CH322066A - Procédé de préparation de stéroïdes 11B-hydroxylés - Google Patents

Procédé de préparation de stéroïdes 11B-hydroxylés

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CH322066A
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curvularia
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Malcolm Shull Gilbert
Albert Kita Donald
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White Davisson Jacob
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Pfizer & Co C
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Description


  Procédé de préparation de stéroïdes     11(3-hydroxylés       L'invention est relative à un procédé pour  convertir un stéroïde non substitué en position  11 en dérivé     11(i-hydroxylé    de ce stéroïde à  l'aide de cultures choisies de     microorganisrnes.     Une     réaction    particulièrement utile, qui peut  être     effectuée    par ce procédé, est la conver  sion du composé S de Reichstein     (17a-hydroxy-          11-désoxy-corticostérone)    en composé F de  Kendall     (17a-hydroxy-corticostérone).     



  La préparation de stéroïdes     biologiquement     actifs, tels que la cortisone et le composé F, se  fait avec de nombreuses difficultés     sérieuses.-          Un    des problèmes les plus difficiles est l'intro  duction d'atomes d'oxygène en des positions  essentielles du noyau stéroïde, surtout en po  sition 11 de ce noyau. Le composé S peut être  obtenu par des voies synthétiques connues, à  partir de divers stéroïdes de départ, d'origine  naturelle et relativement économiques, tels que  des stéroïdes du type végétal.

   Par contre, le  composé F est beaucoup plus     difficile    à obtenir  et est un composé de grande valeur, qui est  particulièrement     utile    pour le traitement de  l'arthritisme rhumatismal et de certains états  du corps humain. Tout procédé par lequel le  composé S peut être converti en composé F  avec un bon rendement et sans dépenses exces-         sives    a une valeur importante pour     l'industrie     pharmaceutique et pour le public en général.  



  Des méthodes ont déjà été proposées pour  convertir le composé S en composé F au moyen  de micro-organismes tout     différents    de ceux  décrits ci-dessous pour la mise en     oeuvre    du  procédé faisant l'objet de l'invention. Dans le  brevet E. U.

   A., no 2602769 on a décrit l'usage  de     Cunninghamella        blakesleena    (de l'ordre des       Mucorales)    et dans un article paru dans le  Journal of the     American        Chemical    Society  (Vol. 77, p. 2381, 1952) on décrit un procédé  dans lequel on utilise le Streptomyces     fradiae.     Un grand nombre de     microorgansmes    ont été  essayés en ce qui concerne leur efficacité pour       convertir    le composé S en composé F.

   La plu  part des     microorganismes    ne donnent aucune  réaction relative à la     11(3-hydroxylation.    Un  nombre considérable de cultures de microorga  nismes, de l'ordre des     Mucorales,    ont été es  sayées pour la même réaction     mais        quelques-          unes    seulement de celles-ci permettaient d'ob  tenir un degré réduit de conversion.

   Contrai  rement aux méthodes publiées jusqu'ici et aux  pauvres résultats obtenus avec les microorga  nismes étudiés jusqu'ici, les     microorganismes     du genre     Curvularia    ont donné des résultats  très favorables en ce qu'ils permettent de pré-      parer des produits, tels que le composé F, avec       des        rendements        atteignant        40        %        ou        davantage.     Par ailleurs, on peut     effectuer    les réactions  dans des conditions telles que les produits  puissent être isolés assez aisément avec un de  gré de pureté élevé.

   Ceci permet, pour la pre  mière fois, la préparation pratique, sur une  grande échelle et par des méthodes biochimi  ques, de     substances    telles que le composé F.  



  On a découvert qu'en     mettant    en contact  sous des conditions d'aérobiose un composé  stéroïde non substitué en position 11 avec des  enzymes oxydantes produites par certains mi  croorganismes choisis, on peut obtenir la     11(3-          hydroxylation    sélective de ces composés sté  roïdes. Les organismes en question sont des  souches     oxygénantes    de champignons du     genre          Curvularia,    ce genre appartenant à l'ordre des       Moniliales    de la classe des     Fungi        imperfecti.     Ces indications sont basées sur la classification  de     Saccardo,    P.

