CH435244A - Verfahren zur Herstellung von Sulfonyl-Chlorameisensäure-Amidinen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Sulfonyl-Chlorameisensäure-Amidinen

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CH435244A
CH435244A CH226263A CH226263A CH435244A CH 435244 A CH435244 A CH 435244A CH 226263 A CH226263 A CH 226263A CH 226263 A CH226263 A CH 226263A CH 435244 A CH435244 A CH 435244A
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sulfonyl
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Hoechst Ag
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Description


  



  Verfahren zur Herstellung von Sulfonyl-Chlorameisensäure-Amidinen
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von   N-Sulfonyl-chlorameisensäureamidinen,    beispielsweise N-Benzolsulfonyl-chlorameisensäureamidinen, die bisher noch nicht beschrieben wurden.



   Es wurde nun gefunden, dass man   N-Sulfonyl-    chlorameisensäureamidine der Formel
EMI1.1     
 worin R   e, inen aliphatischen,    cycloaliphatischen Kohlenwasserstoffrest oder einen aromatischen Kohlenwasserstoffrest, der ein oder zwei Alkyl-, Alkoxygruppen, Halogenatome, Acylreste oder in Aminogruppen   über-      führbare    Reste als   Substituentenenthaltenkann,oder    einen Phenylalkylrest und R'einen gesättigten oder ungesättigten aliphatischen oder cycloaliphatischen, ge  gebenenfalls,    durch Sauerstoff unterbrochenen Alkylrest oder einen   Phenylalkylrest    bedeuten, erhält, wenn man Sulfonylthioharnstoffe der Formel    R-S02-NH-CS-NH-R',    mit Phosgen oder mit phosgenabspaltenden Mitteln umsetzt.



   Der Reaktionsverlauf des Verfahrens soll durch das folgende Formelbild erklärt werden :
EMI1.2     

Gemäss der deutschen Auslegeschrift Nr.   1    119 258 werden aus   clin-odeur    mehrfach alkylierten bzw. arylierten Thioharnstoffen durch Einwirkung von Phosgen entsprechende Chlorameisensäureamidine als Hydrochloride erhalten. Es war jedoch nicht zu erwarten, dass Sulfo  nyl-thioharnstoffe    der vorstehend angegebenen Formel unter Einwirkung von Phosgen   Sulfonyl-chlorameisen-    säureamidine liefern würden, und man beispielsweise   N- (4-Methylbenzolsulfonyl)-N'-n-butyl-thioharnstoff    glatt und mit vorzüglichen Ausbeuten in   N- (4-Methyl-benzol-      sulfonyl)-N'-n-butyl-chlorameisensäureamidin überführen    kann.

   Durch die Anwesenheit des Sulfonylrestes wird bekanntlich der Charakter eines entsprechenden Harn  stoff-bzw. Thioharnstoff-Derivates    weitgehend verändert, so dass Verbindungen mit neuen Eigenschaften entstehen. Harnstoffe sind beispielsweise basische Verbindungen, während sowohl   Benzolsulfonylharnstoffe,,    wie Benzolsulfonylthioharnstoffe, saure Verbindungen darstellen, die imstande sind, mit Basen bzw. Alkalien verhältnismässig beständige Salze zu bilden. Dass die Einführung des   Sulfonylrestes    weitgehende   Veränderun-    gen im Reaktionsverhalten von Harnstoffen bedingt, geht schon aus den Eigenschaften der den Harnstoffen zugrunde liegenden Isocyanate hervor.

   Beispielsweise stellen Benzolsulfonylisocyanate   ausserordentlich emp    findliche Verbindungen dar, die an Reaktionsfähigkeit den Alkylisocyanaten weit überlegen sind. Benzol-         sulfonyIsenföle    sind bisher überhaupt noch nicht synthetisiert worden. Diese unterschiedliche Reaktionsfähigkeit der Grundkörper zeigt sich in gewissem Sinne auch bei den entsprechenden Harnstoff-bzw. Thioharnstoff Derivaten selbst. Beispielsweise lassen sich Benzolsulfonylharnstoffe nur unter besonderen Umständen mit Säurechloriden bzw. Anhydriden acylieren (vgl. deutsche Patentschrift Nr.   1046 026), während Alkylharnstoffe    und Arylharnstoffe ebenso wie die entsprechenden Thioverbindungen ohne weiteres durch einfaches Erhitzen mit Säureanhydriden acyliert werden können.

