CH409931A - Verfahren zur Herstellung von Äthionylaminogruppen enthaltenden Verbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Äthionylaminogruppen enthaltenden Verbindungen

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CH409931A
CH409931A CH27062A CH27062A CH409931A CH 409931 A CH409931 A CH 409931A CH 27062 A CH27062 A CH 27062A CH 27062 A CH27062 A CH 27062A CH 409931 A CH409931 A CH 409931A
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CH27062A
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Kuehne Rudolf
Meininger Fritz
Schiessler Siegfried
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Hoechst Ag
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    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • C07C309/00Sulfonic acids; Halides, esters, or anhydrides thereof
    • C07C309/01Sulfonic acids
    • C07C309/28Sulfonic acids having sulfo groups bound to carbon atoms of six-membered aromatic rings of a carbon skeleton
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    • C07C311/02Sulfonamides having sulfur atoms of sulfonamide groups bound to acyclic carbon atoms of an acyclic saturated carbon skeleton

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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von   Äthionylaminogruppen    enthaltenden Verbindungen
Es wurde gefunden, dass durch Umsetzung von Carbylsulfat mit primären oder sekundären aromatischen Mono-, Die oder Triaminen in wässrigem Medium und in Gegenwart eines säurebindenden Mittels neue   Äthionylaminogruppen    oder N-Alkyl- oder N-Phenyläthionylaminogruppen enthaltende Verbindungen hergestellt werden können. Dieses Ergebnis war insofern überraschend, als bekanntlich Carbylsulfat bei der Einwirkung von Wasser rasch zerstört wird.



   Unter   Äthionylaminogruppen    bzw.   N-Alkyl- oder    N-Phenyläthionylaminogruppen enthaltenden Verbindungen sind dabei solche zu verstehen, die in der freien Säureform die allgemeine Formel
EMI1.1     
 besitzen, in welcher n eine der Zahlen von 1-3, vorzugsweise 1-2, bedeutet und A einen substituierten oder unsubstituierten aromatischen Rest und R ein Wasserstoffatom, eine Phenylgruppe oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeuten.



   Der aromatische Rest in der obigen Formel kann der Benzol-, Naphthalin-, Diphenyl-, Diphenyläther-, Diphenylthioäther-, Diphenylmethan-, Benzophenon-, Diphenylamin-, Diphenylsulfon-, Azobenzol- oder Stilben-Reihe angehören und im übrigen beliebige Substituenten, wie Halogenatome, Alkyl-, Oxy-, Alkoxy-, Nitrogruppen oder besonders wasserlöslichmachende Gruppen, wie Sulfonsäure- oder Carbonsäuregruppen, enthalten.



   Als die als Ausgangsmaterial dienenden, primären oder sekundären aromatischen Mono-, Die oder Triamine können beispielsweise die folgenden Verbindungen genannt werden:    1-Aminobenzol,      1-Methylamino-benzol,    3-Nitro1-aminobenzol, 3-Chlor-1-aminobenzol, ferner Toluidine, Nitrotoluidine, Aminophenole und Aminophenoläther. Ausserdem kommen die Amino- oder N-Monoalkylamino-Derivate von Diphenylamin, Diphenyl, Diphenyläther, Diphenylthioäther, Diphenylsulfon, Stilben, Azobenzol, Diphenylmethan, wie   2,4,4'-Triamino-diphenylmethan,    und Benzophenon für das vorliegende Verfahren in Betracht.

   Als Beispiele für Ausgangsstoffe, die ausser beliebigen Substituenten zusätzlich noch wasserlöslichmachende Gruppen enthalten, werden die folgenden Verbindungen angeführt: Aminobenzoesäure, Aminobenzolsulfonsäuren, Diamino-benzolsulfonsäuren, Diamino  stilben-disulfonsäure,    Aminonaphthalin-sulfonsäuren, Oxyaminonaphthalin-sulfonsäuren, wie z. B. l-Oxy   7-aminonaphthalin-3-sulfonsäure, 1-Oxy-6-amino-    naphthalin-3-sulfonsäure oder   1-Oxy-8-aminonaph-      thalin-3, 6-disulfonsäure    bzw. die N-Mono-alkyl-Derivate dieser Verbindungen.