   A.,     Sylloge        Fungorum,    Vol. 8.  Une valeur particulière ont les souches des es  pèces     Curvularia        falcata,    C.     brachyspora,    C.       lunata,    C.     pallescens    et d'autres espèces de ce       genre.    D'autres microorganismes du genre     Cur-          vularia    peuvent être choisis pour effectuer le  procédé, faisant l'objet de l'invention, en fai  sant des essais simples qui sont décrits en dé  tail plus loin.

   On peut se procurer plusieurs de  ces     organismes    dans les collections de culture  publiques et d'autres peuvent être isolés à  partir de matières naturelles, telles que du ter  reau, par des     méthodes    normalisées bien con  nues par les mycologues.  



  Comme décrit plus haut, on peut se ser  vir du procédé faisant l'objet de l'invention  pour convertir le composé S en composé F.  



  Toutefois, le procédé peut également être       utilisé    pour la     11(3-hydroxylation    d'une variété  d'autres stéroïdes non substitués en position 11  du noyau. Diverses     chaînes    latérales peuvent       être    présentes en position 17 du noyau et des  groupements     céto    ou hydroxyle peuvent se  trouver en position 3 du noyau. Les stéroïdes,       utilisés    comme supports pour la réaction, peu  vent également comporter des liaisons doubles  carbone-carbone en divers points du noyau,  par exemple aux positions 3, 4 ou 5, 6.

   Il est    à noter que le rendement en produit     hydroxylé     varie, jusqu'à un certain degré, avec la nature  du stéroïde utilisé comme matière initiale, avec  la souche particulière de     Curvularia        utilisée    et  avec les conditions adoptées pour la réaction,  c'est-à-dire la température, la durée, le<I>pH,</I> le  milieu nutritif, le moment auquel le composé  est ajouté au microorganisme, etc.

   Par ailleurs  un microorganisme oxygénant donné, appar  tenant à l'espèce préférée, peut avoir des ef  fets très variables sur des stéroïdes différents,  c'est-à-dire qu'un bon rendement en dérivé       11(3-hydroxylé    correspondant     peut    être obtenu  quand on se sert d'une souche oxygénante don  née et d'un stéroïde déterminé, alors  qu'un autre stéroïde utilisé dans des conditions  qui, à part cela, sont absolument identiques,  se     transforme    en composé     désiré    avec un  rendement qui est seulement modéré ou fai  ble.

   La présence d'un groupement hydroxyle  en position 21 d'un stéroïde du type     prégnène     peut être particulièrement utile pour     fournir    un  bon rendement en composé     11(3-hydroxy.     Comme les stéroïdes du type cortical possè  dent un tel groupement hydroxyle, le procédé  est particulièrement utile pour préparer les  composés     11(3-hydroxylés    de cette série.

   Parmi  les produits qui peuvent être convertis en pro  duits     11(3-hydroxylés    correspondants on peut  citer le composé S et la     11-désoxy-corticosté-          rone.    Diverses méthodes peuvent être utilisées  pour déterminer la quantité des produits ob  tenus par ces procédés. Par exemple, si l'on se  sert d'un stéroïde avec une     chaine    latérale ap  propriée, la proportion du produit obtenu peut  être évaluée en déterminant l'effet sur des sou  ris     adrénalectomisées    ou en se basant sur le  nombre d'éosinophiles qui se trouvent dans le  sang des animaux ayant servi aux essais.

   Par  ailleurs, les produits purs, obtenus par la réac  tion     d'hydroxylation,    peuvent être isolés com  me décrit ci-dessous.  



