BE883091A - Nouveaux steroides inhibiteurs de la 5alpha-reductase, utiles notamment pour le traitement de l'acne et leur procede de preparation - Google Patents

Nouveaux steroides inhibiteurs de la 5alpha-reductase, utiles notamment pour le traitement de l'acne et leur procede de preparation Download PDF

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BE883091A
BE883091A BE0/200451A BE200451A BE883091A BE 883091 A BE883091 A BE 883091A BE 0/200451 A BE0/200451 A BE 0/200451A BE 200451 A BE200451 A BE 200451A BE 883091 A BE883091 A BE 883091A
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emi
treatment
compound
ether
formula
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B Metcalf
T Blohm
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Richardson Merrell Inc
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Description


  La présente invention concerne l'utilisation de certains . composés stéroïdes pour le traitement de l'acné et de la peau grasse,

  
de la calvitie et de l'hypertrophie prostatique par inhibition de la

  
 <EMI ID=1.1> 

  
On sait que la peau répond aux androgènes et qu'elle

  
est un site actif du métabolisme des androgènes. La testostérone

  
est métabolisée dans la peau en dihydrotestostérone (DHT) qui est

  
un androgène plus puissant que la testostérone. Comme indiqué dans

  
 <EMI ID=2.1> 

  
du hamster, qui est une structure sébacée dépendante des androgènes,

  
 <EMI ID=3.1> 

  
a trouvé que la peau porteuse d'acné produit de 2 à 20 fois plus

  
de DHT que la peau normale. On pense donc que des agents capables

  
 <EMI ID=4.1> 

  
ment d'un état d'acné, Egalement, de nombreuses études indiquent

  
que l'hypertrophie prostatique peut être traitée par administration

  
 <EMI ID=5.1> 

  
 <EMI ID=6.1> 

  
bition. 

  
 <EMI ID=7.1> 

  
 <EMI ID=8.1> 

  
et Blohm dans le brevet des Etats-Unis d'Amérique n[deg.] 4.088.760 con-

  
 <EMI ID=9.1>  

  
 <EMI ID=10.1> 

  
jusqu'à présent pour l'inhibition de la Sa-réductase agissent par inhibition compétitive et que leur efficacité dépend du maintien d'une

  
 <EMI ID=11.1> 

  
cible, par exemple sur la peau du patient ou dans la prostate. Manifestement, les inhibiteurs compétitifs offrent un degré d'efficacité moindre que les inhibiteurs irréversibles ou quasi irréversibles.

  
Une théorie de l'inhibition irréversible de la 5a-réduc-

  
 <EMI ID=12.1> 

  
 <EMI ID=13.1> 

  
des détails de théorie. En bref, la théorie nécessite l'utilisation

  
 <EMI ID=14.1> 

  
devenant réactif lorsque l'enzyme de la cible effectue sa transformation. A ce moment, il s'ensuit une réaction chimique, par exemple

  
 <EMI ID=15.1> 

  
à la formule générale suivante 
 <EMI ID=16.1> 
 
 <EMI ID=17.1> 
 <EMI ID=18.1> 

  
 <EMI ID=19.1> 

  
attribuable à la présence d'un substituant préféré -en position 17. Dans l'ensemble, les substituants en position 17, c'est-à-dire R, sont ceux décrits dans la technique antérieure, par exemple par les

  
 <EMI ID=20.1> 

  

 <EMI ID=21.1> 


  
 <EMI ID=22.1> 

  
tiquement a partir de relations établies entre les vitesses de la réaction catalysée par l'enzyme et les concentrations de l'inhibiteur et du substrat. On trouve dans les ouvrages classiques d'enzymologie la dérivation de ces relations et la définition mathématique de Ki.

  
 <EMI ID=23.1> 

  
pouvoir de combinaison de l'inhibiteur vis-à-vis de l'enzyme; plus la valeur de Ki est faible, plus le pouvoir de combinaison (affinité) est élevé. Dans le cas du substrat, la valeur correspondante est dénommée K , la relation avec le pouvoir de combinaison étant

  
m' 

  
sensiblement la même. La comparaison suivante montre l'augmentation du pouvoir de combinaison avec la 5a-réductase obtenue dans les composés de l'invention, par rapport à celui du substrat (testostérone) ou de l'un des inhibiteurs les plus puissants connus jusqu'à présent.

  

 <EMI ID=24.1> 
 

  

 <EMI ID=25.1> 


  
On peut voir que le composé représentatif de l'invention possède une affinité pour l'enzyme de 50 fois celle du substrat et qu'il est au moine 10 fois plus puissant que l'inhibiteur précédent.