   Zur Durchführung des Verfahrens werden die primären oder sekundären aromatischen Amine entweder zweckmässig in Wasser gelöst oder, soweit sie in Wasser wenig oder unlöslich sind, darin emulgiert bzw. in fein verteilter Form suspendiert und unter kräftigem Rühren gleichzeitig mit gepulvertem Carbylsulfat und einem säurebindenden Mittel versetzt.



  Die Zugabe von Carbylsulfat und des säurebindenden Mittels wird dabei so vorgenommen, dass die Umsetzung im neutralen oder schwach sauren Bereich  bei einem pH-Wert von etwa 3 bis 7,5 und einer Temperatur   von 100    bis   +50 C,    vorzugsweise bei einer Temperatur   von -10"    bis   +300C,    ablaufen kann.



  Man kann insbesondere bei in Wasser wenig oder unlöslichen Aminen oder zur Erzielung einer Reaktionstemperatur unterhalb von   OOC,    beispielsweise einer
Temperatur   von -10"      bis -5"C,    der wässrigen Lö sung, Emulsion oder Suspension des Amins ein organisches Lösungsmittel zufügen. Zu diesem Zweck ge eignete Lösungsmittel sind vor allem Aceton, Dioxan oder Tetrahydrofuran.



   Die Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens ist nicht auf die Verwendung von festem
Carbylsulfat beschränkt. Im Hinblick auf eine bessere Dosierung kann das Verfahren vielmehr auch so ab gewandelt werden, dass eine Lösung von Carbylsulfat in einem organischen Lösungsmittel, wie Methylenchlorid,   Äthylenchlorid,    Dichlorbenzol, Nitrotoluol, Nitroxylol, Dioxan oder Acetonitril, verwendet wird, wobei die mit Wasser nicht mischbaren Lösungsmittel bevorzugt werden.



   Als säurebindende Mittel kommen Alkali- oder   Erdalkali-hydroxyde,-borate    und -phosphate oder tertiäre organische Basen, wie Pyridin oder Trialkyl amine, vor allem aber Alkali-, Erdalkali- oder Ammoniumcarbonate oder -hydrogencarbonate, wie Kaliumhydrogencarbonat oder Calciumcarbonat, in Betracht.



   Die Isolierung der Verfahrensprodukte erfolgt z. B. durch Filtration und Trocknung bei niedriger
Temperatur oder besonders bei leicht in Wasser löslichen Verbindungen durch Einengen und bzw. oder
Aussalzen mit Alkalichloriden.



   Die Herstellung von mehrere   Äthylaminogruppen    enthaltenden Verbindungen kann gemäss dem vorliegenden Verfahren auch stufenweise erfolgen, indem man z. B. ein aromatisches   Nitroamin    mit Carbyl sulfat umsetzt, die so erhaltene äthionylaminogrup penhaltige, aromatische Nitroverbindung zum freien
Amin reduziert und dieses dann erneut mit Carbyl sulfat zur Reaktion bringt.



   Die neuen, nach dem Verfahren der Erfindung erhältlichen Verbindungen sind wertvolle Zwischen produkte für die Herstellung von Textilhilfsmitteln,
Schädlingsbekämpfungsmitteln und Farbstoffen.



      Beispiel   
21,4 Gewichtsteile N-Methylanilin werden in 50
Volumenteilen Wasser emulgiert. Bei einer Reaktionstemperatur von   0-7"    werden 94 Gewichtsteile ge pulvertes Carbylsulfat im Verlauf von etwa 45 Mi nuten eingetragen. Durch gleichzeitige Zugabe einer
Lösung von 88,4 Gewichtsteilen Kaliumhydrogen carbonat in 265 Volumenteilen Wasser wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 3-4 gehalten.



  Nach beendeter Carbylsulfatzugabe wird noch eine halbe Stunde nachgerührt, der pH-Wert mit Kalium hydrogencarbonatlösung auf 6 gestellt und   anschlies-    send das gebildete Kaliumsalz des N-Methyl-N-äthio nylaminobenzols abgesaugt und bei 400 im Vakuum getrocknet. Nach der Umkristallisation aus Wasser erhält man farblose säulenförmige Kristalle vom Schmelzpunkt   176-1780.   



