CH344149A - Verfahren zur Herstellung wasserunlöslicher Monoazofarbstoffe - Google Patents

Verfahren zur Herstellung wasserunlöslicher Monoazofarbstoffe

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CH344149A
CH344149A CH344149DA CH344149A CH 344149 A CH344149 A CH 344149A CH 344149D A CH344149D A CH 344149DA CH 344149 A CH344149 A CH 344149A
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Ernest Dr Merian
Dr Nicolaus Bruno J R
Walter Dr Wehrli
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Sandoz Ag
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    • C09B29/10Monoazo dyes prepared by diazotising and coupling from coupling components containing hydroxy as the only directing group
    • C09B29/12Monoazo dyes prepared by diazotising and coupling from coupling components containing hydroxy as the only directing group of the benzene series

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Description


  Verfahren zur Herstellung wasserunlöslicher     Monoazofarbstoffe       Gegenstand des Hauptpatentes ist ein Verfahren  zur Herstellung wasserunlöslicher     Monoazofarbstoffe,     welches darin besteht, dass man 1     Mol    der     Diazo-          verbindung    aus einem gegebenenfalls weitersubsti  tuierten     1-Amino-phenyl-4-carbaminsäureester    mit  1     Mol    einer     ortho-    oder     para-Stellung    zur     Hydroxy-          gruppe    kuppelnden ein- oder zweikernigen aromati  schen     Hydroxyverbindung    kuppelt.  



  Die nach dem Hauptpatent     herstellbaren    Farb  stoffe ziehen auf     Celluloseesterfasern    (z. B. Acetat  kunstseide,     Triacetatkunstseide),    synthetische     Poly-          amidfasern        [z.B.    Nylon,  Perlon  (eingetragene  Marke)],     Polyvinylfasern,        Terephthalsäureesterfasern          [z.B.         Terylen ,         Dacron     (eingetragene Marken)]  in gelben bis orangen Tönen, und deren Färbungen  zeichnen sich durch vorzügliche Waschechtheit aus.  



  Es wurde nun gefunden, dass man durch     Veräthe-          rung    der     Hydroxygruppe    in denjenigen Abkömm  lingen, welche als Kupplungskomponente ein in     para-          Stellung    zur     Hydroxygruppe    gekuppeltes     Hydroxy-          benzol    enthalten, zu ebenfalls wertvollen, neuen wasser  unlöslichen     Monoazofarbstoffen    gelangt, welche ähn  liche Eigenschaften wie die im Hauptpatent beschrie  benen     Monoazofarbstoffe    besitzen und in alkalischem  und teilweise in saurem Medium gegen Chlor erstaun  lich beständig sind.  



  Gegenstand des vorliegenden Patentes ist ein Ver  fahren zur Herstellung von wasserunlöslichen     Mono-          azofarbstoffen,    das dadurch gekennzeichnet ist, dass  man 1     Mol    der     Diazoverbindung    aus einem gegebenen  falls weiter substituierten, jedoch von wasserlöslich  machenden Gruppen freien     1-Amino-phenyl-4-carb-          aminsäureester    mit 1     Mol    einer     para-Stellung    zur       Hydroxygruppe    kuppelnden,

   von wasserlöslich ma  chenden Gruppen freien einkernigen aromatischen       Hydroxyverbindung    kuppelt und in dem so erhaltenen         Monoazofarbstoff    die in     para-Stellung    zur     Azogruppe     stehende     Hydroxygruppe        veräthert.     



  Zum Teil sind die neuen Farbstoffe auch zum  Färben von Lacken, Ölen, Kunstharzen oder von  künstlichen Fasern in der Masse geeignet. Einige  Farbstoffe färben auch Wolle und Naturseide an.  



  Als in     para-Stellung    zur     Hydroxygruppe    kuppeln  den, von wasserlöslich machenden Gruppen freie ein  kernige aromatische     Hydroxyverbindungen    eignen  sich gegebenenfalls durch z. B. Halogen,     Alkyl,        Alkoxy,          Acylamino    oder     Sulfonylamino    substituierte     Hydroxy-          benzole.     



