CH366548A - Verfahren zur Herstellung neuer 1,3,4-Oxdiazole - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer 1,3,4-Oxdiazole

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CH366548A
CH366548A CH5560758A CH5560758A CH366548A CH 366548 A CH366548 A CH 366548A CH 5560758 A CH5560758 A CH 5560758A CH 5560758 A CH5560758 A CH 5560758A CH 366548 A CH366548 A CH 366548A
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CH
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low molecular
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ethanol
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CH5560758A
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Adolf-Emil Dr Siegrist
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Ciba Geigy
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  Verfahren zur     Herstellung    neuer     1,3,4-Oxdiazole       Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein  Verfahren zur Herstellung neuer     1,3,4-Oxdiazole,     welche von sauren,     wasserlöslichmachenden    Gruppen,  wie z.

   B.     Carbonsäure-    oder     Sulfonsäuregruppen,    und       Oxygruppen    frei und in 2- und     5-Stellung    durch     einen     gegebenenfalls substituierten     Benzolrest    substituiert  sind, und in welchen einer und nur einer dieser Reste  eine in     o-Stellung    zur Bindung an den     Oxdiazolring     befindliche,     niedrigmolekulare        Alkoxygruppe    aufweist  und das ganze Molekül als     aliphatische    Reste nur  solche enthält, welche weniger als 4 Kohlenstoff  atome aufweisen.  



  Neben der einzigen in     o-Stellung    befindlichen       Alkoxygruppe    können in einer oder mehr als einer  andern Stellung dieses oder des andern Restes wei  tere     Alkoxygruppen    vorhanden sein, beispielsweise  in     p-Stellung    zur Bindung an den     Oxdiazolring.     



  Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch  gekennzeichnet, dass man von sauren, wasserlöslich  machenden Gruppen und     Oxygruppen    freie     Diacyl-          hydrazine    der Formel  
EMI0001.0024     
    worin     R1    und     R2    gegebenenfalls substituierte Benzol  reste bedeuten, wobei einer und nur einer dieser  beiden Reste eine in     o-Stellung    zur     -CO-Gruppe     befindliche,     niedrigmolekulare        Alkoxygruppe    auf  weist und das ganze     Molekül    als     aliphatische    Reste  nur solche enthält,

   welche weniger als 4 Kohlenstoff  atome aufweisen, mit     nichtsulfonierenden    wasser  abspaltenden Mitteln behandelt.  



  Die hierbei als     Ausgangsstoffe    dienenden     Diacyl-          hydrazine    der Formel (1) lassen sich herstellen,  indem man     Monoacylhydrazine    der Formel  
EMI0001.0038     
    an der     H2N-Gruppe    mit     Säurehalogeniden    der Formel  
EMI0001.0041     
  
    (3) <SEP> Halogen- <SEP> Il <SEP> -R2
<tb>  kondensiert.

   <SEP> O       Die für die Herstellung der     Diacylhydrazine    der  Formel (1) benötigten     Monoacylhydrazine    der Formel  (2) können durch     Monoacylierung    von     Hydrazin    mit       funktionellen    Derivaten der     Benzoesäure,    wie deren       Anhydride,    Chloride und vor     allem    Ester, erhalten  werden. Bei der Herstellung der     Monoacylhydrazine     und deren     Weiteracylierung    zu den     Diacylhydrazinen     sind selbstverständlich die oben angegebenen Bedin  gungen bei der Wahl der Ausgangsstoffe zu beachten.

    Es muss also die eine der Verbindungen (2) und (3)  in     o-Stellung    zur     -CO-Gruppe    eine     Alkoxygruppe     aufweisen, und nur die eine Verbindung     darf    sie ent  halten, wobei es aber gleichgültig ist, in welcher der  Verbindungen die genannte     Gruppe    vorliegt. Diese       Alkoxygruppe    kann z. B. eine     Propoxy-    oder     Äthoxy-,     vorzugsweise jedoch eine     Methoxygruppe    sein.  



  Als weitere     Substituenten,    die in den Resten     R1          und/oder        R.2    vorhanden sein können, sind insbeson  dere     niedrigmolekulare        Alkylgruppen,    wie     Äthyl    und       Methyl,    und Halogenatome, wie Brom oder insbeson  dere Chlor, zu erwähnen.  



