CH425800A - Verfahren zur Herstellung von neuen 3,3-disubstituierten Azetidinonen-(2) - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen 3,3-disubstituierten Azetidinonen-(2)

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CH425800A
CH425800A CH314463A CH314463A CH425800A CH 425800 A CH425800 A CH 425800A CH 314463 A CH314463 A CH 314463A CH 314463 A CH314463 A CH 314463A CH 425800 A CH425800 A CH 425800A
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ethyl ether
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CH314463A
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Testa Emilio
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07D205/00Heterocyclic compounds containing four-membered rings with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
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    • C07D205/08Heterocyclic compounds containing four-membered rings with one nitrogen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with one oxygen atom directly attached in position 2, e.g. beta-lactams

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Description


  



  Verfahren zur Herstellung von neuen 3,3-disubstituierten   Azetidinonen-    (2)
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur   Herstel-    lung von neuen 3,3-disubstituierten   Azetidinonen- (2).   



   Die Verbindungen, die nach dem   erfindungsge-    mässen Verfahren dargestellt werden können, entsprechen der folgenden allgemeinen Formel
EMI1.1     
 in welcher R und   Rl    gleich oder verschieden sein können und ein niederes, normales oder verzweigtes, gesättigtes oder ungesättigtes, gegebenenfalls halogensubstituiertes Alkyl-, Aminoalkyl-, Mono-oder Dialkyl-aminoalkylradikal oder ein Aryl-, Aralkyl-, Cycloalkyl-oder Cycloalkenylradikal, R2 Wasserstoff oder ein niederes Alkylradikal bedeuten.



   Nach. dem Verfahren der Erfindung werden die neuen Verbindungen dadurch hergestellt, dass man ein Mol eines Aminoesters der Formel
EMI1.2     
 mit   2-4    Mol eines Alkylmagnesiumhalogenids in einem wasserfreien organischen Lösungsmittel, wie z. B. Benzol oder Äthyläther oder deren Mischungen, bei   0-5  C    1-8 Stunden lang umsetzt. Das überschüssige Alkylmagnesiumhalogenid wird am besten durch Zusatz von Wasser oder einer Wasserlösung eines organischen Salzes, vorzugsweise Ammonchlorid, zerstört ; dann kann die organische Schicht abgetrennt und zur Trockne eingedampft werden.



   Die Ausbeuten betragen in der Regel 80-90    /o    der Theorie. Wenn die Bedeutungen von R und   R    in der allgemeinen Formel
EMI1.3     
 verschieden sind, besitzen die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen ein asymmetrisches Kohlenstoffatom und können sowohl in razemischen als auch in optisch aktiven Formen vorkommen. Die Erfindung betrifft die Herstellung aller möglichen optischen Formen der Verbindung. Beispiele für die Darstellung optisch aktiver Verbindungen werden auch gegeben.



   Die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen besitzen hervorragende sedative, hypnotische und zentrallähmende Eigenschaften. Ihre Toxizität ist sehr niedrig ; sie verursachen keine Nebenerscheinungen auf das autonome Nervensystem, den Aderdruck, das Herz und die Atmung.



   Beispiel 1    3-Phenyl-3-äthylazetidinon- (2)       Äthylmagnesiumbromid    wird nach üblichem Verfahren aus 14,6 g Magnesiumspänen und 65,4 g   Athylbromid    in 300 cm3 wasserfreiem Benzol und 40 cm3 Äthyläther dargestellt. Zu dieser bei   0  C    gekühlten Lösung wird allmählich in einer Stunde, ohne   5  C    zu überschreiten, eine Lösung von 44,2 g alpha-Phenyl-alpha-aminomethyl-buttersäureäthylester in 80 cm3 wasserfreiem Benzol gegeben. Nach 2 Stunden bei   0  C    und 4 Stunden bei Raumtempe ratur werden langsam 150 cm3 wässerige Ammonchloridlösung, dann 150   cm3    Wasser hinzugefügt.

   Die obere Schicht wird abgetrennt und die wässerige Schicht mit zwei   150-cm3-Portionen    Benzol ausgeschüttelt. Die vereinigten Auszüge werden über Natriumsulfit getrocknet und zur Trockne eingedampft.