   Während man ferner Alkyl-und   Arylharnstoffe    gemäss der deutschen Auslegeschrift Nr.   1    119 852 mittels Phosgen ebenfalls in Chlorameisensäureamidine überführen kann, gelingt dies in entsprechender Abwandlung bei   Verwen-    dung von   Benzolsulfonyl-alkyl-harnstoffen    trotz weitgehender Variation der Versuchsbedingungen nicht.



  Auch lassen sich   N-Sulfonyl-N'-phenyl-thioharnstoffe    nicht zu entsprechenden Chlorameisensäureamidinen umsetzen ; es werden vielmehr schwefelhaltige Verbindungen bisher unbekannter Konstitution erhalten.



   Als Ausgangsstoffe für das Verfahren gemäss der Erfindung kommen z. B. in Frage :    Benzolsulfonyl-thioharnstoffe,    substituierte Benzol  sulfonyl-thioharnstoffe,    und zwar solche, bei denen vorzugsweise ein oder zwei Wasserstoffatome durch Halogenatome, Alkylgruppen, Alkoxygruppen, Acylreste sowie in die Aminogruppe überführbare Reste, wie Acetylaminogruppen und Nitrogruppen, ersetzt sind.

   Ferner seien erwähnt Alkan-, Phenylalkan-, Naphthalin-,   Tetrahydronaphthalin-,    Diphenyl-und   Phenoxyphenyl-      sulfonylthioharnstoffe.    Die genannten   Sulfonylthioharn-    stoffe können an der dem Sulfonylrest abgewandten Seite des Moleküls einen gesättigten oder ungesättigten aliphatischen Rest, der auch durch Sauerstoff unterbrochen sein kann, sowie einen   Phenylalkylrest    enthalten.

   Beispielsweise seien genannt :   
N-Benzolsulfonyl-N'-n-butyl-thioharnstoff,
N- (4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-n-butyl-thio-    harnstoff,    N- (4-Methyl-benzolsufonyl)-N'-cyclohexyl-thio-    harnstoff,    N- (4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-cyclohexylmethyl-    thioharnstoff,    N-(4--Chlor-benzolsulfonyl)-N'-n-propyl-thio-    harnstoff und    N- (4-Acetyl-benzolsulfonyl)-N'-cyclohexyl-thio-    harnstoff.



   Das Verfahren gemäss der Erfindung wird zweckmässig in der Weise durchgeführt, dass man den   Thio-    harnstoff in einem geeigneten Lösungsmittel, beispielsweise Tetrahydrofuran oder Benzol, oder   einem sonsti-    gen inerten Lösungsmittel, wie Ather, halogenierte   Ather,    Dioxan, löst oder suspendiert und dann bei Zimmertemperatur Phosgen einleitet. Es spielt dabei keine Rolle, ob das Phosgen im molaren Verhältnis oder im   Uberschuss    angewendet wird. Als Reaktionstemperatur wählt man zweckmässig Zimmertemperatur ; jedoch können auch mässig erhöhte oder erniedrigte Temperaturen zur Anwendung kommen.



   Man kann auch umgekehrt erst eine Phosgenlösung vorlegen und den Thioharnstoff in diese Lösung eintragen. Anstelle von Phosgen können vorteilhaft auch solche Verbindungen verwendet werden, die   ; im    Verlauf der Reaktion Phosgen abspalten, beispielsweise Chlor  ameisensäure-trichlormethylester.    Auch unter Verwendung von Oxalylchlorid erhält man die gewünschten Verfahrensprodukte, wenn auch in geringerer Ausbeute.



  Die Verfahrensprodukte werden zweckmässig isoliert, indem man die Reaktionslösung weitgehend im Vakuum einengt, und den erhaltenen Rückstand zur   Kristallisa-    tion bringt. Man kann die so erhaltenen Rohprodukte sofort zu weiteren Umsetzungen verwenden oder sie ge  gebenenfalls    auch in indifferenten Lösungsmitteln, beispielsweise Benzol, Umkristallisieren.



