CH416609A - Verfahren zur Herstellung neuer 17-Cycloalkenyläther von 17B-Hydroxysteroiden der Androstanreihe - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer 17-Cycloalkenyläther von 17B-Hydroxysteroiden der Androstanreihe

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CH416609A
CH416609A CH444162A CH444162A CH416609A CH 416609 A CH416609 A CH 416609A CH 444162 A CH444162 A CH 444162A CH 444162 A CH444162 A CH 444162A CH 416609 A CH416609 A CH 416609A
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CH444162A
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Alberto Prof Ercoli
Rinaldo Dr Gardi
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Vismara Francesco Spa
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Description


      Verfahren        zur        Herstellung    neuer     17-Cycloalkenyläther    von     17ss-Hydrogysteroiden     der     Androstanreihe       Es ist bekannt [Acta     Chimica        Academiae        Scientia-          rum        Hungarice,        Bd.    1 (1951), 281], dass man durch  Behandlung eines     3-Hydroxysteroids    mit einer funk  tionellen Verbindung des     Cyclohexanons,

      wie     Dialkyl-          acetal    oder     Alkylenoläther,    einen     Steroid-3-(1'-cyclo-          hexenyl)-äther    erhält. Solche Verbindungen, die aus  dem hormonalen Gesichtspunkt wenig interessant  sind,     wurden    als Zwischenverbindungen zur Synthese  von physiologisch wirksamen Substanzen, insbeson  dere     zur    Herstellung des     Testosterons,    verwendet.  



  Es wurde nun gefunden, dass man durch Behand  lung eines     17ss-Hydroxysteroids    mit einer funktionel  len Verbindung des     Cyclopentanons    oder des     Cyclo-          hexanons    neue     Steroidverbindungen    erhält, die eine       wertvolle,        perorale,    hormonale Wirkung besitzen, die    die der entsprechenden     17ss-Hydroxysteroide    oft über  trifft.  



  Gegenstand vorliegender Erfindung ist ein Ver  fahren zur Herstellung neuer     17-(1'-Cycloalkenyl)-          äther    von     17f-Hydroxysteroiden    der Formel  
EMI0001.0034     
         in    der X eine     Methylen-    oder     Äthylengruppe    und S       einen        der        Reste     
EMI0001.0041     
    bedeutet,     worin    Y     Wasserstoff        oder        Methyl,    R     Was-          serstoff,

      eine     Alkyl-    oder     Acylgruppe        darstellt    und  die     gestrichelten        Linien,    das- eventuelle Vorliegen von  1 oder höchstens 2     Doppelbindungen        bezeichnen.       Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch ge  kennzeichnet, dass man das entsprechende     17ss-Hydr-          oxysteroid,    worin die gegebenenfalls vorhandene       3-Hydroxygruppe        in    Ester- bzw.

   Ätherform maskiert           ist,    mit einer     funktionellen    Verbindung des     Cyclo-          pentanons    oder des     Cyclohexanons    bei einer Tempe  ratur über 80  C umsetzt.  



  Als funktionelle     Verbindung    des     Cyclopentanons     bzw.     Cyclohexanons    kann man     ein        Dialkylacetal    oder  einen     Alkylenoläther,        vorzugsweise    das     Dünethyl-          bzw.        Diäthylacetal    oder den     Methyl-        bzw.        Äthylenol-          äther    oder auch Gemische derselben verwenden.

   Sol  che funktionelle     Verbindungen    können nach bekann  ten Methoden hergestellt werden, indem man das       Cyclopentanon    oder     Cyclohetanon    mit den geeigneten       Orthoameisensäurealkylestern    umsetzt.  



  Die     Verätherung    in     17-Stellung        kann    sowohl in  Gegenwart von geeigneten organischen     Lösungs-          mitteln,    sowie auch     in    Abwesenheit von Lösungs  mitteln     durchgeführt    werden. Besonders geeignete       Lösungsmittel    sind     diejenigen    mit Siedepunkt über  80 C,     insbesondere        Benzol,        Toluol,        Dioxan,        Isooctan,          Dimethylformamid.     