  Die neuen wasserunlöslichen     Monoazofarbstoffe     entsprechen der Formel  
EMI0001.0059     
    worin     R,    den Rest einer     Hydroxyverbindung     und     R2    den Rest einer in     para-Stellung    zu einer     ver-          ätherten        Hydroxygruppe    gekuppelten ein  kernigen aromatischen Verbindung  bedeuten, wobei der Kern A weitere     Substituenten     mit Ausnahme von wasserlöslich machenden Gruppen  tragen kann.  



  Der in der Formel (1) mit     R1    bezeichnete Rest  einer     Hydroxyverbindung    kann insbesondere den  Rest eines verzweigten oder     unverzweigten    gegebenen  falls     Hydroxy-,    Äthergruppen und/oder sekundäre       Aminogruppen    enthaltenden     aliphatischen    Alkohols  mit 1 bis 6     Kohlenstoffatomen,    eines durch     Aryl,

            Aryloxy    oder einen     Heteroring    substituierten     alipha-          tischen    Alkohols mit insgesamt nicht mehr als 11       Kohlenstoffatomen    und eines gegebenenfalls durch  Halogenatome und/oder     Methyl-,        Methoxy-,        Äthoxy-,          Dimethylamino-    oder     Diäthylaminogruppen    substi  tuierten     Hydroxybenzols    darstellen.

        Der in der Formel (I) mit     R2        bezeichnete    Rest  einer in     para-Stellung    zu einer     verätherten        Hydroxy-          gruppe    gekuppelten einkernigen aromatischen Ver  bindung enthält vorzugsweise als Ätherrest den       Methyl-,    Äthyl-,     Propyl-,        Isopropyl-,        Butyl-,        Isobutyl-          oder        2-Cyan-äthylrest.     



  Die     Verätherung    des     Monoazofarbstoffes    wird  vorteilhaft in Lösung (z. B. in einem     indifferenten     organischen Lösungsmittel) oder in sehr feiner wäss  riger Suspension oder Lösung, vorzugsweise in Gegen  wart eines Protonenakzeptors, durchgeführt, wobei  die Reaktionstemperatur je nach der Ausführung in  weiten Grenzen schwanken kann.  



  Die Isolierung der Farbstoffe erfolgt durch eine  der üblichen Grundoperationen, wie z. B. Filtration,  Einengen des Lösungsmittels, Fällung aus dem Lö  sungsmittel mit einem geeigneten Medium.    Die neuen Produkte werden in Suspension auf       Acetatkunstseide,        Triacetatkunstseide,        Terephthal-          säureestern    und synthetischen     Polyamidfasern    gefärbt,  vorzugsweise in Gegenwart von     dispergierend    wirken  den Verbindungen und bei erhöhter Temperatur.  



  Sie zeichnen sich besonders durch vorzügliche  Wasch-, Licht- und     Chlorbleichechtheit    aus.  



  Durch Mischen von zwei oder mehreren Farb  stoffen der Formel (I) lässt sich das Ziehvermögen der  Farbstoffe in einzelnen Fällen noch verbessern.  Einzelne Farbstoffe eignen sich ausserdem sehr gut  zum Färben von     Acetylcellulose    in der Masse mit  vorzüglicher Wasch-, Sublimier-, Licht-,     Überfärbe-          und        Chlorbleichechtheit.     



