CH414584A - Procédé de préparation d'un dérivé de polysaccharide - Google Patents

Procédé de préparation d'un dérivé de polysaccharide

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CH414584A CH996962A CH996962A CH414584A CH 414584 A CH414584 A CH 414584A CH 996962 A CH996962 A CH 996962A CH 996962 A CH996962 A CH 996962A CH 414584 A CH414584 A CH 414584A
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Description


  
 



  Procédé de préparation d'un dérivé de polysaccharide
 La présente invention a pour objet un procédé de préparation d'un dérivé de polysaccharide capable de former une dispersion stable.



   On connait des agrégats de cristallites de cellulose finement divisés capables de fournir des dispersions aqueuses et des gels stables. Ces agrégats dc cristallites de cellulose se sont révélés extrêmement utiles en temps qu'additifs acaloriques pour les aliments, comme composants de mélange pour les cosmétiques et les préparations pharmaceutiques et pour une variété d'autres usages.



   Ils ne peuvent en général être désagrégés suffisamment pour conduire à des particules colloïdales à moins que   l'on    n'utilise des méthodes de broyage ou de réduction en poudre nécessitant une énergie et une durée d'opération considérables ; on doit mettre en   oeuvre    la dégradation même de la cellulose ou des polymères cellulosiques.



   Le but de l'invention est de fournir un dérivé de polysaccharide formant des dispersions colloïdales stables et des gels thixotropiques par attrition. Ces agrégats de dérivés de la cellulose présentent une résistance améliorée à la synérèse et à l'attaque bactérienne.



   Le procédé faisant l'objet de la présente invention est caractérisé en ce qu'on dégrade un polysaccharide au moins au degré équivalent à la dégradation assurée par traitement avec une solution à 5   o/o    d'acide chlorhydrique pendant 16 heures à 700 C, mais non à un degré suffisant pour éliminer toutes régions amorphes du dérivé et le rendre totalement cristallin, et on soumet le dérivé dégradé à une attrition mécanique de façon à produire des particules de dimension colloïdale. Ce procédé peut conduire à des dérivés capables de former des gels avec des rendements plus élevés que les procédés connus. Il peut fournir des agrégats de polysaccharide dont les molécules possèdent des groupements hydrophiles qui augmentent la stabilité du produit dans les compositions aqueuses.



   Ce procédé peut permettre de choisir le degré d'opacité des gels formés à partir des agrégats en milieu aqueux, par variation du degré de substitution (D. S.) vers la gamme inférieure des D. S.



   Les dérivés obtenus peuvent être utilisés en tant que matériau de support pour les agents cosmétiques et pharmaceutiques, aussi bien à l'état sec qu'hydraté.



  Ils peuvent être ajoutés à des aliments ou servir d'agents de mélange, selon la nature des groupements substituants. Ils sont utiles comme charge pour les résines de moulage et pour une variété d'autres applications.



   On peut employer comme matière première des composés à base de polysaccharide insolubles dans l'eau, tels que la cellulose, l'amylose, la chitine, les xylanes et le mannane. Etant donné que la cellulose est le matériau de base préféré pour son faible prix et sa disponibilité, le procédé sera plus particulièrement décrit par la suite avec la cellulose prise comme exemple.



   Les matériaux sources de cellulose comprennent la pulpe de bois, telle que de la pulpe blanchie au sulfite et celle blanchie au sulfate, les fibres nature]les telles que la ramie, le coton et le coton purifié et la cellulose purifiée ou cellulose chimique qui se présente sous forme d'une matière granulée d'une plus grande pureté ayant une densité par volume élevée.



   Les dérivés pouvant être obtenus par le procédé qui va être décrit comprennent, par exemple, les  
 éthers-oxydes de cellulose comprenant les (O-alkyl)),
 (O-aryl) et (O-arylalkyl) celluloses telles que les
 (O-méthyl) cellulose, (O-éthyl) cellulose, (O-propyl) cellulose, (O-butyl) cellulose, (O-amyl) cellulose,
 (O-phényl) cellulose, (O-benzyl) cellulose,   (O-méthyl   
O-propyl) cellulose et (O-méthyl O-benzyl) cellulose, les (O-hydroxyalkyl) celluloses comprenant comme
 groupes hydroxyalkyles des groupements: hydroxyméthyle, hydroxyéthyle, hydroxypropyle, hydroxybutyle, hydroxypropyl butyle, hydroxypropyl éthyle et hydroxyéthyl   hydroxypropyle;    les O-(carboxyalkyl) celluloses comprenant les O-(carboxyméthyl), O-(carboxyéthyl) et O-(carboxypropyl) celluloses ;

