CH366553A - Process for the preparation of 3a-acyloxy-6ss-hydroxytropanes - Google Patents

Process for the preparation of 3a-acyloxy-6ss-hydroxytropanes

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CH366553A
CH366553A CH5773658A CH5773658A CH366553A CH 366553 A CH366553 A CH 366553A CH 5773658 A CH5773658 A CH 5773658A CH 5773658 A CH5773658 A CH 5773658A CH 366553 A CH366553 A CH 366553A
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Geza Dipl Ing Janzso
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Egyt Gyogyszervegyeszeti Gyar
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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

  

  Verfahren zur Herstellung von     3a-Acyloxy-6ss-hydroxytropanen       Die     Monoacylabkörnmlinge    des     Tropan-3a,6ss-          diols    sind wichtige Intermediäre zur Herstellung von       6-Tropan-3a-01    und durch diese Verbindung zur  Herstellung von     6,7f-Epoxi-3a-hydroxy-    bzw.

       Acyl-          oxytropanabkömnmlinge.    Die Herstellung dieser       Monoacylabkömmlinge    führte weder durch teilweise  Hydrolyse, noch durch teilweise     Acylierung    des       Tropan-3a,6f-diols    zum Ziele     (Stoll    A.,     Jucker    E.  und     Lindemann    A.,     Helvetica        Chimica    Acta 1953,       Bd.    36, Seite 1506 und ff.).  



  Es wurde gefunden, dass man     3a-Acyloxy-6ss          hydroxytropane    herstellen kann, wenn man ein       3a,6f-Diacyloxytropan        mit        verdünnter,    wässeriger       Alkalilauge    in Anwesenheit von in Wasser löslichen       hydroxylfreien    organischen     Lösungsmitteln    teilweise  verseift.  



  Als     hydroxylfreies        Lösungsmittel    kann     man    z. B.       Tetrahydrofuran,        Dioxan    oder     Dimethylformamid     verwenden. Insbesondere ist die Verwendung von  Aceton günstig. Eine optimale     Monoacylbildung        kann     man bei Temperaturen zwischen 25 und 30  C errei  chen.

   Man     verwendet        vorteilhaft        Alkalilauge    in einer  Menge, die zwischen der zur     Verseifung    eines     Acyl-          restes    berechneten und deren zweifachen Menge liegt.  Auf diese Weise kann man binnen kurzer Zeit 3a  Acyloxy-6-hydroxytropan mit verhältnismässig guter  Ausbeute neben unveränderter     Diacylverbindung    und  neben kleineren Mengen von     Diol    erhalten.

   Auf diese  Weise kann man von     3a,6ss-Diacetoxy-tropan    das       3a-Acetoxy-6ss-hydroxytropan    und aus dem     Diiso-          valeroxytropan    das     3a-Isovaleroxy-6fl=hydroxytropan     gewinnen. Auf ähnliche Weise kann man aus dem       Di-1-Tropasäureester    des     1-3a,6ss-Dihydroxytropans     das     1-3a-Tropeyloxy-6ss-hydroxytropan        gewinnen,     welche Verbindung     mydriatische    Wirkung besitzt.

      Diese partielle     Desacylierung    konnte auf Grund  der in der     Fachliteratur        befindlichen    Angaben durch  aus nicht vorausgesehen werden.  



  <I>Beispiel 1</I>  24 g     3a,6ss-Diacetoxytropan    werden in 700 ml  Aceton gelöst und zu der Lösung 1700 ml     n110        NaOH     hinzugefügt. Die Lösung wird 65 Minuten lang auf  30  C erwärmt, danach mit etwa 120     ml    n     HCl    neu  tralisiert. Das     Reaktionsgemisch    wird im Vakuum zur  Trockne verdampft, der Rückstand in 200 ml Wasser  gelöst, mit     Kaliumcarbonat    auf     pH    10 eingestellt und  sechsmal     mit    je 100     ml        Chloroform    die Base  extrahiert.

