17 x-méthyltestostérone (point de fusion 183-185 C.



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  IMPROVEMENT PATENT The object of the invention is to improve the
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 synthesis of 4-hydroxy-3 "keto-6 4 -steroids from androstane and 19-norandrostane serves. In the main patent, a process has been described which makes it possible to obtain 4-hydroxy-
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 '-3-keto-A -steroids (III) of the normal series and of the 19-nor series, from the corresponding 4-chloro-derivatives (I) by reacting these with oxygen in the presence of the salt potassium from a tertiary aliphatic alcohol such as tertiary potassium butoxide, followed by catalytically hydrogenating
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 the Mhydroxy 3keto-.na..sterroids (II) thus obtained.

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  1 II III j aqueous caustic alkali alcohol alipha: only tertiary R-H or CH 3
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 It has been found inconvenient that the 4-chloro-3-keto-A 4 -androstenes (1) of the normal series and of the 19-nor series, when reacting with an alkali hydroxide dissolved in a tertiary aliphatic alcohol, under an atmosphere inert gas, don-
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 directly originate the 4-hydroxy-3-keto-A -androstenes (III).



   According to the present invention, is dissolved in a tertiary aliphatic aleool such as tertiary butyl alcohol
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 or tertiary amyl, the 4chloro-3ccto..I4steroids of the androstane and 19-norandrostane series (prepared according to Belgian patents n.549,701 of July 19, 1956, 562,152 and 552,153 of October 27, 1956, 557 735 of May 23, 1957) and reacted with an excess of aqueous alkali hydroxide, for example soda or potash, under an inert gas atmosphere such as nitrogen, and hot, preferably at the boiling point of the alcohol used, in a time varying from a few minutes to a few hours.

   When the work-up is finished, the reaction mixture is neutralized with acids such as acetic acid or dilute mineral acids, and then diluted with water. We isolate the steroid,

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 preferably by extracting it with a non-target organic solvent with water.



   One can purify the crude products obtained, that is.



  - say the 4-hydroxy-3-keto-¯4-androstèbnes of the normal series and of the 19-nor series, either by crystallizing them with an organic solvent, or by chromatography on adsorbents such as "Florisil", then by elution and crystallization, or they can be transformed into acylated derivatives by acylating the secondary hydroxyl groups they contain with an organic acid chloride or anhydride, optionally in the presence of tertiary amines, and then purifying by the usual methods. The 4-hydroxy-3-keto-6 4-steroids of the androstane and 19-norandrostone series are useful therapeutically as anabolic and androgenic agents.



   The following examples illustrate the invention without limiting it.



  Example 1.



  4-hydroxytestosterone.



   0.500 g of 4-chlorotestosterone acetate is refluxed for 15 minutes under a nitrogen atmosphere with 40 cm3 of tertiary butanol (or tertiary amyl alcohol), then a solution of 0.500 g of potassium hydroxide (or of soda) in 10 cm3 of water. One hour after the addition, the solution is neutralized with acetic acid and extracted with ethyl acetate. The organic extract is washed with a 5% aqueous sodium hydroxide solution, then with water until neutral and the solvent is evaporated off in vacuo. The residue shows an ultraviolet absorption maximum at 280 millimicrons (@ = 7000) and is chromatographed on "Florisil".

   From the fractions eluted pure the mixture of benzene and ethyl ether 1: 1, crystallized, by addition of ethyl ether, 4-hydroxy-testosterone, mp 221-223 C.

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 Example 2.
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  4-hydroxy-17ar.methyltestosterone.



  Working as in Example 1, from 0.500 g of 4¯chloro-i7a-métnyltestosté'ronâ, 4hydroxy-l7ou-mthyltestosterone (melting point 170-1720c) is obtained,
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 Example 3.
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  4-hydroxy-t 9-nortestosterone, Working as in example 1, from 1 # 5 g of 4-chlorc-19-nortestosteronop acetate, 4 <'hydroxy'-19-nortest06terone is obtained (point of fusion 1 193 C), Example 4, 4-hydroxy-17K "methyl-19-nortestosterone * Working as in Example 1, from 1.5 g of 4-ehloro-17ct-methyl-19-nottestostdronop 4-hydroxy-lioo-mthyll9nortestosterone (melting point 168- -17 ounc) is obtained.
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  Example 5.
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  4,11-dihydroxytestostrone.



  By operating as in Example 1, from 1.5 g of -.chloro-11-hydroxytestosterone, 4.11- -dihydroxytestosterone (melting point 210-212 C) is obtained.
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 Example 6.
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  4,11-dihydroxy-17omethyltestosterono.



  By operating as in Example 1, from 195 g of 4-chloro-11-hydroxy-17c6-mdthyltestosterone, 4,11-dihydroxy-17x-methyltestosterone is obtained (melting point 183-185 C.


    

Claims (1)

REVENDICATIF. CLAIM. Procède de préparation de 4-hydroxy-3-céto-¯4-stéroïdes des séries de l'androstane et du 19-norandroatane, caracté- rise par le fait que l'on fait réagir les 4-chloro-3-céto-¯4- -stéroïdes correspondants, dissous dans un alcool aliphatique tertiaire comme l'alcool butylique tertiaire ou amylique ter- tiaire, sur un hydroxyde alcalin aqueux comme la soude ou la potasse, sous atmosphère de gaz inerte et à chaud, de préfé- rence au point d'ébullition de l'alcool utilisé, en un temps variant de quelques minutes à quelques heures, que l'on isole et que l'on purifie.de façon connue les 4-hydroxy-3-céto-¯4- -atéroïdes obtenus* Process for the preparation of 4-hydroxy-3-keto-¯4-steroids of the androstane and 19-norandroatane series, characterized by the fact that the 4-chloro-3-keto-¯ are made to react 4- Corresponding steroids, dissolved in a tertiary aliphatic alcohol such as tertiary butyl alcohol or tertiary amyl alcohol, on an aqueous alkali hydroxide such as soda or potash, under an inert gas atmosphere and hot, preferably in boiling point of the alcohol used, in a time varying from a few minutes to a few hours, which is isolated and purified in a known manner the 4-hydroxy-3-keto-¯4- -ateroids obtained *
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