   les O
 (alcoxyalkyl) celluloses comprenant les O-(éthoxyéthyl), O-(propyloxyéthyl) et O-(benzyloxyéthyl) celluloses ; les thiouréthanes de la cellulose comprenant le thiouréthane de cellulose, le N-éthylthiouréthane de cellulose, le N-phénylthiouréthane de cellulose et le N-éthyl N-phénylthiouréthane de cellulose; les esters de cellulose, comprenant l'acétate de cellulose, le formiate de cellulose, le propionate de cellulose, le butyrate de cellulose, les esters mixtes de la cellulose et des acides acétique et butyrique, des acides acétique et propionique, des acides acétique et stéarique, l'acétate de O-(hydroxypropyl) cellulose, l'acétate de (O-benzyl) cellulose;

   et les dérivés d'oxydation partielle de la cellulose pour lesquels le groupe substituant est attaché à une unité d'anhydroglucose de la chaîne cellulosique, comprenant des dérivés substitués par des groupements aldéhyde, carboxyle ou les deux ensemble. Généralement, les dérivés indiqués ci-dessus peuvent être préparés selon n'importe quel procédé connu courant pour conduire à un produit insoluble dans l'eau.



   Les O-alkyl ou O-aryl celluloses sont habituellement préparées par traitement de la cellulose à l'aide d'un agent d'alcoylation convenable comprenant, par exemple, les halogénures d'alkyle, les sulfates de dialkyle, les halogénures de benzyle, en présence d'un catalyseur alcalin, par exemple la soude. Des éthers mixtes sont obtenus en utilisant un mélange d'agents d'alcoylation au cours du procédé d'éthérification.



  Les O-(hydroxy alkyl) celluloses peuvent être préparées en mélangeant la cellulose avec un oxyde d'alkylène sous pression tandis que les O-(alkoxy alkyl) et les O-(aryloxy alkyl) celluloses sont préparées par alcoylation des dérivés O-(hydroxyalkyles).



  Les O-(carboxyalkyl) celluloses sont produites par réaction de la cellulose et d'un acide aliphatique substitué par un halogène, par exemple monochloracétique, et une base. Les esters de la cellulose sont habituellement préparés par traitement de la cellulose par l'anhydride d'un acide particulier, par exemple l'anhydride acétique, propionique et butyrique.



   Les esters mixtes sont préparés en utilisant des anhydrides d'acides mixtes. La réaction peut être accélérée en utilisant un catalyseur acide ou alcalin.



  Les dérivés substitués par un groupe aldéhyde sont préparés convenablement par traitement de la cellulose par l'acide périodique tandis que les dérivés
 substitués par un groupe carboxyle peuvent être préparés par traitement de la cellulose à l'aide de bioxyde d'azote.



     I1    est habituel de faciliter la préparation des dérivés de la cellulose en mélangeant ou homogénéisant la cellulose dans un milieu liquide organique qui sert de solvant pour l'agent d'éthérification ou d'estérification. Quand la réaction est complète, le dérivé peut être lavé et séché.



   Les dérivés de la cellulose préparés par le procédé envisagé doivent être insolubles dans l'eau afin de pouvoir conduire à la formation de gel ou de dispersion après dégradation partielle et attrition. Le degré de substitution pour chaque dérivé est critique pour obtenir l'insolubilité dans l'eau désirée.



   Le degré de substitution désigne le nombre moyen de substituants par unité d'anhydroglucose de la molécule de cellulose qui remplacent n'importe lequel des trois groupes hydroxyles originaux de ces unités. En conséquence, le degré maximum de substitution est 3. Dans le domaine de la présente invention, le D. S. des dérivés de la cellulose doit être suffisamment bas pour maintenir l'insolubilité dans l'eau originale de la cellulose ou suffisamment élevé pour être insoluble dans l'eau. L'intervalle de D. S. pour chaque dérivé de la cellulose insoluble dans l'eau varie en fonction de la nature hydrophile des groupes substituants. Par exemple, le D. S. maximum pour l'O-méthyl cellulose insoluble dans l'eau dans l'intervalle bas de D. S. est d'environ 1 tandis que l'intervalle de D.

   S. pour l'O-éthyl cellulose insoluble dans l'eau peut aller jusqu'à 0,5 environ dans l'intervalle bas et au-dessus de   i ,8    pour l'intervalle supérieur. L'O-(hydroxyéthyl) cellulose insoluble dans l'eau possède un D. S. maximum dans l'intervalle inférieur de D. S. d'environ 0,8 et un D. S. minimum dans l'intervalle supérieur d'environ   1,8.   



  L'acétate de cellulose insoluble dans l'eau possède un D. S. maximum d'environ 0,3 dans l'intervalle inférieur de D. S. et un D. S. minimum d'environ 1,2 dans l'intervalle supérieur. Les intervalles de D. S. pour les dérivés de la cellulose insoluble dans l'eau sont bien connus des spécialistes et une description supplémentaire n'est pas nécessaire.