     C9Ht2NOnS2K    Berechnet: N   4,2;    S 19,2
Gefunden: N   4,2;    S 19,1
Beispiel 2
107 Gewichtsteile N-Methylanilin werden in 750 Volumenteilen Wasser emulgiert. Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5     wird eine Lösung von 376 Gewichtsteilen Carbylsulfat in 1500 Volumenteilen Äthylenchlorid innerhalb von   11/2    Stunden zugegeben.



  Durch gleichzeitige Zugabe einer Lösung von 386 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat in 1160 Volumenteilen Wasser wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf   4-5    gehalten. Nach beendeter Zugabe wird das ausgefallene Reaktionsprodukt abgesaugt und bei   40     im Vakuum getrocknet. Das so erhaltene Kaliumsalz des N-Methyl-N-äthionylaminobenzols entsteht in einer Ausbeute von über   90 ovo    der Theorie.



  Nach dem Umkristallisieren aus Wasser erhält man farblose säulenförmige Kristalle vom F.   177-179 .   



     C5H12NO6S2K    Berechnet:   N 4,2; 5 19,2   
Gefunden:   N4,3;S    19,2  Ähnliche Ergebnisse erhält man, wenn man die Umsetzung bei einer Reaktionstemperatur von   20-25"    oder   4045"    anstelle von   0-5     durchführt.



   Beispiel 3
10,7 Gewichtsteile N-Methylanilin werden in 100 Volumenteilen Wasser emulgiert. Bei einer Temperatur von   0-5     wird eine Lösung von 37,6 Gewichtsteilen Carbylsulfat in 200 Volumenteilen   Xaithylen-    chlorid im Verlauf einer halben Stunde zugegeben.



  Durch gleichzeitige Zugabe einer Lösung von 24 Gewichtsteilen Kaliumcarbonat in 200 Volumenteilen Wasser wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 4-5 gehalten. Das ausgefallene Reaktionsprodukt wird abgesaugt und bei 400 im Vakuum getrocknet.



  Es ist identisch mit den in den Beispielen 1 und 2 beschriebenen Produkten.



   Anstelle der Kaliumcarbonatlösung kann auch eine Lösung von 19 Gewichtsteilen Natriumcarbonat in 180 Volumenteilen Wasser oder eine Suspension von 20 Gewichtsteilen Calciumcarbonat in 100 Volumenteilen Wasser verwendet werden.



   Beispiel 4
9,3 Gewichtsteile Anilin werden in 100 Volumenteilen Wasser emulgiert. Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5     wird eine Lösung von 37,6 Gewichtsteilen Carbylsulfat in 200 Volumenteilen Äthylenchlorid während einer halben Stunde zugegeben.



  Durch gleichzeitige Zugabe einer Lösung von 36,8 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat in 110 Volumenteilen Wasser wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 4-5 gehalten. Nach beendeter Zugabe wird das ausgefallene Produkt abgesaugt und bei   40     im Vakuum getrocknet.  



   Das in guter Ausbeute erhaltene Kaliumsalz des N-Äthionylaminobenzols fällt nach dem Umkristallisieren aus Wasser in Form von farblosen säulenförmigen Kristallen an, die bei   210-212     schmelzen.



     C8H10NO6S2K    Berechnet: N 4,4; S20,0
Gefunden: N   4,4;      S20,0   
Anstelle von 200 Volumenteilen Äthylenchlorid können auch 500 Volumenteile o-Dichlorbenzol verwendet werden.



   Beispiel 5
15,7 Gewichtsteile 2-Methylamino-naphthalin werden in 100 Volumenteilen Wasser emulgiert. Bei einer Reaktionstemperatur von   20-250    wird eine Lösung von 37,6 Gewichtsteilen Carbylsulfat in 200 Volumenteilen   Äthylenchlorid    im Verlauf einer halben Stunde zugegeben. Durch gleichzeitige Zugabe einer Lösung von 32,4 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat in 97 Volumenteilen Wasser wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 4-5 gehalten.



  Nach beendeter Zugabe wird das ausgefallene Produkt abgesaugt und im Vakuum bei   40     getrocknet.