  Im allgemeinen     ist    die Reaktion     verhältnismässig     kurz und     ist    nach 15- bis     60-minütigem    Erhitzen be  endet. Die Umsetzung kann beschleunigt werden,  indem man     in    Gegenwart eines sauren Katalysators,  wie     eine    starke, organische Säure oder das     Salz    einer  starken Säure mit einer organischen Basis, z. B. Ben  zol- bzw.     p-Toluolsulfonsäure    oder     Pyridinchlor-          hydrat,    arbeitet.  



  Der bei der Reaktion entstehende     17-Cyclo-          alkenyläther    kann durch vorzugsweise im Vakuum  durchgeführtes Eindampfen des Lösungsmittels, ge  gebenenfalls nach Abstumpfen des sauren     Kataly-          sators,        isoliert    werden; durch nachstehende     Umkristal-          lisierung        kann    man das Produkt in     reinem    Zustand  erhalten.  



  Wenn das Endprodukt eine veresterte     3-Hydroxy-          gruppe    enthält, kann     es        gegebenenfalls        einer        Hydro-          lyse        im        alkalischen        Medium        unterworfen    werden;

         unter    solchen     Bedingungen        ist    der     17-ständige        ,Äther          beständig,    während der     3-ständige    Ester     hydrolysiert          wird,    wobei der     17ss-Cycloalkenyläther    eines     3,17-Di-          hydroxysteroids    entsteht.  



  Die neuen,     erfindungsgemäss        herstellbaren,        17-          Cycloalkenyläther        besitzen    wertvolle     Hormonaleigen-          schaften;    solche Eigenschaften sind     in    den     Cyclopen-          tenyläthern    besonders hervorragend.

   Die     17-Cyclo-          pentenyläther    des     Testosterons,        Androstan-17ss-ol-3-          ons,        Androst-l-en-17ss-ol-3-ons,        Androstan-3a,17ss-          diols    und     Androst-4-en-3ss,        17ss-diols    stellen beispiels  weise stark     androgene,    per os wirksame Verbindungen  dar; ihre     Wirksamkeit    ist gleich und oft auch über  legen gegenüber der Wirkung des     Methyltestosterons.     



  Die     17-Cyclopentenyläther    des 19     Nortestosterons,          19-Norandrost        5(10)-en-17ss-ol-3-ons,        Androsta-1,4-          dien-17ss-ol-3-ons,        2-Hydroxymethylen-dihydrotesto-          sterons    und     17ss-Hydroxy-androstano[3,2c]isoxazols     sind gegenüber den entsprechenden, freien     17ss-Hydr-          oxysteroiden    überlegen, weil sie, ausser einer erhöh  ten     peroralen        Wirkung,

      ein günstigeres Verhältnis  zwischen der     anabolischen    und     androgenen    Wirkung  besitzen; z. B. weisen die     17-Cyclopentenyläther    des         19-Nortestosterons,    19     Norandrost-5(10)-en-17ss-ol-          3-ons    und     Androsta-1,4-dien-17ss-ol-3-ons    ein etwa  4- bis     14-fach    höheres Verhältnis     Anabol/Androgen-          Wirkung    als     Methyltestosteron    nach;

       ferner    haben die       neuenVerbindungen    gegenüber dem     Methyltestosteron     den Vorteil einer reineren physiologischen Wirkung,  die von der Abwesenheit der     17-ständigen        Methyl-          gruppe    abhängt.    <I>Beispiel 1</I>  150 cm'     Cyclopentanon    werden mit 285 cm'       Orthoameisensäureäthylester,    306     cmg    absolutem  Äthanol und 1,425 g     p-Toluolsulfonsäure    eine Stunde  unter Rückfluss gekocht, dann abgekühlt und mit  1,5g     Kaliumcarbonat    behandelt.

   Durch     Abdestillieren     im Vakuum erhält man eine Mischung von     Diäthyl-          acetal    und     Äthylenoläther    des     Cyclopentanons    mit  Siedepunkt von<B>68-71'</B> C/20     Torr.    5 g Testosteron  werden in 10     cm-3    der so erhaltenen Mischung suspen  diert und bei 145  C 3 Stunden gekocht, dann wird  die Temperatur auf 180-190  C gesteigert und das  Kochen wird fortgesetzt, indem man gleichzeitig ab  destilliert. Der Rückstand wird mit einigen Tropfen       Pyridin        enthaltendem    Methanol aufgenommen.