  
L'utilité des composés utilisés dans l'invention peut être démontrée par l'aptitude A inhiber l'activité de la Sa-réductase

  
 <EMI ID=26.1> 

  
hydroxy-20-méthylprégnane-3-one à une concentration de 3 x 10 M

  
 <EMI ID=27.1> 

  
 <EMI ID=28.1> 

  
Poux obtenir l'effet anti-acné ou anti-aéborrhée désiré,' les composés utilisas selon l'invention peuvent être administrés par voie orale, par voie parentérale, par exemple intramusculaire ou  sous-cutanée, et par voie locale à un patient ayant besoin de traitement. On préfère l'administration locale. Le terme "patient" utilisé dans la présente description,en rapport avec le traitement de l'acné ou des peaux grasses, s'entend pour désigner un mammifère à sang chaud, par exemple primates, hommes et femmes atteints d'acné ou de peaux grasses ayant besoin de traitement. Les composés de l'invention peuvent etre administrée seuls ou avantageusement en  mélangea soue la forme d'une composition pharmaceutique au patient traité.

   La quantité de composé administrée varie avec la gravité de l'état d'acné ou de peau grasse et un traitement répété peut  être souhaité. Pour l'administration orale où parentérale, la quantité du composé administrée, c'est-à-dire la quantité efficace

  
 <EMI ID=29.1> 

  
corporel et par jour, de préférence de 1 à 30 mg/kg. Les doses unitaires pour l'administration orale ou parentérale peuvent contenir, par exemple, de 5 à 200 mg de l'ingrédient actif. Pour l'administration locale, la quantité efficace des composés de

  
 <EMI ID=30.1> 

  
5% et de préférence de 0,005 à 1%. Pour l'administration locale, l'ingrédient actif, c'est-à-dire un composé de l'invention, peut être appliqué directement sur l'endroit à traiter ou peut être appliqué par la muqueuse orale ou nasale. On peut utiliser pour

  
 <EMI ID=31.1> 

  
Dans le traitement de l'hypertrophie prostatique bénigne
(hpb), les composés de l'invention peuvent être administrés de diverses manières au patient traité pour obtenir l'effet désiré.

  
 <EMI ID=32.1> 

  
 <EMI ID=33.1> 

  
administres seuls ou en mélanges entre eux. Egalement, les corsés

  
 <EMI ID=34.1> 

  
 <EMI ID=35.1> 

  
d'administration, la quantité efficace du composé administré

  
 <EMI ID=36.1>  

  
Ces gammes de doses représentent la quantité de composé qui est efficace pour réduite la dimension de la prostate, c'està-dire la quantité de composé efficace pour traiter l'hpb. Les composes peuvent être administrés au début de l'hypertrophie de la prostate jusqu'5 la régression des symptômes, et peuvent être utilisés comme mesure préventive.

  
La préparation locale peut être, par exemple, sous forme d'une solution, d'une suspension, d'une émulsion, d'un gel ou d'une crème du type huile-dans-eau ou eau-dans-huile, d'une pommade, d'une

  
 <EMI ID=37.1> 

  
nables pour la préparation locale peuvent être de type classique quelconque, telles que bases oléagineuses, par exemple huile d'olive, huile de graines de coton, vaseline, vaseline blanche, huilea miné-

  
 <EMI ID=38.1> 

  
émulsifiants , pénétrants , émollients, détergents, durcissants, conservateurs, charges, anti-oxydants, parfums, des agents rafraîchissants, tels que le menthol, des agents lénifiants, tels que le camphre, ou des colorants, tels que l'oxyde de zinc. On peut également utiliser pour l'administration locale des préparations en aérosol d'une solution, suspension ou émulsion contenant l'ingrédient actif sous forme d'une poudre finement broyée. L'aérosol peut être conditionné dans un récipient nous pression avec un agent propulseur

  
 <EMI ID=39.1> 

  
pharmaceutiques pour application locale qui peuvent être utilisées Belon l'invention. 

SOLUTION

  

 <EMI ID=40.1> 


  
 <EMI ID=41.1> 

GEL

  

 <EMI ID=42.1> 


  
 <EMI ID=43.1> 

  
propyle. A 38 ml d'alcool&#65533; on ajoute 7 ml d'eau purifiée et le polyéthylèneglycol 400 et on mélange. On combine les deux phases et on mélange jusqu'à ce qu'elles soient bien dispersées. On ajoute suffi-

  
 <EMI ID=44.1> 

  

 <EMI ID=45.1> 
 

  

 <EMI ID=46.1> 


  
 <EMI ID=47.1> 

  
et le myriatate d'iaopropyle. On ajoute l'acide stéarique et on chauffe le mélange à environ 65[deg.]C. On dissout l'hydroxyde de sodium dans une petite quantité d'eau, on ajoute et on mélange. Après formation de la base pour bâton applicateur, on y met le médicament en suspension immédiatement avant dépôt et solidification de la

  
 <EMI ID=48.1> 

MOUSSE AEROSOL

  

 <EMI ID=49.1> 


  
On dissout le médicament dans le propylèneglycol. On

  
 <EMI ID=50.1> 

  
agite en refroidissant à la température ambiante. On chsrge un

  
 <EMI ID=51.1> 

  
 <EMI ID=52.1> 

  