  Gut zugänglich und beim vorliegenden Verfahren       vorteilhaft    sind z. B. die     Diacylhydrazine    der Formel  
EMI0001.0072     
      worin A ein Wasserstoffatom oder eine     niedrigmole-          kulare        Alkylgruppe,    n eine ganze Zahl im Werte von  höchstens 2 und     R,    einen Benzol- oder     Diphenylrest     bedeuten, wobei auch hier die für die Verbindungen  der Formel (1) angegebenen Bedingungen erfüllt sein  müssen.

   Die     Verbindungen    dieser Zusammensetzung  entsprechen vorzugsweise der Formel  
EMI0002.0007     
    worin A ein Wasserstoffatom oder     eine        niedrigmole-          kulare        Alkylgruppe,    vorzugsweise eine     Methylgruppe,     n eine ganze Zahl im Werte von höchstens 2 und B  ein Wasserstoffatom, eine     niedrigmolekulare        Alkyl-          gruppe,    vorzugsweise eine     Methylgruppe,    ein niedrig  molekulare     Alkoxygruppe,    vorzugsweise eine     Meth-          oxygruppe,

      ein     Chloratom    oder einen     Phenylrest    be  deuten.  



  Die bei der Herstellung der     Diacylhydrazine    der  Formel (1) auszuführenden     Acylierungen    mit Hilfe  von     Säurehalogeniden,    z. B.     Säurebromiden    oder vor  zugsweise Säurechloriden, erfolgen     vorteilhaft    in  einem organischen Lösungsmittel und zweckmässig  in Gegenwart     eines    säurebindenden Mittels. Gute  Ergebnisse werden in der Regel erzielt, wenn man in  einer     Pyridinbase,    wie     Picolin    oder     Pyridin,    arbeitet,  welche     gleichzeitig    als Lösungsmittel und säure  bindendes Mittel wirkt.  



  Als nichtsulfonierende wasserabspaltende Mittel  kommen beispielsweise     wasserfreies    Aluminium  chlorid,     Phosgen,        Phosphor-tri-,        -penta-    oder     -oxy-          chlorid    und vorzugsweise     Thionylchlorid    in Betracht.  Der     Ringschluss    erfolgt z. B. durch Erwärmen des       Diacylhydrazins    mit dem wasserabspaltenden Mittel  in einem     inerten    organischen Lösungsmittel.

   Verwen  det man als wasserabspaltendes Mittel     Thionyl-          chlorid,    so kann anstelle eines     inerten    organischen  Lösungsmittels mit Vorteil ein     überschuss    an     Thionyl-          chlorid    eingesetzt und nach der Umsetzung das über  schüssige     Thionylchlorid,        gewünschtenfalls    unter ver  mindertem     Druck,        abdestilliert    werden.  



  Die neuen     Oxdiazolverbindungen    stellen wertvolle  Lichtschutzmittel für die     verschiedenartigsten    Sub  stanzen dar. Gegenüber gewissen bekannten, für den  gleichen Zweck brauchbaren Verbindungen erweisen  sie sich in der Regel deshalb als     vorteilhaft,    weil sie  einen     schärfer    begrenzten Absorptionsbereich zeigen,  in dem Sinne, dass sie die ultravioletten Strahlen bis  zu einer bestimmten Wellenlänge sehr weitgehend,  die diesen     Wert    an Wellenlänge nur wenig überstei  genden Strahlen dagegen nur noch ganz wenig ab  sorbieren.

   Weiterhin besitzen die     #    neuen     Oxdiazol-          verbindungen    den Vorzug, dass sie in organischen       Lösungsmitteln,    z. B. in Äthanol (auch bis zu einem  gewissen Grade mit Wasser verdünnt), in Ölen und  Fetten verhältnismässig gut löslich sind. Aus diesem       Grunde        erweisen    sie sich auch zur Verwendung in    kosmetischen Präparaten als besonders gut geeignet.  Schliesslich zeichnen sie sich auch durch eine sehr  gute Lichtbeständigkeit aus.