  Die zum Färben von     Acetylcellulose    aus wässriger  Suspension oder in der Masse besonders geeigneten  wasserunlöslichen     Monoazofarbstoffe    entsprechen der  Formel  
EMI0002.0030     
    worin R3 Wasserstoff oder einen niedrigen verzweigten  oder     unverzweigten        Alkylrest,          R4    Wasserstoff,     Hydroxy,        Alkoxy,        Dialkylamino     oder einen niedrigen     Alkylrest,          R5    einen     Alkylrest,    der zwischen 1 und 4 Kohlen  stoffatome aufweist,       RE    einen     Methyl-,

      Äthyl- oder     Hydroxyäthyl-          rest,     und n eine ganze Zahl zwischen 1 und 6 bedeuten.  In den nachfolgenden Beispielen sind unter Teilen  Gewichtsteile und unter Prozenten Gewichtsprozente  zu verstehen, die Temperaturen sind in Celsiusgraden  angegeben und die Schmelzpunkte sind     unkorrigiert.       <I>Beispiel 1</I>  27,4 Teile des Chlorhydrates des     1-Amino-phenyl-          4-carbaminsäure-(3'-methoxy)

  -butylesters    werden fein       gepulvert    und in Gegenwart von 150 Teilen Wasser  und 23 Teilen 30%iger     Salzsäure    mit einer Lösung  aus 7 Teilen     Natriumnitrit    und 50 Teilen Wasser bei  0       diazotiert.    Die erhaltene     Diazolösung    wird in  üblicher Weise mit einer Lösung von 15,5 Teilen       1-Hydroxy-3-acetylamino-benzol    in 300 Teilen     Pyridin,     in Gegenwart von 11 Teilen     Calciumhydroxyd,    bei  3 bis 5   vereinigt. Nach einiger Zeit wird die Masse  angesäuert. Man     filtriert    den ausgefallenen Farbstoff  ab und trocknet ihn.

   Der gebildete 1-(2'-Acetylamino       4'-hydroxy)-phenylazo-phenyl-4-carbaminsäure-(3"-          methoxy)-butylester    wird in guter Ausbeute gewonnen.  Das Produkt kristallisiert aus Alkohol oder Essigester  in schönen gelborangen Nadeln vom     Schmelzpunkt     208 bis<B>209'.</B>  



  40 Teile     1-(2'-Acetylamino-4'-hydroxy)-phenylazo-          phenyl-4-carbaminsäure-(3"-methoxy)-butylester    vom       Schmelzpunkt    208 bis<B>209'</B>     werden    fein pulverisiert  und in einer Lösung bestehend aus 200 Teilen Wasser    und 12 Teilen     Natriumhydroxyd    bei 10 bis 20' gelöst.  Unter gutem     Rühren    gibt man zur Reaktionsmasse  14 Teile     Dimethylsulfat    in drei Portionen. Nach einiger  Zeit ist die Reaktion beendet. Man filtriert den aus  gefallenen     Farbstoff    ab, wäscht ihn mit Wasser, bis  der Filterkuchen einen     pH-Wert    von 7 anzeigt, und  trocknet ihn.

   Der gebildete     1-(2'-Acetylamino-4'-          methoxy)    -     phenylazo    -     phenyl    - 4 -     carbaminsäure    -     (3"-          methoxy)-butylester    wird in guter Ausbeute gewonnen.  Das neue Produkt kristallisiert aus Alkohol in hell  gelben Nadeln vom Schmelzpunkt 147 bis 148'.

   Es  löst sich in Essigester mit     grünstichig    gelber, in  Schwefelsäure mit oranger Farbe und färbt Acetat  kunstseide und     Triacetatkunstseide    und synthetische       Polyamidfasern    in gelben Tönen von vorzüglicher  Wasch- und     Seewasserechtheit.    Die Färbungen sind  ausserdem     ätzbar    sowie sublimier-,     rauchgas-,        peroxyd-          bleich-,    chlorbleich- und hoch lichtecht. Die Löslich  keit des neuen     Monoazofarbstoffes    in Aceton beträgt  100     g/Liter.     



  Andere     Alkylierungsmittel,    z. B. die Benzol- oder       4-Methyl-benzol-l-sulfonsäurealkylester    oder die Al  kylhalogenide eignen sich auch sehr gut zur Aus  führung des Verfahrens.  