   Das     Chloroform-Extrakt    wird über Na  triumsulfat getrocknet, das Chloroform im Wasser  bad     abdestilliert.    Man erhält auf diese Weise ein  viskoses Öl, das durch Verreiben mit     eisgekühltem          Äther        kristallin        erstarrt.        Ausbeute        15,6        g,        78        %     reines     3a-Acetoxy-6ss-hyrdoxytropan.        Schmelzpunkt     1l7-118 .

   Aus der Ätherlösung kann 3,84 g     3a,6ss-          Diacetoxy-tropan    zurückgewonnen werden.  



  <I>Beispiel 2</I>  6,5 g     razemisches        3a,6ss-Diisovaleroxytropan-          hydrobromid    wird in ein Gemisch von 710 ml     n(10          NaOH    und 200     ml    Aceton gelöst. Es wird bei  Zimmertemperatur stehengelassen. Nach 6 Stunden  wird es     mit    verdünnter     HCl    neutralisiert und unter  halb von 50 C eingedampft.

   Der Rückstand wird  in 40 ml Wasser gelöst, die Lösung mit     Kalium-          carbonat        auf        pH    10 eingestellt und danach     zehnmal     mit je 50     ml    Chloroform ausgeschüttelt. Die ver  einigten     Chloroformextrakte    werden über     Na2S04     getrocknet, das Chloroform abgetrieben.

   Man     erhält     2,5 g     razemisches        3a,6ss-Dihydroxytropan-3-mono-          isovalerat.    Diese Verbindung kann in     abs.    Alkohol      gelöst mit     Salzsäure    in das Hydrochlorid     überführt     werden, dessen     Schmelzpunkt    180  C ist.

   Diese Ver  bindung ist identisch mit dem auf andere Weise her  gestellten     razemischen        Valeroidin-hydrochlorid.       Analyse:  Berechnet: C = 56,25 H = 8,65  Gefunden: C = 56,22 H = 8,90    <I>Beispiel 3</I>  Nach der in Beispiel 2 angegebenen Arbeitsweise  kann man aus dem     Di-1-Tropasäureester    des     1-3a,6ss-          Dihydroxytropans    3a -1-     Tropeyl-1-3a,6ss-dihydroxy-          tropan        (Hydrobromid,        Schmp.    148 , [a] D = -30   [in Wasser]) erhalten.



  Process for the production of 3a-acyloxy-6ss-hydroxytropanes The monoacyl pellets of tropane-3a, 6ss-diol are important intermediates for the production of 6-tropane-3a-01 and through this compound for the production of 6,7f-epoxy-3a-hydroxy -    or.

       Acyloxytropane Compounds. The production of these monoacyl derivatives did not lead to the goal either by partial hydrolysis or partial acylation of the tropane-3a, 6f-diol (Stoll A., Jucker E. and Lindemann A., Helvetica Chimica Acta 1953, vol. 36, page 1506 and ff .).



  It has been found that 3a-acyloxy-6ss hydroxytropane can be produced if a 3a, 6f-diacyloxytropane is partially saponified with dilute, aqueous alkali in the presence of water-soluble, hydroxyl-free organic solvents.



  As a hydroxyl-free solvent you can, for. B. use tetrahydrofuran, dioxane or dimethylformamide. The use of acetone is particularly advantageous. Optimal monoacyl formation can be achieved at temperatures between 25 and 30 C.

   It is advantageous to use alkali lye in an amount which is between the amount calculated for saponifying an acyl radical and twice the amount thereof. In this way, 3a acyloxy-6-hydroxytropane can be obtained within a short time in a relatively good yield in addition to unchanged diacyl compound and in addition to smaller amounts of diol.

   In this way, 3a-acetoxy-6ss-hydroxytropane can be obtained from 3a, 6ss-diacetoxy-tropane and 3a-isovaleroxy-6fl = hydroxytropane from diisovaleroxytropane. In a similar way, 1-3a-tropeyloxy-6ss-hydroxytropane, which compound has a mydriatic effect, can be obtained from the di-1-tropic acid ester of 1-3a, 6ss-dihydroxytropane.

      This partial deacylation could not be foreseen on the basis of the information in the specialist literature.



