CH366530A - Verfahren zur Spaltung von Racematen von bicyclisch-alicyclischen Verbindungen - Google Patents

Verfahren zur Spaltung von Racematen von bicyclisch-alicyclischen Verbindungen

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CH366530A
CH366530A CH3148456A CH3148456A CH366530A CH 366530 A CH366530 A CH 366530A CH 3148456 A CH3148456 A CH 3148456A CH 3148456 A CH3148456 A CH 3148456A CH 366530 A CH366530 A CH 366530A
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methyl
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dioxo
racemates
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CH3148456A
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Vladimir Prof Dr Prelog
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Ciba Geigy
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12PFERMENTATION OR ENZYME-USING PROCESSES TO SYNTHESISE A DESIRED CHEMICAL COMPOUND OR COMPOSITION OR TO SEPARATE OPTICAL ISOMERS FROM A RACEMIC MIXTURE
    • C12P7/00Preparation of oxygen-containing organic compounds
    • C12P7/24Preparation of oxygen-containing organic compounds containing a carbonyl group
    • C12P7/26Ketones

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Description


  Verfahren     zur    Spaltung von     Racematen    von     bicyclisch-alicyclischen        Verbindungen       Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein  Verfahren zur Spaltung von     Raeematen    von     bicy-          clisch-alicyclischen    Verbindungen, welches dadurch  gekennzeichnet ist, dass man auf     Racemate    von     bi-          eyclisch-alicyclischen    Verbindungen, die mindestens  eine     Oxogruppe    aufweisen, Kulturen von Mikro  organismen,

   welche eine     Oxogruppe    unter Ausbil  dung eines neuen     Asymmetriezentrums    zu reduzieren  vermögen, oder entsprechende Enzyme einwirken  lässt, wobei mindestens in einem der optisch aktiven  Antipoden die     Oxogruppe    zur     Oxygruppe    reduziert  wird, und dass man mindestens eine der optisch akti  ven Verbindungen isoliert und gegebenenfalls auf  eines der entstandenen     Hydrierungsprodukte    dehy  drierende Mittel einwirken lässt.  



  Als Ausgangsstoffe für das neue Verfahren kom  men allgemein     Oxoverbindungen    der     Hydronaphtha-          lin-    oder der     Hydroindenreihe    in Betracht, beispiels  weise der     Dihydro-,        Tetrahydro-,        Hexahydro-,        Octa-          hydro-    oder     Dekahydronaphthalinreihe    oder der     Di-          hydro-,        Tetrahydro-,

          Hexa-    oder     Octahydroinden-          reihe.    Sie können weiter beliebig substituiert sein. Als       Substituenten    kommen - neben mindestens einer       Oxogruppe    - besonders in Frage freie bzw.

   funk  tionell abgewandelte     Hydroxyl-,        Oxo-    oder     Carboxyl-          gruppen,    wie Ester-,     Amido-,        Nitril-,    Äther-,     Thio-          ester-,        Thioäther-,        Thiol-    und     Thionester-,        Acetal-,          Mercaptal-,        Ketal-,        Hydrazon-,        Semicarbazon-    und       Enolgruppen,

      an beliebiger Stelle des     Naphthalin-          resp.    des     Inden-Gerüstes,    ferner Halogenatome oder       Epoxygruppen.    Weiter können die Ausgangsstoffe       aliphatische    Seitenketten besitzen, z. B. substituierte  oder     unsubstituierte        Alkylreste,    wie     Methyl-,    Äthyl-,         Propyl-,        Isopropylreste,    ferner z.