  L'efficacité d'un microorganisme particu  lier pour le procédé faisant l'objet de l'inven  tion, peut être déterminée en cultivant le     mi-          coorganisme    dans un milieu nutritif approprié  contenant des hydrates de carbone, des sels,  des sources d'azote organique, etc. Le stéroïde,      à l'état solide ou en solution dans un solvant  approprié tel que l'acétone ou l'éthanol, est  ajouté, dans des conditions stériles, .au micro  organisme cultivé et le mélange est agité et  aéré pour provoquer la croissance du micro  organisme et l'oxydation du stéroïde. Le sté  roïde peut être ajouté quand le milieu est en  semencé, dans des conditions stériles, avec une  culture du microorganisme ou après que la  croissance de l'organisme a commencé.

   Dans  certains cas il peut être bon d'ajouter le sté  roïde après que la croissance du microorga  nisme a commencé dans le milieu nutritif et  sous des conditions d'aérobiose. Ceci convient  tout particulièrement quand, pendant les pha  ses initiales de la     croissance    du microorga  nisme, il existe une tendance à la formation  de sous-produits non voulus à partir du sté  roïde de départ. L'acétate ou un autre ester  du stéroïde peut être utilisé à la place de l'al  cool lui-même bien que ceci puisse parfois être  la cause d'une diminution appréciable du ren  dement en produit     hydroxylé.     



  Suivant une variante, on peut utiliser des  préparations d'enzymes obtenues à partir de  la culture d'un organisme approprié du genre       Curvularia    pour la mise en     oeuvre    du procédé.  Une autre méthode, très efficace, consiste à  cultiver le     microorganisme    sur un milieu nu  tritif approprié dans des conditions d'aérobiose  et en l'absence du stéroïde. La culture     mycé-          lienne    peut ensuite être séparée par filtration  du bouillon et peut, si on le désire, être lavée  à l'eau distillée. Le mycélium est alors mis en  suspension dans de l'eau distillée contenant le  stéroïde de départ.

   L'agitation et l'aération du  mélange sont continuées pendant une période  comprise entre environ 12 et 48 heures après  quoi on récupère les produits résultant de la  réaction. Ce procédé présente l'avantage que  le stéroïde peut être aisément récupéré car les  diverses matières nutritives, utilisées à l'origine,  pour obtenir la croissance du microorganisme  sont alors absentes ainsi que les diverses matiè  res excrétées par les organismes, au cours de  leur croissance, pendant la période initiale.

    Avec certaines souches du genre     Curvularia     on obtient, par cette méthode, des rendements    totaux, encore meilleurs en produits     hydroxy-          lés    que dans le cas où le stéroïde est ajouté, au  début ou à une période intermédiaire détermi  née, à l'ensemble du bouillon de fermentation.  D'autres méthodes, bien connues des chimistes  qui s'occupent des enzymes, peuvent être utili  sées pour la mise en     oeuvre    du procédé d'oxy  dation en question. La proportion des produits  et la vitesse d'oxydation ainsi que la nature des  sous-produits formés peuvent varier suivant  que l'on se sert de l'ensemble du bouillon de  fermentation ou du mycélium lavé et isolé.  



  En général, une concentration qui ne dé  passe pas 1 à 2 % en poids de produit de dé  part est adoptée pour la mise en     oeuvre    du pro  cédé, mais parfois on peut juger qu'il est plus  favorable     d'utiliser    d'autres concentrations.  Comme la solubilité de la matière initiale dans  l'eau est très limitée, un excès de la matière  peut être lentement converti en produit     hy-          droxylé.    Toutefois, le degré de substitution du  stéroïde, quand il est ajouté au système d'oxy  dation, c'est-à-dire au microorganisme en cours  de croissance ou aux enzymes,, ne paraît pas  affecter fortement le rendement et la nature  des produits dans des conditions qui, à part  cela, restent identiques.

   Si l'on ajoute une so  lution du stéroïde dans un solvant miscible à  l'eau au système de fermentation aqueux, le  stéroïde est généralement précipité à l'état fi  nement divisé en présence d'un grand excès  d'eau. Ceci ne paraît pas améliorer d'une ma  nière appréciable la vitesse de la réaction com  parativement à celle obtenue par l'addition de  cristaux secs et relativement grands du sté  roïde.  