   Bei den Verfahrensprodukten gemäss der Erfindung handelt es sich um gut kristallisierende Verbindungen, die nicht zur Salzbildung mit Säuren befähigt sind. Sie zeichnen sich durch eine bemerkenswerte   Reaktions-    fähigkeit aus. Das am zentralen Kohlenstoffatom sitzende Chloratom ist ausserordentlich beweglich und kann unter mildesten Bedingungen gegen die   verschie-      densten    Reste ausgetauscht werden.

   Beispielsweise lassen sich   N-Benzolsulfonyl-N'-alkyl-chlorameisensäure-    amidine mit verdünnten Alkalien, zweckmässig nach vorheriger Lösung, in einem geeigneten Lösungsmittel, wie Dimethylformamid, bei Zimmertemperatur in an  nähernd    quantitativer Ausbeute in entsprechende Benzol  sulfonyl-alkylharnstoffe überführen.    Durch Einwirkung von Alkoholen, zweckmässig in Gegenwart von etwas Alkalilauge, erhält man entsprechende Benzolsulfonyl  isoharnstoffalkyläther.    Bei Behandlung mit Aminen entstehen entsprechende   Benzolsulfonyl-guanidine.   



   Die genannten   LTmsetzungen    der Amidine lassen sich beispielsweise folgendermassen wiedergeben :
EMI2.1     
 
Die Verfahrensprodukte gemäss der Erfindung stellen also wertvolle Ausgangsprodukte für die Synthese therapeutisch   interessanter    Produkte, wie beispielsweise der als orale Antidiabetica bekannten   Benzolsulfonyl-      hamstoffe : (vgl.    Umsetzung a) dar.



   Auch die aus den Amidinen beispielsweise   erhält-    lichen Isoharnstoffäther oder Guanidine (Umsetzung b und c) lassen sich hydrolytisch in die entsprechenden Benzolsulfonylharnstoffe überführen.



   Die Verfahrensprodukte gemäss der Erfindung zeichnen sich auch selbst durch eine gute blutzuckersenkende Wirksamkeit aus und können daher zur oralen   Behand-    lung des Diabetes mellitus Verwendung finden.



   Die nach oraler Applikation von   N- (4-Methyl-    benzolsulfonyl)-N'-cyclohexyl-chlorameisensäureamidin auftretende Blutzuckersenkung ist aus der folgenden Tabelle ersichtlich : Kaninchen, appliziert 400 mg/kg :
Zeit in Stunden   1    2 3 4 6    Blutzuckersenkung    in   %      0-35-21-17-15      Hund,    appliziert 100 mg/kg :
Zeit in Stunden   1    2 3 4 5 6 24    Blutzuckersenkung in %-9-16-19-22-25-32-25   
Als medizinische Präparate kommen vorzugsweise Tabletten in Betracht, die ; neben den Verfahrenserzeugnissen die üblichen Hilfs-und Trägerstoffe, wie beispielsweise Talcum, Stärke, Milchzucker, Tragant oder Magnesiumstearat,   enthatten.   



   Beispiel   1       N- (4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-isobutyl-chlorameisen-    säureamidin a) 14, 3 g   N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-isobutyl-    thioharnstoff werden in 250 ml absolutem Tetrahydrofuran gelöst. Man leitet in die Lösung bis zur Sättigung Phosgen ein, wobei die Temperatur zeitweilig auf 35  C ansteigt. Nach   Durchblasen    von Luft engt man die   Lö-    sung im Vakuum ein. Der in annähernd quantitativer Ausbeute erhaltene kristalline Rückstand von    N- (4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-isobutyl-    chlorameisensäureamidin schmilzt nach dem Umkristallisieren aus Essigester bei   90-92     C. b)   1    g des so erhaltenen Chlorameisensäureamidins wird in Methanol gelöst.

   Man fügt der Lösung einige Tropfen Natronlauge zu und lässt bei Zimmertemperatur 30 Minuten stehen. Nach Verdünnen mit Wasser, Ansäuern mit verdünnter Salzsäure erhält man den
N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-isobutyl-isoharn   stoff-methyläther    vom Schmelzpunkt 76-77  C.