   Les dérivés de la cellulose insolubles dans l'eau qui ont en général un caractère fibreux sont dégradés partiellement ou   réduites    en ce qui concerne la longueur de la chaîne par une hydrolyse contrôlée.



  L'hydrolyse peut être conduite selon diverses méthodes, comprenant l'utilisation d'acides et d'enzymes, mais il est préférable que le dérivé de la cellulose soit hydrolysé à l'aide d'une solution aqueuse d'acide chlorhydrique de concentration faible. Par exemple, le traitement de dérivés de la cellulose insolubles dans l'eau par une solution à 5   o/o    d'acide chlorhydrique pendant 16 heures à   70O    C représente un traitement de dégradation suffisamment efficace pour le but que poursuit le procédé. Des conditions plus    energiques    pendant des périodes de temps plus courtes produisent également des rendements semblables.



  Dans les conditions d'exploitation, par exemple, une solution à 2,5   o/o    d'HCl est utilisée pour traiter les dérivés de la cellulose pendant une heure à 1210 C sous pression pour produire un matériau pouvant être soumis à l'attrition. Le dérivé partiellement dégradé est neutralisé à l'aide d'une solution alcaline faible et lavé à l'eau avant l'attrition mécanique.



   Par comparaison avec des matériaux connus à base d'agrégats de cristallites de cellulose, les dérivés de la cellulose dégradés selon le présent procédé ne sont pas caractérisés par un degré de polymérisation moyen ou une longueur de chaîne moyenne stable.



  Les dérivés de la cellulose dégradés conservent quelques-unes des régions amorphes du matériau cellulosique et ne sont pas complètement cristallins. Cependant, ils sont suffisamment dégradés pour donner un matériau pouvant être soumis à l'attrition par des moyens de désintégration mécanique avec une quantité d'énergie négligeable pour conduire à des agrégats de cellulose ayant une taille de particule colloïdale. La désintégration mécanique des dérivés, comme ci-dessus mentionnée, peut être conduite de plusieurs manières, aussi bien en les soumettant à l'attrition dans un moulin ou en les soumettant à l'action d'un découpage ultrarapide, ou à l'action de pressions élevées de l'ordre d'environ au moins 350-700   K/cm2.   



   La désintégration des dérivés est conduite en présence d'un milieu liquide bien que, lorsque la haute pression est seule utilisée, un tel milieu, quoique recommandé, ne soit pas nécessaire. Le milieu convenable est l'eau et le mélange soumis à l'attrition recommandé contient au moins 20   o/o    environ d'eau et au moins 3   o/o    environ de matériau dégradé. D'autres liquides, de préférence comestibles, conviennent, comprenant les solutions de sucre, les polyols, parmi lesquels le glycérol est un exemple, les alcools et plus particulièrement l'éthanol et l'isopropanol.

   Quelle que soit la méthode utilisée, la désintégration est poursuivie jusqu'au moment où les agrégats obtenus sont caractérisés par la formation d'une suspension stable en milieu aqueux au sein duquel ils sont soumis à l'attrition, ou au sein duquel ils peuvent être dispersés par la suite. On entend par suspension stable une suspension à partir de laquelle les agrégats ne se séparent pas, mais au sein de laquelle ils restent en suspension indéfiniment, même pour des périodes de l'ordre de plusieurs semaines ou mois.



  Pour des concentrations inférieures en agrégats, la suspension est une dispersion, tandis que pour des concentrations supérieures, c'est un gel.   I1    est entendu que dans le champ de la présente invention, le terme   suspension  désigne aussi bien une dispersion qu'un gel, ces dernières expressions étant définies ci-dessous.



   Les exemples suivants illustrent la présente invention.



   Exemple I
 Plusieurs échantillons d'O-(hydroxypropyl) cellulose à faible degré de substitution sont préparés par réaction de 200 grammes de pulpe de bois purifiée avec 200 cm3 de soude à 10   O/o    dans un récipient de réaction agité mécaniquement pendant 45 minutes.



  Ensuite, on ajoute au dérivé alcalin de la cellulose un mélange de 50 cm3 d'oxyde de propylène et de 50 cm3 de dioxanne.



   Plusieurs échantillons différents sont préparés par réactions à des températures différentes et pour des durées de réaction variées.



   Le premier essai est conduit à la température ordinaire et dure deux heures.



   Le second essai dure six heures à la température ambiante et le troisième essai dure deux heures à 670 C. Chacun des échantillons ci-dessus est alors lavé à l'aide d'un mélange 50/50 acétone-eau, puis à l'aide d'un mélange 75/25 acétone-eau, suivi d'un lavage immédiat à   l'acétone.    Tous les échantillons sont insolubles dans l'eau. Cependant, le troisième échantillon présente un très haut degré de gonflement.