   Das Kaliumsalz des 2-N-Methyl-N-äthionylamino-naphthalins entsteht in einer Ausbeute von über 90   6/o    der Theorie. Nach dem Umkristallisieren aus Wasser erhält man schwach gelbliche Kristalle, die bei   212-214     unter Zersetzung schmelzen.



     C13H14NO6S2K    Berechnet:   N 3,7; 5 16,7   
Gefunden: N   3,8;    S 16,3
Beispiel 6
15,2 Gewichtsteile 3-Nitro-N-methylanilin werden in einem Gemisch aus 200 Volumenteilen Aceton und 200 Volumenteilen Wasser emulgiert. Bei einer Reaktionstemperatur von -10   bis -50    wird eine Lösung von 37,6 Gewichtsteilen Carbylsulfat in 200 Volumenteilen   Äthylenchlorid    während einer halben Stunde zugefügt. Durch gleichzeitige Zugabe einer Lösung von 31,2 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat in 94 Volumenteilen Wasser wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 4-5 gehalten.



  Nach beendeter Zugabe wird das ausgefallene Produkt abgesaugt und bei 400 im Vakuum getrocknet.



  Das in guter Ausbeute entstehende Kaliumsalz des   3 -Nitro-N-methyl-N-äthionyl-aminobenzols    fällt beim Umkristallisieren aus Wasser in Form von schwach gelblich gefärbten Kristallen an, die bei   226-2280    unter Zersetzung schmelzen.



     C9H11N2O6S2K    Berechnet:   N 7,4; 5 16,9   
Gefunden: N   7,4;    S 16,9
Verwendet man anstelle von 15,2 Gewichtsteilen 3-Nitro-N-methylanilin 13,8 Gewichtsteile 3-Nitroanilin, so erhält man mit guter Ausbeute das Kaliumsalz des   3 -Nitro-N-äthionyl-aminobenzols.   



   Beispiel 7
12,1 Gewichtsteile   2-Methylamino-1    -methylbenzol werden in 100 Volumenteilen Wasser emulgiert.



  Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5     wird eine Lösung von 37,6 Gewichtsteilen Carbylsulfat in 200 Volumenteilen   Äthylenchlorid    im Verlauf einer halben Stunde zugegeben. Durch gleichzeitige Zugabe einer Lösung von 35,3 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat in 105 Volumenteilen Wasser wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 4-5 gehalten.



  Nach beendeter Zugabe wird das ausgefallene Produkt abgesaugt und bei 400 im Vakuum getrocknet.



   Das in guter Ausbeute erhaltene Kaliumsalz des   2-N-Methyl-N-äthionylamino- l-methylbenzols    ergibt nach dem Umkristallisieren aus Wasser farblose Kristalle vom F.   210-2120.   



     C10H14NO6S2K    Berechnet: N   4,0;    S 18,4
Gefunden: N   3,9;    S 18,4
Beispiel 8   
12, 1 Gewichtsteile 4-Methylamino- 1 -methylben-    zol werden nach den Angaben des Beispiels 7 mit Carbylsulfat umgesetzt.



   Das in guter Ausbeute entstehende Kaliumsalz des   4-N-Methyl-N-äthionylamino- 1 -methylbenzols    fällt nach dem Umkristallisieren aus Wasser in Form von farblosen Kristallen an, die bei   184-1860    schmelzen.



     CtoHt4NOssS2K    Berechnet:   N 4,0; 5 18,4   
Gefunden:   N4,0;S      18,2   
Beispiel 9
8,3 Gewichtsteile   4-Nitro-2-methylamino- 1 -me-    thylbenzol werden in einem Gemisch von 100 Volumenteilen Aceton und 100 Volumenteilen Wasser suspendiert. Bei einer Reaktionstemperatur   von -5"    wird eine Lösung von 37,6 Gewichtsteilen Carbylsulfat in 200 Volumenteilen   Äthylenchlorid    während einer halben Stunde zugegeben. Durch gleichzeitige Zugabe einer Lösung von 64,6 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat in 195 Volumenteilen Wasser wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 4-5 gehalten. Nach beendeter Zugabe wird das ausgefallene Produkt abgesaugt und im Vakuum bei 400 getrocknet.