   Beispiel 2    N- (4-Methyl-benzol'sulfonyl)-N'-cyclohexylmethyl-    chlorameisensäureamidin a) Man löst 16, 3 g   N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-    cyclohexylmethyl-thioharnstoff in   300    ml Tetrahydrofuran und leitet bis zur Sättigung Phosgen ein. Nach Aufarbeitung analog Beispiel 1 erhält man   einen kri-      stallinen    Rückstand von    N- (4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-cyclohexylmethyl-    chlorameisensäureamidin, der nach dem Umkristallisieren aus Benzol/Petroläther bei   94-96     C schmilzt. b) 3, 20 g der so erhaltenen Verbindung werden mit 100 ml   n-Natronlauge    überschüttet und wenige Minu  ten auf dem Dampfbad gelinde erwärmt.

   Nach Zusatz :    von weiteren 100 ml Wasser tritt Lösung ein. Man kühlt die Lysung nach insgesamt 10 Minuten langem Erwärmen ab und säuert sie mit verdünnter Salzsäure an. Die in einer Ausbeute von etwa 85-90 % anfallende Verbindung erweist sich nach Schmelzpunkt und Misch  schmelzpunkt (178-179  C)    als    N- (4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-cyclohexylmethyl-    harnstoff.



   Beispiel 3   
N- (4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-n-butyl- chlorameisensäure : amidin   
Analog Beispiel 1 erhält man aus 14, 3 g    N- (4-Methyl-benzolsulfonyl)-N-n-butyl-    thioharnstoff und Phosgen in annähernd quantitativer Ausbeute    N- (4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-n-butyl-    chlorameisensäureamidin.



   Der Schmelzpunkt der Verbindung liegt nach dem Umkristallisieren aus Benzol bei   100-101  C.   



   In analoger Weise erhält man
N-(4-Äthyl-benzolsulfonyl)-N'-n-propyl chlorameisensäureamidin,    N- (4-n-Propyl-benzolsulfonyl)-N'-äthyl-    chlorameisensaureamidin,    N- (4-n-Butyl-benzolsulfonyl)-N'-n-hexyl-    chlorameisensäureamidin,
N-   (3-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-isopropyl-    chlorameisensäureamidin,    N- (2-Isopropyl-benzolsulfonyl)-N'-isoamyl-    chlorameisensäureamidin,
N-(3,4-Dimethyl-benzolsulfonyl)-N'-n-butyl chlorameisensäureamidin,
N- (2, 3-Dimethoxy-benzolsulfonyl)-N'-äthyl chlorameisensäureamidin,    N-(2, 6-Diäthyl-benzolsulfonyl)-N'-allyl-    chlorameisensäureamidin.



   Beispiel 4
N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-cyclohexyl chlorameisensäureamidin a) 15, 6 g N-   (4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-cyclo-      hexyl-thioharnstoff    werden in eine mit Phosgen   gesät-    tigte Lösung von Tetrahydrofuran eingetragen, wobei die Reaktionstemperatur auf etwa   37     C ansteigt. Man lässt das Reaktionsgemisch einige Stunden stehen und arbeitet es analog Beispiel   1    auf. Das in annähernd quantitativer Ausbeute erhaltene rohe    N-(Methyl-benzolsulfonyl)-N'-cyclohexyl-    chlorameisensäureamidin schmilzt nach dem Umkristallisieren aus Benzol bei   128-130     C.



   In analoger Weise erhält man    N- (4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'- (4'-methyl-       cyclohexyl)-chlorameisensäureamidin    und    N- (4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'- (4'-isopropyl- cyclohexyl)-chlorameisensäureamidin.    b) 1, 0 g der so erhaltenen Verbindung wird in 30   ml    Dimethylformamid gelöst. Man setzt 5 ml 2n Natronlauge zu und verdünnt nach 3-5 Minuten langem Stehen mit Wasser. Nach Ansäuern mit Salzsäure erhält man eine kristalline Füllung von    N- fonyl)-N'-cyclohexyl-    harnstoff. (F. :   172-173 ).    c) 3, 3 g des gemäss der unter a) angegebenen Vorschrift erhaltenen Chlorameisensäureamidins werden in 50 ml Benzol gelöst. Man fügt eine Lösung von 3, 7 g Isobutylamin mit 20 ml Benzol zu. Es scheidet sich Isobutylaminhydrochlorid aus.