   Durch  Eindampfen     im    Vakuum erhält man den     17-Cyclo-          pentenyläther    des     Testosterons,    der, nach     Umkristalli-          sierung    aus Methanol bei 128-130  C     schmilzt;          [a]D    = + 100      (Dioxan).     



  In der Tabelle I werden einige, wie oben herge  stellte     17-Cyclopentenyläther    von     17ss-Hydroxyste-          roiden    zusammengefasst.  
EMI0002.0160     
  
    <I><U>Ta</U>be<U>lle <SEP> I</U></I>
<tb>  [a]D  <SEP>   <U>F.

   <SEP>  C <SEP> (Dioxan)</U>
<tb>  17-Cyclopentenyläther <SEP> des
<tb>  Androst-l-en-17ss-ol-3-ons <SEP> 118-120 <SEP> + <SEP> 60
<tb>  17-Cyclopentenyläther <SEP> des
<tb>  Androsta-4,6-dien-17ss-ol-3-ons <SEP> 142-144 <SEP> + <SEP> 23
<tb>  17-Cyclopentenyläther <SEP> des
<tb>  Androsta-1,4-dien-17ss-ol-3-ons133-134,5 <SEP> + <SEP> 60
<tb>  17-Cyclopentenyläther <SEP> des
<tb>  2a-Methyltestosterons <SEP> 154-155 <SEP> +105
<tb>  17-Cyclopentenyläther <SEP> des
<tb>  5a <SEP> Androstan-17ss-ol-3-ons <SEP> 100-102 <SEP> + <SEP> 51       <I>Beispiel 2</I>  Eine Mischung von 3 g     9a-Fluor-1        lss-hydroxy-          testosteron,    5     cms        Cyclopentanondiäthylacetal,

      400  cm'     Isooctan    und 40 mg     p-Toluolsulfonsäure    wird 10  Minuten     abdestilliert,        dann    wird im Vakuum völlig       eingedampft.    Der Rückstand wird mit 10     cmg    Me  thanol, das     einige    Tropfen     Pyridin    enthält, aufgenom  men, dann wird die Mischung im Vakuum einge  dampft und der Rückstand wird aus verdünntem  Methanol     umkristallisiert.    So erhält man den     Cyclo-          pentenyläther    des     9a-Fluor-11ss-hydroxy-testosterons,     F.

   200-204  C,     [a]D    = +93      (Dioxan).         <I>Beispiel 3</I>  Eine Mischung von 3 g     19-Nortestosteron    und  10     cm3    der wie im Beispiel 1 erhaltenen Mischung  von     Diäthylacetal-Äthylenoläther    des     Cyclopentanons     wird 30 Minuten bei 145  C     erwärmt,    dann steigert  man die Temperatur auf 180-190  C und destilliert,  bis man einen Rückstand erhält, der mit verdünntem  Methanol aufgenommen wird.

   Die so erhaltene Mi  schung     liefert    den     17-Cyclopentenyläther    des     19-          Noriestosterons;    F. 102-105  C,     [a]D    = +50      (Di-          oxan).     



  Auf gleiche     Weise    erhält man den     Cyclopentenyl-          äther    des     19-Norandrost-5(10)-en-17ss-ol-3-ons;    F.  152-154  C,     [a]D    = +163      (Dioxan).     



  <I>Beispiel 4</I>  3 g     2-Hydroxymethylen-5a-androstan-17ss-ol-3-          on    werden mit 5     cm3        Cyclopentanondimethylacetal        in     5     cm3        Dimethylformamid    in Gegenwart von 30 mg  p.     Toluolsulfonsäure    umgesetzt. Das     Reaktions-          gemisch        wird    eine Stunde bei 180  C gekocht, dann  mit einigen Tropfen     Pyridin        neutralisiert    und im Va  kuum eingedampft.