  Quand le traitement d'oxydation est termi  né, le produit peut être récupéré hors du mé  lange par extraction à l'aide d'un solvant ap  proprié et non miscible à l'eau. Des hydro  carbures inférieurs chlorés, des cétones et des  alcools peuvent être utilisés à cet effet. Ceux-ci  comprennent le chloroforme, le chlorure  de méthylène, le     trichloroéthane,    le     dichlorure     d'éthylène, etc. L'usage du     dichlorure    d'éthy  lène chaud, c'est-à-dire à une température  comprise entre environ     40o    et environ 800,  convient tout particulièrement à l'extraction      des stéroïdes.

   L'extrait du produit oxydé et des  matières initiales n'ayant pas réagi peuvent  être concentrés jusqu'à un faible volume ou  jusqu'à siccité pour obtenir un produit solide.  La purification du produit peut se faire de dif  férentes manières. La plus efficace est là sépa  ration, par chromatographie, du produit d'avec  les matières initiales et d'avec     d'autres    pro  duits, tels que des substances plus fortement  oxydées, qui peuvent être formés au cours de  la réaction. Des adsorbants, tels que du gel  de silice ou d'autres matières adsorbantes ap  propriées, sont particulièrement utiles à cet ef  fet.

   On a découvert qu'une     colonne    de gel de  silice traité avec un alcool inférieur, plus spé  cialement l'éthanol, est particulièrement     utile     pour la séparation des stéroïdes.  



  Les stéroïdes bruts peuvent être amenés sur  des colonnes d'adsorbants, tels que du gel de  silice, en solution concentrée dans du chloro  forme ou du chlorure de méthylène. La colonne  peut ensuite être lavée avec des quantités addi  tionnelles du     solvant    pour enlever certaines  impuretés telles que des graisses et des pig  ments. Le mélange adsorbé est ensuite séparé  par l'addition graduelle d'un mélange du sol  vant et d'un faible     pourcentage,    par exemple  de 1 à 5 0/0, d'un alcool inférieur (méthanol,  éthanol, etc.). Les matières peuvent être sé  parées et les composés séparés peuvent être  récupérés graduellement hors de la colonne en  utilisant des mélanges de solvants qui ont une  polarité graduellement croissante.

   Par exemple  un mélange de chlorure de méthylène et une  quantité réduite mais graduellement croissante       d'éthanol    est très utile.  



  Des fractions de la matière récupérée hors  des colonnes     chromatographiques    peuvent être  examinées, en ce qui concerne la nature du  produit, en soumettant des petites portions des  solutions à des analyses sur papier     chromato-          graphique.    Des méthodes qui sont particuliè  rement utiles pour effectuer ce genre de sépa  ration et d'analyse sont décrites en détail dans  le brevet E. U. A. no 2602769 et dans un arti  cle de     Shull    et autres publié dans les Archives  of     Biochemistry,    Vol. 37 p. 186 (1952). Ces  méthodes sont également très utiles pour es-    Bayer des nouvelles souches de microorganis  mes en vue de déterminer leur efficacité pour  le procédé faisant l'objet de l'invention.

   La  fermentation peut se faire sur une petite échel  le, avec le stéroïde, par exemple le composé S  ou un dérivé approprié du composé S comme  support et l'extrait total du mélange de fer  mentation peut être concentré et     soumis    à  l'essai au papier     chromatographique.    En utili  sant des échantillons connus du composé S,  du composé F ou d'autres produits apparentés,  à titre de comparaison, il est possible de dé  terminer si le microorganisme choisi convient  au procédé en question.  



  Des chromatogrammes décroissants sur pa  pier, obtenus à l'aide de papier traité avec une       solution    à     35        %        de        glycol        propylénique        et        dé-          veloppé    avec un mélange de 78 volumes de to  luène et 22 volumes de     dioxane,    peuvent être  utilisés pour l'évaluation rapide de diverses  souches des microorganismes préférés.

