CH366535A - Verfahren zur Herstellung von 2a-Methyl-dihydrotestosteronen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 2a-Methyl-dihydrotestosteronen

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CH366535A
CH366535A CH5372357A CH5372357A CH366535A CH 366535 A CH366535 A CH 366535A CH 5372357 A CH5372357 A CH 5372357A CH 5372357 A CH5372357 A CH 5372357A CH 366535 A CH366535 A CH 366535A
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dihydrotestosterone
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hydrogen
dihydrotestosterones
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J Dr Ringold Howard
George Dr Rosenkranz
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Syntex Sa
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Description


  Verfahren     zur    Herstellung von     2a-Methyl-dihydrotestosteronen       Die vorliegende Erfindung betrifft ein neues Ver  fahren zur Herstellung von     2a-Methyl-dihydrotesto-          steronen.    Die     erfindungsgemäss    hergestellten Produkte  zeigen ein     anabolisch-androgenes    Verhältnis von  günstiger Höhe und sind insbesondere wertvoll für  die Behandlung solcher Leiden, bei welchen eine       anabolische    oder     anti-östrogene    Wirkung in Verbin  dung mit einer geringeren     androgenen    Wirkung er  zielt werden soll.  



  Nach einem bekannten Verfahren zur Herstellung  von     2-Methyl-androstanen    mit einer niedrigen     Alkyl-          gruppe    in     17-Stellung    werden die entsprechenden       2-Oxymethylen-Derivate    hergestellt, diese Derivate  in     2-Methyl-2'-formyl-Verbindungen    übergeführt und  aus letzteren zur Bildung des     2-Methyl-Produktes     Kohlenmonoxyd abgespaltet.  



  Nunmehr wurde gefunden, dass sich     2-Methyl-          androstan-Verbindungen    oder     Dihydrotestosteron-          Derivate    nach einem einfachen, einstufigen Verfahren  herstellen lassen durch katalytische Hydrierung des  entsprechenden     2-Oxymethylen-Ausgangsmaterials.     



  Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung  von     2a-Methyl-dihydrotestosteronen    der Formel I  
EMI0001.0023     
    worin R Wasserstoff oder     eine        Alkylgruppe    mit  weniger als 7     C-Atomen,    wie     Methyl,    Äthyl,     Propyl     usw., R" Wasserstoff, wenn R eine niedere     Alkyl-          gruppe    ist, und Wasserstoff oder eine     Acylgruppe,       wenn R Wasserstoff ist, bedeutet, ist dadurch gekenn  zeichnet,

   dass man ein     Steroid    der Formel     II     
EMI0001.0034     
         worin    R' eine     Acylgruppe    einer     Kohlenwasserstoff-          Carbonsäure    mit 2-l2     C-Atomen,    vorzugsweise wie  sie in veresterten Steroidalkoholen gewöhnlich auf  treten, z. B. eine     Acetoxy-,        Propionoxy-    oder     Benzoyl-          oxygruppe    usw., oder aber Wasserstoff bedeutet, in  Gegenwart eines     Hydrierungskatalysators    hydriert.  



  Die     Ausgangsstoffe    können erhalten werden,  indem man     Dihydrotestosteron    oder ein     17-Nieder-          alkyl-Derivat    von     Dihydrotestosteron,    z.

   B.     17-Me-          thyl-dihydrotestosteron    oder     17-Äthyl-dihydrotesto-          steron    (welches beispielsweise gewonnen werden  kann durch     Behandeln    von     Testosteron,        17-Methyl-          testosteron    oder 17 -     Äthyltestosteron    mit einem       Alkalimetall        in    flüssigem Ammoniak), in einem       inerten    organischen Lösungsmittel, wie Benzol,

    suspendiert und dann mit     Äthylformiat    und Natrium       hydrid        vermischt.    Das     Gemisch    wird dann     während     etwa 5 Stunden bei Zimmertemperatur unter Stick  stoffatmosphäre gerührt. Hierauf filtriert man die  Suspension und behandelt das Gemisch des Natrium  salzes der gewünschten     Oxymethylen-Verbindung    mit       einer    Säure, z. B.     Salzsäure,    um die     Oxymethylen-          Verbindung    auszufällen.  



  Die so hergestellte     Oxymethylen-Verbindung     kann dann in     üblicher    Weise verestert werden,     unter         Bildung eines     Diesters    üblicher Art, wie schon er  wähnt, wenn die     17-Oxygruppe    des Ausgangsmate  rials sekundär ist, oder eines Monoesters, wenn die       17-Oxygruppe    tertiär ist (wie bei niedrigen     17-Alkyl-          Derivaten).    Die     Oxymethylen-Verbindung    bzw.

   der  Ester davon wird dann vorzugsweise, gelöst in einem  organischen Lösungsmittel, in     Gegenwart    eines     Hy-          drierungskatalysators    vorzugsweise bei Zimmer  temperatur und Atmosphärendruck     hydriert,    bis die       Wasserstoffabsorption    aufhört.  



