CH439292A - Verfahren zur Herstellung von Thiophenderivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Thiophenderivaten

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CH439292A
CH439292A CH1214661A CH1214661A CH439292A CH 439292 A CH439292 A CH 439292A CH 1214661 A CH1214661 A CH 1214661A CH 1214661 A CH1214661 A CH 1214661A CH 439292 A CH439292 A CH 439292A
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CH1214661A
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Erwin Dr Maeder
Peter Dr Liechti
Max Dr Duennenberger
Adolf-Emil Dr Siegrist
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Ciba Geigy
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D413/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D413/14Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing three or more hetero rings

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Description


  



  Verfahren zur Herstellung von Thiophenderivaten
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen wertvollen Derivaten des   Thiophens,    die der allgemeinen Formel
EMI1.1     
 entsprechen, worin R einen in 2-und 5-Stellung an die Oxazolringe gebundenen, gegebenenfalls   substituier-    ten   Thionylenrest,      Xi    einen nichtaromatischen Kohlenwasserstoffrest mit höchstens 22 Kohlenstoffatomen und X2 ein Wasserstoffatom, ein Chloratom oder einen nichtaromatischen Kohlenwasserstoffrest mit höchstens 22   Kohlens, toffatomen.    bedeuten und   Xi    und X2 zu   sarnmen mindestens, 4 Kohlenstoffatome enthalten.   



  Dieses Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass man bei höheren Temperaturen   entsprechende o-Oxy-amino-    benzole in stochiometrischer Menge mit einer Dicarbonsäure der Formel'
HOOC-R-COOH, worin R einen in 2-und 5-Stellung an die Carboxylgruppen gebundener   Thienylenrest    bedeutet, oder mit einem funktionellen Derivat dieser Dicarbonsäure umsetzt.



   Das vorliegende Verfahren ist besonders bedeutsam für die Herstellung von   Thiophenverbindungen,    welche der Formel
EMI1.2     
 entsprechen, worin   Yt    einen gesättigten,   nichtaromati-    schen   Kohlenwassersstoffrest    mit höchstens 12 Kohlenstoffatomen und Y2 ein Wassertoffatom, ein Chloratom oder einen gesättigten, nichtaromatischen   Kohlenwasser-      stoffrest    mit höchstens 12 Kohlenstoffatomen bedeuten und Y1 und Y2 zusammen mindestens 4   Kohlenstoff-    atome enthalten, und   Zt    und Z2 gleich oder verschieden sind und je ein Wasserstoffatom oder einen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis   10    Kohlenstoffatomen, z.

   B. eine Methyl-,   AthylL,    tert.-Butyl-, Phenyl-,   Tolyl-,      Benzyl-oder Cyclbhexylgruppe, darstellen..   



   Als gesättigte, nichtaromatische   Kohlenwasserstoff-    reste sind die geradkettigen oder verzweigten Alkylgruppen der Formel    (3) CnH2n +    worin n eine ganze Zahl im Wert von 2 bis 22, vorzugsweise 2 bis 12, darstellt, zu nennen, ferner Cycloalkylgruppen, wie insbesondere Cyclohexyl.



   Zu den neuen Derivaten des   Thiophens,    die der weiter oben   angegebenen allgemeinen Formel (l) ent-    sprechen,   gelant-t    man vorteilhafterweise, wenn man bei höheren Temperaturen und vorzugsweise in Gegenwart von Katalysatoren im   Molekularverhältnis    2 :

     1    mindestens ein   o-Oxy-aminobenzol    mit einer Dicarbonsäure der Formel (4) HOOC-R-COOH, worin R einen in 2- und   5-Stellung    an die Carboxylgruppen gebundener   Thiophenrest    bedeutet, oder mit einem   funktionell'en    Derivat dieser   Dicarbonsäure um-    setzt, wobei man   o-Oxybenzole    der Formeln 
EMI2.1     
 verwendet, worin   Xi    einen nichtaromatischen Kohlenwasserstoffrest mit höchstens 22 Kohlenstoffatomen und X2 ein Wasserstoffatom, ein Chloratom oder einen nichtaromatischen Kohlenwasserstoffrest mit höchstens 22 Kohlenstoffatomen bedeuten und   Xi    und X2   zusam-    men mindestens 4 Kohlenstoffatome enthalten.