   Une  telle séparation peut être terminée en une pé  riode aussi courte que trois heures et le     chro-          matogramme    sur papier, après avoir été séché,  peut être examiné à la lumière ultraviolette  pour déterminer la position des diverses ma  tières, telles que les composés S et F, par leur  fluorescence. Les zones dans lesquelles les di  verses substances se présentent, peuvent être  marquées et     découpées    dans la feuille ou bande  de papier. La matière peut ensuite être récu  pérée à l'aide d'un solvant, tel que l'éthanol, et  obtenue sous la forme d'une matière solide et  pratiquement pure par évaporation. Une ana  lyse quantitative d'un mélange de ce genre peut  être faite de cette manière.

   La quantité des pro  duits isolés peut être déterminée, par exemple,  en mesurant le spectre d'absorption dans l'ul  tra-violet de solutions de ces matières. Parti  culièrement     utiles    sont les caractéristiques  d'absorption de ces composés quand ils sont  dissous dans l'acide sulfurique concentré.  



  Après séparation des produits de réaction  par chromatographie à l'aide d'une colonne,  les fractions désirées peuvent être mélangées  et concentrées jusqu'à un petit volume. Le pro  duit peut ensuite être cristallisé dans un solvant  approprié, tel que l'acétate d'éthyle. Un pro-      duit, préparé par l'application du procédé en  question, peut être comparé à des échantillons  d'un composé F authentique et on a constaté  qu'ils sont identiques à tous les points de vue.  De la     corticostérone,    préparée par le procédé  selon l'invention, a également été comparée à  un     échantillon    normalisé et on a constaté  qu'elle est identique à     celui-ci.     



  Les exemples ci-dessous illustrent l'inven  tion.  



  <I>Exemple 1</I>  Un microorganisme provenant de la col  lection du       Quartermaster    Corps   à Philadel  phie et désigné là-bas comme     Curvularia        fal-          cata        QM   <I>120 h,</I> a été cultivé sur un milieu de  culture à base     d'agar.    La titulaire ayant toute  fois établi que cet organisme appartient à l'es  pèce C.     lunata    plutôt qu'à l'espèce C.

       falcata,     elle le désignera ci-après par     Curvularia        lunata          (QM   <I>120 h.).</I> Une culture vivante de cet or  ganisme a été déposée à la Fermentation Divi  sion of thé     Northern        Régional    Research     Labo-          ratory    à     Peoria    (Illinois) et y a été enregistrée  sous la référence     NRRL-2380.    L'organisme est  séparé, par rinçage,

   de la souche     d'agar    dans  des conditions stériles et cultivé dans un mi  lieu stérile ayant la composition suivante  
EMI0005.0022     
  
    extrait <SEP> de <SEP> malt <SEP> 5 <SEP> 0/0
<tb>  saccharose <SEP> 1
<tb>  nitrate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 0,2
<tb>  chlorure <SEP> de <SEP> potassium <SEP> 0,05
<tb>  sulfate <SEP> de <SEP> magnésium <SEP> heptahydraté <SEP> 0,05
<tb>  sulfate <SEP> ferreux <SEP> heptahydraté <SEP> 0,05
<tb>  biphosphate <SEP> acide <SEP> de <SEP> potassium <SEP> 0,1       Eau distillée réglée à un<I>pH</I> de 7,0 avec de  la potasse caustique, reste.  



  Des portions de cent millilitres de ce milieu  sont versées dans des flacons de trois cents mil  lilitres. A chaque     flacon    on ajoute 50 mg de  composé S dissous dans un     petit    volume d'acé  tone. Pendant ces opérations, le mélange de  fermentation est maintenu sous des conditions  stériles. Le mélange est ensuite agité pendant  une période de sept jours à une température  d'environ     28,).    Les contenus des     flacons    sont  mélangés et le mélange est extrait avec plu  sieurs portions de     bichlorure    d'éthylène en se  servant chaque     fois    d'un cinquième du volume    de la phase aqueuse.