   Nach dem Umkristallisieren aus Wasser erhält man farblose Kristalle des 4-Nitro-2-N-methyl N-äthionylamino-l-methylbenzols, die bei   200-2020    unter Zersetzung schmelzen.



     C10H13N2O8S2K    Berechnet:   N 7,1; 5 16,3   
Gefunden:   N7,1;S    16,3
Beispiel 10
10,9 Gewichtsteile 4-Aminophenol werden in einem Gemisch von 50 Volumenteilen Aceton und 50 Volumenteilen Wasser suspendiert. Bei einer Temperatur von   0-59    wird eine Lösung von 37,6 Gewichtsteilen Carbylsulfat in 200 Volumenteilen   Sithy-    lenchlorid im Verlauf einer halben Stunde zugegeben.



  Durch gleichzeitige Zugabe einer Lösung von 32,3 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat in 97 Volumenteilen Wasser wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 4-5 gehalten. Anschliessend wird das ausgefallene Reaktionsprodukt abgesaugt und bei 400 im Vakuum getrocknet. Die Beimengung von 4-Aminophenol wird durch Extraktion mit Aceton abgetrennt.  



   Das Monokaliumsalz des   4-N-Athionylamino-    phenols wird nach dem Umkristallisieren aus Wasser in Form von blättchenförmigen Kristallen vom F.   220-222     erhalten.



     C8HtoNO7S2K    Berechnet: N   4,2;    S 19,1
Gefunden:   N4,3;    S 19,2
Beispiel 11
16,9 Gewichtsteile Diphenylamin werden in 100 Volumenteilen Wasser suspendiert. Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5"    wird eine Lösung von 37,6 Gewichtsteilen Carbylsulfat in 200 Volumenteilen   Äthylenchlorid    während einer halben Stunde zugegeben. Durch gleichzeitige Zugabe einer Lösung von 37 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat in 110 Volumenteilen Wasser wird der pH-Wert auf 4-5 gehalten. Nach beendeter Zugabe wird das gebildete Kaliumsalz des   N-Äthionyl-diphenylamins    abgesaugt und bei 400 im Vakuum getrocknet. Nach dem Umkristallisieren aus Wasser erhält man farblose Kristalle, die bei   207-208     unter Zersetzung schmelzen.



     Ct4Hl4NOoS2K    Berechnet:   N 3,5; 5 16,2   
Gefunden: N   3,5;    S 15,9
Beispiel 12
16,8 Gewichtsteile 2-Nitro-4-amino-1-methoxybenzol werden in 100 Volumenteilen Wasser suspendiert. Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5     wird eine Lösung von 37,6 Gewichtsteilen Carbylsulfat in 200 Volumenteilen   Äthylenchlorid    im Verlauf einer halben Stunde zugegeben. Durch gleichzeitige Zugabe einer Lösung von 33,8 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat in 100 Volumenteilen Wasser wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 4-5 gehalten.



  Nach beendeter Zugabe wird das ausgefallene Produkt abgesaugt und im Vakuum bei   40     getrocknet.



  Noch vorhandene Beimengungen an nicht umgesetztem Ausgangsprodukt können durch Extraktion mit Aceton entfernt werden.



   Das in guter Ausbeute entstehende Kaliumsalz von   2-Nitro-4-N-äthionylamino-l -methoxyb enzol    fällt bei der Umkristallisation aus Wasser in Form von gelben Kristallen an, die bei   224-226     unter Zersetzung schmelzen.



     C9H11N2O9S2K    Berechnet:   N 7,1; 5 16,2   
Gefunden: N   7,2;    S 16,0
Beispiel 13
13,7 Gewichtsteile 3-Aminobenzol-l-carbonsäure werden in einer Lösung von 4 Gewichtsteilen Natriumhydroxyd in 300 Volumenteilen Wasser gelöst. Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5     werden 70 Gewichtsteile gepulvertes Carbylsulfat während einer halben Stunde zugegeben. Der pH-Wert des Reaktionsgemisches wird durch gleichzeitige Zugabe von 65 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat auf 6-7 gehalten. Die Umwandlung der 3-Aminobenzol-lcarbonsäure in das Dikaliumsalz der 3-N-Athionylaminobenzol-l-carbonsäure erfolgt praktisch quantitativ.



