BE897947A - Procede de fabrication de produits faconnes en polyolefine - Google Patents

Procede de fabrication de produits faconnes en polyolefine Download PDF

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BE897947A BE0/211668A BE211668A BE897947A BE 897947 A BE897947 A BE 897947A BE 0/211668 A BE0/211668 A BE 0/211668A BE 211668 A BE211668 A BE 211668A BE 897947 A BE897947 A BE 897947A
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
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Description


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  Description jointe à une demande de 
BREVET BELGE déposée par la société dite : TOYO BOSEKI KABUSHIKI KAISHA ayant pour objet : Procédé de fabrication de produits façonnés en polyoléfine Qualification proposée : BREVET D'INVENTION Priorité de deux demandes de brevet déposéesau Japon le 8 octobre 1982 sous le   nO 178126/1982   et de son addition déposée le 26 janvier 1983 sous le nO 11912/ 1983 

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La présente invention concerne la production d'un produit façonné en une polyoléfine et plus particulièrement la production d'un produit façonné en une polyoléfine, exhibant une adhérence superficielle améliorée grâce à un traitement par une décharge électrique (décharge en couronne). 



   Le traitement de produits façonnés, fabriqués en des matières plastiques, par des effluves électriques en couronne est une technique largement employée. C'est ainsi que l'on sait que le traitement de pellicules de polyoléfines (telles que le polyéthylène, le poly-propylène, etc.) par des décharges électriques en couronne provoque des modifications importantes de certaines caractéristiques de leur surface comme l'amélioration des propriétés adhésives. 



  Des modes opératoires typiques pour le traitement par décharge en couronne en vue d'améliorer les propriétés adhésives sont décrits dans le"Journal of Applied Polymer Science", volume 15 (1971), pages 1365 à 1375 ; dans les brevets japonais publiés après examen nO 17747/1973 et 18381/1981, le brevet japonais publié avant examen nO 23634/1982, etc. Il s'est cependant avéré que des produits façonnés, constitués de polyoléfines et de certains autres matériaux, n'exhibent pas encore des propriétés adhésives satisfaisantes, en particulier lorsque le traitement par des effluves électriques en couronne est appliqué aux produits façonnés pendant que ceux-ci sont soumis à un mouvement continu. 

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   Des recherches étendues ont à présent permis à la Demanderesse de découvrir que les propriétés adhésives de produits façonnés en polyoléfine peuvent être notablement améliorées par le traitement par décharge électrique en couronne, si certains éléments spécifiques, présents dans la couche d'une épaisseur de 100 A, adjacente à la surface du produit, s'y trouvent dans des proportions réciproques bien déterminées. Il a également été trouvé que pour obtenir un produit façonné en polyoléfine, remplissant ce critère des proportions déterminées de certains éléments dans la couche proche de sa surface, il y a lieu de réaliser le traitement aux effluves électriques en couronne en soumettant simultanément la surface soumise à ce traitement à l'action d'un jet d'un mélange gazeux possédant une composition différente de celle de l'air. 



   L'invention est basée sur les constatations cidessus. 



   Le procédé conforme à l'invention pour l'amélioration des propriétés adhésives de la surface d'un produit façonné en une polyoléfine consiste à soumettre cette surface, se déplaçant par un mouvement continu entre une électrode de décharge et une deuxième électrode opposée, à une décharge électrique en couronne et à projeter simultanément sur la surface soumise à la décharge un jet d'un mélange gazeux d'une composition différente de celle de 
 EMI3.1 
 l'air, cette composition étant choisie de telle manière e que dans la couche d'une épaisseur de 100 A, adjacente à ladite surface, s'établissent les rapports ci-après :

   (a)-3, 7-7/l7) 8 et (b) 30 ¯7, indiquant respectivement le nombre d'atomes de carbone, d'azote et d'oxygène dans la couche de 100 A avant le traitement et/*CjJ7,/"N7 

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 nombre d'atomes de carbone, d'azote et d'oxygène dans la même couche après l'application de la décharge, le nombre des atomes de carbone étant toujours considéré comme égal à 100. 



   Le procédé peut être appliqué à toutes les polyoléfines à base d'au moins une oléfine homopolymérisée ou éventuellement copolymérisée avec un comonomère copolymérisable quelconque, la teneur en unités oléfiniques n'étant cependant jamais inférieure à 50 % en poids. A titre d'exemples spécifiques, on peut mentionner le poly- éthylène, le polypropylène, le polybutène-1, le poly (méthyl- 4 pentène-1), le polyhexène, des polymères contenant au moins 70 % en poids d'unités propylène, des mélanges polymères contenant au moins 40 % en poids d'unités propylène, etc. 