   Grundsätzlich können  bei den neuen     Oxdiazolverbindungen    drei verschie  dene     Anwendungsarten    als Lichtschutzmittel unter  schieden werden, die getrennt oder in Kombination  zur Ausführung gelangen können:  1. Das Lichtschutzmittel wird einem Substrat       einverleibt,    mit dem Zweck, dieses Substrat vor dem  Lichtangriff durch ultraviolette Strahlen zu schützen,  wobei eine Veränderung einer oder mehrerer physi  kalischer Eigenschaften, wie z. B. eine Verfärbung,  Veränderung der Reissfestigkeit,     Brüchigwerden    usw.  und/oder durch ultraviolette Strahlen angeregte che  mische Reaktionen, wie z. B. Oxydationsvorgänge,  verhindert werden sollen.

   Dabei kann die Einverlei  bung vor oder während der Herstellung des Substrats  oder nachträglich durch ein geeignetes Verfahren,  z. B. durch einen      Färbeprozess ,    erfolgen.  



  2. Das Lichtschutzmittel wird einem Substrat  einverleibt, um eine oder mehrere andere dem Sub  strat einverleibte Stoffe, wie z. B. Farbstoffe, Hilfs  mittel usw., zu schützen, wobei der unter 1 genannte       Substratschutz    gleichzeitig eintreten kann.  



  3. Das Lichtschutzmittel wird in eine  Filter  schicht  eingearbeitet, mit dem Zweck, ein direkt       darunterliegendes    oder auch in einiger Entfernung  (z. B. in einem Schaufenster) sich befindendes Sub  strat vor dem Angriff der ultravioletten Strahlen zu  schützen, wobei die Filterschicht fest (Film, Folie,  Appretur) oder halbfest (Creme, Öl, Wachs) sein  kann. Als Materialien, die geschützt werden können,  seien genannt:  a) Textilmaterialien ganz allgemein, die in belie  biger Form, z.

   B. als Fasern, Fäden, Garne,     Web-          oder    Wirkwaren oder als Filz vorliegen können und  alle daraus     gefertigten    Fabrikate; solche Textilmate  rialien können bestehen aus: natürlichen Materialien  animalischen Ursprungs, wie Wolle und Seide, oder  vegetabilischen Ursprungs, wie     Cellulosematerialien     aus Baumwolle, Hanf, Flachs, Leinen, Jute und       Ramie,    ferner aus halbsynthetischen Materialien, wie  regenerierter     Cellulose,    z. B. Kunstseide, Viskosen,  einschliesslich Zellwolle oder synthetischen Materia  lien, die durch     Polymerisation    oder     Mischpolymerisa-          tion,    z.

   B.     Polyacrylnitril    oder solchen, die durch  Polykondensation erhältlich sind, wie Polyester und  vor allem Polyamide. Bei halbsynthetischen Materia  lien ist es zweckmässig, das Lichtschutzmittel schon  einer Spinnmasse, z. B.     Viskosespinnmasse,        Acetyl-          cellulosespinnmasse    (einschliesslich     Cellulosetriacetat)     oder bei der zur Herstellung von vollsynthetischen  Fasern     bestimmten    Massen, wie     Polyamidschmelzen     oder     Polyacrylnitrilspinnmassen    dieses vor, während  oder nach der Polykondensation     resp.        Polymerisation     einzusetzen.  



  b) Faserstoffe anderer Art, welche keine Textil  stoffe sind, die animalischen     Ursprungs    sein können,  wie Federn, Haare, ferner Felle und Häute und aus      letzteren durch natürliche oder chemische     Gerbung     erhaltene Leder, sowie daraus verfertigte Fabrikate,  ferner solche vegetabilischen     Ursprungs,    wie Stroh,       Holz,        Holzbrei    oder aus verdichteten Fasern be  stehende Fasermaterialien, wie Papier, Pappe oder       Pressholz,    sowie aus letzteren hergestellte Materia  lien. Ferner zur Herstellung von Papier dienende  Papiermassen (z. B. Holländermassen).  



  c)     Beschichtungs-    und     Appreturmittel    für Texti  lien und Papier, z. B. solche auf Stärke- oder Casein  basis oder solche auf     Kunstharzbasis    beispielsweise  aus     Vinylacetat    oder Derivaten der     Acrylsäure.     



  d) Lacke und Filme verschiedener     Zusammen-          setzung,    z. B. solche aus     Acetylcellulose,        Cellulose-          propionat,        Cellulosebutyrat    und     Cellulosegemischen,     wie z.