  100 Teile     Acetylcellulose    werden mit 300 Teilen  Lösungsmittel     (93 /o    Aceton,     7 /o    Methanol) versetzt,  kurz vermischt und über Nacht quellen gelassen.  



  0,5 Teile des nach obigem Beispiel erhältlichen  Farbstoffes werden durch einfaches Schütteln in  85 Teile des Lösungsmittels gelöst und der     Aeetyl-          celluloselösung    zugegeben. Die Mischung wird in  einem offenen Gefäss so lange gerührt, bis 60 Teile  des     Lösungsmittels    verdunstet sind.  



  Die gefärbte Masse wird nun in üblicher Art und  Weise in den Spinntopf gepresst und gesponnen. Die  erhaltenen     Strängchen    sind gebrauchsfertig.      In der nachstehenden Tabelle werden weitere  wertvolle     Dispersionsfarbstoffe    beschrieben, welche  nach einem der angegebenen Verfahren hergestellt  werden können. Sie entsprechen der Formel  
EMI0003.0002     
    Die Bedeutungen von R7 und     R$    sind in den ent  sprechend bezeichneten Kolonnen wiedergegeben.

    Eine weitere Kolonne enthält die     Schmelzpunkte    der  neuen     Dispersionsfarbstoffe;    in der vorletzten Kolonne  sind die Farbtöne der Färbungen auf     Acetatkunstseide     und in der letzten Kolonne die Löslichkeiten in Aceton  in     g/Liter    aufgeführt.

    
EMI0003.0008     
  
    <I>Tabelle <SEP> A</I>
<tb>  Farbton <SEP> Löslichkeit
<tb>  Beispiel
<tb>  Nr. <SEP> R' <SEP> R$ <SEP> FP. <SEP> der <SEP> Färbungen <SEP> auf <SEP> in <SEP> Aceton
<tb>  Acetatkunstseide <SEP> in <SEP> g/Liter
<tb>  2 <SEP> 3-Methoxy- <SEP> 2'-Propionylamino- <SEP> <B>1290</B> <SEP> gelb <SEP> 65
<tb>  butyl <SEP> 4'-methoxy-phenyl
<tb>  3 <SEP> do. <SEP> 2'-Butyrylamino- <SEP> <B>1250</B> <SEP>   <SEP> 100
<tb>  4'-methoxy-phenyl
<tb>  4 <SEP> do.

   <SEP> 2'-Chloracetylamino- <SEP> 150 <SEP>   <SEP>   <SEP> 22
<tb>  4'-methoxy-phenyl
<tb>  5 <SEP> Äthyl <SEP> 4'-Methoxy-phenyl <SEP> <B>1270</B> <SEP>   <SEP> 10
<tb>  6 <SEP> Äthyl <SEP> 2'-Hydroxy-4'- <SEP> <B>700</B> <SEP>   <SEP> 15
<tb>  methoxy-phenyl       Die nachfolgende Tabelle B enthält weitere wert  volle     Dispersionsfarbstoffe,    welche nach den Angaben    des Beispiels 1 erhältlich sind. Sie entsprechen der  Formel  
EMI0003.0010     
    und sind in der Tabelle durch die Symbole     R7,        R9    und y sowie durch den Farbton ihrer Färbungen auf       Acetatkunstseide    gekennzeichnet.