  Organische Lösungsmittel, welche sich für die       Hydrierungsstufe    eignen, sind beispielsweise niedrige       aliphatische    Alkohole, wie Methanol,     Äthylacetat,          Dioxan    oder Essigsäure. Als     Hydrierungskatalysa-          toren    bevorzugt man Palladium- oder Platinkatalysa  toren, z. B. Palladium auf     Holzkohle    oder Palladium  auf     Bariumsulfat    oder Platinoxyd.

   Bei dieser Hydrie  rung entsteht die entsprechende     2-Methyl-Verbindung     entweder aus dem Ester oder der freien     Oxymethylen-          Verbindung,    wobei eine     allfällig    vorhandene     17-Ester-          gruppe    intakt bleibt. Die entstehenden rohen     2-Me-          thyl-Produkte    können durch     Chromatographieren    ge  reinigt werden.

   Bei der Behandlung der freien     Oxy-          methylen-Derivate    oder wenn ein freies     2a-Methyl-          Produkt    gewünscht wird, ist es zweckmässig, das rohe       Hydrierungsprodukt    vor dem     Chromatographieren     mit Alkali zu behandeln.

      <I>Beispiel 1</I>  Man     vermischte    eine Suspension von 10 g     Di-          hydrotestosteron    in 500     cm3    wasserfreiem und     thio-          phenfreiem    Benzol mit 10     cm3        Äthylformiat    und 3 g       Natriumhydrid    und rührte das Gemisch 5 Stunden  lang unter Stickstoffatmosphäre bei einer Tempera  tur von ungefähr     25     C.

   Die entstehende Suspension  wurde     filtriert,    und das gewonnene Gemisch aus dem       Natriumsalz    der     Oxymethylen-Verbindung    und dem       Überschuss    aus     Natriumhydrid    wurde mit Benzol ge  waschen und getrocknet. Dieses Gemisch wurde lang  sam einer     kräftig        gerührten    Lösung von 20     cm3    kon  zentrierter     Salzsäure    in 500     cm3    Wasser zugesetzt,  und das Rühren wurde 30 Minuten lang fortgesetzt,  worauf der Niederschlag gesammelt und mit destillier  tem Wasser gut gewaschen wurde.

   Nach dem Trock  nen im Vakuum erhielt man 9,7 g     2-Oxymethylen-          dihydrotestosteron.     



  Man löste 7 g     2-Oxymethylen-dihydrotestosteron     in 300     cm3    Methanol und vermischte mit     2,511/o     eines Katalysators aus     1011/o    Palladium auf Holzkohle.  Das Gemisch wurde bei ungefähr 25  C und bei       Atmosphärendruck        hydriert,    bis die Wasserstoff  absorption     aufhörte.    Man     entfernte    den Katalysator  durch Filtrieren, setzte der Lösung 1 g Kalium  hydroxyd in 5     cm3    Wasser zu und liess sie dann 1  Stunde bei     Zimmertemperatur    stehen.

   Nach     Zusatz     von 2 cm?, Essigsäure     entfernte    man das Lösungs  mittel vollständig unter     vermindertem    Druck, setzte  dem Rückstand Wasser zu und extrahierte das Pro  dukt mit     Methylendichlorid.    Der Auszug wurde mit  Wasser gewaschen, über wasserfreiem     Natriumsulfat       getrocknet und unter Vakuum zur Trockne einge  dampft. Der Rückstand wurde in Benzol gelöst und  auf eine     chromatographische    Säule mit 125 g alka  lischer Tonerde aufgetragen. Das     Eluieren    erfolgte  mit mehreren Fraktionen von je 100 cm- Benzol.  Das gewünschte Produkt wurde aus den Fraktionen  2-6 gewonnen.

   Nach dem Abdampfen des Lösungs  mittels kristallisierte man das Produkt aus einem       Aceton-Hexan-Gemisch,    wobei man 3,3 g reines       2a-Methyl-dihydrotestosteron    erhielt.  



  <I>Beispiel 2</I>  Man löste 2 g     2-Oxymethyl2n-dihydrotestosteron     in 80 cm?, Essigsäure und hydrierte mit 1,0 g eines       Katalysators        aus        10%        Palladium        auf        Holzkohle     unter den im vorhergehenden Beispiel beschriebenen  Bedingungen. Nach dem     Abfiltrieren    des     Katalysa-          tors    wurde das Lösungsmittel unter reduziertem  Druck zur Trockne abgedampft. Der Rückstand  wurde mit 100 cm-' Methanol und 1 g     Kalium-          hydroxyd    vermischt.

   Die Lösung wurde 30 Minuten  auf     Rückfluss    erhitzt und dann mit Wasser verdünnt  und mit     Methylendichlorid        extrahiert.    Der Auszug  wurde mit Wasser     neutralgewaschen,    über wasser  freiem Natriumsulfat getrocknet und unter Vakuum  zur Trockne eingedampft. Der Rückstand     wurde    in  Benzol gelöst und in gleicher Weise wie in Beispiel 1       chromatographiert.    Man erhielt     2a-Methyl-dihydro-          testosteron.     