   B.     Celluloseacetatbutyrat    und     Celluloseacetat-          propionat,    ferner     Nitrocellulose,        Vinylacetat,        Poly-          vinylchlorid,        Copolymere    aus     Vinylchlorid    und       Vinylidenchlorid,        Alkydlacke,    Polyäthylen, Poly  amide,     Polyacrylnitril,    Polyester usw.

   Eine besonders  wichtige Verwendung für die neuen     Oxdiazolverbin-          dungen    ist die Einarbeitung in Verpackungsmateria  lien, insbesondere die bekannten, durchsichtigen  Folien aus     regenerierter        Cellulose    (Viskose) oder       Acetylcellulose.    Hierbei ist es in der Regel zweck  mässig, das Lichtschutzmittel der Masse zuzufügen,  aus welcher diese Folien hergestellt werden.  



  e) Natur- oder Kunstharze, z. B.     Epoxyharze,     Polyesterharze,     Vinylharze,        Polystyrolharze,        Alkyd-          harze,        Aldehydharze,    wie Phenol-, Harnstoff- oder       Melamin-Formaldehyd-Kondensationsprodukte,    sowie  Emulsionen aus Kunstharzen (z. B.     Öl-in-Wasser-          oder        Wasser-in-Öl-Emulsionen).    Hierbei kann das  Lichtschutzmittel zweckmässig vor oder während der       Polymerisation    bzw. Polykondensation eingesetzt  werden.

   Ferner seien mit Glasfasern verstärkte  Kunstharze und daraus hergestellte     Laminate    ge  nannt.  



       f)        Hydrophobe,    öl-, fett- oder wachshaltige  Stoffe, wie Speiseöle und -fette, Butter, Kerzen,  Bodenwichse, Bodenbeize oder andere     Holzbeizen,     Möbelpolituren,     insbesondere    solche, die für die Be  handlung heller, gegebenenfalls gebleichter Holzober  flächen bestimmt sind.  



  g) Natürliche, kautschukartige Materialien, wie  Kautschuk,     Balata,        Guttapercha    oder synthetische       vulkanisierbare    Materialien, wie     Polychloropren,        ole-          finische        Polysulfide,        Polybutadien    oder     Copolymere     von     Butadien-Styrol    (z. B. Buna S) oder     Butadien-          Acrylnitril    (z. B. Buna N), welche auch noch Füll  stoffe, Pigmente,     Vulkanisationsbeschleuniger    usw.

    enthalten können und bei welchen der Zusatz der  neuen     Oxdiazolverbindungen    die Alterung verzögern  und somit die Änderung der     Plastizitätseigenschaften     und das     Sprödewerden    verhindern.  



  h) Kosmetische Präparate, wie Parfums, gefärbte  und ungefärbte Seifen und Badezusätze, Shampoos,  Haut- und Gesichtscremen, Lippenstifte, Puder, Bril  lantinen,     Hair-Sprays,        Repellants,    und insbesondere    Sonnenschutzöle und -cremen.

   Die neuen     Oxdiazol-          verbindungen    absorbieren vor allem die schädlichen,  Hautrötung     verursachenden    Strahlen     mit    einer  Wellenlänge von 270 bis 320     m,u,        vermindern    da  gegen die Wirkung der unschädlichen, eine Bräunung  der Haut erzeugenden Strahlen     mit    höherer Wellen  länge (bis etwa 400     nu.)    nur wenig.  



  i) Zur Herstellung von Filterschichten für photo  graphische Zwecke, insbesondere für die Farben  photographie.  



  Auf die unter a) und b) genannten Materialien  faseriger Struktur können die Lichtschutzmittel     in     gleicher oder     ähnlicher    Weise aufgebracht werden  wie die bekannten     Dispersionsfarbstoffe        (Acetatseide-          farbstoffe).     