 <EMI ID=53.1> 
 

POUDRE

  

 <EMI ID=54.1> 

POMMADE OLEAGINEUSE

  

 <EMI ID=55.1> 

BASE DE POMMADE D'ABSORPTION

  

 <EMI ID=56.1> 


  
 <EMI ID=57.1> 

  

 <EMI ID=58.1> 

PATE 

  

 <EMI ID=59.1> 

MOUSSE AEROSOL

  

 <EMI ID=60.1> 
 

  
Les composés pour traiter l'acné et les peaux grasses peuvent être utilisés en combinaison avec d'autres préparations

  
 <EMI ID=61.1> 

  
ou peroxyde de benzoyle. On décrit ci-après à titre d'illustration des compositions pharmaceutiques pour l'application locale comprenant un composé en mélange avec un agent kératolytique. , 

MOUSSE AEROSOL

  

 <EMI ID=62.1> 


  
 <EMI ID=63.1> 

  
 <EMI ID=64.1> 

  
récipient pour aérosol convenable avec ce concentre et 6,9 g de

  
 <EMI ID=65.1> 

GEL

  

 <EMI ID=66.1> 
 

  
On disperse le "Carbopol 940" dans le myristaye d'isopropyle. A 38 ml d'alcool, on ajoute 7 ml d'eau purifiée et le polyéthylèneglycol 400 et on mélange. On combine les deux phases et on mélange jusque ce qu'elles soient bien dispersées. On ajoute suffisamment de trié thy lamine pour obtenir un pH neutre. On dissout le médicament et le résorcinol dans le teste de l'alcool et on mélange bien dans la masse. On ajoute et on mélange suffisamment d'eau pour obtenir 85 g de produit fini.

  
Pour l'administration orale, les composés peuvent être

  
mis sous forme de préparations solides ou liquides, telles que capsules, pilules, tablettes, pastilles, poudres, suspensions, solutions ou émulsions. Les composés peuvent être appliqués sous là forme d'un aérosol contenant des particules finement divisées de l'ingrédient actif. Les formes solides d'unité de dosage peuvent être une capsule qui peut être du type ordinaire en gélatine contenant -le composé

  
actif et un support, par exemple des lubrifiante et une charge inerte. telle que lactose, saccharose et amidon de mais. Dans un autre mode

  
de mise en oeuvre, un composé actif de l'invention peut être mis en tablettes avec des bases classiques pour tablettes telles que lactose, saccharose et amidon de maïs" en combinaison avec dea liants, tels que gomme arabique, amidon de maïs ou gélatine, dea agents désagrégeants tels qu'amidon de pommes de terre ou acide alginique et un lubrifiant, tel qu'acide stéarique ou stéarate de magnésium.

  
Pour l'administration parentérale, les composés peuvent être administrés en doses injectables d'une solution ou suspension

  
du composé dans un diluant acceptable pour l'usage pharmaceutique

  
avec un support,. pharmaceutique qui peut être un liquide stérile, tel

  
 <EMI ID=67.1> 

  
actif et d'autres adjuvants acceptables en pharmacie. Dea exemples d'huiles qui peu'vent être utilisées dans cca préparations sont des huiles d'origine pétrolière, animale, végétale ou synthétique, par exemple huile d'arachide, huile de soja et huile minérale. En général, les supports liquides, en particulier pour les solutions injectables., sont 1.'eau, le sérum physiologique, le dextrose "queux et les solutions

  
 <EMI ID=68.1>  

  
Les composés peuvent être administrés sous forme d'une injection de dépôt ou d'une préparation d'implant qui peut être constituée de manière à permettre la libération retardée ou entretenue de l'ingrédient actif. L'ingrédient actif peut être pressé

  
en pellets ou petits cylindres qui sont implantés par voie souscutanée ou intramusculaire en injections de dépôt ou implants. Dans les implants, on peut utiliser des matières inertes, telles que des polymères biodégradables et des silicones synthétiques, par exemple un caoutchouc de silicone fabriqué par la Société Dow-Corning sous

  
le nom de Silastic.

  
On décrit ci-après à titre d'exemples des compositions pharmaceutiques appropriées pour l'administration orale ou parentérale qui peuvent Être utilisées dans la yaise en oeuvre de l'invention.

TABLETTES

  

 <EMI ID=69.1> 


  
On mélange uniformément l'ingrédient actif, le lactose

  
 <EMI ID=70.1> 

  
sèche jusqu'à une teneur en humidité d'environ 2,5%. On passe au

  
tamis de 1,68 mm d'ouverture de mailles. On ajoute et on mélange avec :

  

 <EMI ID=71.1> 


  
OU.' presse en tablettes sur une machine à comprimer

  
 <EMI ID=72.1> 

  

 <EMI ID=73.1> 


  
On mélange et on en remplit 50.000 capsules de gélatine molle. 

  
INJECTION DE DEPOT i.m. 