  Der Rückstand wird aus Ligroin umkristallisiert. Ausbeute 33,5 g   (96  /o)    3-Phenyl-3-äthylazetidinon (2) ; Smp.   69-70  C.   



   Beispiel 2    3-Phenyl-3-propylazetidinon- (2)       Äthylmagnesiumbromid    wird aus 9,72 g Magnesiumspänen und 43,6 g   Äthylbromid    in 200 cm3 wasserfreiem Äthyläther dargestellt, dann werden allmählich in einer Stunde, ohne   5  C    zu überschreiten, 47 g alpha-Phenyl-alpha-aminomethyl-valeriansäureäthylester zugegeben. Nach   1    Stunde bei   0  C    und 3 Stunden bei Raumtemperatur werden vorsichtig 100 cm3 Wasser hinzugefügt. Die Ätherschicht wird abgetrennt und die Wasserschicht mit Äthyl äther extrahiert. Die vereinigten Auszüge werden zur Trockne eingedampft und der Rückstand destilliert, wobei der bei   135-140  C/0,    2 mm übergehende Anteil gesammelt wird.

   Ausbeute 35 g   (91  /o)    3-Phenyl  3-propylazetidinon- (2)    ; Smp. 42-44  C.



   Beispiel 3    3-Phenyl-3-isopropylazetidinon- (2)   
Butylmagnesiumbromid wird aus 9,72 g Magnesiumspänen und 55 g Butylbromid in 200   cm3    wasserfreiem Äthyläther dargestellt, dann werden allmählich in einer Stunde, ohne   5  C    zu überschreiten, 47 g   alpha-Phenyl-alpha-aminomethyl-isovaleriansäure-    äthylester zugegeben. Nach einer Stunde bei   0  C    und 2 Stunden bei Raumtemperatur wird die Mischung mit 100 cm3 einer   10 /oigen    wässerigen Natriumchloridlösung, dann mit 100 cm3 Wasser vorsichtig versetzt. Die Ätherschicht wird abgetrennt und die Wasserschicht mit Äthyläther ausgeschüttelt.



  Die vereinigten Auszüge werden zur Trockne eingedampft und der Rückstand aus Ligroin umkristallisiert. Ausbeute 32 g   (88  /o)    3-Phenyl-3-isopropyl  azetidinon- (2)    ; Smp.   105-107  C.   



   Beispiele   4-10   
Die folgenden   Azetidinone- (2)    wurden nach dem in den Beispielen 1-3 beschriebenen Verfahren dargestellt :
EMI2.1     
 Nr.   R Rt Akylhing, enid Lösunesmittel Ausbeute S=p. baw.    Sdp.



      0/o  C       4 Äthyl Sithyl Athylchlorid Äthyläther 88 100-110/4    mm    5 Phenyl Phenyl Äthylbromid Benzol 92 171-173
6 Phenyl Methyl Butylchlorid Benzol 85 95-97
7 Phenyl Isobutyl Butylbromid Benzol 85 120-122
8 Phenyl Cyclohexyl Athylbromid Äthyläther 90 175-176
9 Phenyl Benzyl Athylbromid Athyläther 87 129-130    10 Äthyl Benzyl Butylbromid Benzol 92 50
Beispiel   11      
3-Phenyl-3- (gamma-dimethylaminopropyl)- azetidinon- (2)   
Zu einer Lösung von 6,32 g Natrium in 125 cm3 Äthylalkohol werden allmählich bei   40-60  C    zuerst eine Lösung von 47,3 g alpha-Phenyl-alpha-cyanessigsäureäthylester in 200   cm3    Äthylalkohol, dann 30 g   gamma-Dimethyl-aminopropylchlorid    zugegeben ;

   die Masse wird dann 4 Stunden lang zum   Rückfluss    erhitzt. Der anorganische Niederschlag wird wegfiltriert, das Lösungsmittel im Vakuum eingedampft und der Rückstand mit 250 cm3 Wasser versetzt. Die Mischung wird mit Salzsäure angesäuert und mit Äthyläther extrahiert, die wässerige Schicht mit Na  triumcarbonat    alkalisch gemacht und mit Äthyläther ausgeschüttelt. Der   Ätherauszug    wird zur Trockne eingedampft und der Rückstand destilliert, wobei die bei   135-140  C/0,    4 mm übergehende Fraktion gesammelt wird. Ausbeute 52 g   (76  /o)    alpha-Phenyl   alpha-cyan-gamma-dimethyl-aminovaleriansäureäthyl-    ester.