  Es ist selbstverständlich,     dass    sich die neuen       Oxdiazolverbindungen    nicht nur als     Lichtschutzmittel     für ungefärbte, sondern auch für gefärbte bzw.  pigmentierte Materialien eignen. Dabei wirkt sich der  Lichtschütz auch auf die Farbstoffe aus, wodurch       in    manchen Fällen eine     ganz    erhebliche Lichtecht  heitsverbesserung erzielt wird. Gegebenenfalls können  die Behandlung mit dem Lichtschutzmittel und der  Färbe- oder     Pigmentierungsprozess    miteinander kom  biniert werden.  



  Je nach Art des zu behandelnden Materials, An  forderungen an die Wirksamkeit und Dauerhaftigkeit  und andere Gegebenheiten, können die Mengen des  den betreffenden Materialien einzuverleibenden Licht  schutzmittels innerhalb ziemlich weiter Grenzen       schwanken,        beispielsweise        etwa        0,01        bis        10%:

  ,        vor-          zugsweise        0,1        bis    3     %        des        Materials        betragen,        welches          unmittelbar    gegen ultraviolette Strahlung geschützt  werden soll.  



  Im nachfolgenden Beispiel bedeuten die Teile,  sofern nichts anderes bemerkt wird, Gewichtsteile,  die Prozente Gewichtsprozente, und die Tempera  turen sind in Celsiusgraden angegeben. Die Schmelz  punkte sind     unkorrigiert.     



  <I>Beispiel</I>  27,0 Teile des     Diacylhydrazins    der     Formel     
EMI0003.0107     
    werden in 100     Volumteilen    frisch     destilliertem          Thionylchlorid    gelöst, die Lösung wird unter Rühren  in 1 Stunde zum Sieden erwärmt und weitere 2 Stun  den     rückfliessend    gekocht. Das überschüssige     Thionyl-          chlorid    wird     darauf    zuerst unter Normaldruck und  dann im Vakuum     abdestilliert.    Der Rückstand wird  mit Eiswasser zerrieben, wobei er erstarrt. Man fil  triert, wäscht     mit    Wasser neutral und trocknet.

   Man  erhält etwa 23 Teile, entsprechend     91,311/o    der  Theorie, 2-[2'-Methoxy-phenyl-(1')]-5-phenyl-1,3,4-           oxdiazol    der Formel (1) als beinahe farbloses Pulver,  welches nach     Umkristallisieren    aus     Wasser-Äthanol     (2 : 3) bei 96     bis    97      schmilzt    (farbloses Pulver).       Löslichkeit    in 100 ml Äthanol bei 20 : 6,38 g.

    UV-Absorption in     Äthanol:     
EMI0004.0008     
  
    2."a, <SEP> = <SEP> 310 <SEP> m,u <SEP> (e <SEP> = <SEP> 13 <SEP> 900)
<tb>  <I>274 <SEP> m,u <SEP> (e <SEP> =</I> <SEP> 19 <SEP> 700)
<tb>  230 <SEP> mu <SEP> (e <SEP> = <SEP> 9 <SEP> 900)     
EMI0004.0009     
  
    Analyse: <SEP> <B>C15111202N2</B>
<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> 71,41 <SEP> H <SEP> 4,80 <SEP> N <SEP> 11,11
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 71,41 <SEP> H <SEP> 4,71 <SEP> N <SEP> 11,27       Das als Ausgangsmaterial verwendete     Diacyl-          hydrazin    der Formel (6) kann wie folgt hergestellt  werden:  33,2 Teile     o-Methoxy-benzoylhydrazin    werden in  150     Volumteilen        Pyridin    verrührt und auf etwa 5   gekühlt.