  

 <EMI ID=74.1> 


  
On dissout ou on disperse les ingrédients dans l'huile d'arachide. 

IMPLANT DE DEPOT 

  

 <EMI ID=75.1> 


  
 <EMI ID=76.1> 

  
liquide. On ajoute le catalyseur et on moule en une structure monolithique 'convenable. 

  
On peut aussi enfermer le médicament dana une enveloppe

  
 <EMI ID=77.1> 

  

 <EMI ID=78.1> 


  
B. Type suspension:

  

 <EMI ID=79.1> 
 

TABLETTE BUCCALE OU SUBLINGUALE

  

 <EMI ID=80.1> 


  
On mélange et on presse dans une machine à comprimer convenable jusqu'à un poids de 0,115 g/tablette.

  
On peut préparer les composés décrits selon l'invention

  
 <EMI ID=81.1> 

  

 <EMI ID=82.1> 


  
 <EMI ID=83.1> 

  
qu'il est convenable ou souhaitable pendant la suite des réactions. Par exemple, la suite de réactions indiquées dans le schéma Ici-après et décrites dans l'exemple 1 utilise sur le substituant en 17 un

  
 <EMI ID=84.1> 

  
Lorsque R contient un alcool, le produit de départ est lui-même un alcool. Si R contient un aldéhyde, un acide ou un ester, on utilise l'alcool correspondant coma produit de départ et on transforme ensuite le groupe alcool en aldéhyde, etc.

  
 <EMI ID=85.1> 

  
dans J. Am. Chenu Soc, 94, page 6190 (1972). 

  
 <EMI ID=86.1> 

  
produit de départ est la progestérone), la chatne latérale est d'abord protégée par formation du reste cétal

  

 <EMI ID=87.1> 


  
 <EMI ID=88.1> 

  
ou le t-butanol comme donneur de protons entre -78 et -33[deg.]C pendant 1 & 60 min comme décrit de manière générale par G. Stozk et col.,

  
 <EMI ID=89.1> 

  
ensuite capté par le chlorure de triméthylsilyle et l'on isole l'éther énolique résultant, par exemple la composé B.

  
On régénère ensuite l'an&#65533;on énolate à partir de l'éther énolique en utilisant un alkyllithium, par exemple méthyl- ou butyllithium dans un éther, tel que tétrahydrofuranne ou éther diéthylique, à 0-25[deg.]C pendant 1 a 60 min, et ensuite on fait réagir avec le chlorure de benzoyle ou un chlorure d'alcanoyle inférieur en

  
 <EMI ID=90.1> 

  
 <EMI ID=91.1> 

  
 <EMI ID=92.1> 

  
6190 (1972) eu encore par réaction avec un tétrafluoborate, par exemple le ael de lithium, sodium, sine, étain, magnésium, argent,

  
 <EMI ID=93.1> 

  
primaires et secondaires (composé D). 

  
 <EMI ID=94.1> 

  
alcools définis par R&#65533; la réaction de transfert du groupe diazo (en composé E) peut suivre directement par traitement de quantités équivalentes du composé D et de trialkylaminea telles que la triéthylamine, avec l'hydrure de sodium pour produire l'énolate, puis on ajoute l'azide de p-toluènesulfonyle pour introduire la fonction diazo, comme décrit par J.B. Hendrickson et col. dans J.

  
 <EMI ID=95.1> 

  
dans l'éther ou le tétrahydrofuranne à 0-25[deg.]C pendant 1 à 24 h.

  
Lorsque R est autre que le groupe

  

 <EMI ID=96.1> 


  
ou l'un des

  
groupes alcooliques, la conversion en position 17 en substituant 17 désiré est effectuée immédiatement avant la réaction de transfert

  
du groupe diazo (comme dans la transformation du composé D en F puis en G).

  
Le groupe alcool peut être oxydé en aldéhyde ou cétone par des techniques classiques, par exemple en utilisant le chlorochromate de pyridinium, comme décrit par E.J. Corey et col., dans Tet. Lette. page 2647 (1975), ou en utilisant le trioxyde de chromo/ pyridine (R.W. Ratcliffe dans Org, Syn. , 1973) ou en acide en utilisaut le réactif de Jones (R. Bowdan et col., dans J. Chem. Soc., 39
(1966). L'acide peut aère transformé en ester d'alkyle en utilisant

  
 <EMI ID=97.1> 

  
gazeux pour les esters supérieure ou par l'intermédiaire du chlorure d'acide et de l'alcool.

  
 <EMI ID=98.1> 

  
La réaction de transfert du groupe diazo peut ensuite être effectuée sur les aldéhydes, les cétones, les acides (en utilisant 2 équivalents de NaH) et les esters. 

  
 <EMI ID=99.1> 

  
départ pour la suite de réactions est le 20-cétal, le groupement protecteur cétal étant éliminé avant la réaction de transfert, du groupe diazo par échange dans l'acétone en utilisant l'acide p- .