   B. durch freie oder  funktionell abgewandelte     Oxy-,        Oxo-    oder     Carboxyl-          gruppen    substituierte     Methyl-,        Äthyl-    oder     Propyl-          Reste.    Solche Ausgangsstoffe sind u. a. das  
EMI0001.0070     
  
    d,1-8-Oxo-dekalin,
<tb>  d,1-3,8-Dioxo-dekalin,
<tb>  d,1-8-Oxo-9-methyl-dekalin,
<tb>  d,1-3,8-Dioxo-9-methyl-dekalin,
<tb>  d,1-3-Oxy-8-oxo-9-methyl-dekalin,
<tb>  d,1-44.1o-3-Oxo-octalin,
<tb>  d,1-44.10-3,8-Dioxo-octalin,
<tb>  d,1-44#10-3,8-Dioxo-9-methyl-octalin <SEP> und <SEP> seine
<tb>  Enolderivate, <SEP> wie <SEP> z. <SEP> B.
<tb>  d,1-43.4;

  10,5-3-Alkoxy- <SEP> oder <SEP> -Acyloxy-8-oxo-9  methyl-hexahydronaphthaline,
<tb>  d,1-44,10-3 <SEP> ,8-Dioxo-9-methyl-4-carboxymethyl-,
<tb>  -carboxyäthyl-, <SEP> -carboxypropyl-octaline <SEP> und
<tb>  ihre <SEP> funktionellen <SEP> Derivate,
<tb>  d,1-41,2-3-Oxo-4,7-dioxy-9-methyl-octalin,
<tb>  <B>d,1-,d1,2-3</B> <SEP> - <SEP> Oxo-6,7-isopropyliden-dioxy-9-methyl  octalin,
<tb>  d,1-d1.2 <SEP> ;

   <SEP> 0.7-3-Oxo-9-methyl-hexahydro-naphthalin,
<tb>  d,1-1-Oxo-octahydro-inden,
<tb>  d,1-1-Oxo-8-methyl-octahydro-inden,
<tb>  d,1-1-Oxo-5-oxy-8-methyl-octahydro-inden,
<tb>  d,1-1,5-Dioxo-8-methyl-octahydro-inden,
<tb>  d,1-44>9-1,5-Dioxo-8-methyl-hexahydro-inden
<tb>  und <SEP> seine <SEP> Enolderivate, <SEP> wie <SEP> z. <SEP> B.
<tb>  d,1-44,5;3,9_1-Oxo-5-alkoxy- <SEP> oder <SEP> -acyloxy-3  methyl-tetrahydro-indene,
<tb>  d,1-44>9-1,5-Dioxo-8-methyl-4-carboxymethyl-,
<tb>  -carboxyäthyl-, <SEP> -earboxypropyl-hexahydro  indene <SEP> oder <SEP> deren <SEP> funktionelle <SEP> Derivate.

           Es wurde die überraschende Beobachtung ge  macht, dass bei der verfahrensgemässen Reduktion  die     enantiomorphen    Formen der genannten     Racemate     je nach der Konstitution des     Ausgangsstoffes        mit    glei  cher oder verschiedener Geschwindigkeit umgewan  delt werden. So werden z.

   B.     Racemate    der     d4.io-          3,8-Dioxo-9-methyl-octalinreihe    bei der Einwirkung  der genannten Enzyme in zwei     diastereoisomere        Hy-          drierungsprodukte    übergeführt, das heisst, die Um  setzung der beiden     enanthiomorphen    Formen erfolgt  mit praktisch gleicher Geschwindigkeit.  



  Die erhaltenen     Diastereoisomeren    unterscheiden  sich in ihren physikalischen Eigenschaften und kön  nen infolgedessen leicht voneinander getrennt und in  reiner Form     isoliert    werden.  



  Unterschiede in der Reaktionsgeschwindigkeit der  beiden     enantiomorphen    Formen werden beispielsweise  bei der erfindungsgemässen Reduktion von     Race-          maten    der     44,9-1,5-Dioxo-8-methyl-hexahydro-inden-          reihe    beobachtet. In diesen Fällen wird praktisch nur  eine     enantiomorphe    Form des Ausgangsstoffes redu  ziert, die andere bleibt unverändert.  



  Man kann die erhaltenen optisch aktiven     Hydrie-          rungsprodukte    dehydrieren und so zu den     enantio-          morphen    Formen der Ausgangsstoffe gelangen.  