   In ungefähr einer Stunde     lässt    man 28,1 Teile       Benzoylchlorid    unter Kühlung so     zutropfen,    dass die  Temperatur zwischen 5     bis    10  bleibt. Das Reak  tionsgemisch wird nun weitere 1 bis 2 Stunden bei 5  bis 10  gerührt und darauf in 1 Stunde auf 90  er  wärmt. Die klare, schwach gelblich gefärbte Reak  tionslösung wird 2 bis 3 Stunden bei 90 bis 95   weitergerührt, danach auf Raumtemperatur gekühlt  und schliesslich unter Rühren in 1000 Teile kaltes  Wasser ausgetragen. Man filtriert das abgeschiedene  Produkt, wäscht es zuerst mit kaltem, dann mit  heissem Wasser und trocknet.

   Es werden etwa 49  Teile, entsprechend     90,711/e    der Theorie, des     Diacyl-          hydrazins    der Formel (6) als beinahe farbloses Pulver  vom     Schmelzpunkt    139 bis 141  erhalten. Nach dem       Umkristallisieren    aus     Äthanol-Wasser    (1 : 1) erhöht  sich der     Schmelzpunkt    auf 142 bis 143  (feines, farb  loses Pulver).

    
EMI0004.0026     
  
    Analyse: <SEP> C1.H1403N2
<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> 66,65 <SEP> H <SEP> 5,22 <SEP> N <SEP> 10,37
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 66,56 <SEP> H <SEP> 5,24 <SEP> N <SEP> 10,48       In der oben angegebenen Weise können auch die  nachfolgenden     1,3,4-Oxdiazolderivate    hergestellt wer  den:  
EMI0004.0028     
    Farbloses, leichtes Pulver aus     Äthanol-Wasser    (3 : 2).       Schmelzpunkt:    82 bis 83,5 .  



  Löslichkeit in 100     ml    Äthanol bei 20 : 10,03 g.  UV-Absorption in     Äthanol:     
EMI0004.0033     
  
    311 <SEP> <I>m,u <SEP> (e <SEP> =</I> <SEP> 16 <SEP> 300)
<tb>  287 <SEP> mu <SEP> (e <SEP> = <SEP> 19 <SEP> 800)
<tb>  276 <SEP> m,a <SEP> (e <SEP> = <SEP> 21<B>900)</B>
<tb>  238 <SEP> mu <SEP> (e <SEP> = <SEP> 8 <SEP> 500)
<tb>  233 <SEP> mu <SEP> (e <SEP> = <SEP> 9 <SEP> 200)     
EMI0004.0034     
  
    Analyse: <SEP> C1A402N2
<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> <B>72,16</B> <SEP> H <SEP> 5,30 <SEP> N <SEP> 10,52
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 72,05 <SEP> H <SEP> 5,21 <SEP> N <SEP> 10,68     
EMI0004.0035     
    Farblose, verfilzte     Nädelchen    aus     Äthanol-Wasser     (3 . 2).  



       Schmelzpunkt:    106,5 bis 107,5 .  



  Löslichkeit in 100 ml Äthanol bei 20 : 2,98 g.  UV-Absorption in Äthanol:  
EMI0004.0039     
  
    A,",;" <SEP> - <SEP> 311 <SEP> mit <SEP> (e <SEP> = <SEP> 16 <SEP> 600)
<tb>  <I>277 <SEP> m,p <SEP> (e</I> <SEP> = <SEP> 22 <SEP> 300)
<tb>  240 <SEP> mii <SEP> (i@ <SEP> = <SEP> 9 <SEP> 650)     
EMI0004.0040     
  
    Analyse: <SEP> C15H1102N<B><U>.,</U></B>c1
<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> 62,83 <SEP> H <SEP> 3,87 <SEP> N <SEP> 9,77 <SEP> Cl <SEP> 12,37
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 62,02 <SEP> H <SEP> 3,66 <SEP> N <SEP> 9,81 <SEP> Cl <SEP> 12,58     
EMI0004.0041     
    Farbloses, feines Pulver aus     Äthanol-Wasser    (1 : 1).  Schmelzpunkt: 98,5 bis 100 .  