  
 <EMI ID=100.1> 

  
Le furanne peut être utilisé directement (lorsque R est

  
un groupe

  

 <EMI ID=101.1> 


  
sans que l'on ait besoin de groupements blo-

  
quanta et la suite de réactions se poursuit directement à partir du composé de départ jusqu'au composé diazo final. 

  
Les exemples suivante illustrent l'invention sans toutefois en limiter la portée.

  
EXEMPLE 1

  
 <EMI ID=102.1> 

  
glacée et on sépare par filtration le précipité résultant et on le

  
 <EMI ID=103.1> 

  
la solution,bleue par l'isoprène jusqu'à ce qua la couleur bleu* disparaisse. On fait évaporer l'ammoniac et on sèche le résidu tous

  
 <EMI ID=104.1>   <EMI ID=105.1> 

  
aqueuse glacée de bicarbonate de sodium, puis on sèche sur MgS04

  
et on concentre la solution. On cristallise le résidu dans l'acétate <EMI ID=106.1>  sur gel de silice. L'élution par l'éther à 10%.dans le pentane donne une fraction qui est recristallisée dans l'acétate d'éthyle

  
 <EMI ID=107.1> 

  
 <EMI ID=108.1>  on lave à l'eau, on sèche et on évapore.'On chromatographie le

  
 <EMI ID=109.1> 

  
l'essence. La recristallisation dans le mélange chloroforme-hexane

  
 <EMI ID=110.1> 

  
 <EMI ID=111.1> 

  
l'éther, on filtre le mélange, puis on lave à l'eau, on sèche et on évapore. On chromatographie le résidu, en recueillant le produit 

  
 <EMI ID=112.1> 

  
 <EMI ID=113.1> 

  
 <EMI ID=114.1> 

  
 <EMI ID=115.1>  nate de sodium puis à la saumure, on sèche et on concentre. On recristallise 'le résidu dans le mélange chloroforme-pentane; on obtient 12,6 g, soit un rendement de 77%,d'une substance solide

  
 <EMI ID=116.1> 

  
on filtre le précipité et on le recristallise dans le méthanol;

  
 <EMI ID=117.1> 

  
 <EMI ID=118.1> 

  
solution de couleur bleue, goutte a goutte, par de l'isoprène, jusqu'à disparition de la coloration bleue. On laisse l'ammoniac s'évaporer et on sèche le résidu nous vide de 0,5 mm Hg. On ajoute

  
 <EMI ID=119.1> 

  
puis avec une solution, aqueuse de bicarbonate de sodium également réfrigérée, on sèche sur sulfate de magnésium et. on concentre. On

  
 <EMI ID=120.1>  

  
 <EMI ID=121.1> 

  
3-one dans 50 ml de dichlorométhane par 660 mg (2 millimoles) de

  
 <EMI ID=122.1> 

  
une solution aqueuse de chlorure d'ammonium, on sèche et on évapore. On chromatographie le résidu sur gel de silice. L'élut ion par le

  
 <EMI ID=123.1> 

  
dans un mélange acétate d'éthyle-pentane (500 mg). Le produit fond

  
 <EMI ID=124.1> 

  
 <EMI ID=125.1> 

  
 <EMI ID=126.1> 

  
et on évapore. On chromatographie le résidu sur gel de silice en

  
 <EMI ID=127.1>  tard, on ajoute 20 ml d'éther et on décante le solvant. On le filtre ensuite sur Florisil, on évapore l'éLuat et on recristallise le résidu dans le mélange chloroforme-heptane,

  
 <EMI ID=128.1> 

  
 <EMI ID=129.1> 

  
2,0 ml de tétrahydrofuranne à 48 mg d'une dispersion à 50% d'hydrure de sodium dans 5 ml de tétrahydrofuranne. 30 min plus tard, on ajoute
157 mg (0,8 millimole) de toluène-sulfonylazide dans le tétrahydrofuranne et on agite une nuit à 25[deg.]C. On ajoute de l'éther, on filtre

  
 <EMI ID=130.1> 

  
phie le résidu en recueillant la fraction éluée par l'essence à 70% d'éther. La recristallisation dans le mélange chloroforme-hexane donne 15 mg de cristaux jaunes .

  
EXEMPLE 4B

  
 <EMI ID=131.1> 

  
On traite 872 mg (2 minimales) de l'alcool de l'exemple 3

  
 <EMI ID=132.1> 

  
4 h. On ajouté ensuite une saumure saturée et on extrait le mélange au chloroforme. On lave la phase organique avec soin par une solution aqueuse de chlorure de sodium, on sèche et on évapore. On recristallise le résidu dans le méthanol.

  
Le traitement par un excès de diazométhane dans l'éther pendant une nuit suivi de l'évaporation du solvant donne l'ester méthylique. 