  <I>Beispiel 3</I>  Ein Gemisch aus l g     2-Oxymethylen-dihydro-          testosteron,    10     cm3        Pyridin    und 2     cm3        Acetanhydrid     wurde bei Zimmertemperatur 16 Stunden reagieren  gelassen und dann in Wasser gegossen. Man extra  hierte das Produkt mit     Methylendichlorid    und  wusch nacheinander     mit    verdünnter Salzsäure,     Na-          triumbicarbonatlösung    und Wasser, trocknete und  dampfte unter     reduziertem    Druck zur Trockne ein.

    Man erhielt in dieser Weise das     Diacetat    von     2-Oxy-          methylen-dihydrotestosteron.     



  Das     Diacetat    wurde gleich wie in den vorherigen  Beispielen hydriert und aufgearbeitet, wobei man       2a-Methyl-dihydrotestosteron    erhielt, welches mit  dem Produkt dieser Beispiele identisch war.  



  <I>Beispiel 4</I>  Nach dem in den vorhergehenden Beispielen be  schriebenen Verfahren wurde     17a-Methyl-2-oxy-          methylen    -     dihydrotestosteron    in 20,17a -     Dimethyl-          dihydrotestosteron    übergeführt.  



  <I>Beispiel 5</I>  Nach dem in den Beispielen 1, 2 und 3 beschrie  benen Verfahren wurde     17a-Äthyl-2-oxymethylen-          dihydrotestosteron    in     2a-Methyl-17a-äthyl-dihydro-          testosteron    übergeführt.  



  <I>Beispiel 6</I>  Man liess ein Gemisch aus 1 g     2-Oxymethylen-          dihydrotestosteron,    10     cm3        Pyridin    und 2     cm3    Pro-           pionsäureanhydrid    16 Stunden bei Zimmertemperatur  reagieren, worauf es in Wasser gegossen wurde.

   Man  erhitzte die entstehende Suspension 1 Stunde auf dem  Dampfbad, um den     überschuss    an     Propionsäure-          anhydrid    zu     hydrolysieren,    kühlte und extrahierte  mit     Methylendichlorid.    Der Auszug wurde nacheinan  der mit verdünnter     Salzsäure,        Natriumbicarbonat-          lösung    und Wasser gewaschen, über wasserfreiem       Natriumsulfat    getrocknet und unter Vakuum zur  Trockne eingedampft.

   Man erhielt das     Dipropionat     von     2-Oxymethylen-dihydrotestosteron,    welches in       methanolischer    Lösung unter den in Beispiel 1 be  schriebenen Bedingungen mit Wasserstoff behandelt  wurde. Nach dem     Aufhören    der Wasserstoffaufnahme  filtrierte man vom Katalysator ab und dampfte die  Lösung unter Vakuum zur Trockne ein.

   Den Rück  stand löste man in einem     Benzol-Hexan-Gemisch,     leitete dieses auf eine     chromatographische    Säule aus  neutraler Tonerde und     eluierte    das Produkt mit       Benzol-Hexan-Gemischen    mit allmählich zunehmen  dem     Benzolanteil.    Durch Kristallisieren des     Eluates     aus     Aceton-Hexan    erhielt man das     Propionat    von       2a-Methyl-dihydrotestosteron.  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von 2a-Methyl-di- hydrotestosteronen der Formel 1 EMI0003.0026 worin R Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit weniger als 7 C-Atomen, R" Wasserstoff, wenn R eine niedrige Alkylgruppe ist, und Wasserstoff oder eine Acylgruppe, wenn R Wasserstoff ist, bedeutet, dadurch gekennzeichnet,
    dass man ein Steroid der Formel 11 EMI0003.0032 worin R' eine Acylgruppe einer Kohlenwasserstoff- Carbonsäure mit 2-l2 C-Atomen oder Wasserstoff bedeutet, in Gegenwart eines Hydrierungskatalysators hydriert. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man einen Katalysator aus der Gruppe der Palladium- und Platin-Katalysatoren verwendet. 2.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man als Ausgangsmaterial einen Diester von 2-Oxymethylen-dihydrotestosteron ver wendet zur Bildung eines 17-Esters von 2a-Methyl- dihydrotestosteron. 3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man als Ausgangsmaterial 2-Oxy- methylen-dihydrotestosteron verwendet zur Bildung von 2a-Methyl-dihydrotestosteron. 4.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man als Ausgangsmaterial ein 17a - Niederalkyl - 2 - oxymethylen-dihydrotestosteron verwendet zur Bildung eines 17a-Niederalkyl-2a-me- thyl-dihydrotestosterons.
CH5372357A 1956-12-17 1957-12-13 Verfahren zur Herstellung von 2a-Methyl-dihydrotestosteronen CH366535A (de)

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