   Le mélange des extraits  au     bichlorure    d'éthylène est séché sur du sul  fate de sodium anhydre et concentré sous vide,  jusqu'à un volume de 1 à 2 ml ; un     échantillon     de cette solution est     chromatographié    sur pa  pier en se servant d'un premier système de     sol-          vants        contenant        50        %        en        volume        d'éther        et          50        %        en        volume   

       d'hexane        et        d'un        second        sys-          tème    de solvants formé par un mélange     eau-          benzène.    -On a constaté que le produit obte  nu contient le composé F en comparant avec  des chromatogrammes sur papier obtenus avec  un échantillon d'un composé F authentique,  utilisé comme repère.  



  On a également obtenu des indications au  sujet de la présence de produits plus fortement  oxydés.  



  Le concentrai au     dichlorure    d'éthylène est  placé sur une colonne     chromatographique    cons  tituée par du gel de     silice    mélangé avec un  petit volume d'éthanol (un ml de solvant par g  de gel de     silice).    La colonne est développée  à l'aide d'un mélange de 97 volumes de chlo  rure de méthylène et 3 volumes     d'éthanol    à  95 0/0. Le produit fourni par la colonne est re  cueilli sous la forme de petites     fractions,    ayant  un même volume, qui sont examinées périodi  quement à l'aide de papier     chromatographique     afin de séparer les fractions contenant le pro  duit désiré.

   Toutes ces fractions sont combinées  et concentrées sous vide jusqu'à siccité pour  obtenir le produit     solide.    On a constaté que ce  produit est le composé F en le comparant à  un échantillon connu de la même matière.    <I>Exemple 2</I>  Une culture de     Curvularia        lunata        (QM     <I>120 h)</I> est cultivée dans des     flacons    contenant  le même milieu que celui décrit dans l'exem  ple 1.

   Cent ml de cet     inoculum    sont ajoutés à  deux litres du     milieu    suivant  
EMI0005.0067     
  
    Saccharose <SEP> 1 <SEP> 0/0
<tb>  Tryptone <SEP> Difco <SEP> 1
<tb>  Nitrate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 0,2
<tb>  Biphosphate <SEP> acide <SEP> de <SEP> potassium <SEP> 0,1
<tb>  Sulfate <SEP> de <SEP> magnésium <SEP> heptahydraté <SEP> 0,05
<tb>  Chlorure <SEP> de <SEP> potassium <SEP> 0,05
<tb>  Sulfate <SEP> ferreux <SEP> heptahydraté <SEP> 0,001         Le<I>pH</I> de ce mélange est rendu égal à 7 avec  de l'acide     sulfurique    et 0,25     fl/o    de carbonate  de calcium sont ajoutés avant que le mélange  soit stérilisé.

   Le milieu inoculé est aéré avec  un débit d'environ 0,5 à 1 volume d'air par  volume de solution et par minute à 27-280  pendant 24 heures. Pendant cette période, le  mélange est agité à une vitesse d'environ  1700 Vin. Un demi-gramme du composé S,  non estérifié, est     dissous    dans 20     ml        d'éthanol     à 95 0/0. La solution est ajoutée au mélange  de fermentation dans des conditions stériles.  La culture est ensuite poursuivie pendant en  core 24 heures, exactement dans les mêmes  conditions que celles décrites plus haut.  



  La totalité du mélange de fermentation est  sortie de la cuve de fermentation. Le mélange  est     extrait    deux fois avec un volume égal de       bichlorure    d'éthylène à 700. Les extraits sont  mélangés et évaporés jusqu'à siccité. Les ma  tières solides sèches sont dissoutes dans un pe  tit volume de chlorure de méthylène et la so  lution est amenée sur une colonne de gel de  silice. Cette colonne a été préparée préalable  ment en traitant chaque gramme de gel de  silice avec 1 ml d'éthanol à 95 0/0.