   Si on le désire, on peut incorporer à ces polyoléfines des additifs usuels, qui n'exercent aucune influence défavorable sur le déroulement et les résultats du traitement par des effluves électriques et qui peuvent entre autres être choisis parmi les stabilisants, les lubrifiants, les agents"anti-blocking", les agents augmentant la résistance à la corrosion, les agents absorbant les rayons ultra-violets, les ignifugeants, les agents éclaircissants, les anti-oxygènes, les agents améliorant la résistance à la lumière, les agents anti-statiques, les pigments et colorants, etc. 



   Le formage de la polyoléfine, contenant un ou des additifs éventuels, en produits façonnés peut être réalisé par une des techniques de formage classiques telles que le moulage par injection, le moulage par extrusion, l'étirage, le filage, etc. Les produits façonnés peuvent avoir la forme de pellicules, de feuilles, de filaments, de tubes, de bandes, de tissus tissés ou non, etc. 

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   La mise en oeuvre du procédé de l'invention comprend le traitement superficiel d'un produit ou article façonné en polyoléfine, se déplaçant avec un mouvement continu, par une décharge en couronne, pendant que la surface défile entre 
 EMI5.1 
 une de décharge et une deuxième électrode opposée une e e ee et que l'on y projette un mélange gazeux d'une composition différente de celle de l'air. Des appareils à décharges en couronne, comprenant au moins une paire d'électrodes opposées, sont connus. 



   Le mélange gazeux (plus rarement un seul constituant gazeux) peut être composé de deux ou de plus de deux constituants, choisis entre autres parmi l'azote, l'hydrogène, l'argon, l'anhydride carbonique, l'oxygène, l'ozone, le xénon, le krypton, etc. 



   Le mélange gazeux peut être de l'air, dont la composition a été modifiée. Est surtout préféré l'azote ou unmélange gazeux contenant de l'azote, à l'exception de l'air tel quel, mais pouvant être de l'air enrichi en azote. 



   Le débit du mélange gazeux projeté n'est pas critique, mais est en règle générale tel qu'il correspond au moins à 1   %   du taux de défilement du produit façonné à travers l'appareil à décharges en couronne. 



   Les conditions, dans lesquelles est réalisée la 
 EMI5.2 
 décharge en couronne, sont aisément adaptables en vue d'obe tenir dans la couche superficielle de 100 A du produit façonné des concentrations respectives en atomes de carbone, atomes d'azote et atomes d'oxygène, qui remplissent les critères des équations (a) et (b), données et définies plus haut. Dans la suite du présent mémoire, le rapport (a) sera désigné par l'expression"proportions des éléments" et le rapport (b)   appelé"rapport N/C".   



   L'invention est décrite plus en détail en référence au dessin annexé, étant cependant entendu que la structure 

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 et la disposition des électrodes, la forme du couvercle, etc., telles que représentées dans les figures, ne sont choisies qu'à titre d'exemples nullement destinés à limiter la portée de l'invention. 



   Le produit façonné utilisé, lui aussi à titre d'exemple non limitatif, est une pellicule étirée suivant un axe ou biaxialement. 



   Sur le dessin annexé, la figure 1 est une vue en coupe schématique d'un dispositif pour la mise en oeuvre du procédé ; la figure 2 représente une vue en perspective d'une électrode de décharge ; la figure 3 est une vue en coupe, montrant l'élimination de l'air au contact de la surface d'une pellicule en cours de traitement, et la figure 4 est une vue en coupe, montrant un exemple de réalisation d'un couvercle entourant l'électrode. 



   Dans ces figures, la notation de référence 1 désigne un tambour métallique, 2 un couvercle entourant l'électrode, 3 une électrode de décharge, 4 un tuyau d'amenée de gaz, 5 une buse de projection d'un jet de gaz et 6 une pellicule en mouvement dans la direction indiquée par les flèches. 



  La pellicule (6) est amenée en B sur le tambour (1), défile en A devant l'électrode (3) et quitte le tambour au voisinage de C. 



   Entre l'électrode de décharge (3), connectée à un générateur haute tension (non représenté), et le tambour métallique (1), recouvert d'une matière polymère (par exemple une résine de polyester, une résine époxy, un poly- éthylène chloro-sulfoné ou un caoutchouc ou latex éthylènepropylène) ou céramique, est appliquée une tension élevée de plusieurs milliers à dizaines de milliers de volts et avec une fréquence élevée telle que plusieurs centaines de kilocycles/s, ce qui crée une couronne haute tension.

   Sous l'effet de cette décharge en couronne, la pellicule (6) traversant l'interstice entre le tambour en métal (1) et 

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 l'électrode de décharge (3) est activée à sa surface ; cette activation est probablement due à la formation de groupes actifs tels que des groupes carbonyle, carboxyle, imino et (ou) amino à la surface de la pellicule (6). 