  <I> Example 1 </I> 24 g of 3a, 6ss-diacetoxytropane are dissolved in 700 ml of acetone and 1700 ml of n110 NaOH are added to the solution. The solution is heated to 30 ° C. for 65 minutes, then neutralized with about 120 ml of n HCl. The reaction mixture is evaporated to dryness in vacuo, the residue is dissolved in 200 ml of water, adjusted to pH 10 with potassium carbonate and the base is extracted six times with 100 ml of chloroform each time.

   The chloroform extract is dried over sodium sulfate, the chloroform is distilled off in a water bath. In this way, a viscous oil is obtained which solidifies in crystalline form by trituration with ice-cold ether. Yield 15.6 g, 78% pure 3a-acetoxy-6ss-hydroxytropane. Melting point 17-118.

   3.84 g of 3a, 6ss-diacetoxy-tropane can be recovered from the ethereal solution.



  <I> Example 2 </I> 6.5 g of racemic 3a, 6ss-diisovaleroxytropan hydrobromide is dissolved in a mixture of 710 ml of NaOH and 200 ml of acetone. It is left to stand at room temperature. After 6 hours it is with dilute HCl neutralized and evaporated below 50 C.

   The residue is dissolved in 40 ml of water, the solution is adjusted to pH 10 with potassium carbonate and then extracted ten times with 50 ml of chloroform each time. The combined chloroform extracts are dried over Na 2 SO 4 and the chloroform is driven off.

   2.5 g of racemic 3a, 6ss-dihydroxytropane-3-monoisovalerate are obtained. This connection can be in abs. Dissolved alcohol with hydrochloric acid can be converted into the hydrochloride, the melting point of which is 180 ° C.

   This connection is identical to the racemic valeroidin hydrochloride produced in a different way. Analysis: Calculated: C = 56.25 H = 8.65 Found: C = 56.22 H = 8.90 <I> Example 3 </I> Following the procedure given in Example 2, the Di-1- Tropic acid ester of 1-3a, 6ss-dihydroxytropane 3a-1-tropeyl-1-3a, 6ss-dihydroxytropane (hydrobromide, melting point 148, [a] D = -30 [in water]) was obtained.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von 3cc-Acyloxy-6ss- hydroxytropanen, dadurch gekennzeichnet, dass man ein 3a,6ss-Diacyloxytropan mit verdünnter, wässriger Alkalilauge in Anwesenheit von in Wasser löslichen hydroxylfreien organischen Lösungsmitteln teilweise verseift. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man zur Verseifung Alkalilauge in einer Menge verwendet, die zwischen den zur Ab spaltung einer Acylgruppe berechneten Menge und dem Zweifachen dieser Menge liegt. 2. PATENT CLAIM Process for the production of 3cc-acyloxy-6ss-hydroxytropanes, characterized in that a 3a, 6ss-diacyloxytropane is partially saponified with dilute, aqueous alkali in the presence of water-soluble hydroxyl-free organic solvents. SUBClaims 1. The method according to claim, characterized in that alkali metal is used for saponification in an amount which is between the amount calculated to split off an acyl group and twice this amount. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, dass man die Verseifung zwischen 25 und 30 C vornimmt. 3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man bei der Verseifung als hy- droxylfreies Lösungsmittel Aceton verwendet. 4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man von 3a,6ss-Diacetoxytropan ausgeht. 5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man von 3a,6ss-Diisovaleroxy- tropan ausgeht. 6. Process according to patent claim, characterized in that the saponification is carried out between 25 and 30 ° C. 3. The method according to claim, characterized in that acetone is used as the hydroxyl-free solvent in the saponification. 4. The method according to claim, characterized in that one starts from 3a, 6ss-diacetoxytropane. 5. The method according to claim, characterized in that one starts from 3a, 6ss-Diisovaleroxy- tropane. 6th Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man von Di-1-Tropasäureester des 1-3a,6ss-Dihydroxytropans ausgeht. Process according to patent claim, characterized in that one starts from di-1-tropic acid ester of 1-3a, 6ss-dihydroxytropane.
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