   Eine Mischung von 45 g vom obigen Ester, 22,5 g Raney-Nickel und 45 cm3 wasserfreiem Äthylalkohol wird 2 Stunden lang bei   90  C    unter 70 atm Wasserstoffdruck hydriert. Der Katalysator wird dann wegfiltriert und die Lösung im Vakuum eingedampft. Der Rückstand wird destilliert und die bei   140-145  C    übergehende Fraktion gesammelt. Ausbeute 40 g (88  /o)   alpha-Phenyl-alpha-aminomethyl-gamma-di-    methylaminovaleriansäureäthylester.



   Zu einem aus 4,4 g Magnesiumspänen, 20 g   Äthylbromid    und 100   cmg Äthyläther    dargestellten Grignard'schen Reagens werden allmählich unter   5  C    20 g vom obigen Ester zugegeben. Nach einer weiteren Stunde bei   5  C    werden 40 cm3 einer   10 /oigen wässrigenAmmonchloridlösung    in Portionen hinzugefügt. Die Ätherschicht wird abgetrennt, die wässerige Schicht mit Äthyläther ausgeschüttelt ; hierauf werden die vereinigten   Ätherauszüge    zur Trockne eingedampft. Der Rückstand wird destilliert und die bei   160  C/0,    2 mm übergehende Fraktion gesammelt. 



  Ausbeute 14 g   (84  /o) 3-Phenyl-3-(gamma-dimethyl-      aminopropyl)-azetidinon- (2).   



   Mit Methyljodid gibt diese Verbindung ein Jodmethylat, Smp.   70  C    (Zers.).



   Beispiel 12    1-Methyl-3-phenyl-3-äthylazetidinon- (2)   
Eine Mischung von 33,2 g alpha-Phenyl-alphaaminomethyl-buttersäureäthylester, 220 cm3 Ameisensäure und 12   cm3    wässerigem, 36,3 /0igen   Formal-    dehyd wird 2,5 Stunden lang bei   105-110  erhitzt.   



  Nach dieser Zeitspanne hört die Gasentwicklung auf.



  Die Mischung wird im Vakuum zur Trockne eingedampft, der Rückstand mit Wasser verdünnt, mit wässerigem Natriumcarbonat neutral gemacht und mit Äthyläther ausgeschüttelt. Der Ätherauszug wird zur Trockne eingedampft und der Rückstand destilliert, wobei die bei   102-104  C/0,    5 mm übergehende Fraktion gesammelt wird. Ausbeute 20 g   (57  /o)       alpha-Phenyl-alpha-methylaminomethyl-buttersäure-    äthylester.



   Zu einem aus 29,5 g Magnesiumspänen, 132 g   Äthylbromid    und 600 cm3 Äthyläther dargestellten   Gragnard-Reagens    wird in einer Stunde bei   0-5  C    eine Lösung von 14,25 g alpha-Phenyl-alpha-methyl  aminomethyl-buttersäureäthylester    in 125   cm3      Äthyl-    äther gegeben. Die Mischung wird dann wie in den vorigen Beispielen weiterverarbeitet. Ausbeute 9 g   (78  /o) l-Methyl-3-äthylazetidinon-(2)    ; Smp. 105109  C/0, 5 mm.



   Beispiel   13   
Optische Antipoden des    3-Phenyl-3-äthylazetidinons- (2)   
Eine Lösung von 110 g eines gemäss Beispiel   1    der belgischen Patentschrift Nr. 567 441 hergestellten    DL-alpha-Phenyl-alpha-äthyl-beta-aminopropion-    säureäthylesters in 1000 cm3 Methylalkohol wird mit einer Lösung von 82 g   Dibenzoyl-D-weinsäure    in 1500 cm3 Methylalkohol vermischt. Nach 15 Minuten Erwärmen auf einem Dampfbad wird die Lösung bis zu einem Volumen von 1500 cm'eingeengt und abgekühlt. Nach 4 Stunden wird eine erste Fraktion (A) des Niederschlags gesammelt ; Smp.   175-176  C    ; [alpha]   D20 = 64, 8     (c = 1,2/Methylalkohol).