   Dans la mise en oeuvre classique d'un tel processus, l'air en contact avec la pellicule (6) ou   entraîné   par celle-ci en oxyde la surface, ce qui influence défavorablement son pouvoir d'adhérence. 



   Dans le procédé selon l'invention par contre, l'électrode de décharge (3) est combinée avec une buse de projection d'un jet de gaz (5) sur la pellicule (6) et avec la présence d'un dispositif de cloisonnement   (2),   qui met la région, où a lieu la décharge en couronne, complètement à l'abri de l'air atmosphérique environnant. 



   Grâce à ces mesures, les effets de la décharge en couronne sur la surface de la pellicule (6) sont exploités à 100 % et toute influence défavorable est éliminée. 



   La pellicule (6), se déplaçant à une vitesse élevée dans le sens de la flèche B, entraîne à sa surface un vo- 
 EMI7.1 
 lume plus ou moins important d'air (appelé ci-après entraîné"). Normalement, cet air recouvre cette surface même après le remplacement de l'air environnant, à l'endroit où s'effectue la décharge en couronne, par un mélange gazeux selon l'invention. Conformément à l'invention, ce remplacement est réalisé à l'aide de la projection vigoureuse d'un jet du mélange gazeux (8) sur la surface de la pellicule   (6)-cf.   figure 3-, capable d'éliminer complètement l'air   entraîné   (7) résiduel et de créer une atmosphère entièrement constituée du mélange gazeux à la surface de la pellicule. 



   Le débit et la vitesse du jet gazeux (8), permettant de réaliser l'élimination totale de l'air   entraîné   (7) résiduel à la surface de la pellicule (6), sont fonction de divers facteurs, mais peuvent en règle générale être 

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 adaptés à la vitesse d'avancement de cette pellicule (6). 



  Il s'est avéré que la vitesse de projection du courant gazeux doit se situer avantageusement à une valeur supérieure à 1 %, en particulier supérieure à 10 % et de préférence supérieure à 40 % de la vitesse de défilement de la pellicule (6) à travers la zone où a lieu la décharge en couronne, celle-ci étant normalement de l'ordre de 1 à 500 mètres par minute, pour assurer une élimination totale de l'air résiduel et l'établissement, dans la zone de décharge et dans les parties voisines, d'une atmosphère exclusivement constituée par le mélange gazeux selon l'invention. 



   La présence d'une cloison de protection (2) autour de l'électrode, telle que montrée sur la figure 1, n'est pas essentielle, mais avantageuse, parce qu'une telle cloison protège l'électrode (3) des chocs mécaniques, limite le volume d'air   entraîné   et permet le maintien d'une atmosphère environnante de la composition voulue. Une telle cloison (2) peut être d'une forme quelconque, en particulier d'une forme améliorant la rétention d'une atmosphère gazeuse conforme à l'invention.

   C'est ainsi qu'elle peut être pourvue, comme montré sur la figure 4, d'une partie inférieure allant en se   rétrécissant.   Le mélange gazeux, injecté par le tuyau (10) dans la cloison (2) recouvrant l'électrode, s'écoule le long de la surface conique et réalise du côté entrée de la pellicule dans la zone de décharge en couronne un certain effet rideau, qui empêche la pénétration de l'air environnant, tandis que du côté opposé, il continue à recouvrir la surface de la pellicule sortant de cette zone. Si, du côté sortie, l'inclinaison de la partie inférieure de la cloison est moins critique, la présence d'une paroi conique est cependant avantageuse en vue de limiter la consommation du mélange gazeux selon l'invention. 



   La cloison de protection (2) de l'électrode peut 

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 aussi être réalisée avec une ouverture d'introduction du mélange gazeux, celui-ci étant projeté à la sortie inférieure, de préférence en contre-courant, sur la surface de la pellicule défilant. La cloison (2) elle-même peut être réalisée de manière à former, à son extrémité inférieure, la buse de projection du mélange gazeux en direction de la surface de la pellicule (6). 



   Afin d'assurer l'effet rideau, dont question cidessus, la vitesse de projection du mélange gazeux selon l'invention doit être au moins égale à   0, 2   % et de préférence supérieure à 10 % de la vitesse de défilement de la pellicule, la limite supérieure de cette vitesse et du débit du mélange gazeux étant dictée par des considérations économiques et les qualités exigées du produit final. 



   Les résultats   d'une   décharge en couronne sont notablement améliorés dans les conditions opératoires conformes à l'invention, qui accroissent en particulier d'une manière conséquente les caractéristiques d'adhérence pour ou sur divers matériaux tels que les métaux, les résines, les encres d'impression, etc. 



   Les modes de réalisation pratiques, actuellement préférés, sont décrits dans les exemples ci-après. 