   Beispiel 14
12,7 Gewichtsteile 2-N-Methylamino-8-oxynaphthalin-6-sulfonsäure werden in einer Lösung von 2 Gewichtsteilen Natriumhydroxyd in 200 Volumenteilen Wasser gelöst. Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5"    werden 70 Gewichtsteile gepulvertes Carbylsulfat im Verlauf von etwa 40 Minuten eingetragen.



  Durch gleichzeitige Zugabe von 70 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 6-7 gehalten. Die Lösung des in sehr guter Ausbeute entstehenden Dikaliumsalzes der   2-N-Methyl-N-äthionylamino-8-oxynaphthalin-6-    sulfonsäure kann ohne Isolierung des leicht löslichen Reaktionsproduktes weiterverwendet werden, z. B. zur Herstellung von Azofarbstoffen.



   Beispiel 15
12 Gewichtsteile   2-Amino-8-oxynaphtalin-6-sul-    fonsäure werden in einer Lösung von 2 Gewichtsteilen Natriumhydroxyd in 125 Volumenteilen Wasser gelöst. Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5     werden 70 Gewichtsteile gepulvertes Carbylsulfat während etwa 40 Minuten   eingetragen    Durch gleichzeitige Zugabe von 70 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 6-7 gehalten. Nach halbstündigem Nachrühren wird das ausgefallene Reaktionsprodukt abgesaugt, mit gesättigter Kaliumchloridlösung gewaschen und im Vakuum bei 400 getrocknet. Das Dikaliumsalz der   2-N-Äthionylamin8-oxynaphthalin.6-sullonsäure    wird in sehr guter Ausbeute erhalten.



   Beispiel 16
12,7 Gewichtsteile   2-N-Methylamino-5-oxynaph-    thalin-7-sulfonsäure werden in einer Lösung von 2 Gewichtsteilen Natriumhydroxyd in 125 Volumenteilen Wasser gelöst. Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5"    werden 70 Gewichtsteile gepulvertes Carbylsulfat eingetragen. Durch gleichzeitige Zugabe von 70 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 6-7 gehalten.



  Nach halbstündigem Nachrühren wird das ausgefallene Produkt abgesaugt, mit gesättigter Kaliumchloridlösung gewaschen und im Vakuum bei   40     getrocknet. Das Dikaliumsalz der 2-N-Methyl-N-äthionylamino-5-oxynaphthalin-7-sulfonsäure wird in sehr guter Ausbeute erhalten.



   Beispiel 17
17,3 Gewichtsteile   l¯Aminobenzol-3-sulfonsäure    werden in einer Lösung von 5,6 Gewichtsteilen Kaliumhydroxyd in 150 Volumenteilen Wasser gelöst.



  Der auf   0-5"    abgekühlten, Lösung werden 100 Gewichtsteile Eis und 60 Gewichtsteile Natriumhydrogencarbonat zugesetzt. Anschliessend werden 56,4 Gewichtsteile gepulvertes Carbylsulfat auf einmal zugegeben. Bei einer Reaktionstemperatur   von 40    bis   + 50    wird eine Stunde gerührt. Das Dikaliumsalz der   N-Sithionylaminobenzol-3-sulfonsäure    wird in sehr guter Ausbeute erhalten.  



   Beispiel 18
17,3 Gewichtsteile l-Aminobenzol-3-sulfonsäure werden in einer Lösung von 5,6 Gewichtsteilen Kaliumhydroxyd in 250 Volumenteilen Wasser gelöst.



  Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5     wird eine Lösung von 60 Gewichtsteilen Carbylsulfat in 180 Volumenteilen 2-Nitrotoluol während einer halben Stunde zugegeben. Durch gleichzeitige Zugabe von 54 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 6-7 gehalten.



  Man erhält das Dikaliumsalz der   N-Athionyl-amino-      benzol-3 -sulfonsäure    in guter Ausbeute.