   Der aus Methanol     umkristalli-          sierte    Rückstand liefert den     17-Cyclopentenyläther     des     2-Hydroxymethylen-5a-androstan-17ss-ol-3-ons,     F. 168-173  C, [ab = +58      (Dioxan).       <I>Beispiel 5</I>  3 g     17ss-Hydroxy-androstano[3,2c]isoxazol    wer  den mit 5     cm3        Cyclopentanondiäthylacetal        in    5     cm3          Dimethylformamid,        in    Gegenwart von 30 mg     p-Tolu-          olsulfonsäure    behandelt.

   Man kocht die Mischung 30  Minuten bei     180-181'    C, dann     neutralisiert    mit  wenigem     Pyridin,    dampft im Vakuum ein und nimmt  den Rückstand mit einer Mischung     Methylenchlorid-          Methanol    auf. So erhält man den     17-Cyclopentenyl-          äther    des     17-ss-Hydroxy-androstano[3,2c]isoxazols,    F.

    126-128  C,     [a]D    = +64      (Dioxan).       <I>Beispiel 6</I>  3 g     3a-Acetoxy-5a-androstan-17ss-ol    werden mit  5     cm3        Cyclopentanondiäthylacetal    in 5     cm3        Dimethyl-          formamid    in Gegenwart von 40 mg     Benzolsulfon-          säure    umgesetzt. Man kocht 30 Minuten bei 180  C,  dann neutralisiert mit wenigem     Pyridin,    dampft im  Vakuum     ein    und nimmt den Rückstand mit einer  Mischung     Methylenchlorid-Methanol    auf.

   So erhält  man den     17-Cyclopentenyläther    des     3a-Acetoxy-          androstan-17ss-ols,    F. 134-136  C,     [a]D    = +32        (Dioxan).    Auf gleiche Weise erhält man den     17-Cy-          clopentenyläther    des     3a-Propionoxy-5a-androstan-          17ss-ols,    F. 91-92  C,     [a]D    = +35      (Dioxan).     



  1,5 g des wie oben erhaltenen     17-Cyclopentenyl-          äthers        des        3a-Acetoxy-5a-androstan-17ss-ols    werden  in 50     cm3    Methanol gelöst und 2 Stunden     in    Gegen  wart von 0,5 g     Kaliumcarbonat    in 5     cm3    Wasser ge  kocht.

   Die im Vakuum     eingedampfte    Lösung liefert  den     17-Cyclopentenyläther    des     5a-Androstan-3a,17ss-          diols,    F. 145-147  C,     [a]D    = +30      (Dioxan).       Durch Arbeiten unten den oben beschriebenen  Bedingungen wird der     17-Cyclopentenyläther    des     3ss-          Propionoxy-androst-5-en-17ss-ols,    F.

   77-79  C,     [a.]D     = -34,5      (Dioxan)    hergestellt, der, durch Hydrolyse  in     alkalischem    Medium, den     17-Cyclopentenyläther     des     Androst-5-en-3ss,17ss-diols,    F. 115-117  C,     [a]D     _ -32      (Dioxan),    liefert.  



  Durch Arbeiten unter den oben beschriebenen  Bedingungen erhält man neue     17-Cyclopentenyläther,     die     in    der Tabelle     II        zusammengefasst    sind.  
EMI0003.0106     
  
    <I><U>Tabelle <SEP> II</U></I>
<tb>  F.

   <SEP> [a]D 
<tb>  <U> C <SEP> (Dioxan)</U>
<tb>  17-Cyclopentenyläther <SEP> des
<tb>  Androstan-3 <SEP> a,17ss-diol  3-butyläthers <SEP> 121-122 <SEP> +l9,4
<tb>  17-Cyclopentenyläther <SEP> des
<tb>  Androstan-3a,17ss-diol  3-isopropyläthers <SEP> 54- <SEP> 56 <SEP> +24
<tb>  17-Cyclopentenyläther <SEP> des
<tb>  3ss-Propionoxy-androst  5-en-17ss-ols <SEP> 77- <SEP> 79 <SEP> -34,5
<tb>  17-Cyclopentenyläther <SEP> des
<tb>  Androst-5-en-3ss-17ss-diols <SEP> 115-117 <SEP> -32
<tb>  17-Cyclopentenyläther <SEP> des
<tb>  Androst-5-en-3ss,17ss-diol  3-isopropyläthers <SEP> 139-140 <SEP> -29,8
<tb>  17-Cyclopentenyläther <SEP> des
<tb>  Androst-4-en-3ss, <SEP> 17ss-diols <SEP> 153-155 <SEP> +54
<tb>  17-Cyclopentenyläther <SEP> des
<tb>  Androst-l-en-3ss,17ss-diols <SEP> 137-140 <SEP> +77       <I>Beispiel 7</I>  Eine Mischung von 1,