   Besonders geeignete Ausgangsstoffe sind z. B. die   o-Oxyaminobenzole,    die als Substituenten einen   gesät-    tigten, nichtaromatischen Kohlenwasserstoffrest mit mindestens 2, z. B. 4, 6, 8 oder 12 Kohlenstoffatomen aufweisen. Genannt seien beispielsweise die   l-Amino      2-hydroxy-5-al, kylbenzole, welche der    Formel
EMI2.2     
 entsprechen,, worin n eine ganze Zahl im Wert von 2 bis 22, vorzugsweise 2 bis 12, bedeutet, und deren Alkylgruppe geradkettig oder verzweigt sein kann, z. B. die Verbindungen   de'r    folgenden Formeln :
EMI2.3     

EMI2.4     
   ferner 1-Amino-2-hydroxy-cycloalkyl-benzole,    wie insbesondere   l-Amino-2-hydroxy-5-cyclohexyl-benzol.   



     Al's    weiterer Ausgangsstoff wird eine Dicarbonsäure der Formel (4), z. B. die    Thiophen-2, 5-dicarbonsäure,   
3,   4-Dimethyl-thiophen-2,      5-dicarbonsäure,   
3,   4-Diphenyl-thiophen-2, 5-dicarbonsäure    oder    Monomethyl-oder    Monophenyl-thiophen-2, 5 dicarbonsäure, oder ein funktionell'es Derivat dieser Dicarbonsäure, beispielsweise ein Dinitril oder ein Ester, verwendet.



  Unter den Estern kommen insbesondere solche mit niedrigmolekularen aliphatischen Alkoholen in Betracht, z. B. der   Dimethyl-oder    Diäthylester.



   Die Umsetzung zwischen den jeweiligen Komponenten erfolgt durch Erhitzen auf höhere Temperaturen, beispielsweise auf 160 bis   260  C, vorteilhaft    in einem Inertgas, z. B. einem Stickstoffstrom. Die Reaktion wird vorzugsweise in Gegenwart eines Katalysators durchgeführt. Geeignete Katalysatoren sind z. B. Borsäure,   Zinkchlorid, p-Toluolsulfonsäure, ferner    Polyphosphorsäuren einschliesslich Pyrophosphorsäure. Arbeitet man mit Borsäure als Katalysator, so verwendet man diese vorteilhaft in einer Menge von etwa 0, 5 bis   5%,    be  zogen    auf das Gesamtgewicht der Reaktionsmasse. Es können auch hochsiedende, polare,   organische Lösungs-    mittel, wie beispielsweise Dimethylformamid und alphatische, gegebenenfalls verätherte Oxyverbindungen, z. B.



  Propylenglykol,   Äthylenglykolmonoäthyläther    oder Di  äthylenglykoldiäthyläther,    mitverwendet werden.



   Die neuen   Thiophenderivate    der eingangs   umschrie-    benen Zusammensetzung   besitzen m gelöstem    oder feinverteiltem Zustande eine mehr oder weniger ausgeprägte   Fluoreszenz.    Sie können zum optischen   Aufhellen    der verschiedensten   nichttextilen    organischen Materialien verwendet werden. Gute Ergebnisse werden beispielsweise beim Aufhellen von   Acrylharzlacken,    Alkydharzlacken,   Celluloseesterlacken,    z. B. Acetylcelluloselacken, oder   Nitrocellulbseesterlacken    erzielt. Vor   allem    sind die neuen Thiophenderivate zum optischen   Aufhellen    von Spinnschmelzen von synthetischen organischen Materialien, wie z.

   B. aus Celluloseestern, wie Cellulosepropionat, oder Acetylcellulose (Cellulosediacetat oder Cellulosetriacetat ; Acetatseide), Polyamiden (z. B. Nylon) oder aus Polyolefinen, wie Polyäthylen und   Polypro-    pylen, sowie von Filmen, Folien Bändern oder Formkörpern aus diesen Materialien oder andern Materialien, wie Polystyrol, Polyvinylalkohol oder   Polyvinylester,    organischer Säuren, z. B. Polyvinylacetat, geeignet.