   Dans ces exemples, les diverses propriétés physiques indiquées ont été déterminées à l'aide des techniques précisées ci-après. 



  (1) Trouble
Déterminé par le mode opératoire décrit dans la norme industrielle japonaise ("Japanese Industrial Standards" ou JIS) K-6714. 



  (2) Pouvoir de fixation d'une encre d'impression
Sur une pellicule d'essai, on imprime à l'aide d'une machine d'impression en photogravure du marché des caractères en couleur rouge et en couleur blanche, au départ d'encres d'impression sur cellophane. Après leur 

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 fixation par séchage, les impressions sont soumises aux essais classiques de résistance, dont les résultats ont été évalués selon les critères ci-après : a) résistance à l'arrachement
5 = pas d'arrachement
4 = zone d'arrachement inférieure à 5 %
3 = zone d'arrachement comprise entre 5 et 10 %
2 = zone d'arrachement comprise entre 10 et 50 %
1 = zone d'arrachement égale à 50 % et plus ; b) résistance aux frottements (évaluée après cinq frotte- ments au même endroit ;

   taux d'élimination de l'encre d'impression estimée visuellement)
5 = élimination nulle
4 = élimination linéaire négligeable
3 = élimination en quelques endroits selon des lignes irrégulières
2 = élimination en de nombreux endroits selon des lignes irrégulières
1 = élimination en de nombreux endroits selon des traînées irrégulières et élargies ; c) résistance aux griffures la partie imprimée est posée sur un carton rigide et le taux d'élimination de l'encre d'impression après le ou les grattages est évalué. 



  (3) Force d'adhérence des composants d'un stratifié
Une pellicule d'essai est imprimée à l'aide d'une encre cellophanique et après enduction avec une couche de polyéthylène-imine et séchage, on y applique par la technique d'extrusion à l'état fondu, à   290oC,   une cou- che d'un polyéthylène basse densité d'une épaisseur de
30   pm.   Après un vieillissement de 24 heures, la couche 

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 appliquée est séparée de la pellicule à la vitesse d'arrachement de 200 mm par minute sous un angle de pela- ge de 1800 et en notant la force d'adhérence des sur- faces adjacentes. 



  (4) Autres caractéristiques d'adhérence
De la manière décrite sub 2, on a évalué la force d'adhé- rence à une pellicule d'aluminium et à une pellicule de résine de chlorure de vinylidène. 



  (5) Détermination des proportions respectives des éléments
N, C et 0
A l'aide d'un spectro-mètre ESCA (modèle ES-200 de la firme Kokusai Denki K. K. ) ont été déterminées les te- neurs en atomes de carbone et en atomes d'azote organi- que (respectivement à l'aide du spectre de la première orbite 1s et du pic correspondant à l'énergie de fixa- tion des atomes d'azote organique) et partant de ces déterminations, ont été calculés le nombre d'atomes 
 EMI11.1 
 d'azote et le nombre d'atomes d'oxygène pour 100 atomes de carbone, soit les rapports/"N7//T7 /o7//T avant et les rapports/N7//Cl7 7//Si7 après le traitement par une décharge en couronne. 



  Exemple 1
La pellicule d'essai est constituée d'un polypropylène isotactique (indice de fusion : 4, O), étiré biaxialement à une épaisseur de 20   pm.   Cette pellicule, défilant à une vitesse de 20 mètres par minute, est soumise à une décharge en couronne avec projection simultanée d'un mélange gazeux, contenant de l'azote et une proportion d'oxygène indiquée dans le tableau 1. La force électrique était de 4000 joules par 
 EMI11.2 
 2 m2. 

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   A titre de comparaison, une pellicule identique a été soumise à une décharge électrique dans l'air et dans un courant gazeux à l'azote non enrichi en oxygène. 



   Les résultats observés sont résumés dans le tableau 1 ci-après. 



  Tableau 1      
 EMI12.1 
 
<tb> 
<tb> lN2 <SEP> + <SEP> % <SEP> en <SEP> Débit
<tb> Essai <SEP> volume <SEP> de <SEP> 02 <SEP> (m/s <SEP> Note
<tb> 1 <SEP> air <SEP> 0
<tb> 2 <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> essai <SEP> 
<tb> 3 <SEP> 0, <SEP> 1 <SEP> 0
<tb> 4 <SEP> 0, <SEP> 005 <SEP> 0 <SEP> comparatif <SEP> 
<tb> 5 <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> 2 <SEP> essai
<tb> selon
<tb> 6 <SEP> 0, <SEP> 1 <SEP> 2 <SEP> l'invention <SEP> 
<tb> 
 Dans les essais ci-dessus ont été déterminés les 
 EMI12.2 
 rapports/07//C7,/07/Zc. ainsi que les propriétés d'adhérence, résumés dans le tableau 2. Les pellicules d'essais ont en outre été imprimées, recouvertes d'une pellicule de polyéthylène et le stratifié soumis à une compression de deux secondes entre des plateaux chauffés à   130oC.   