   Tous les échantillons sont lavés à l'eau pour éliminer l'acétone. On ajuste à 35   o/o    la concentration en solide par rapport à la suspension aqueuse et le mélange est soumis à une attrition de 25 minutes dans le mélangeur de Hobart. Dans chacun des cas, les pâtes obtenues sont extrêmement homogènes et luisantes avec une consistance de cire. Une partie du matériau est soumise à   Attrition    pour des concentrations en solide variables pouvant aller jusqu'à 70    lo,    et on note que dans chaque cas, on recueille un matériau à l'apparence de cire, ne se désagrégeant pas.



   Les gels formés à l'aide du mélangeur de Hobart sont étendus de façon à atteindre 15 o/o de concentration en solide et mélangés pendant sept minutes dans un mélangeur Mixmaster. Les gels obtenus ressemblent à du   cold-cream  avec une transparence un peu plus marquée. Des feuilles fines coulées et séchées à partir de ces gels présentent une texture voisine de la cire.



   Exemple Il
 50 grammes de bourres de coton traité insoluble dans l'eau, disponibles dans le commerce, (O-(hydroxyéthyl) cellulose), sont hydrolysés à l'aide de 2 litres d'acide chlorhydrique à 10   O/o    vers 700 C pendant 17 heures. Après attrition mécanique de 30 minutes d'une suspension très concentrée en solide de l'O-(hydroxyéthyl) cellulose hydrolysée, on obtient un gel dont les caractéristiques sont uniques ; pour une concentration de 51   o/o    en solide, le gel présente la viscosité apparente d'un matériau épais, lourde, cireuse, extrêmement homogène et stable et demeure tel quel après pétrissage continu entre les doigts. Ces propriétés du gel paraissent convenir très bien pour les applications relatives aux cosmétiques.  



   Exemple III
 75 grammes de triacétate de cellulose sont hydrolysés par action de 300 cm3 d'acide chlorhydrique à 5   O/o    et chauffés pendant 16 heures à 700 C. Après hydrolyse, l'échantillon est soumis à l'attrition dans un mélangeur Hobart, sous forme d'une suspension aqueuse contenant 35   o/o    de solide, pendant 45 minutes, puis étendu avec de l'eau de façon à obtenir une concentration de 15   o/o    en solide. Le mélange obtenu est alors travaillé pendant 7 minutes dans un
Mixmaster. On obtient un gel homogène, luisant, quelque peu translucide, avec de bonnes propriétés de synérèse.



   Exemple IV
 Un échantillon d'O-(hydroxyéthyl) cellulose à bas degré de substitution   (0,05-0,06)    est hydrolysé à l'aide d'une solution d'acide chlorhydrique à 5   o/o    pendant 16 heures à 700 C. L'O-(hydroxyéthyl) cellulose hydrolysée est alors soumise à l'attrition pendant 25 minutes dans un mélangeur de Hobart sous forme d'une suspension contenant 35   o/o    de solide. Après dilution avec de l'eau, de façon à réduire la concentration en solide à   15 o/o,    le mélange est alors travaillé pendant 7 minutes dans un Mixmaster. Le gel homogène luisant obtenu présente des propriétés améliorées de synérèse. Le gel présente également un certain degré de transparence et prend un éclat bleuâtre.

   Quand on prépare des gels contenant de fortes concentrations en solide allant jusqu'à 70   o/o    à l'aide du même matériau à base d'O-(hydroxyéthyl) cellulose hydrolysée comme définie ci-dessus, on obtient des gels homogènes à aspect de cire, épais, ne présentant pas de miettes ni de substances semblables.
  

Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé de préparation d'un dérivé de polysaccharide capable de former une dispersion stable, caractérisé en ce qu'on dégrade un polysaccharide au moins au degré équivalent à la dégradation assurée par traitement avec une solution à 5 o/o d'acide chlorhydrique pendant 16 heures à 700 C, mais non à un degré suffisant pour éliminer toutes régions amorphes du dérivé et le rendre totalement cristallin, et on soumet le dérivé dégradé à une attrition mécanique de façon à produire des particules de dimension colloïdale.
    SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce que le polysaccharide est la cellulose.
    2. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce que le polysaccharide est un éther.
    3. Procédé selon la sous-revendication 2, caractérisé en ce que le polysaccharide est un éther hydroxyalkyl-cellulose à faible degré de substitution.
    4. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on neutralise le dérivé avant l'attrition mécanique.
    5. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on soumet le dérivé dégradé à l'attrition sous forme d'un mélange contenant au moins 20 O/o d'eau et au moins 3 o/o de dérivé dégradé pour conduire à une dispersion stable.
CH996962A 1961-08-22 1962-08-21 Procédé de préparation d'un dérivé de polysaccharide CH414584A (fr)

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