  Die nachstehenden beiden Beispiele dienen zur  Illustration der oben erwähnten Beobachtung.  
EMI0002.0024     
         Racemat     
EMI0002.0026     
  
EMI0002.0027     
         Racemat     
EMI0002.0029     
    Das Verfahren wird     vorteilhaft    in der Weise  durchgeführt, dass man auf den Ausgangsstoff die  Kultur eines einzigen Mikroorganismus einwirken  lässt. Es kann aber auch so vorgegangen werden,  dass man in einem Arbeitsgang mehrere Kulturen auf  den Ausgangsstoff einwirken lässt, wobei es sich als       vorteilhaft    erwiesen hat, die Einwirkung der einzel  nen Kulturen zeitlich nacheinander vorzunehmen.    Alle diejenigen Mikroorganismen sind für das  Verfahren geeignet, die die Ausgangsstoffe zu redu  zieren vermögen.

   Nachstehend sind einige Beispiele       angeführt:     
EMI0002.0033     
  
    Saccharomyces <SEP> cerevisiae,
<tb>  Bacterium <SEP> putrificus,
<tb>  Streptomyces <SEP> coelicolor,
<tb>  Streptomyces <SEP> lavendulae,
<tb>  Curvularia <SEP> falcata,
<tb>  Rhizopus <SEP> nigricans,
<tb>  Rhizopus <SEP> arrhizus,
<tb>  Ophiobolus <SEP> herpotrichus.       Die in dieser Zusammenstellung figurierenden  Mikroorganismen sind Pilze oder Bakterien, z. B. von  der Klasse der     Actinomyceten.     



  Zur Durchführung des Verfahrens kann man  die Ausgangsstoffe mit Kulturen der genannten Mi  kroorganismen unter an sich bekannten anaeroben,  ferner auch     aeroben    Bedingungen     inkubieren.    Das  Wachstum erfolgt in Oberflächenkultur oder, tech  nisch     vorteilhafter,        submers,    wobei man schüttelt oder       rührt.    Die Kulturen enthalten     assimilierbaren    Kohlen  stoff, insbesondere Kohlehydrate, sowie gegebenen  falls     Wuchsstoffe,    beispielsweise Maisquellwasser  oder Bierwürze, und anorganische Salze. Es sind so-      mit natürliche, synthetische oder halbsynthetische  Nährlösungen brauchbar.

   Das praktisch einfachste       Verfahren    ist im folgenden geschildert: Man züchtet  die Organismen in Apparaturen und unter ähnlichen  Bedingungen, wie sie bei der Antibiotika-Fabrikation  als sog.     Tieftankverfahren    bekannt sind. Nach Ent  wicklung der Kulturen gibt man die genannten Aus  gangsstoffe in feiner Dispersion oder Lösung, bei  spielsweise in Methanol, Aceton oder     Äthylenglykol     zu und     inkubiert    weiter.

   Schliesslich trennt man vom       Mycel    ab, extrahiert das Filtrat     und;'oder    die     Mycel-          masse    und isoliert aus dem Extrakt die     d-Formen          und/oder    die     1-Formen    der     Hydrierungsprodukte          und(oder        enantiomorphe    Formen der Ausgangsmate  rialien in an sich bekannter Weise, z.

   B. durch     Ent-          mischungsverfahren,        Adsorption,        Chromatographie,     Kristallisation,     überführung    in funktionelle Derivate,  wie     Girard-Verbindungen    und dergleichen. Man kann  auch die wirksamen Enzyme von den Kulturen der  genannten Organismen abtrennen und unter Aus  schluss der wachsenden Kulturen verwenden. So kann  man z. B. das     Mycel    abtrennen, in Wasser oder  Pufferlösungen suspendieren, die genannten Aus  gangsstoffe diesen Aufschlämmungen zugeben und       inkubieren.    Es ist auch möglich, die Enzyme aus  den Kulturen zu extrahieren, und die so erhaltenen  Extrakte für die Umsetzungen zu verwenden.