   Ce mé  lange est mis en suspension dans du chlorure  de méthylène et est versé dans une colonne       chromatographique.    Après que le stéroïde brut  a été introduit dans la colonne il est lavé avec  plusieurs portions de chlorure de méthylène,  pour enlever les graisses et les pigments. La  colonne est ensuite développée en y ajoutant un  mélange de 97 volumes de chlorure de méthy  lène et 3 volumes d'éthanol. Le produit récu  péré est subdivisé en une série de petites frac  tions. Des portions de celles-ci sont analysées  par chromatographie sur papier et les fractions  contenant le même composé sont combinées.  On a constaté que la matière qui sort en pre  mier lieu de la colonne est le composé S récu  péré. Cette matière peut être isolée et     utilisée    à  nouveau.

   La matière qui quitte la colonne en       deuxième    lieu est un stéroïde non identifié. La  matière quittant la colonne en troisième lieu  est récupérée et on constate qu'il s'agit du com  posé F. En séparant le solvant des fractions  mélangées contenant le composé F on obtient         un        rendement        dépassant        35        %        d'un        produit        sec     qui peut être facilement purifié davantage.

    <I>Exemple 3:</I>  Une culture de     Curvularia        lunata        (QM     <I>120 h)</I> comme celle utilisée pour l'exemple 1,  est cultivée sur le même milieu que celui dé  crit dans l'exemple 1 sous des conditions d'aé  robiose. Le mycélium fourni par deux     litres     de ce mélange et obtenu après une croissance  de 22 heures est filtré, il est lavé avec un pe  tit volume d'eau distillée et est ensuite mis en  suspension dans deux litres d'eau distillée.  



  On ajoute un demi-gramme du composé S  à ce mélange. Cette préparation est agitée et  aérée avec un débit d'un demi volume d'air  par volume de mélange et par minute pendant  16 heures. Le mélange est ensuite extrait trois  fois avec un demi volume de chloroforme. Le  mélange des extraits au chloroforme est con  centré jusqu'à un petit volume et le mélange  des stéroïdes est séparé par chromatographie  sur une colonne de gel de silice.

   On obtient un       rendement        d'environ        35        %        en        composé        F        pur.          En        outre,        environ        10        %        du        composé        S,        utilisé     comme matière initiale, sont récupérés à l'état  pur.  



  <I>Exemple 4:</I>  Une culture, fournie par les     Philadelphia          Laboratories    du     Quartermaster    Corps sous la  désignation     Curvularia        sp        QM   <I>371d,</I> est cul  tivée dans des     flacons    sous des conditions  d'aérobiose sur le milieu décrit dans l'exem  ple 1.

   Cet organisme a par la suite été défini  tivement identifié comme appartenant à l'es  pèce C.     pallescens    et sera donc désigné     ci-          après    comme étant le     Curvularia        pallescens          (QM        371d).    Une culture vivante de cet orga  nisme a été déposée à la Fermentation Division  of thé     Northern    Régional Research     Laboratory     à     Peoria    (Illinois) et y a été enregistrée sous le  no     NRRL    - 2381.

   Après une période de crois  sance de 24 heures, on utilise 100 ml de ce  mélange pour ensemencer deux litres du milieu  décrit dans l'exemple 2. Après que le mélange  de deux litres a continué à croître sous des      conditions d'aérobiose pendant 24 heures, on  ajoute un demi-gramme du composé S au mé  lange de fermentation dans des conditions sté  riles. Le mélange est agité à     28o    pendant en  core 20 heures en étant aéré et remué dans  toute sa masse. Le mélange est sorti du réci  pient dans lequel la fermentation a eu lieu et  est extrait trois fois, avec un demi volume  de chloroforme chaque fois. Les extraits sont  mélangés et concentrés jusqu'à un petit vo  lume. Le mélange est alors placé sur une co  lonne de gel de silice qui a été préparée de la  manière indiquée plus haut.

   La colonne de  gel de silice est lavée avec du chlorure de mé  thylène et est ensuite développée avec une so  lution d'éthanol dans du     chlorure    de méthy  lène. On récupère d'abord un peu de matière  initiale (composé S) puis le produit     11(3-hy-          droxyte,    c'est-à-dire le composé F. Le produit  isolé est purifié et son point de fusion, ainsi que  ses autres propriétés physiques, sont comparés  à ceux d'un échantillon synthétique pur. On  constate que ces matières sont identiques.