  Löslichkeit in 100 ml Äthanol bei 20 : 2,85 g.  UV-Absorption in     Äthanol:     
EMI0004.0044     
  
    309 <SEP> mit <SEP> <I>(e <SEP> =</I> <SEP> 21200)
<tb>  291 <SEP> <I>mit <SEP> (e</I> <SEP> = <SEP> 23 <SEP> 500)
<tb>  246 <SEP> mit <SEP> (e <SEP> = <SEP> 8 <SEP> 000)     
EMI0004.0045     
  
    Analyse: <SEP> C16H1403N2
<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> 68,07 <SEP> H <SEP> 5,00 <SEP> N <SEP> 9,92
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 68,11 <SEP> H <SEP> 5,19 <SEP> N <SEP> 9,90     
EMI0004.0046     
    Farblose, feine Kristalle aus     Äthanol-Wasser    (7 : 2).       Schmelzpunkt:    96 bis 97,5 .  



  Löslichkeit in 100 ml Äthanol bei 20 : 1,53 g.  UV-Absorption in Äthanol:  
EMI0004.0049     
  
    = <SEP> 314 <SEP> mlt <SEP> <I>(e <SEP> =</I> <SEP> 19 <SEP> 400)
<tb>  296 <SEP> mlt <SEP> (e <SEP> = <SEP> 19 <SEP> 900)       
EMI0005.0001     
  
    Analyse: <SEP> <B>C21H1602N2</B>
<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> 76,81 <SEP> H <SEP> 4,91 <SEP> N <SEP> 8,53
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 76,67 <SEP> H <SEP> 4,87 <SEP> N <SEP> 8,57     
EMI0005.0002     
    Farblose, feine Kristalle aus     Äthanol-Wasser    (3 : 2).  Schmelzpunkt: 117,5 bis 118,5 .  



  Löslichkeit in 100 ml Äthanol bei 20 :<I>4,32 g.</I>  UV-Absorption in Äthanol:  
EMI0005.0004     
  
    311 <SEP> <I>mg <SEP> (e <SEP> =</I> <SEP> 17 <SEP> 000)
<tb>  286 <SEP> mg <SEP> (@ <SEP> = <SEP> 18 <SEP> 850)
<tb>  276 <SEP> m/.t <SEP> <I>(e</I> <SEP> = <SEP> 20 <SEP> 400)
<tb>  235 <SEP> mg <SEP> (e <SEP> = <SEP> <B>11750)</B>     
EMI0005.0005     
  
    Analyse: <SEP> C16H1402N2
<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> 72,16 <SEP> H <SEP> 5,30 <SEP> N <SEP> 10,52
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 72,27 <SEP> H <SEP> 5,27 <SEP> N <SEP> 10,57     
EMI0005.0006     
    Farbloses, feines Pulver aus     Äthanol-Wasser    (3 : 2).       Schmelzpunkt:    106,5 bis 108 .  



  Löslichkeit in 100 ml Äthanol bei 20 : 5,02 g.  UV-Absorption in     Athanol:     
EMI0005.0010     
  
    Oma. <SEP> = <SEP> 311 <SEP> mu <SEP> (e <SEP> = <SEP> 19 <SEP> 000)
<tb>  287 <SEP> m,u <SEP> (e <SEP> = <SEP> 21<B>000)</B>
<tb>  278 <SEP> mg <SEP> (e <SEP> = <SEP> 21<B>900)</B>
<tb>  238 <SEP> mg <SEP> (e <SEP> = <SEP> 10 <SEP> 500)     
EMI0005.0011     
  
    Analyse <SEP> <B>C17H1602N2</B>
<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> 72,84 <SEP> H <SEP> 5,75 <SEP> N <SEP> 9,99
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 72,70 <SEP> H <SEP> 5,65 <SEP> N <SEP> 9,97     
EMI0005.0012     
    Farbloses, feines Pulver aus     Äthanol-Wasser    (3 : 1).       Schmelzpunkt:    131,5 bis 132,5 .  