    



  Sollen in einem Arbeitsgang mehrere Mikro  organismen zur Entwicklung gelangen, so kann man  beispielsweise wie folgt vorgehen: Nach Entwicklung  der Kulturen des ersten Organismus gibt man die  genannten Ausgangsstoffe in feiner Dispersion oder  Lösung, beispielsweise in Methanol, Aceton oder       Äthylenglykol    zu und     inkubiert    weiter, bis die maxi  male Reaktion erreicht ist. Dann gibt man, ohne  vorher zu filtrieren oder das Umsetzungsprodukt zu  isolieren, zum Reaktionsgemisch eine ausgewachsene  Kultur des zweiten Organismus und nötigenfalls ent  sprechende Nährsubstanzen und     Wuchsstoffe    zu und  fährt mit der Inkubation fort. Der Verlauf der ein  zelnen Reduktionen kann     papierchromatographisch     verfolgt werden.  



  Allgemein ist die     Racematspaltung    nach dem  neuen Verfahren besonders einfach, weil sich die er  haltenen optisch aktiven     Hydrierungsprodukte    infolge  ihrer verschiedenen Polarität leicht trennen lassen.  



  Bereits seit den klassischen Untersuchungen von       Pasteur    hat man zwar gelegentlich mikrobiologische  Methoden zur Gewinnung des einen Antipoden aus       Racematen    angewandt. Dabei wurden gewöhnlich  Pilze oder Bakterien verwendet, die die Ausgangs  stoffe assimilierten, und zwar den natürlichen (d)  Antipoden rascher als den unnatürlichen (1). Nach  diesem Verfahren musste man also, um ein optisch  reines Präparat zu erhalten, so lange mikrobiologisch  behandeln, bis mindestens die eine Form, und zwar  meist die biologisch interessantere, völlig zerstört  war. Demgegenüber liefert das neue Verfahren auch  bei nur teilweiser Umsetzung die     Hydrierungspro-          dukte    in optisch reiner Form.

      In den nachfolgenden Beispielen sind die Tempe  raturen in Celsiusgraden angegeben.    <I>Beispiel 1</I>  In einem Schüttelgefäss werden 40 g Rohrzucker,  40 g      Difco        Trypton     (Markenprodukt, 8 g Natrium  nitrat, 4 g     Dikahumphosphat,    2 g     Magnesiumsulfat,     2 g     Kaliumchlorid    und 40 mg     Ferrosulfat    in 4 Liter  Wasser gelöst, auf     pH    7 eingestellt, mit 10 g     CaCO3     versetzt, sterilisiert und mit einer Kultur von     Cürvu-          laria        falcata    beimpft.

   Nach 3tägigem Schütteln bei  27  gibt man eine Lösung von 1 g     d,l-d4.lo-3,8-          Dioxo-9-methyl-octalin    in 15     cm3    Aceton zu und  lässt weiter schütteln. Nach 3 Tagen wird das     Mycel     abgetrennt und mit Wasser und Essigester gewaschen.  Man schüttelt die vereinigten Filtrate mit Essigester  aus und wäscht die Extrakte mit verdünnter Salz  säure,     Kaliumhydrogencarbonatlösung    und Wasser,  trocknet sie und dampft sie im Vakuum ein.

   Die     pa-          pierchromatographische    Untersuchung des Rück  standes (1,6 g) zeigt die Anwesenheit von     d4,1o-3-          Oxo-8-oxy-9-methyl-octalin    und von wenig Aus  gangsmaterial. Der Rückstand wird an 80 g Alumi  niumoxyd nach der     Durchlaufmethode        chromatogra-          phiert,    wobei mit Benzol,     Benzol-Äther-Gemischen,     Äther und mit     Äther-Essigester-Gemischen        eluiert     wird.

   Die     papierchromatographische    Untersuchung  der     einzelnen    Fraktionen (je 80     cm3)    zeigt, dass die  ersten     Benzolfraktionen    Ausgangsmaterial enthalten,  welches optisch inaktiv ist. In den     Benzolfraktionen     5 und 6 findet sich ein negativ drehendes Öl, das mit       p-Nitrobenzoylchlorid    in     Pyridin    in sein     p-Nitro-          benzoyl-Derivat        (F.    106,5-107,5 ,     [a]D    = -26 )  übergeführt wird.