   Die Mutterlösung gibt nach einem Tag eine zweite Fraktion (B) mit Smp.   172-173  C    und   [alphalD20 =    67,2  (c = 1/Methylalkohol). Die Fraktionen A und B werden vereinigt und aus 750 cm3 Methylalkohol umkristallisiert ; nach 3 Stunden wird der Niederschlag gesammelt. Ausbeute 70 g (+)-alpha-Phenyl alpha-äthyl-beta-aminopropionsäureäthylester-Dibenzoyl-D-tartrat, Smp. 177-178  C, [alpha]   D      =      59, 4 .   



   Die Mutterlösung der Fraktion B wird bis zu einem Volumen von 50   cms eingeengt    und mit 50   cm3 Athyläther    verdünnt. Die ausgefallene Fraktion C zeigt [alpha]   D" = 74'    (c =   1,      l/Methylalko-    hol). Die filtrierte Lösung wird zur Trockne eingedampft und in 50   cm"Äthyläther    aufgenommen ; der unlösliche Anteil ist die Fraktion B, Smp. 167  168  C, [alpha] D20 = 79, 5     (c = 1/Methylalkohol).



  Die Fraktionen C und D werden vereinigt, mit 50 cm3 Äthyläther versetzt und gesammelt : Ausbeute 27 g (-)-alpha-Phenyl-alpha-äthyl-beta-aminopropionsäureäthylester-Dibenzoyl-D-tartrat, Smp.



     165-166  C, [alpha] D20 =5, 2     (c   =      2/Äthylalko-    hol).



   Die optisch aktiven Ester werden wie folgt isoliert : Das Dibenzoyl-D-tartrat (40 g) wird mit einer gesättigten wässerigen Natriumcarbonatlösung versetzt und mit Äthyläther ausgeschüttelt. Das Lösungsmittel wird entfernt und der Rückstand destilliert. (-)-alpha-Phenyl-alpha-äthyl-beta-aminopropionsäureäthylester geht bei   111-114  C/0,    4 mm über ; Ausbeute 11,7 g ; [alpha]   D20    = 17,4  = 2/Methylalkohol).

   Die optischen Antipoden werden genau wie in Beispiel   1    der belgischen Patentschrift Nr. 567441 weiterverarbeitet und liefern die optisch aktiven   Azetidinone- (2)    mit den folgenden Eigenschaften :   (-)-3-Phenyl-3-äthyl-azetidinon- (2)    (aus dem (+)-Antipoden des Esters) : Smp. 94-97  C (aus Ligroin) ; [alpha]   D20    = 77,8  (c = 2/Methyalkohol).   (+)-3-Phenyl-3-äthylazetidinon- (2)    (aus dem (-)-Antipoden des Esters) : Smp. 94-97  C (aus Ligroin ; [alpha]   jo = 76, 2     (c   =    1,09 in Methylalkohol).

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von neuen 3,3-disub stituierten Azetidinonen- (2) der allgemeinen Formel : EMI3.1 in welcher R und Rt gleich oder verschieden sein können und ein niederes, normales oder verzweigtes, gesättigtes oder ungesättigtes, und/oder halogensubstituiertes Alkyl-, Aminoalkyl-, Mono-oder Dialkylaminoalkylradikal oder ein Aryl-, Aralkyl-, Cycloalkyl-oder Cycloalkenylradikal und R2 Wasserstoff oder ein niederes Alkylradikal bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Mol eines Aminoesters der Formel :
    EMI3.2 mit 2-4 Mol eines Alkylmagnesiumhalogenids in einem wasserfreien organischen Lösungsmittel bei zwischen 0 und 5 C liegenden Temperaturen 1-8 Stunden lang reagieren lässt.
    UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Lösungsmittel Benzol, Äthyl- äther oder ihre Mischungen verwendet.
CH314463A 1957-05-06 1958-04-30 Verfahren zur Herstellung von neuen 3,3-disubstituierten Azetidinonen-(2) CH425800A (de)

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