    
EMI0003.0014     
  
    <I>Tabelle <SEP> B</I>
<tb>  Beispiel <SEP> Farbton
<tb>  Nr. <SEP> Y <SEP> R, <SEP> R, <SEP> der <SEP> Färbungen <SEP> auf
<tb>  Acetatkunstseide
<tb>  7 <SEP> H <SEP> 2-Methoxy-äthyl <SEP> Methyl <SEP> gelb
<tb>  8 <SEP> H <SEP> 2-Äthoxy-äthyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  9 <SEP> H <SEP> 3-Methoxy-propyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  10 <SEP> H <SEP> 2-Methoxy-propyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  11 <SEP> H <SEP> 2-Äthoxy-propyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  12 <SEP> H <SEP> 4-Methoxy-butyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  13 <SEP> H <SEP> 2-Methoxy-äthyl <SEP> Äthyl <SEP>  
<tb>  14 <SEP> H <SEP> 2-Äthoxy-äthyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  15 <SEP> H <SEP> 3-Methoxy-butyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  16 <SEP> H <SEP>   <SEP> n-Propyl <SEP>  
<tb>  17 <SEP> H <SEP>   <SEP> Isopropyl <SEP>         
EMI0004.0001     
  
    <I>Tabelle <SEP> B <SEP> (Fortsetzung)

  </I>
<tb>  Farbton
<tb>  Beispiel <SEP> y <SEP> R, <SEP> Ra <SEP> der <SEP> Färbungen <SEP> auf
<tb>  Nr. <SEP> Acetatkunstseide
<tb>  18 <SEP> H <SEP> 3-Methoxy-butyl <SEP> 2-Cyan-äthyl <SEP> gelb
<tb>  19 <SEP> H <SEP>   <SEP> n-Butyl <SEP>  
<tb>  20 <SEP> H <SEP>   <SEP> Isobutyl <SEP>  
<tb>  21 <SEP> H <SEP> Phenyl <SEP> Methyl <SEP>  
<tb>  22 <SEP> 2-Methyl <SEP>   <SEP>   <SEP>  
<tb>  23 <SEP> H <SEP> 4-Methyl-phenyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  24 <SEP> H <SEP> 3-Methoxy-phenyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  25 <SEP> H <SEP> 4-Äthoxy-phenyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  26 <SEP> H <SEP> 4-Dimethylamino-phenyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  27 <SEP> H <SEP> 4-Diäthylamino-phenyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  28 <SEP> H <SEP> 2-Morpholyl-äthyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  29 <SEP> H <SEP> 2-Phenoxy-äthyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  30 <SEP> H <SEP> 2-Phenyl-äthyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  31 <SEP> H <SEP> Benzyl <SEP>   

  <SEP>  
<tb>  32 <SEP> H <SEP> 2-Hydroxy-äthyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  33 <SEP> H <SEP> 3-Hydroxy-propyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  34 <SEP> H <SEP> 2-Dimethylamino-äthyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  35 <SEP> H <SEP> 2-Diäthylamino-äthyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  36 <SEP> 2-Methyl <SEP> 2-Methoxy-butyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  37 <SEP> 2-Methoxy <SEP>   <SEP>   <SEP>  
<tb>  38 <SEP> 2-Äthoxy <SEP>   <SEP>   <SEP>  
<tb>  39 <SEP> 2-Methylsulfonyl <SEP>   <SEP>   <SEP>  
<tb>  40 <SEP> 2-Methylamino-sulfonyl <SEP>   <SEP>   <SEP>  
<tb>  41 <SEP> H <SEP> Methyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  42 <SEP> H <SEP> Isobutyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  43 <SEP> H <SEP> n-Pentyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  44 <SEP> H <SEP> Isopentyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  45 <SEP> H <SEP> 2-Äthyl-butyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  46 <SEP> H <SEP> n-Hexyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  47 <SEP> H <SEP> 1-Äthyl-pentyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  48 <SEP> H <SEP> 

  2-Äthyl-hexyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  49 <SEP> H <SEP> n-Oetyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  50 <SEP> 2-Aminosulfonyl <SEP> 3-Methoxy-butyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  51 <SEP> 2-Äthylamino-sulfonyl <SEP>   <SEP>   <SEP>  
<tb>  52 <SEP> 2-(2'-Hydroxy)-äthyl- <SEP>   <SEP>   <SEP>  
<tb>  amino-sulfonyl
<tb>  53 <SEP> 2-(3'-Methoxy)-propyl- <SEP>   <SEP>   <SEP>  
<tb>  amino-sulfonyl
<tb>  54 <SEP> 2-Äthyl <SEP>   <SEP>   <SEP>  
<tb>  55 <SEP> H <SEP> Isopropyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  56 <SEP> H <SEP> n-Butyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  57 <SEP> H <SEP> n-Propyl <SEP>   <SEP>           In der Tabelle C werden weitere wasserunlösliche       Monoazofarbstoffe    aufgeführt, welche nach den An-    gaben des Beispiels 1 erhältlich sind.