  
Le traitement de 300 mg de l'acide par une solution

  
 <EMI ID=133.1> 

  
 <EMI ID=134.1> 

  
donne l'ester t-butylique. Le mode opératoire de La réaction de

  
 <EMI ID=135.1> 

  
 <EMI ID=136.1> 

  
 <EMI ID=137.1>  plus tard, on ajoute 157 mg (0,8 millimole) de toluène-sulfonylazide

  
 <EMI ID=138.1> 

  
25[deg.]C. On ajoute de l'éther, on filtre le mélange, on lave à l'eau,

  
 <EMI ID=139.1> 

  
dans le mélange chloroforme-hexane donne 40 mg de cristaux jaunes.

  
EXEMPLE 5

  
La séquence de réactions exploitée dans cet exemple est illustrée par le schéma III ci-après.

  
 <EMI ID=140.1> 

  
coule ensuite le mélange dans l'eau glacée, on filtre le précipité et on recristallise dans le méthanol; rendement : 1,35 g.

  
 <EMI ID=141.1>  androsta-3-ène

  
On ajoute 12,0 g (29,8 millimoles) de 17p-dim&#65533;thyl-t-butyl-

  
 <EMI ID=142.1> 

  
disparition de cette coloration. On laisse l'ammoniac s'évaporer

  
 <EMI ID=143.1> 

  
 <EMI ID=144.1> 

  
 <EMI ID=145.1> 

  
une solution aqueuse de bicarbonate de sodium également réfrigérée, on sèche sur sulfate de magnésium et on concentre. On recristallise

  
 <EMI ID=146.1> 

  
 <EMI ID=147.1>  

  
 <EMI ID=148.1> 

  
 <EMI ID=149.1> 

  
évaporation de l'éther, on recristallise le résidu dans le tétra-

  
 <EMI ID=150.1> 

  
solution aqueuse de chlorure d'ammonium, on sèche et on évapore. On chromatographie le résidu sur gel de silice. L'élut ion par le chloro-

  
 <EMI ID=151.1> 

  
un mélange acétate d'éthyle-pentane; rendement: : 800 mg.

  
 <EMI ID=152.1> 

  
On ajoute 350 mg (0,8 millimole) de la dicétone dans

  
 <EMI ID=153.1> 

  
 <EMI ID=154.1> 

  
 <EMI ID=155.1> 

  
 <EMI ID=156.1> 

  
le mélange, on lave à l'eau, on sèche et on évapore. On chronatographie le résidu en recueillant la fraction élude par l'essence à 70%

  
 <EMI ID=157.1> 

  
donne 30 mg de cristaux jaunes.

  
EXEMPLE 6

  
 <EMI ID=158.1> 

  
 <EMI ID=159.1> 

  
diazo en position 4. 

  
 <EMI ID=160.1> 

  
d'acétone par un excès du réactif de Jones à 25[deg.]C pendant 4 h. On ajoute une saumure saturée et on extrait le mélange au chloroforme. Ou lave la phase organique avec soin par une solution aqueuse de chlorure de sodium, on sèche et on évapore. Pour récupérer l'acide carboxylique en 17P, on recristallise le résidu dans le méthanol.

  
 <EMI ID=161.1> 

  
exemple à l'ester méthylique, on traite le résidu par un excès de diazométhane dans l'éther. 10 min plus tard, on évapore les solvants

  
 <EMI ID=162.1> 

  
ajoute de l'éther, on filtre le mélange, on lave. l'eau, on sèche.

  
et on évapore. On chromatographie le résidu en recueillant la fraction

  
 <EMI ID=163.1> 

  
mélange chloroforme-hexane donne 30 mg de cristaux jaunes.

  
 <EMI ID=164.1> 

  
On ajoute 60 ag d'acide acétique puis de l'éther, pn filtre, on lave à l'eau, on sèche et on évapore. On chromatographie le résidu en

  
 <EMI ID=165.1> 

  
 <EMI ID=166.1> 

  
jaunes. 

  
 <EMI ID=167.1> 

  
plus tard, on ajoute 20 ml d'éther et on décante le solvant. On. filtre ensuite ce solvant sur Florisil, on évapore l'éluat et on recristallise le résidu dans un mélange chloroforme-heptane. '

  
 <EMI ID=168.1> 

  
hydrofuranne et on agite le mélange pendant une nuit a. 25[deg.]C. On ajoute de l'éther, on filtre le mélange, on lave à l'eau, on sèche et on. évapore. On chromatographie le résidu en recueillant la fraction

  
 <EMI ID=169.1> 

  
 <EMI ID=170.1> 

  
 <EMI ID=171.1> 

  
bicarbonate de sodium, on sèche, on évapore et on recristallise le résidu dans l'acétate d'éthyle; on obtient ainsi le 17-acétate.

  
 <EMI ID=172.1> 

  
de l'éther, on filtre le mélange, on lave iL l'eau, on sèche et on

  
 <EMI ID=173.1>   <EMI ID=174.1> 

  
mélange chloroforme-hexane donne '30 mg de cristaux jaunes..

