CH269428A - Process for the preparation of a biguanide derivative. - Google Patents

Process for the preparation of a biguanide derivative.

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CH269428A
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biguanide
isopropyl
chlorophenyl
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C279/00Derivatives of guanidine, i.e. compounds containing the group, the singly-bound nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C279/20Derivatives of guanidine, i.e. compounds containing the group, the singly-bound nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups containing any of the groups, X being a hetero atom, Y being any atom, e.g. acylguanidines
    • C07C279/24Y being a hetero atom
    • C07C279/26X and Y being nitrogen atoms, i.e. biguanides

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  • Organic Chemistry (AREA)
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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

  

  Verfahren zur Herstellung eines     Biguanid-Derivates.       Gegenstand der vorliegenden Erfindung  ist ein Verfahren zur Herstellung eines       Biguanid-Derivates,    nämlich des     Nl-p-Chlor-          phenyl-N"-isopropyl-biguanids,    welches als  chemotherapeutisches Mittel oder als Zwi  schenprodukt für die Herstellung chemo  therapeutischer Mittel wertvoll ist. Dieses       Biguanid-Derivat    ist insbesondere gegen       Malariaparasiten    hochwirksam.  



  Das erfindungsgemässe Verfahren ist da  durch gekennzeichnet, dass man     p-Chlor-          phenylguanidin    mit     Isopropylthioharnstoff     in Gegenwart eines     Entsehwefelungsmittels     zur Umsetzung bringt.  



  Der     Isopropylthioharnstoff    kann durch  Umsetzung von     Isopropyl-isothiocyanat    mit  Ammoniak nach dem von     Jahn    (Monats  hefte,     Bd.3,    Seite<B>168)</B> beschriebenen Ver  fahren hergestellt werden.  



  Das     p-Chlorphenylguanidin    kann durch  Umsetzung von     p-Chloranilin-hydroehlorid     mit     Cyanamid    nach dem von Braun (Journal  of     the        American        Chemical        Society,    1933,       Bd.55,    Seite 1282) beschriebenen Verfahren  hergestellt werden.  



  Als     Entschwefelungsmittel    für das erfin  dungsgemässe Verfahren eignen sich bei  spielsweise die Oxyde und die Salze von  Schwermetallen, insbesondere diejenigen von  Blei, Kupfer, Silber und Quecksilber.  



  Zur Ausführung der Reaktion des erfin  dungsgemässen Verfahrens werden die Reak-         tionsteilnehmer    zweckmässig zusammen er  hitzt, z. B. in Gegenwart eines     Lösungs-    oder  Verdünnungsmittels, wie z. B. Methanol,  Äthanol oder     fl-Äthoxyäthanol.    Der     Isopropyl-          thioharnstoff    sowie das     p-Chlorphenylguani-          din    können als solche oder in Form ihrer  Salze, beispielsweise der Hydrochloride, ver  wendet werden.

   Im letzteren Falle kann der  freie     Isopropylthioharnstoff    bzw. das     p-Chlor-          phenylguanidin    in     situ    durch Zugabe einer  äquivalenten Menge eines basisch machenden  Mittels, wie z. B.     Natriumäthoxyd    oder     Na-          triummethoxyd,    in Freiheit gesetzt werden.  



  Das nach dem. erfindungsgemässen Ver  fahren erhaltene     NI-p-Chlorphenyl-N@-isopro-          pyl-biguanid    ist eine starke Base, die mit  organischen und anorganischen Säuren be  ständige Salze bildet, welche in vielen Fäl  len in     Wasser    leicht löslich sind.  



  Diese Salze können     in,    der Weise her  gestellt werden, dass man das     Nl-p-Chlor-          phenyl-N'-isopropyl-biguanid    in     wässrigen     Lösungen der Säure löst und das Wasser  hierauf abdampft. Man stellt sie jedoch  zweckmässiger trocken her, indem man die  Komponenten in einem organischen Lösungs  mittel, wie z. B. Aceton oder einem Alkohol,  in welchem die Salze schwer löslich sind, ver  mischt.

   Auf diese Weise lassen sich leicht  beispielsweise die Salze der Essigsäure,  Milchsäure,     Methansulfonsäure,        Methylen-          disalicylsäiire,        Methylen-bis-2,3-oxynaphthoe-          säure    und Salzsäure herstellen.      Im folgenden Beispiel sind unter  Teile   Gewichtsteile zu verstehen.  



       Beispiel:     3,4 Teile     p-Chlorphenylguanidin,    2 Teile       Isopropylthioharnstoff,    8,9 Teile Bleiglätte  und 50 Teile Äthanol werden gerührt und  während 18 Stunden am     Rückfluss    erhitzt.  Das Reaktionsgemisch wird     abfiltriert    und  der Rückstand mit Äthanol gewaschen. Die  Filtrate und Waschflüssigkeiten werden ver  einigt und auf dem Wasserbad eingedampft.  Der Rückstand wird in 7%iger Salzsäure  gelöst, die Lösung filtriert und einem über  schuss einer 8%igen     Natr        iumhydroxydlösung     zugesetzt. Der feste Körper, der ausfällt, wird       abfiltriert    und in Benzol gelöst.