   Les forces d'adhérence entre les couches du produit stratifié sont indiquées dans le tableau 3. 

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  Tableau 2 (1re partie) 
 EMI13.1 
 
<tb> 
<tb> A <SEP> n <SEP> a <SEP> l <SEP> y <SEP> s <SEP> e <SEP> E <SEP> S <SEP> C <SEP> A
<tb> Essai <SEP> Avant <SEP> la <SEP> décharge <SEP> Après <SEP> la <SEP> décharge <SEP> [o]/[c] <SEP> - <SEP> [O']/[C'] <SEP> Trouble
<tb> en <SEP> couronne <SEP> en <SEP> couronne <SEP> [N]/[C] <SEP> - <SEP> [N']/[C'] <SEP> (%)
<tb> n  <SEP> [O]/[C] <SEP> [N]/[C] <SEP> [O']/[C/][N']/[C']
<tb> 1 <SEP> 0,6 <SEP> 0,3 <SEP> 16,1 <SEP> 0, <SEP> 8 <SEP> 31, <SEP> 0 <SEP> 2, <SEP> 1 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> 0, <SEP> 7 <SEP> 0, <SEP> 6 <SEP> 17, <SEP> 6 <SEP> 2, <SEP> 4 <SEP> 9, <SEP> 4 <SEP> 2, <SEP> 1 <SEP> 
<tb> 3 <SEP> 0, <SEP> 7 <SEP> 0, <SEP> 6 <SEP> 17, <SEP> 7 <SEP> 3, <SEP> 2 <SEP> 6, <SEP> 5 <SEP> 2, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> 4 <SEP> 0, <SEP> 7 <SEP> 0, <SEP> 6 <SEP> 18, <SEP> 2 <SEP> 3, <SEP> 1 <SEP> 7, <SEP> 0 <SEP> 2, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> 5 <SEP> 0,

  6 <SEP> 0,5 <SEP> 6, <SEP> 8 <SEP> 4, <SEP> 8 <SEP> 1, <SEP> 4 <SEP> 2, <SEP> 1 <SEP> 
<tb> 6 <SEP> 0, <SEP> 6 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 4, <SEP> 5 <SEP> 5, <SEP> 0 <SEP> 0, <SEP> 87 <SEP> 2, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> 
 

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 Tableau 2 (2de partie) 
 EMI14.1 
 
<tb> 
<tb> Force <SEP> o <SEP> adhérence
<tb> Essai <SEP> Encre <SEP> d'impression <SEP> Stratifié <SEP> Couche <SEP> Pellicule
<tb> Pela <SEP> (partie <SEP> im- <SEP> Note
<tb> Pela- <SEP> Frotte- <SEP> Grif- <SEP> (partie <SEP> im- <SEP> Note
<tb> n  <SEP> ge <SEP> ment <SEP> fage <SEP> primée) <SEP> d'Al <SEP> PVC
<tb> (g/15mm)

  
<tb> 1 <SEP> 1 <SEP> 1 <SEP> 1 <SEP> 10 <SEP> 1 <SEP> 1 <SEP> essais
<tb> 2 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 3 <SEP> 22 <SEP> 2 <SEP> 1 <SEP> de
<tb> 3 <SEP> 3 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> 35 <SEP> 3 <SEP> 2 <SEP> compa-
<tb> 4 <SEP> 4 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 105 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> raison
<tb> 5 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 182 <SEP> 5 <SEP> 4 <SEP> essais
<tb> 6 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 242 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> selon
<tb> l'invention
<tb> 
 

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 Tableau 3 
 EMI15.1 
 
<tb> 
<tb> Force <SEP> d'adhérenc <SEP> e <SEP> 
<tb> (g/15 <SEP> mm)

  
<tb> Essai <SEP> Surface <SEP> non <SEP> Surface <SEP> Notes
<tb> imprimée <SEP> imprimée
<tb> 1 <SEP> 10 <SEP> 5 <SEP> essais
<tb> 2 <SEP> 13 <SEP> 7 <SEP> compa- <SEP> 
<tb> 3 <SEP> 31 <SEP> 20 <SEP> ratifs
<tb> 4 <SEP> 60 <SEP> 42
<tb> 5 <SEP> 210 <SEP> 165 <SEP> essais
<tb> 6 <SEP> 265 <SEP> 233 <SEP> selon
<tb> l'invention
<tb> 
 
Comme il ressort des résultats des tableaux 1 à   3,   l'adhérence obtenue est insuffisante, lorsque la décharge en couronne est effectuée dans l'air (essai 1) ou dans un mélange gazeux d'azote et d'oxygène (essais 2, 3 et 4) en l'absence de la projection d'un jet gazeux. 