  Löslichkeit in 100     ml    Äthanol bei     20 :    1,83 g.       UV-Absorption    in Äthanol: '  
EMI0005.0018     
  
    Oma, <SEP> = <SEP> 314 <SEP> mg <SEP> <I>(e</I> <SEP> = <SEP> 21 <SEP> 100)
<tb>  288 <SEP> mg <SEP> (e <SEP> = <SEP> 22 <SEP> 700)
<tb>  280 <SEP> mg <SEP> (e <SEP> = <SEP> 23 <SEP> 300)
<tb>  243 <SEP> mu <SEP> (e <SEP> = <SEP> 12 <SEP> 850)     
EMI0005.0019     
  
    Analyse: <SEP> <B>C16H1302N.C1</B>
<tb>  berechnet: <SEP> <B>C63,90</B> <SEP> H4,36 <SEP> <B>N9,31 <SEP> 0 <SEP> 11,79</B>
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 63,80 <SEP> H <SEP> 4,42 <SEP> N <SEP> 9,26 <SEP> Cl <SEP> 11,93     
EMI0005.0020     
    Farbloses, feines Pulver aus     Äthanol-Wasser    (3 : 2).       Schmelzpunkt:    99 bis 102 .  



  Löslichkeit     in    100     ml        Äthanol    bei 20 : 4,62 g.  UV-Absorption in Äthanol:  
EMI0005.0026     
  
    @mar <SEP> = <SEP> 311 <SEP> mg <SEP> (e <SEP> = <SEP> 24 <SEP> 000)
<tb>  291 <SEP> mg <SEP> (e <SEP> = <SEP> 24 <SEP> 900)
<tb>  249 <SEP> mg <SEP> (e <SEP> = <SEP> 10 <SEP> 000)     
EMI0005.0027     
  
    Analyse: <SEP> <B>C17H1603N2</B>
<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> 68,90 <SEP> H <SEP> 5,44 <SEP> N <SEP> 9,45
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 68,89 <SEP> H <SEP> 5,42 <SEP> N <SEP> 9,35     
EMI0005.0028     
    Farbloses, feines Pulver aus     Äthanol-Wasser    (9 : 1).       Schmelzpunkt:    131 bis 132 .  



       Löslichkeit    in 100     ml    Äthanol bei 20": 0,64 g.       UV-Absorption    in Äthanol:  
EMI0005.0034     
  
    @max <SEP> = <SEP> 315 <SEP> mg <SEP> <I>(e <SEP> =</I> <SEP> 32 <SEP> 300)
<tb>  297 <SEP> mg <SEP> (e <SEP> = <SEP> <B>31300)</B>     
EMI0005.0035     
  
    Analyse: <SEP> C22H"02N2
<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> 77,17 <SEP> H <SEP> 5,30 <SEP> N <SEP> 8,18
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 77,03 <SEP> H <SEP> 5,17 <SEP> N <SEP> 8,24

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung neuer 1,3,4-Oxdiazole, dadurch gekennzeichnet, dass man von sauren, wasserlöslichmachenden Gruppen und Oxygruppen freie Diacylhydrazine der Formel EMI0005.0043 worin R1 und R2 gegebenenfalls substituierte Benzol- reste bedeuten, wobei einer und nur einer dieser beiden Reste eine in o-Stellung zur -GO-Gruppe befindliche,
    niedrigmolekulare Alkoxygruppe auf weist und das ganze Molekül als aliphatische Reste nur solche enthält, welche weniger als 4 Kohlenstoff atome enthalten, mit nichtsulfonierenden wasser abspaltenden Mitteln behandelt. UNTERANSPRÜCHE 1.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man Diacylhydrazine der ange gebenen Formel als Ausgangsstoffe verwendet, welche der Formel EMI0006.0011 entsprechen, worin A ein Wasserstoffatom oder eine niedrigmolekulare Alkylgruppe, n eine ganze Zahl im Werte von höchstens 2 und R2 einen Benzol- oder Diphenylrest bedeuten. 2.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man Diacylhydrazine der Formel EMI0006.0017 als Ausgangsstoffe verwendet, in welcher A ein Wasserstoffatom oder eine niedrigmolekulare Alkyl- gruppe, n eine ganze Zahl im Werte von höchstens 2 und B ein Wasserstoffatom, eine niedrigmolekulare Alkylgruppe, eine niedrigmolekulare Alkoxygruppe, ein Chloratom oder eine Phenylgruppe bedeuten.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man als wasserabspaltendes Mittel Thionylchlorid verwendet.
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