   Nach Abfiltrieren wird das Filtrat im Vakuum eingeengt und mit Wasser behandelt ; das so erhaltene Produkt aus verdünntem   Athanol    umkristallisiert. Das so erhaltene    N- (4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-cyclohexyl-N"-       isobutyl-guanidin    schmilzt bei   99-101  C.   



   In analoger Weise erhält man aus    N-(4-Methyl-benzolsulfonyn-N'-cyclooctyl-    thioharnstoff vom Schmelzpunkt   151-152     C und Phosgen das    N- (4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-cyclooctylchlor- ameisensäureamidin.   



   Der Schmelzpunkt der Verbindung liegt nach Umkristallisieren aus Benzol/Petroläther bei   82-84  C.      



   Beispiel S
N- (4-Chlor-benzolsulfonyl)-N'-n-propyl-    chlorameisensäureamidin    11,    5 g   N- (4-Chlor-benzolsulfonyl)-N'-n-propyl-thio-    harnstoff werden in 100 ml Tetrahydrofuran gelöst. Zu dieser Lösung fügt man eine solche von 5 g Chlor  ameisensäure-trichlormethylester in    50   ml    Tetrahydrofuran. Nach Stehen über Nacht wird das Lösungsmittel im Vakuum abgezogen, und der erhaltene kristalline Rückstand von    N- (4-Chlor-benzolsulfonyl)-N'-n-propyl-    chlorameisensäureamidin wird auf Ton getrocknet. Das in annähernd quantitativer Ausbeute erhaltene Rohprodukt schmilzt nach dem Umkristallisieren aus Benzol bei   113-115  C.   



   In analoger Weise erhält man    N- (4-Brom-benzolsulfonyl)-N'-äthyl-    chlorameisensäureamidin,
N-(3-fluor-benzolsulfonyl)-N'-isobutyl chlorameisensäureamidin,    N-(2-Jod-benzolsulfonyl)-N'-n-hexyl-    chlorameisensäureamidin,    N- (3-Chlor-4-methyl-benzolsulfonyl)-N'-isoamyl-    chlorameisensäureamidin,    N- (2-Brom-3-methoxy-benzolsulfonyl)-N'-n-butyl-    chlorameisensäureamidin,    N-(2, 6-Dichlor-benzolsulfonyl)-N'-isopropyl-    chlorameisensäureamidin.



   Beispiel 6    N- (4-Chlor-benzolsulfonyl)-N'-benzyl-    chlorameisensäureamidin
17 g   N-(4-Chlor-benzolsulfonyl)-N'-benzyl-thioharn-    stoff werden in 400 ml Benzol suspendiert. Unter Rühren setzt man 10 g   Chlorameisensäure-trichlor-    methylester zu. Man wärmt langsam auf   40  C    an, wobei Lösung eintritt. Nach einstündigem Nachrühren wird das Lösungsmittel im Vakuum abgezogen. Man erhält in sehr guter Ausbeute als kristallines Produkt    N- (4-Chlor-benzolsulfonyl)-N'-benzyl-    chlorameisensäureamidin, das nach dem Umkristallisieren aus Benzol bei 114 bis   116  C schmilzt.   



   Beispiel 7    N- (4-Methoxy-benzolsulfonyl)-N'- (y-methoxy-propyl)-    chlorameisensäureamidin a) Analog der in Beispiel 6 angegebenen Vorschrift erhält man aus 15, 9 g   N- (4-Methoxy-benzolsulfonyl)-      N'-(γ-methyoxy-propyl)-thioharnstoff    und 10 g Chlor  ameisensäure-trichlormethylester    in annähernd quantitativer Ausbeute   
N- (4-Methoxy-benzolsulfonyl)-N'- (-methoxy- propyl)-chlorameisensäureamidin.   