   Beispiel 19
18,5 Gewichtsteile   4,4'-Diaminostilben-2,2'-disul-    fonsäure werden in einer Lösung von 5,6 Gewichtsteilen Kaliumhydroxyd in 200 Volumenteilen Wasser gelöst. Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5     werden 70 Gewichtsteile gepulvertes Carbylsulfat während einer halben Stunde zugegeben. Der pH-Wert des Reaktionsgemisches wird durch gleichzeitige Zugabe von 70 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat auf 6-7 gehalten. Nach halbstündigem Nachrühren wird das ausgefallene Produkt abgesaugt und bei   40     im Vakuum getrocknet. Das Tetrakaliumsalz der 4,4'  Di-N-äthionylaminostilben-2,2'-disulfonsäure    liefert nach dem Umkristallisieren aus wässrigem Äthanol schwach gelb gefärbte Kristalle, die sich am Licht rosa verfärben.



     Ct8Ht8N2Ot8S6K4    Berechnet: N   3,1;    S 21,4
Gefunden:   N 2,7; 5 21,7   
Beispiel 20
18,5 Gewichtsteile 4-Aminodiphenyläther werden in 150 Volumenteilen Wasser suspendiert. Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5"    wird eine Lösung von 37,6 Gewichtsteilen Carbylsulfat in 200 Volumenteilen   Äthylenchlorid    im Verlauf einer halben Stunde   zugegeben.    Durch gleichzeitige Zugabe einer Lösung von 40 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat in 120 Volumenteilen Wasser wind der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 5-6 gehalten. Nach beendeter Zugabe wird das ausgefallene Produkt abgesaugt und im Vakuum bei   40     getrocknet.



   Das Kaliumsalz des   4-N-Athionylamino-diphenyl-    äthers fällt nach dem Umkristallisieren aus Wasser in Form von farblosen Kristallen an, die bei   211-2130    schmelzen.



     C14H14NO7S2K    Berechnet:   N 3,4; 5 15,6   
Gefunden: N   3,4;    S 15,6
Beispiel 21
19,7 Gewichtsteile   4-Amino-l,      l'-azobenzol    werden in 150 Volumenteilen Wasser suspendiert. Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5"    wird eine Lösung von 37,6 Gewichtsteilen Carbylsulfat in 200 Volumenteilen   Äthylenchlorid    im Verlauf einer halben Stunde zugegeben. Durch gleichzeitige Zugabe einer Lösung von 38 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat in 120 Volumenteilen Wasser wird der pH Wert des Reaktionsgemisches auf 5-6 gehalten. Nach beendeter Zugabe wird das ausgefallene Produkt abgesaugt und bei   40     im Vakuum getrocknet.

   Das Kaliumsalz des   4-N-Sithionylamino-1,      1'-azobenzols    fällt nach dem Umkristallisieren aus wässrigem Äthanol in Form von orangefarbenen Kristallen an.



   Beispiel 22
14,9 Gewichtsteile N-n-Butylanilin werden in 100 Volumenteilen Wasser emulgiert. Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5"    wird eine Lösung von 37,6 Gewichtsteilen Carbylsulfat in 200 Volumenteilen Äthylenchlorid während einer halben Stunde zugegeben.



  Durch gleichzeitige Zugabe einer Lösung von 36,8 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat in 115 Volumenteilen Wasser wird der pH-Wert des Reaktionsgemisches auf 4-5 gehalten. Nach beendeter Zugabe wird das ausgefallene Produkt abgesaugt und bei   40     in Vakuum getrocknet. Das in guter Ausbeute erhaltene Kaliumsalz des N-n-Butyl-N-äthionylaminobenzole fällt nach dem Umkristallisieren aus Wasser in Form von farblosen Kristallen an.



     C12H18NO6S2K    Berechnet:   N 3,7; 5 17,1   
Gefunden: N   3,8;    S 16,4
Beispiel 23
17,3 Gewichtsteile   1 -Aminobenzol-2-sulfonsäure    werden in einer Lösung von 5,6 Gewichtsteilen Kaliumhydroxyd in 250 Volumenteilen Wasser gelöst.



  Bei einer Reaktionstemperatur von   0-5"    werden 140 Gewichtsteile gepulvertes Carbylsulfat während einer Stunde zugegeben. Der pH-Wert des Reaktionsgemisches wird durch gleichzeitige Zugabe von 140 Gewichtsteilen Kaliumhydrogencarbonat auf 5-7 gehalten. Nach halbstündigem Nachrühren wird das ausgefallene Produkt abgesaugt, mit gesättigter Kaliumchloridlösung gewaschen und bei   40     im Vakuum getrocknet. Das Kaliumsalz der   N-Athionylamino-    benzol-2-sulfonsäure fällt nach dem Umkristallisieren aus Wasser in Form von farblosen   Kristallen    an.