   Die Lösung  wird getrocknet und das Benzol abgedampft.  Der Rückstand wird in trockenem     Äthylessig-          ester    gelöst und mit so viel Eisessig     versetzt,     bis die     Lösung    gegen Lackmus gerade sauer    reagiert. Der ausgeschiedene Körper     wird    ab  filtriert, mit     Äthylessigester    gewaschen und  bei 60 C getrocknet. Er besteht aus     N'-p-          Chlorphenyl    -     NI    -     isopropyl    -     diguanidinacetat     vom     Smp.    188  C.

   Die freie Base vom     Smp.     129  C wird nach gewöhnlichen Methoden der       Basifizierung    erhalten. Ihr Hydrochlorid  schmilzt bei 243-244 C.



  Process for the preparation of a biguanide derivative. The present invention relates to a process for the preparation of a biguanide derivative, namely Nl-p-chlorophenyl-N "-isopropyl-biguanide, which is valuable as a chemotherapeutic agent or as an intermediate for the preparation of chemotherapeutic agents. This biguanide -The derivative is particularly effective against malaria parasites.



  The process according to the invention is characterized in that p-chlorophenylguanidine is reacted with isopropylthiourea in the presence of a desulfurizing agent.



  The isopropylthiourea can be prepared by reacting isopropyl isothiocyanate with ammonia according to the method described by Jahn (months booklet, volume 3, page 168).



  The p-chlorophenylguanidine can be prepared by reacting p-chloroaniline hydrochloride with cyanamide according to the process described by Braun (Journal of the American Chemical Society, 1933, vol. 55, page 1282).



  Suitable desulfurizing agents for the process according to the invention are, for example, the oxides and the salts of heavy metals, in particular those of lead, copper, silver and mercury.



  To carry out the reaction of the method according to the invention, the reaction participants are expediently heated together, e.g. B. in the presence of a solvent or diluent, such as. B. methanol, ethanol or fl-ethoxyethanol. The isopropyl thiourea and p-chlorophenylguanidine can be used as such or in the form of their salts, for example the hydrochlorides.

   In the latter case, the free isopropylthiourea or the p-chlorophenylguanidine can be added in situ by adding an equivalent amount of a basicizing agent, such as. B. sodium ethoxide or sodium methoxide, are set free.



  That after. NI-p-chlorophenyl-N @ -isopropyl-biguanide obtained according to the invention is a strong base which forms permanent salts with organic and inorganic acids, which in many cases are readily soluble in water.



  These salts can be prepared in such a way that the Nl-p-chlorophenyl-N'-isopropyl-biguanide is dissolved in aqueous solutions of the acid and the water is then evaporated off. However, they are more conveniently dry by putting the components in an organic solvent such as. B. acetone or an alcohol in which the salts are sparingly soluble, mixed ver.

   In this way, for example, the salts of acetic acid, lactic acid, methanesulfonic acid, methylene disalicylic acid, methylene-bis-2,3-oxynaphthoic acid and hydrochloric acid can easily be prepared. In the following example, parts are to be understood as parts by weight.



       Example: 3.4 parts of p-chlorophenylguanidine, 2 parts of isopropylthiourea, 8.9 parts of black lead and 50 parts of ethanol are stirred and refluxed for 18 hours. The reaction mixture is filtered off and the residue is washed with ethanol. The filtrates and washing liquids are combined and evaporated on the water bath. The residue is dissolved in 7% hydrochloric acid, the solution is filtered and an excess of 8% sodium hydroxide solution is added. The solid that precipitates is filtered off and dissolved in benzene.

   The solution is dried and the benzene evaporated. The residue is dissolved in dry ethyl acetate and mixed with glacial acetic acid until the solution just reacts acidic to litmus. The excreted body is filtered off, washed with ethyl acetate and dried at 60.degree. It consists of N'-p-chlorophenyl - NI - isopropyl - diguanidine acetate with a melting point of 188 C.

   The free base of melting point 129 ° C. is obtained by customary basification methods. Their hydrochloride melts at 243-244 C.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von N'-P-: Chlorphenyl-N'-isopropyl-biguanid, dadurch gekennzeichnet, dass man p-Chlorphenylgua- nidin mit Isopropylthioharnstoff und einem Entschwefelungsmittel zur Umsetzung bringt. Das N'-p-Chlorphenyl-N5-isopropyl-bigua- nid ist eine kristallisierte Substanz vom Smp: 129 C. Sein Hydrochlorid schmilzt bei 243 bis 244 C und sein Acetat bei 188 C. PATENT CLAIM: Process for the preparation of N'-P-: chlorophenyl-N'-isopropyl-biguanide, characterized in that p-chlorophenylguanidine is reacted with isopropylthiourea and a desulfurizing agent. N'-p-chlorophenyl-N5-isopropyl-biguanide is a crystallized substance with a melting point of 129 C. Its hydrochloride melts at 243 to 244 C and its acetate at 188 C. Die freie Base und deren Salze besitzen eine starke Antimalaria-Wirksamkeit. The free base and its salts have a strong antimalarial activity.
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