   Par  ailleurs, le composé F préparé de cette ma  nière est essayé en ce qui concerne son activité  biologique en déterminant la teneur en     glyco-          gène    du foie de souris     adrénalectomisées.    On  constate qu'il est très     efficace,    ce qui est une  autre preuve de la nature du produit.    <I>Exemple S</I>    Une culture de     Curvularia        lunata        (QM     <I>120 h)</I> est cultivée comme décrit dans l'exem  ple 1 excepté que l'on utilise la     11-désoxy-cor-          ticostérone    à la place du composé S.

   Quand la  fermentation est terminée, le produit brut est  extrait à l'aide de     méthyl-isobutyl-cétone    et le  solvant est ensuite chassé sous vide. Le pro  duit résiduel est essayé en ce qui concerne son  activité biologique, en déterminant la teneur  en glycogène du foie de souris     adrénalecto-          misées    et le résultat positif montre l'introduc  tion d'un groupe     11(3-hydroxyle    dans le sté  roïde. La purification par chromatographie  sur colonne, comme décrite plus haut, donne  avec un rendement approximatif de 28 % un  composé cristallisé ; on constate qu'il s'agit    de la     corticostérone    par ses constantes physi  ques.

Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé pour convertir un stéroïde non substitué en position 11 en dérivé 11(3-hydro- xylé de ce stéroïde, caractérisé en ce qu'on met le stéroïde en contact, sous des conditions d'aérobiose, avec des enzymes oxydantes pro duites par un microorganisme du genre Cur- vularia. SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé selon la revendication, carac térisé en ce que le stéroïde est soumis à l'ac tion desdites enzymes dans une culture du microorganisme en question pendant la crois sance de celui-ci. 2.
    Procédé selon la revendication, caracté risé en ce que le stéroïde est mis en contact avec une suspension aqueuse du mycélium du microorganisme en question, obtenu par cul ture du microorganisme dans un milieu nutritif aqueux sous des conditions d'aérobiose et sé paration du mycélium de la culture. 3. Procédé selon la revendication, carac térisé en ce qu'on met le stéroïde en con tact avec des enzymes oxydantes produites par le Curvularia lunata (QM <I>120 h).</I> 4.
    Procédé selon la revendication, caracté risé en ce qu'on met le stéroïde en contact avec des enzymes oxydantes produites par le Cur- vularia pallescens (QM 371d). 5. Procédé selon la revendication, caracté risé en ce qu'on met en contact le stéroïde avec des enzymes oxydantes produites par le Cur- vularia brachyspora. 6. Procédé selon la revendication, carac térisé en ce qu'on convertit le composé S de Reichstein en composé F de Kendall. 7.
    Procédé selon la revendication, caracté risé en ce qu'on cultive le microorganisme Cur- vularia lunata (QM <I>120 h)</I> dans un milieu nutritif,aqueux sous des conditions d'aérobiose en présence du composé S de Reichstein pour convertir celui-ci en composé F de Kendall. 8. Procédé selon la revendication caracté risé en ce qu'on convertit la 11-désoxy-corti- costérone en corticostérone. 9.
    Procédé selon la revendication, caracté risé en ce que ledit microorganisme fait par tie de l'espèce Curvularia lunata. 10. Procédé selon la revendication pour convertir un stéroïde cortical non substitué en position 11 en dérivé 11(3-hydroxylé de ce sté- roïde, caractérisé en ce qu'on cultive un micro organisme de l'espèce Curvularia lunata dans lunata dans un milieu nutritif aqueux sous des conditions d'aérobiose en présence du stéroïde de départ. 11.
    Procédé selon la sous-revendication 6, caractérisé en ce que ledit microorganisme fait partie de l'espèce Curvularia lunata. 12. Procédé selon la revendication, carac térisé en ce que ledit microorganisme fait par tie de l'espèce Curvularia pallescens.
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