   Sie entsprechen  der Formel  
EMI0005.0002     
    und werden in der Tabelle durch die Symbole     R7,        R8    und y gekennzeichnet.  
EMI0005.0005     
  
    <I>Tabelle <SEP> C</I>
<tb>  Beispiel <SEP> Farbton
<tb>  Nr. <SEP> y <SEP> R' <SEP> R, <SEP> der <SEP> Färbungen <SEP> auf
<tb>  Acetatkunstseide
<tb>  58 <SEP> 2-Methyl <SEP> n-Butyl <SEP> 2'-Acetylamino-4'- <SEP> gelb
<tb>  methoxy-phenyl
<tb>  59 <SEP> H <SEP> 2-Äthoxy-äthyl <SEP> 2'-Propionylamino- <SEP>  
<tb>  4'-methoxy-phenyl
<tb>  60 <SEP> H <SEP> 3-Methoxy-propyl <SEP>   <SEP>  
<tb>  61 <SEP> H <SEP> 3-Methoxy-butyl <SEP> 2'-Äthoxy-4'-methoxy- <SEP>  
<tb>  phenyl
<tb>  62 <SEP> 2-Methyl <SEP>   <SEP> 2',

  4'-Dimethoxy-phenyl <SEP>  
<tb>  63 <SEP> H <SEP>   <SEP> 2'-Methyl-4'-methoxy-phenyl <SEP>  
<tb>  64 <SEP> H <SEP>   <SEP> 2'-Äthyl-4'-methoxy-phenyl <SEP>  
<tb>  65 <SEP> H <SEP>   <SEP> 2'-Methylsulfonyl-amino- <SEP>  
<tb>  4'-methoxy-phenyl
<tb>  66 <SEP> H <SEP>   <SEP> 2'-n-Butylsulfonyl-amino- <SEP>  
<tb>  4'-methoxy-phenyl
<tb>  67 <SEP> H <SEP>   <SEP> 3'-Methyl-4'-methoxy-phenyl <SEP>  
<tb>  68 <SEP> H <SEP> 2-Äthoxy-äthyl <SEP> 3'-Methyl-4'-methoxy-phenyl
<tb>  69 <SEP> H <SEP>   <SEP> 2'-n-Butoxy-4'-methoxy- <SEP>  
<tb>  phenyl
<tb>  70 <SEP> H <SEP>   <SEP> 2'-Isovalerylamino- <SEP>  
<tb>  4'-methoxy-phenyl
<tb>  71 <SEP> 2-Methyl <SEP>   <SEP>   <SEP>  
<tb>  72 <SEP> H <SEP> 3-Methoxy-butyl <SEP>   <SEP>

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung wasserunlöslicher Mono- azofarbstoffe, dadurch gekennzeichnet, dass man 1 Mol der Diazoverbindung aus einem gegebenenfalls weiter substituierten, jedoch von wasserlöslich machenden Gruppen freien 1-Amino-phenyl-4-carbaminsäureester mit 1 Mol einer in para-Stellung zur Hydroxygruppe kuppelnden,
    von wasserlöslich machenden Gruppen freien einkernigen aromatischen Hydroxyverbindung kuppelt und in dem so erhaltenen Monoazofarbstoff die in para-Stellung zur Azogruppe stehende Hydroxy- gruppe veräthert. UNTERANSPRUCH Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man die Verätherung in wässriger Lösung und in Gegenwart eines säurebindenden Mittels ausführt.
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