  5 g     3a-Propionoxy-andro-          stan-17ss-ol,    5     cm3        Cyclohexanondiäthylacetal,    30 mg       p-Toluolsulfonsäure    und 15     cm3        Dimethylformamid     wird etwa 30 Minuten bei 180-190  C gekocht, dann  neutralisiert man mit wenigem     Pyridin,    dampft man  im Vakuum     ein    und     nimmt    den Rückstand mit einem       Methylenchlorid-Methanol-Gemisch    auf.

   So erhält  man den     17-Cyclohexenyläther    des     3a-Propionoxy-          androstan-17ss-ols,    F. 138-139  C,     [a]D    = +37        (Dioxan).     



  Auf gleiche Weise erhält man den     17-Cyclo-          hexenyläther    des     3ss-Acetoxy-androst-5(6)-en-17ss-          ols,    F. 142-144  C,     [a]D    = -26,4     (Dioxan),    der,  durch Hydrolyse mit wässrigem     Kaliumcarbonat,    wie  im Beispiel 6 beschrieben, den     17-Cyclohexenyläther     des     Androst-5(6)-en-3ss,17ss-diols,    F. 152-155  C,       [a]D    = -19      (Dioxan),    liefert.

      <I>Beispiel 8</I>    5 g     Androst-2-en-17ss-ol    werden     mit    10     cm3        Cy-          clopentanondiäthylacetal        in    10     cm3        Dimethylform-          amid    in Gegenwart von 50 mg     Pyridinchlorhydrat          umgesetzt.    Die     Mischung    wird eine Stunde bei 180  C  erhitzt,

   dann     mit        wenigem        Pyridin        neutralisiert    und       im    Vakuum eingedampft. Der aus verdünntem Me-           thanol    aufgenommene Rückstand liefert den     17-Cy-          clopentenyläther    des     Androst-2-en-17ss-ols.     



  <I>Beispiel 9</I>       Eine        Mischung    von 2 g     19-Norandrost-4-en-17ss-          ol,    5     cm3        Cyclopentanondiäthylacetal,    25 mg     p-Tolu-          olsulfonsäure    und 15     cm3        Dimethylformamid    wird 30       Minuten    bei 190  C erhitzt, dann mit wenigem     Py-          ridin    neutralisiert und     im    Vakuum eingedampft.

   Der  aus verdünntem Methanol aufgenommene Rückstand       liefert    den     17-Cyclopentenyläther    des     19-Norandrost-          4-en-17ss-ols.  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung neuer 17-(1'-Cyclo,al- kenyl)-äther von 17ss Hydroxy-steroiden der Formel EMI0004.0030 in der X eine Methylen- oder Äthylengruppe und S einen der Reste EMI0004.0033 bedeutet, worin Y Wasserstoff oder Methyl, R Was serstoff,
    eine Alkyl- oder Acylgruppe darstellt und die Cr strichelten Linien das eventuelle Vorliegen von 1 oder höchstens 2 Doppelbindungen bezeichnen, da durch gekennzeichnet, dass man das entsprechende 17ss Hydroxysteroid, worin die gegebenenfalls vor handene 3-Hydroxygruppe in Ester- bzw.
    Ätherform maskiert ist, mit einer funktionellen Verbindung des Cyclopentanons oder des Cyclohexanons bei einer Temperatur über 80 C umsetzt. UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass man im Fall, dass die 3-Hydroxygruppe verestert ist, anschliessend alkalisch verseift.
CH444162A 1961-04-12 1962-04-11 Verfahren zur Herstellung neuer 17-Cycloalkenyläther von 17B-Hydroxysteroiden der Androstanreihe CH416609A (de)

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