   Die neuen   Thiophenderivate    können den Materialien auch vor oder während deren Verformung zugesetzt bzw. einverleibt werden. So kann man sie bei der Herstellung von Filmen, Folien, Bändern oder Formkörpern der Pressmasse beifügen oder vor dem Verspinnen in der Spinnmasse lösen oder   foin    verteilen. Die neuen   Thiophenderivate    können auch vor oder während der Polykondensation zu z. B. Polyamiden den   Reaktions-    gemischen oder vor oder während der Polymerisation von Monomeren, wie z. B. Vinylacetat, den   Polymeri-    sationsmassen zugesetzt werden.



   Die Menge der neuen   Thiophenderivate,    bezogen auf das optisch   aufzuhellende    Material, kann in weiten Grenzen schwanken. Schon mit sehr geringen Mengen, in gewissen Fällen, z. B. solche von 0,   01 %,    kann ein deutlicher und haltbarer Effekt erzielt werden. Es   kön-    nen aber auch Mengen bis zu etwa 2 % zur Anwendung gelangen.



   Die neuen, insbesondere als   Aufhellmittel    dienenden, Thiophenderivate können auch in Kombination mit Waschmitteln eingesetzt werden. Die Waschmittel und Aufhellmittel können den zu   benutzenden Waschbädern    getrennt zugefügt werden. Es ist auch vorteilhaft, Waschmittel zu verwenden, die die Aufhellungsmittel beigemischt enthalten. Als Waschmittel eignen sich beispielsweise Seifen,   Sabe    von   SulfonatwaschmitteTn,    wie z.

   B. von sulfonierten, am   2-Kohlenstoffatomen    durch höhere Alkylreste substituierten   Benzimidazolen,    ferner Salzen von Monocarbonsäureestern der   4-Sulfophthal-    säure mit höheren Fettalkoholen, weiterhin Salze von   Fettalkoholsulfonaten,    Alkylarylsulfonsäuren oder Kon  densationsprodukten    von höheren Fettsäuren mit aliphatischen   Oxy-oder      Aminosulfonsäuren.    Ferner können   ionenfreie    Waschmittel herangezogen werden, z. B.

   Polyglykoläther, die sich von Athylenoxyd und höheren   Fettalkoholbn,      Alkylphenolbn    oder Fettaminen ableiten. ¯
Wird das vorgenannte Verfahren mit andern Be  handlungs-oder      Veredlungsmethoden    kombiniert, so erfolgt die kombinierte Behandlung vorteilhaft mit Hilfe geeigneter Präparate. Diese beständigen Präparate sind dadurch gekennzeichnet, dass sie Verbindungen der eingangs angegebenen Formel (1) sowie Dispergiermittel, Waschmittel usw. enthalten.



   Die Verbindungen der eingangs angegebenen Formel (1) können ferner auf einem in feiner Verteilung vorliegenden Trägermaterial fixiert zur Anwendung gelangen.



   In den nachfolgenden Beispielen bedeuten Teile, sofern nichts anderes bemerkt wird, Gewichtsteile und die Prozente Gewichtsprozente.



   Beispiel 1
Eine Mischung aus 370 Teilen   1-Hydroxy-2-    amino-4-   (r-methyl-propyl)-benzol,    172 Teilen Thio  phen-2, 5-dicarbonsäure    und 6 Teilen Borsäure wird   während ll/2    Stunden im ölbad im Stickstoffstrom auf   230  C    erhitzt, wobei Wasser entweicht und eine homogene Schmelze entsteht. Nach dem Abkühlen un. ter 100  C gibt man 2000 Volumteile Athylalkohol hinzu, wobei in der Hitze eine dunkle Lösung erhalten wird. Unter Rühren lässt man diese Lösung in 10 000 Volumteile   4 %    ige Natriumhydroxydlösung einlaufen.



  Der ausgefallene Niederschlag wird genutscht, mit Wasser neutral gewaschen und mit Methanol überdeckt.



  Nach dem Trocknen erhält man etwa 343 Teile der Verbindung der Formel
EMI3.1     
 in Form eines hellbeigen Pulvers, das bei 104 bis   105  C    schmilzt.