   Die Verbindung schmilzt nach dem Umkristallisieren aus Benzol bei   88-90     C. b) 6, 4 g der erhaltenen Verbindung werden in 50 ml Eisessig suspendiert ; die Suspension wird mit einer Lösung von 20 ml Eisessig und   1,    85 g wasserfreiem Natriumacetat versetzt. Nach einigen Sekunden tritt Lösung und anschliessend Trübung ein. Man versetzt das Reaktionsgemisch mit   Petroläther,    giesst die obere Schicht ab und versetzt den Rückstand mit Wasser, wobei Kristallbildung eintritt. Man saugt ab, wäscht mit Wasser gut aus und kristallisiert den so erhaltenen   
N- (4-Methoxy-benzolsulfonyl)-N'- (y-methoxy- propyl)-isoharnstoff-O-acetylester     (Schmelzpunkt   95-97  C)    aus Methanol um.



   Beispiel 8    N- (Cyclohexan-sulfonyl)-N-isobutyl-    chlorameisensaureamidin
Analog der in Beispiel 3 angegebenen Vorschrift erhält man durch Eintragen von   N- (Cyclohexan-sulfonyl)-    N'-isobutyl-thioharnstoff in mit Phosgen gesättigtes Tetrahydrofuran in annähernd quantitativer Ausbeute
N-(Cyclohexan-sulfonyl)-N'-isobutyl chlorameisensäureamidin.



   Die Substanz schmilzt nach dem Umkristallisieren aus Benzol/Petroläther bei   68-70 C.   



   In analoger Weise erhält man    N-(Cyclopentan-sulfonyl)-N'-n-butyl-    chlorameisensäureamidin,    N- (Cyclohexyhmethan-sulfonyl)-N'-isobutyl-    chlorameisensäureamidin,    N- (Cycloheptan-sulfonyl)-N'-allyl-    chlorameisensäureamidin,
N-(n-Butan-sulfonyl)-N'-isopropyl chlorameisensäureamidin,    N- (Athan-sulfonyl)-N'-äthyl-    chlorameisensäureamidin,    N- (n-Hexan-sulfonyl)-N'-isobutyl-    chlorameisensäureamidin,    N- (Benzyl-sulfonyl)-N'-n-propyl-    chlorameisensäureamidin,    N- (Phenyläthan-sulfonyl)-N'-isobutyl-    chlorameisensäureamidin.



   Beispiel 9    N- (4-Acetylamino-benzolsulfonyl)-N'-isobutyl-    chlorameisensäureamidin
30 g   N- (4-Acetylamino-benzolsulfonyl)-N-isobutyl-    thioharnstoff werden in 700 ml Benzol suspendiert.



  Unter Rühren setzt man 18 g   Chlorameisensäure-tri-    chlormethylester zu. Nach weiteren Zusätzen von 200 ml Dioxan und Anwärmen auf   46     C wird die   Reaktions-    mischung drei Stunden nachgerührt. Man engt im Vakuum ein, presst den erhaltenen Rückstand auf Ton ab und kristallisiert das so erhaltene    N-(4-Acetylamino-benzolsulfonyl)-N'-isobutyl-    chlorameisensäureamidin aus Dioxan/Petroläther um. Die in guter Ausbeute erhaltene Verbindung schmilzt bei 133-135  C.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von N-Sulfonyl-chlorameisensäureamidinen der Formel EMI5.1 worin R einen aliphatischen, cycloaliphatischen Kohlen- wasserstoffrest oder einen aromatischen Kohlenwasser- stoffrest, der ein oder zwei Alkyl-, Alkoxygruppen, Halogenatome, Acylreste oder in Aminogruppen überführbare Reste als Substituenten enthalten kann, oder einen Phenylalkylrest und R'einen gesättigten oder ungesättigten aliphatischen oder cycloaliphatischen, gegebenenfalls durch Sauerstoff unterbrochenen Alkylrest oder einen Phenylalkylrest bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man Sulfonylthioharnstoffe der Formel R-S02--NH-CS-NH-R', mit Phosgen oder mit phosgenabspaltenden Mitteln umsetzt.
    Farbwerke Hoechst Aktiengesellschaft vormals Meister Lucius & Brüning Vertreter : Dr. G. Volkart & Co., Zürich
CH226263A 1962-02-24 1963-02-22 Verfahren zur Herstellung von Sulfonyl-Chlorameisensäure-Amidinen CH435244A (de)

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DEF0036120 1962-02-24

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