   Es enthält kein     a,ss-ungesättigtes          Keton,    und die Elementaranalyse passt auf die Sum  menformel     C18H2105N.    Die mit Benzol     eluierten     Fraktionen 7-23 bestehen aus einem Öl, welches eine  positive optische Drehung besitzt und das     (+)-d4,1o-          3-Oxo-8-oxy-9-methyl-octalin    darstellt.

   Mit Äther  und mit     Äther-Essigester-Gemischen    wird eine stark  negativ drehende,     kristalline    Substanz     eluiert,    die aus  Äther -     Petroläther    - Gemischen     umkristallisiert    wird  (F. 94-95 ,     [a]D    = -129 ) und das     (-)-d4.10-3-Oxo-          8    -     oxy    - 9 -     methyl    -     octalin    darstellt.

   Analyse:     Gef.     C =     73,00,1/0,    H =     9,0611/o;        UV-Absorptionsspek-          trum    in Feinsprit:     d."x    240     m,a    (log.     ±    = 4,15);       p-Nitro-benzoat:    F. 122,5 ,     [a]D    =<B>+87>.</B>  



  Das ölige     (+)-d4.1o-3-Oxo-8-oxy-9-methyl-octalin     bildet ein kristallines     p-Nitrobenzoat:    F. 195 ,     lab    =       +    159 . Durch     Verseifung    mittels     methanolischer          Kalilauge    wird der freie Alkohol zurückerhalten. Er  wird im Hochvakuum     destilliert:        [a]D    =     +    203 , UV  Absorptionsspektrum in Feinsprit:     A",",    240     mu     (log.     s    = 4,15).  



  <I>Beispiel 2</I>  In einem Schüttelgefäss werden 4 Liter einer  Nährlösung, die auf 1 Liter Leitungswasser 20 g       Pepton,    5     cm3    Maisquellwasser     (Comsteepliquor)    und  50g Rohglukose enthält, auf     pH    6,3 gestellt, sterili  siert und     mit    einer Kultur von     Ophiobolus    herpo-           trichus    beimpft. Man lässt 3 Tage lang bei 27  schüt  teln, gibt dann unter sterilen Bedingungen eine Lö  sung von 1 g     d,1-d4,10-3,8-Dioxo-9-methyl-octalin    in  15 cm?- Aceton zu und lässt weiter bei der gleichen  Temperatur schütteln.

   Nach 3 Tagen wird das     Mycel     abgetrennt und mit Wasser und Essigester gewaschen.  Man schüttelt die vereinigten Filtrate mit Essigester  aus und wäscht die Extrakte mit verdünnter Salz  säure,     Kaliumhydrogencarbonatlösung    und Wasser,  trocknet sie und dampft sie im Vakuum ein. Die       papierchromatographische    Untersuchung des Rück  standes (l,01 g) zeigt die Anwesenheit von     44.10-3-          Oxo-8-oxy-9-methyl-octalin    und von Ausgangsmate  rial. Der Rückstand wird wie in Beispiel 1 beschrie  ben aufgearbeitet.

   Man erhält neben wenig, optisch  inaktivem Ausgangsmaterial das kristalline     (-)-d4.10-          3-Oxo-8-oxy-9-methyl-octalin    (F. 94-95 ,     [a]D    =  -129 ) und das ölige     (+)-44.10-3-Oxo-8-oxy-9-          methyloctalin        ([a]D    = + 203 ).  



  <I>Beispiel 3</I>  Beimpft man die in Beispiel 2 beschriebene Nähr  lösung mit einer Kultur von     Rhizopus        nigricans    an  stelle von     Ophiobolus        herpotrichus,    und     inkubiert     man auf gleiche Weise     d,1-44.10-3,8-Diketo-9-methyl-          octalin,    so erhält man nach analoger Extraktion und  Aufarbeitung neben wenig Ausgangsmaterial das  kristalline () -     d4.10    - 3 -     Oxo-8-oxy-9-methyl-octalin     vom F.

   94-95 ,     [a]D    =-129  und das ölige     (+)-J4.10-          3-Oxo-8-oxy-9-methyl-octalin        ([a]D    = + 203 ).  