   Nach   viermaligem    Umkristallisieren aus   Äthyl-    alkohol erhält man hellgelbe, glänzende Blättchen vom Schmelzpunkt 105, 5 bis   106  C    mit folgenden Analy  senwerten    :    C26H26N202S    berechnet : C 72, 53 H 6, 09 gefunden : C 72, 42 H 6, 23
Die Verbindung der Formel (15) kann zum optischen Aufhellen von Materialien aus Polyolefinen, z.   B.   



  Polyäthylen, verwendet werden.



   Beispiel 2
Ersetzt man im Beispiel 1, welches die Herstellung der Verbindung der Formel (15) beschreibt, das 1-Hy  droxy-2-amino-4   methylupropyl3-benzol durch die    entsprechende Menge einer der Verbindungen der nachstehenden Formeln
EMI3.2     
 
EMI4.1     

EMI4.2     

EMI4.3     
 so erhält man durch analoge Kondensation in ungefähr gleicher Ausbeute die entsprechenden Verbindungen der folgenden Formeln :
EMI4.4     
 Gelbliche   Nädelchen    aus Dioxan-Athanol.



  Schmelzpunkt : 199 bis   200  C.   



  C26H26N2O2S berechnet : C 72, 53 H 6, 09 gefunden : C 72, 73 H 6, 17
EMI4.5     
 Gelbliche   Blättchen    aus Dioxan-Athanol.



  Schmelzpunkt : 142 bis 142,   5       C.   



     C24H22N202S    berechnet : C 71, 61 H 5, 51 N 6, 96 gefunden : C 71, 34 H 5, 42 N 6, 97
EMI4.6     
 Gelblich kristallines Pulver aus   Dioxan-Athanol.   



  Schmelzpunkt : 200 bis 201  C.



     C34H42N202S    berechnet : C 75, 24 H 7, 80 N 5, 16 gefunden : C 75, 13 H 7, 63 N 5, 35
EMI4.7     
 Gelbliches harzartiges Produkt nach mehrfacher
Chromatographie am Aluminiumoxyd.



     C42H58N202S    berechnet : C 77, 02 H 8, 92 N 4, 28 gefunden : C 77, 35 H 9, 10 N 4, 26 
EMI5.1     
 Gelblicher   krista ner    Niederschlag aus Dioxan
Athanol.



  Schmelzpunkt : 147 bis 147,   5     C.



  Analyse : C22H18N2O2S berechnet : C 70, 56 H 4, 85 N 7, 48 gefunden : C 70, 44 H 4, 84 N 7, 21
EMI5.2     
 Gelblich kristalline   Nädelchen    aus   Cyclohexan-       Athanol.   



  Schmelzpunkt   : 144    bis 144,   59    C.



  Analyse : C26H26N2O2S berechnet :   C    72,   53      H    6, 09 N 6, 51 gefunden : C 71, 99 H 6, 11 N 6, 48
EMI5.3     

Hellgelbe Flitter aus Dioxan.



   Schmelzpunkt : 233 bis 233,   5     C.



   Analyse : C30H28N2O2S berechnet : C 74, 97 H 5, 87 gefunden : C 75, 13 H 6, 11
Die Verbindungen der Formeln (18) bis   (24)    können zum optischen Aufhellen von z. B. acetylcellulose oder Polyäthylen verwendet werden.



   Beispiel 3
In einem   Olbad    werden 86 Teile   Thiophen-2,    5-dicarbonsäure mit 151 Teilen 3-Amino-4-hydroxy-1-n  propylbenzol in 1000 Teilbn    1, 2-Propylenglykol unter Rühren im Stickstoffstrom auf   160  C    erhitzt. Zu der entstandenen Lösung fügt man 2 Teile wasserfreies Zinkchlorid und erhöht die Badtemperatur, so dass innert 6 Stunden 900 Teile Propylenglykol mit dem   ab-      gespalteten    Wasser abdestillieren. Man kühlt nun auf unter   110     C ab und tropft 400 Teile Ameisensäure zu.