     C8H9NODSaK2    Berechnet:   N 3,2; 5 22,0   
Gefunden: N   3,1;    S 22,4
Beispiel 24
18,8 Gewichtsteile 1   ,4-Diaminobenzol-2-sullon-    säure werden in einem Gemisch aus 50 Volumenteilen 2n Natronlauge und 100 Volumenteilen Wasser gelöst. Die Lösung wird auf   0     abgekühlt. Dann werden 150 Gewichtsteile Eis und 70 Gewichtsteile Natriumhydrogencarbonat zugesetzt und unter sehr gutem Rühren 80 Gewichtsteile gepulvertes Carbylsulfat in 3 Minuten eingetragen. Es wird eine Stunde bei   0-5"    nachgerührt. Das Dinatriumsalz der   1- Ami-      no-4-N-äthionylaminobenzol-2-sulfonsäure    wird in guter Ausbeute erhalten.



   Verwendet man anstelle von 18,8 Gewichtsteilen   1,4Diaminobenzoi-2-sulfonsäure    18,8 Gewichtsteile   1, 3-Diaminobenzol-4-sulfonsäure,    so erhält man das Dinatriumsalz der   l-Amino-3-N-äthionylaminoben-    zol-6-sulfonsäure.  



   Beispiel 25
23,9 Gewichtsteile   l-Amino-5-oxynaphthalin-7-    sulfonsäure werden in einem Gemisch aus 10 Volumenteilen 14n Ammoniak und 75 Volumenteilen Wasser gelöst. Die Lösung wird auf   0     abgekühlt.



  Dann werden 150 Gewichtsteile Eis und 80 Gewichtsteile Ammoniumhydrogencarbonat zugegeben und unten sehr gutem Rühren 80 Gewichtsteile gepulvertes Carbylsulfat in 4 Minuten eingetragen. Es wird eine Stunde bei   0-5     nachgerührt. Das Diammoniumsalz der   l-N-Äthionylamino-5-oxynaphthalin-7-sul-    fonsäure entsteht   hb    guter Ausbeute.



   Beispiel 26
Verfahren zur Herstellung von   Athionylamino-    sulfonsäure werden in 400 Volumenteilen in Kaliumhydroxydlösung gelöst. Die Lösung wird auf   0     abgekühlt. Dann werden 400 Gewichtsteile Eis und 300 Gewichtsteile Kaliumhydrogencarbonat zugegeben und unten sehr gutem Rühren 300 Gewichtsteile gepulvertes Carbylsulfat in 10 Minuten   eingetragen    Es wird eine Stunde bei   0-5     nachgerührt. Das Dikaliumsalz der   2-N-Äthionylamino-5-oxynaphthalin-7-    sulfonsäure wird in sehr guter Ausbeute erhalten.   

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Äthionylamino gruppen oder N-Alkyl- oder N-Phenyl-äthionylamino - gruppen enthaltenden Verbindungen, die in der freien Säureform die Formel EMI6.1 besitzen, in welcher n eine der Zahlen von 1-3 bedeutet und A einen aromatischen Rest und R ein Wasserstoffatom, eine Phenylgruppe oder eine Alkylgruppe mit 14 Kohlenstoffatomen bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man Carbylsulfat mit einem entsprechenden primären oder sekundären aromatischen Mono-, Die oder Triamin in wässrigem Medium und in Gegenwart eines säurebindenden Mittels umsetzt.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man festes Carbylsulfat oder eine Lösung von Carbylsulfat in einem mit Wasser nicht mischbaren organischen Lösungsmittel verwendet.
    2. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man als säurebindende Mittel Alkali-, Erdalkali- oder Ammoniumcarbonate oder -hydrogencarbonate verwendet.
    3. Verfahren nach Patentanspruch und Unteransprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung bei einem pH-Wert von 3-7,5 und einer Temperatur von -100 bis +50 C, gegebenenfalls unter Zusatz eines organischen Lösungsmittels, durchführt.
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