  <I>Beispiel 4</I>  In einem Schüttelgefäss wird eine Lösung von  40 g Rohglucose, 20 g     Pepton,    15g Fleischextrakt       (Oxo,    Lab.     Lemco)    und 20 g     Natriumchlorid    in 4  Liter Wasser     mit    40 g     Calciumcarbonat    versetzt, auf       pH    7,5 gebracht, sterilisiert und dann mit einer  Kultur von     Streptomyces        coelicolor    beimpft.

   Nach  4tägigem Schütteln bei 27  gibt man, wie in Beispiel  1 beschrieben, eine Lösung von 1 g     d,1-44.10-3,8-          Dioxo-9-methyl-octalin    in 15     cm3    Aceton zu und  lässt weiter bei 27      schütteln.    Nach 10 Tagen wird  gemäss den Angaben in Beispiel 1 aufgearbeitet und       chromatographiert.    Man erhält neben wenig Aus  gangsmaterial das kristalline     (-)-d4.10-3-Oxo-8-oxy-          9-methyl-octalin    vom F.

   94-95 ,     [a]D    = -126  und  das     ölige    (+) -     44>i0    - 3 -     Oxo-8-oxy-9-methyl-octalin          [a]D    = + 203 ).  



  Die gemäss obigen Beispielen erhaltenen optisch  aktiven     Hydrierungsprodukte    können wie in den fol  genden zwei Beispielen beschrieben in die entspre  chenden     Oxoverbindungen    übergeführt werden.  



  <I>Beispiel 5</I>  Eine Lösung von 250 mg     (-)-d4,1o-3-Oxo-8-oxy-          9-methyl-octalin    in 4     cm3        Pyridin    wird mit 4     em3     einer     Pyridin-Chrom-(V1)-oxyd-Komplex-Suspension,     entsprechend 340 mg     Cr03,    versetzt. Man lässt das  Gemisch bei Zimmertemperatur stehen und gibt  nach 2 Tagen 20     cm3    Wasser zu. Dann wird die  Lösung im Vakuum bei 35  konzentriert und mit    einem     Benzol-Äther-Gemisch    ausgeschüttelt. Die  Extrakte werden neutral gewaschen, getrocknet und  eingedampft.

   Man     chromatographiert    den Rückstand  an 8 g Aluminiumoxyd nach der     Durchlaufmethode,     wobei mit     Benzol-Petroläther-Gemischen,    Benzol,       Benzol-Äther-Gemischen    und mit Äther     eluiert    wird.  Die     Benzol-Petroläther-    und die     Benzol-Eluate    ent  halten     ()-44.10-3,8-Dioxo-9-methyl-octalin,    das aus  einem     Äther-Petroläther-Gemisch    kristallisiert wird.

    F. 50,5 ,     [a]D    =     -100 ,        UV-Absorptionsspektrum    in  Feinsprit:     2",",    244     mir    (log.     E    = 4,10). Die mit       Benzol-Äther-Gemischen    und mit Äther     eluierten     Fraktionen enthalten noch etwas Ausgangsmaterial.  <I>Beispiel 6</I>  250 mg     (+)-44.10-3-Oxo-8-oxy-9-methyl-octalin     werden wie in Beispiel 5 beschrieben mit     Pyridin-          Chromoxyd-Komplex    oxydiert, aufgearbeitet und       chromatographisch    gereinigt.

   Man erhält neben etwas  Ausgangsmaterial das     (+)-d4,10-3,8-Dioxo-9-methyl-          octalin,    das aus einem     Äther-Petroläther-Gemisch     umkristallisiert     wird.    F.     50 ,        [a]D    = + 100 , UV  Absorptionsspektrum in Feinsprit:     i:","   <I>244</I>     my,     (log.     E    = 4,10).  