EXEMPLE 8

  
 <EMI ID=175.1> 

  
1 h plus tard, on traite la solution de couleur bleue goutte à goutte par de l'isoprène jusqu'à disparition de cette coloration. On laisse

  
 <EMI ID=176.1> 

  
 <EMI ID=177.1> 

  
 <EMI ID=178.1> 

  
triéthylamine centrifugée au préalable. 15 min plus tard, on dilue

  
 <EMI ID=179.1> 

  
une solution aqueuse de bicarbonate de sodium également réfrigérée, on sèche sur sulfate de magnésium et on concentre. La recriatalliaation du résidu dans l'acétate d'éthyle donné 6,0 g de produit.

  
 <EMI ID=180.1> 

  
tard, on ajoute une solution aqueuse de chlorure 4 'ammonium et on

  
 <EMI ID=181.1> 

  
 <EMI ID=182.1> 

  
et on évapore: on obtient 800 mg de la tricétone. 

  
 <EMI ID=183.1> 

  
 <EMI ID=184.1> 

  
 <EMI ID=185.1> 

  
hydrofuranne et on agite le mélange pendant une nuit à 25 [deg.]C. On

  
 <EMI ID=186.1> 

  
et on évapore. On chromatographie le résidu en recueillant la frac-

  
 <EMI ID=187.1> 

  
le mélange chloroforme-hexane donne 40 mg de cristaux jaunes.

EXEMPLE 9

  
 <EMI ID=188.1> 

  
On ajoute 9,8 g (30 millimolea) de l'éther cyclique dans 70 ml de tétrahydrofuranne à de l'ammoniac contenant 2,7 g

  
 <EMI ID=189.1>  .on dilue le mélange par le pentane et on lave avec une solution aqueuse de bicarbonate de sodium réfrigérée, puis on sèche sur <EMI ID=190.1>   <EMI ID=191.1>  de 5 min, on ajoute une solution aqueuse de chlorure d'ammonium et on isole les produits par extraction à l'éther. Après évaporation  de l'éther, la recristallisation du résidu dans le tétrachlorure  de carbone donne 2,2 g de produit. 

  
 <EMI ID=192.1> 

  
de l'éther, on filtre le mélange, on lave à l'eau, on sèche et on évapore. On chromatographie le résidu en recueillant la fraction élude

  
 <EMI ID=193.1> 

  
chloroforme-hexane donne 35 mg de cristaux jaunes.

  
La séquence de protection-élimination du groupe protecteur peut également être réalisée par le mode opératoire suivant : on . commence à partir d'un aldéhyde, par exemple comme décrit dans la

  
 <EMI ID=194.1> 

  
d'acétal par traitement d'un équivalent de l'aldéhyde par un équiva-

  
 <EMI ID=195.1> 

  
est ensuite soumis a réduction par un métal en dissolution, le  lithium dans l'amaoniac et l'aniline ou le t-butanol pour le proton,

  
 <EMI ID=196.1> 

  
on obtient ainsi .le compose L. 

  
On régénère la fonction aldéhyde par traitement à l'aide de l'acétone ou de la butanone en présence d'une quantité catalytique d'acide p-toluènesulfonique ou d'un acide inorganique en 1 à 24 h à la température de 25[deg.]C à 50[deg.]C. Le groupe diazo peut alors être introduit en position 4 du dérivé aldéhydique directement ou après conversion de l'aldéhyde en l'acide correspondant par des techniques générales connues, par exemple par oxydation à l'aide d'oxyde d'argent; on peut aussi réduire en l'alcool correspondant ou pratiquer une réduction

  
de Jones selon des techniques générales connues, par traitement à l'aide d'un borohydrure dans un alcool inférieur, tel que l'éthanol

  
 <EMI ID=197.1> 

  
comme décrit ci-dessus.

  
EXEMPLE 10

  
 <EMI ID=198.1> 

  
couleur bleue goutta 8 goutte par 1; isoprène jusqu'à disparition de cette coloration. On laisse l'ammoniac s'évaporer et on sèche le

  
 <EMI ID=199.1> 

  
 <EMI ID=200.1> 

  
 <EMI ID=201.1> 

  
fugée au préalable. 15 min plue tard, on dilue le mélange par le

  
 <EMI ID=202.1> 

  
dans l'acétate d'éthyle-donne 1,6 g de produit.

  
A 5,08 g (9,8 minimales) de l'éther d'énol (20p,5a)-3-

  
 <EMI ID=203.1> 

  
seringue et on l'ajoute lentement à une solution de 1,54 g (12,7 milli-moles) de chlorure de benzoyle dans 30 ml d'éther à -70[deg.]C. 5 min plus tard, on ajoute une solution aqueuse de chlorure d'ammonium et on isole les produits par extraction à l'éther. Après évaporation de l'éther, on recristallise dans le mélange chloroforme-heptane. rendement : 450 mg.