   Dans les essais 3 et 4, le rapport N/C est conforme aux exigences de l'invention, mais les proportions des éléments se placent en dehors de la gamme définie et l'adhérence obtenue n'est pas satisfaisante. 



   Lorsque l'on projette un mélange gazeux d'azote et d'oxygène dans les mêmes proportions que ci-dessus sur la surface devant être soumise à une décharge en couronne (essais 5 et 6), le rapport N/C et les'proportions respectives des éléments répondent aux exigences et l'adhérence réalisée est satisfaisante. 



   Il ressort de ces observations que non seulement la concentration en oxygène de l'atmosphère, dans laquelle doit être réalisée la décharge en couronne, mais également la projection d'un jet d'un mélange gazeux sur la surface à soumettre à la décharge, destiné à casser la couche d'air   entraîné   et à réduire la concentration de l'oxygène au niveau de cette surface, sont des mesures essentielles. 

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   La pellicule obtenue dans l'essai 4 peut à la rigueur être employée en pratique, mais l'adhérence est relativement médiocre. Il se confirme de plus que l'adhérence sur de la cellophane est rapidement abaissée par un traitement thermique. 



  Exemple 2
Une pellicule en polypropylène étirée biaxialement (pellicule"Pyren"P-2061 de la firme Toyobo Co., Ltd), d'une épaisseur de 20   pm,   est soumise à une décharge en couronne dans les conditions opératoires indiquées dans le tableau 4. 



   Pour les essais 7 à 12, le débit du jet gazeux (azote) est réglé à 8 m3 par heure et par mètre de largeur de la pellicule d'essai, la vitesse de projection étant de 1,8 m/s. 



   Pour les essais 13 à 16, le gaz introduit est modifié en vue d'un contrôle de la concentration de l'oxygène au niveau de la surface du côté décharge. 



   Si le gaz est simplement introduit dans l'appareil à décharge (essais 13 et 14), le volume de gaz nécessaire est de trois à huit fois supérieur au volume nécessaire pour obtenir un taux d'oxygène approximativement identique, lorsque ce même gaz est projeté en jet (essais 15 et 16). 



   Les propriétés adhésives des pellicules soumises aux divers essais sont indiquées dans le tableau 5. 

 <Desc/Clms Page number 17> 

 



  Tableau 4 (1re partie) 
 EMI17.1 
 
<tb> 
<tb> Essai <SEP> Décharge <SEP> en <SEP> couronne <SEP> Concentration
<tb> Vitesse <SEP> Force <SEP> 02 <SEP> dans <SEP> N2 <SEP> 
<tb> n  <SEP> (m/mn) <SEP> électr. <SEP> (% <SEP> en <SEP> vol.)
<tb> (J/m)
<tb> 7 <SEP> 20 <SEP> 4000 <SEP> 0,03
<tb> 8 <SEP> 60 <SEP> 4015 <SEP> 0, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> 9 <SEP> 100 <SEP> 4000 <SEP> 5, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> 10 <SEP> 20 <SEP> 3995 <SEP> 0, <SEP> 01
<tb> 11 <SEP> 60 <SEP> 4010 <SEP> 0, <SEP> 21 <SEP> 
<tb> 12 <SEP> 100 <SEP> 4000 <SEP> 3, <SEP> 1 <SEP> 
<tb> 13 <SEP> 60 <SEP> 4000 <SEP> 0, <SEP> 05 <SEP> 
<tb> 14 <SEP> 100 <SEP> 4000 <SEP> 0, <SEP> 06
<tb> 15 <SEP> 60 <SEP> 4000 <SEP> 0, <SEP> 05 <SEP> 
<tb> 16 <SEP> 100 <SEP> 4000 <SEP> 0, <SEP> 6
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 18> 

 Tableau 4 (2de partie)