  <I>Beispiel 7</I>  In einem Schüttelgefäss werden 40 g Rohrzucker,  40 g     Difco        Trypton,    8 g     Natriumnitrat,    4 g sek.     Ka-          liumphosphat,    2 g     Magnesiumsulfat    und 40 mg       Ferrosulfat    in 4 Liter Wasser gelöst, auf     pH    7 ein  gestellt, mit 10 g     Calciumcarbonat    versetzt, sterilisiert  und mit einer Kultur von     Curvularia        falcata    beimpft.

    Man lässt die Kultur 36 Stunden bei 27  schütteln  und gibt dann unter sterilen Bedingungen eine Lö  sung von 430 mg     d,1-A4,0-1,5-Dioxo-8-methyl-hexa-          hydro-inden    in 10     cm3    Aceton zu, worauf weiter bei  27  geschüttelt wird. Nach 3 Tagen trennt man das       Mycel    ab, wäscht es mit Aceton und Essigester. Die  vereinigten Filtrate werden erschöpfend mit Essig  ester extrahiert. Man wäscht die Extrakte mit ver  dünnter Salzsäure,     Natriumhydrogencarbonatlösung     und Wasser, trocknet sie und dampft sie im Vakuum  ein.

   Der Rückstand wird an 100 g Aluminiumoxyd  nach der     Durchlaufmethode        chromatographiert,    wo  bei mit Benzol,     Benzol-Äther-Gemischen,    Äther,       Äther-Essigester-Gemischen,    Essigester und Methanol       eluiert    wird. Die einzelnen Fraktionen (je 200     cm3)     werden im Vakuum eingedampft und     papierchromato-          graphisch    (System     Propylenglykol-Toluol)    untersucht.

    In den ersten beiden     Benzol-Fraktionen    befinden sich  nur ölige Verunreinigungen, während die weiteren  mit Benzol     eluierten    Fraktionen eine Substanz enthal  ten, die sich im     Papierchromatogramm    wie Ausgangs  material verhält     (Rr    = 0,68). Diese Fraktionen wer  den vereinigt und im Hochvakuum destilliert. Aus  einem     Ätller-Petroläther-Gemisch    erhält man Kri  stalle, die bei 58-60      schmelzen,        [a]D    = -3l2  (in  Benzol). Das UV- und     IR-Absorptionsspektrum    ist  identisch mit demjenigen des Ausgangsmaterials.

   Die  Substanz stellt somit das     1-A4.0-1,5-Dioxo-8-methyl-          hexahydro-inden    dar.      Die mit     Benzol-Äther-Gemischen   <B>(19:</B> 1 und 9 : 1)       eluierten    Anteile bestehen aus     d-44.9-5-Oxo-l-oxy-8-          methyl-hexahydro-inden,    das einen RF-Wert von  0,12 besitzt und in Form eines rechtsdrehenden und  UV-absorbierenden Öls     gewonnen    wird.

   Mit     Benzol-          Äther-Gemischen    (4 : 1)     werd-,n    kleine Mengen eines  linksdrehenden und UV-absorbierenden Öls     eluiert,     das sich     papierchromatographisch    gleich verhält und  das     1-J4.9-5-Oxo    -1-     oxy-    8     -methyl-hexahydro-inden     darstellt. Die mit Äther,     Äther-Essigester-Gemischen,     Essigester und Methanol     eluierten    Fraktionen zeigen  keine optische Aktivität.

      <I>Beispiel 8</I>  In einem     Erlenmeyerkolben    werden 100     cms     Bierwürze sterilisiert und mit einer Kultur von       Rhizopus        nigricans        beimpft.    Nach 24stündigem  Schütteln bei 25  gibt man unter sterilen Bedingungen  eine Lösung von 30 mg     d,1-44,9-1,5-Dioxo-8-methyl-          hexahydro-inden    in 1,5     cm3    Aceton zu. Man lässt  weitere 5 Tage bei<B>25-1</B> schütteln und extrahiert dann  die Kultur mit Essigester.

   Die Prüfung des Extrak  tionsrückstandes im     Papierchromatogramm    zeigt die  Anwesenheit von     1-a4.9-1,5    -     Dioxo    - 8 -     methyl-hexa-          hydro-inden    (R1,. = 0,68), von     d-44,9-5-Oxo-l-oxy-8-          methyl-hexahydro-inden    (RF = 0,12) und von einer  weiteren UV-absorbierenden Substanz vom RF - 0,05.