  
 <EMI ID=204.1> 

  
concentre. La recristallisation du résidu dans le mélange dichlorométhane-heptane donne l'aldéhyde.

  
 <EMI ID=205.1> 

  
48 mg d'une dispersion d'hydrure de sodium à 50% dans 5 ml de tétrahydrofuranne. 30 min plus tard, on ajoute 196 mg (1,0 millimole) de

  
 <EMI ID=206.1> 

  
 <EMI ID=207.1> 

  
on lave à l'eau, on sèche et on évapore. On chromatographie le résidu sur gel de silice en recueillant la fraction éluée par

  
 <EMI ID=208.1> 

  
 <EMI ID=209.1> 

  
Ces réactions sont représentées par le schéma V ci-après dans lequel TMSO représente le groupe triméthylsilyloxy.

EXEMPLE 11

  
 <EMI ID=210.1> 

  
à température ambiante pendant 60 h. On lave ensuite le mélange a l'eau, avec une solution aqueuse de bicarbonate de sodium,puis avec une solution aqueuse de chlorure de sodium, on sèche sur sulfate de magnésium et on concentre. La recristallisation du résidu dans le mélange chlorure de méthylène-heptane donne 3,8 g, soit 86% de l'alcool.

  
La réaction mise en oeuvre est représentée par le schéma VI ci-après, 

SCHEMA I

  

 <EMI ID=211.1> 
 

SCHEMA II

  

 <EMI ID=212.1> 
 

SCHEMA III

  

 <EMI ID=213.1> 
 

SCHEMA IV

  

 <EMI ID=214.1> 
 

SCHEMA V

  

 <EMI ID=215.1> 
 

  
 <EMI ID=216.1> 

  

 <EMI ID=217.1> 
 

REVENDICATIONS 

  
 <EMI ID=218.1> 

  
à la formule

  

 <EMI ID=219.1> 


  

 <EMI ID=220.1> 


  
 <EMI ID=221.1> 

Claims (1)

  1. <EMI ID=222.1>
    <EMI ID=223.1>
    <EMI ID=224.1>
    <EMI ID=225.1>
    <EMI ID=226.1> <EMI ID=227.1> dans laquelle R a les significations indiquées dans la revendication 1 et est bloqué lorsque c'est nécessaire par formation d'un éther
    de ailyle ou d'un acétal, avec le trichlorure de triméthylsilyle et
    on traite &#65533; l'aide d'un agent hydrogénant approprié, ce qui conduit à un composé répondant à la formule
    <EMI ID=228.1>
    qu'on fait réagir avec un alkyllithium et avec le chlorure de benzoyle
    <EMI ID=229.1>
    donnant un composé qui répond à la formule <EMI ID=230.1> <EMI ID=231.1>
    <EMI ID=232.1>
    <EMI ID=233.1>
    <EMI ID=234.1>
    après quoi, lorsque la groupe R a été bloqué, on le libère lorsque
    <EMI ID=235.1>
    6. Procédé de préparation d'un stéroïde selon la revendica-
    tion 1 pour lequel R a une signification autre que
    <EMI ID=236.1>
    ce
    procédé se caractérisant en ce que l'on convertit un composé répon-
    <EMI ID=237.1>
    <EMI ID=238.1>
    <EMI ID=239.1>
    et qu'on traite par un agent hydrogénant' approprié, formant ainsi un composé qui répond - la formule <EMI ID=240.1> qu'on fait réagir avec un alkyllithium et avec le chlorure de
    <EMI ID=241.1>
    un composé répondant à la formule
    <EMI ID=242.1>
    après quoi on régénère la fonction aldéhyde par traitement à l'aide de l'acétone ou de la butanone en présence d'une quantité catalytique d'acide p-toluènesulfonique en faisant suivre d'un traitement par l'hydrure de sodium ou une trialky lamine inférieur et le p-toluèneaulfonylazide, avec conversion éventuelle de l'aldéhyde en l'acide ou l'alcool approprié si on le désire avant le traitement par le
    <EMI ID=243.1>
    7. A titre de médicaments nouveaux, utiles notamment pour le traitement de l'acné, des peaux grasaes ou de l'hypertrophie de la prostate atéroldes selon la revendication 1. 8. Médicaments selon la revendication 7, caractérisés en
    <EMI ID=244.1>
    9. Médicament selon la revendication 7, caractérisé en ce qu'il consiste en le stérolde selon la revendication 4.
    10. Compositions thérapeutiques contenant en tant que substance active un stérol'de au moins selon la revendication 1.
    11. Formes d'administration des compositions thérapeutiques selon la revendication 10.
    12. Formes d'administration selon la revendication 11, caractérisées en ce qu'elles consistent en une. composition pour l'administration topique contenant de 0,001 à 5% du stéroïde actif.
    13. Forme d'administration selon la revendication 12, caractérisée en ce qu'elle contient de 0,005 à 1% du stéroïde actif.
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