   
 EMI18.1 
 
<tb> 
<tb> A <SEP> n <SEP> a <SEP> 1 <SEP> y <SEP> s <SEP> e <SEP> E <SEP> S <SEP> C <SEP> A <SEP> 
<tb> Essai <SEP> Avant <SEP> décharge <SEP> Après <SEP> décharge <SEP> [o1/ <SEP> [c]-[o'']/ <SEP> [c't <SEP> Notes
<tb> ssal <SEP> Notes
<tb> n  <SEP> [O]/[C] <SEP> [N]/[C] <SEP> [O']/[C'] <SEP> [N']/[C'] <SEP> [N]/[C]-[N']/[C']
<tb> 7 <SEP> 7,1 <SEP> 2,0 <SEP> 12,6 <SEP> 3,2 <SEP> 4,58 <SEP> compa-
<tb> 8 <SEP> 7,2 <SEP> 2,0 <SEP> 12,8 <SEP> 2,6 <SEP> 9,33 <SEP> ratif
<tb> 9 <SEP> 7, <SEP> 2 <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 14, <SEP> 1 <SEP> 2, <SEP> 1 <SEP> 69 <SEP> 
<tb> 10 <SEP> 7, <SEP> 2 <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 9, <SEP> 1 <SEP> 5, <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 54 <SEP> 
<tb> 11 <SEP> 7, <SEP> 2 <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 9,7 <SEP> 5, <SEP> 4 <SEP> 0, <SEP> 74 <SEP> invent. <SEP> 
<tb> 



  12 <SEP> 7,2 <SEP> 2,0 <SEP> 11,2 <SEP> 4,6 <SEP> 1,54
<tb> 13 <SEP> 7,1 <SEP> 2,0 <SEP> 12,3 <SEP> 2,9 <SEP> 5,78 <SEP> compa-
<tb> 14 <SEP> 7, <SEP> 1 <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 13, <SEP> 5 <SEP> 2, <SEP> 4 <SEP> 16 <SEP> ratif
<tb> 15 <SEP> 7, <SEP> 1 <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 9, <SEP> 3 <SEP> 5, <SEP> 3 <SEP> 0, <SEP> 67 <SEP> invente <SEP> 
<tb> 16 <SEP> 7, <SEP> 1 <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 9, <SEP> 7 <SEP> 4, <SEP> 5 <SEP> 1, <SEP> 04 <SEP> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 19> 

 Tableau 5 
 EMI19.1 
 
<tb> 
<tb> Trou- <SEP> Pou <SEP> voi <SEP> r <SEP> d'a <SEP> d <SEP> h <SEP> é <SEP> r <SEP> e <SEP> n <SEP> c <SEP> e <SEP> Re- <SEP> 
<tb> Essai <SEP> ble <SEP> Stratifié <SEP> Couche <SEP> Pellicule <SEP> 
<tb> Encre <SEP> d'impression <SEP> (partie <SEP> im- <SEP> d'alu- <SEP> en <SEP> PVC <SEP> mar- <SEP> 
<tb> (%) <SEP> Pela- <SEP> Frotte- <SEP> Grif- <SEP> primée)

   <SEP> minium <SEP> ques
<tb> ge <SEP> ment <SEP> fage <SEP> (g/15mm)
<tb> 7 <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> 4 <SEP> 118 <SEP> 4 <SEP> 3, <SEP> 5 <SEP> compa- <SEP> 
<tb> 8 <SEP> 1, <SEP> 8 <SEP> 2 <SEP> 3 <SEP> 2 <SEP> 86 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> ratif
<tb> 9 <SEP> 1,8 <SEP> 1 <SEP> 2 <SEP> 1 <SEP> 16 <SEP> 1 <SEP> 1
<tb> 10 <SEP> 1, <SEP> 9 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 287 <SEP> 5 <SEP> 5
<tb> 11 <SEP> 1, <SEP> 8 <SEP> 4 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 238 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> invent.
<tb> 



  12 <SEP> 1, <SEP> 8 <SEP> 4, <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 4, <SEP> 5 <SEP> 225 <SEP> 4, <SEP> 5 <SEP> 4, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> 13 <SEP> 1, <SEP> 8 <SEP> 4 <SEP> 5 <SEP> 4 <SEP> 99 <SEP> 3 <SEP> 3 <SEP> compa-
<tb> 14 <SEP> 1, <SEP> 8 <SEP> 3 <SEP> 3 <SEP> 2 <SEP> 67 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> ratif
<tb> 15 <SEP> 1,8 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 251 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> invent.
<tb> 



  16 <SEP> 1,8 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 239 <SEP> 5 <SEP> 4,5
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 20> 

 
Comme le font ressortir les résultats des tableaux 4 et 5, la simple introduction d'un mélange gazeux dans l'appareil à décharges en couronne (essais 7 à 9 et 13 et 14) ne parvient pas à éliminer la couche d'air   entraîné   adjacente à la surface des pellicules. Les proportions des éléments ne deviennent par conséquent pas suffisamment basses, l'efficacité du traitement est amoindrie et l'adhérence n'est pas satisfaisante. 



   La projection du mélange gazeux en jet sur la surface de la pellicule (essais 10 à 12 et 15 et 16), par contre, parvient à casser et à éliminer la couche d'air   entraîné   et partant à réduire les proportions des éléments à un niveau extrêmement bas, les conséquences étant un traitement nettement plus efficace et des forces   d'adhé-   rence sur divers matériaux notablement améliorées. 