      <I>Beispiel 9</I>  In einem     Erlenmeyerkolben    werden 100     em3     einer sterilen Nährlösung, die auf 1 Liter Leitungs  wasser 20 g     Pepton,    5     cm3    Maisquellwasser und 50 g  Glukose enthält, mit einer Kultur von     Ophiobolus          herpotrichus    beimpft. Nach 24stündigem     Schütteln     bei 25  gibt man unter sterilen Bedingungen eine  Lösung von 30 mg     d,1-44,9-1,5-Dioxo-8-methyl-hexa-          hydro-inden    in 1,5     cm3    Aceton zu. Man lässt weitere  5 Tage bei 25  schütteln und extrahiert dann die  Kultur     mit    Essigester.

   Die Prüfung des Extraktions  rückstandes im     Papierchromatogramm    zeigt die An  wesenheit von     1-44.9-1,5-Dioxo-8-methyl-hexahydro-          inden    (RF = 0,68), von     d-44.9-5-Oxo-l-oxy-8-me-          thyl-hexahydro-inden    (RF - 0,12) und von einer  weiteren UV-absorbierenden Substanz vom RF = 0,05.

    <I>Beispiel 10</I>  In einem     Erlenmeyerkolben    werden 100     em3     einer sterilen Nährlösung, die auf 1 Liter Leitungs-         wasser,    10 g Glukose, 5 g     Pepton,    3 g Fleisch  extrakt     (Oxo,    Lab.     Lemco),    5 g     Natriumchlorid    und  10 g     Calciumcarbonat    enthält, mit einer Kultur von       streptomyces        coelicolor    beimpft.

   Nach 24stündigem       Schütteln    bei 25  gibt man unter sterilen Bedingun  gen eine Lösung von 30 mg     d,l- 4,9-1,5-Dioxo-8-me-          thyl-hexahydro-inden    in 1,5     cm3    Aceton zu. Man  lässt weitere 5 Tage bei 25      schütteln    und extrahiert  dann die Kultur mit Essigester.

   Die     Prüfung    -=des  Extraktionsrückstandes im     Papierchromatogramm     zeigt die Anwesenheit von     1-d4,9-1,5-Dioxo-8-methyl-          hexahydro-inden        (RF    = 0,68) und von     d-44,9-5-Oxo-          1-oxy-8-methyl-hexahydro-inden    (RF = 0,68).

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Spaltung von Racematen von bio- logisch-alicyclischen Verbindungen, dadurch gekenn zeichnet, dass man auf mindestens eine Oxogruppe aufweisende racemische bieyclisch-alicyclische Ver bindungen Kulturen von Mikroorganismen, welche eine Oxogruppe unter Ausbildung eines neuen Asymmetriezentrums zu reduzieren vermögen, oder entsprechende Enzyme einwirken lässt,
    wobei min destens in einem der optischen Antipoden die Oxo- gruppe zur Oxygruppe reduziert wird, und dass man mindestens eine der optisch aktiven Verbindungen isoliert. UNTERANSPRüCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man in mindestens einer der iso lierten, optisch aktiven Verbindungen die durch Re duktion erhaltene Hydroxygruppe zur Oxogruppe de hydriert. 2. Verfahren nach Patentanspruch und Unter anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man von Racematen der Hydronaphthalin-Reihe ausgeht.
    3. Verfahren nach Patentanspruch und Unter anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man von Racematen der Hydroinden-Reihe ausgeht. 4. Verfahren nach Patentanspruch und Unter anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsstoff d,1-A4,1()-3,8-Dioxo - 9 - methyl-octalin verwendet. 5. Verfahren nach Patentanspruch und Unter anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsstoff d49-1,5 - Dioxo-8-methyl-hexahydro- 9o finden verwendet.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0148612A3 (de) * 1984-01-10 1987-08-26 Ayerst, Mckenna And Harrison Inc. Stereospezifische mikrobische Reduktion

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