  Exemple 3
A un polypropylène isotactique, on incorpore du stéarate de   polyoxyéthylène   (degré moyen de polymérisation de la fraction   polyoxyéthylène   : 20) et du monoglycéride de l'acide stéarique en des proportions respectives de 0,4 % et de 0,2 % en poids par rapport au poids total de la composition finale, obtenant ainsi une composition de résine pour la préparation de pellicules, qui sont étirées biaxialement jusqu'à une épaisseur résiduelle de 25   p. m.   



   Les pellicules sont soumises à une décharge en couronne avec projection concomitante d'un jet d'un mélange gazeux d'azote et d'oxygène avec une concentration en   Op   de 0, 0008 % en volume, la vitesse de projection étant de 5 m/s. La force électrique est de 4800    joules/m2,   la vitesse de déplacement de la pellicule de 20 m/mn et la concentration de l'oxygène dans l'atmosphère dans la région de la décharge de 0,008 % en volume. 



   A titre de comparaison, on soumet une pellicule 

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 identique à une décharge en couronne dans le mélange gazeux introduit sans projection en jet dans l'appareil. 



   Les propriétés adhésives des pellicules soumises à ces essais sont indiquées dans le tableau 6. 



  Exemple 4
A du polypropylène isotactique, on incorpore 0,4 % en poids d'oléate de sorbitan et on prépare des pellicules étirées biaxialement jusqu'à une épaisseur résiduelle de 25   gm.   



   Les pellicules d'essai sont soumises à une décharge en couronne dans les conditions décrites dans l'exemple 3, sauf que le mélange gazeux est projeté avec une vitesse de 10 m/s. 



   Les propriétés adhésives des pellicules ainsi traitées sont indiquées dans le tableau 6. 



   Les résultats repris dans ce tableau 6 confirment que le mode de réalisation conforme à l'invention permet d'obtenir une excellente adhérence, même avec des pellicules polyoléfiniques, contenant un ou plusieurs additifs organiques. 

 <Desc/Clms Page number 22> 

 Tableau 6 (1re partie) 
 EMI22.1 
 
<tb> 
<tb> A <SEP> n <SEP> a <SEP> 1 <SEP> y <SEP> s <SEP> e <SEP> E <SEP> S <SEP> C <SEP> A <SEP> Trouble
<tb> Essai
<tb> Avant <SEP> décharge <SEP> Après <SEP> décharge <SEP> [O]/[C]-[O']/[C'] <SEP> (%)
<tb> [O]/[C][N]/[C] <SEP> [O']/[C'][N']/[C'] <SEP> [N]/[C]-[N']/[C']
<tb> 17 <SEP> 1, <SEP> 2 <SEP> 0, <SEP> 9 <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> 6, <SEP> 3-0, <SEP> 04 <SEP> 2, <SEP> 4
<tb> 18 <SEP> 1,5 <SEP> 1,2 <SEP> 0,08 <SEP> 5,8 <SEP> - <SEP> 0,31 <SEP> 2,3
<tb> 19 <SEP> 1, <SEP> 2 <SEP> 0, <SEP> 9 <SEP> 15,1 <SEP> 3,1 <SEP> 6,3 <SEP> 2,

  5
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 23> 

 Tableau 6 (2de partie) 
 EMI23.1 
 Essai Pelage Stratifié Couche Pellicule Remarencre (partie d'aluno d'impr. imprimée) minium PVC ques (g115 17 5 230 5 5 inven- 18 5 280 5 5 19 4 90 3 2 compar. l

Claims (1)

  1. mmREVENDICATION Procédé pour améliorer l'adhérence superficielle d'un produit façonné en une polyoléfine, consistant à soumettre la surface du produit à une décharge en couronne pendant que le produit se déplace par un mouvement continu entre une électrode de décharge et une deuxième électrode opposée et à projeter simultanément sur la surface à soumettre à la décharge électrique un jet d'un mélange gazeux d'une composition différente de celle de l'air, cette composition étant choisie de telle manière que, dans la couche adjacente à ladite surface, d'une épaisseur de EMI24.1 o 100 A, s'établissent les rapports ci-après entre les ato- mes de carbone, les atomes d'azote et les atomes d'oxygène :
    EMI24.2 (a)-3, 7-/Oi7/l7)/ 7-/Ni//Ci7) et (b) 3,0/N7//CJ7, /C7, indiquant respectivement le nombre d'atomes de carbone, d'azote et d'oxygène dans la couche o de 100 A avant le traitement et/C7,/N7 7 le nombre d'atomes de carbone, d'azote et d'oxygène dans la même couche après l'application de la décharge en couronne, le nombre des atomes de carbone étant toujours considéré comme égal à 100.
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