  Der entstandene Niederschlag wird bei Raumtemperatur genutscht und mit wenig Methanol gewaschen. Nach dem Trocknen erhält man etwa 115 Teile der Verbindung der Formel
EMI5.4     
 in Form eines gelblichen Pulvers, welches bei 149, 5 bis 150,   5     C   schmutzt.   



   Durch Umkristallisieren aus Athanol werden blassgelbe sehr feine   Nädelchen    vom Schmelzpunkt   151  C    mit   folgenden Analysenwerten    erhalten :    C24H22N202S    berechnet : C 71, 61 H 5, 51 N 6, 96 gefunden : C 71, 46 H 5,   22    N 7, 00
Die Verbindung der Formel (25) kann zum optischen   Aufhellen    von Polyäthylen verwendet werden.



   Beispiel 4
Eine Mischung aus 6 Teilen 3, 4-Dimethylthiophen2,   5-dicarbonsäure,    12, 5 Teile 1-Hydroxy-2-aminp-4  tert.-butylbenzol    und 0, 5 Teile Borsäure wird während   11/2    Stunden unter Stickstoffatmosphäre im Ölbad auf 230 bis   240     C erhitzt, wobei Wasser entweicht und eine klare Schmelze entsteht. Man löst die Schmelze in   20    Volumteile Dimethylformamid und fällt durch Zutropfen von Alkohol das Reaktionsprodukt aus. Nach dem Erkalten wird genutscht, abgepresst und mit Methanol gewaschen.



   Nach dem Trocknen erhält man etwa 8, 5 Teile der Verbindung der Formel
EMI5.5     
 in Form eines beigen Pulvers, das bei 236 bis 236,   5     C schmilzt. Durch Umkristallisieren aus Chlorbenzol/ Athanol erhält man gelbliche verfilzte   Nädelchen    vom   Schmelzpuntk    237 bis 237,   5     C.



     C28H3oN202S    berechnet : C 73, 33 H 6, 59 N 6,   23    gefunden : C 73, 38 H 6, 64 N 6, 11
Ersetzt man in diesem Beispiel das l-Hydroxy-2  amino-4-tert.-butylbenzol    durch die entsprechende Menge   1-Hydroxy-2-amino-4-äthyl-benzol, so erhält man    durch analoge Kondensation in ungefähr gleicher Ausbeute die Verbindung der Formel
EMI6.1     
   Gelbliche Nädelchen    aus Dioxan vom Schmelzpunkt
195 bis 196 C.



     C24H22N202S    berechnet : C 71, 61 H 5, 51 N 6, 96 gefunden : C 71, 49 H 5, 51 N 7, 07
Ersetzt man in diesem Beispiel das   1-Hydroxy-2-      amino-4-tert.-butyl benzol    durch die entsprechende Menge   1-Hydroxy-2-amino-4-dodecylbenzol,    so erhält man durch analoge Kondensation die Verbindung der Formel
EMI6.2     

Gelbliches, bei Raumtemperatur nicht fliessendes
Harz nach mehrmaliger Chromatographie an
Aluminiumoxyd.



   C44H62N2O2S berechnet : C 77, 37 H 9, 18 N 4, 10 gefunden : C 77, 35 H 9, 30 N 3, 82
Die Verbindungen der Formeln (26), (27) und (28) können zum optischen Aufhellen von Polyäthylen verwendet werden.



   Beispiel 5
6 Teile 3, 4-Dimethyl-thiophen-2,   5-dicarbonsäure    und 9 Teile 1-Hydroxy-2-amino-4-n-propylbenzol werden in 50   Volumteilen    1,   2-Propylenglykol    unter Stickstoffatmosphäre in einem Olbad unter Riihren. auf   160     C geheizt. Man erhält eine klare Lösung. Nach dem Zufügen von 1, 5 Teilen wasserfreiem Zinkchlorid wird die Temperatur des Ölbades so stark erhöht, dass innert 6 Stunden 45   Teil'e    Propylenglykol mit dem ent  standenen    Reaktionswasser abdampfen.



   Zu dem Reaktionsgemisch werden nun   20    Volumteile konz. Ameisensäure zugetropft. Nach dem Abkühlen auf Raumtemperatur wird der Niederschlag genutscht und mit Methanol gewaschen.



   Nach dem Trocknen erhält man etwa 5 Teile der Verbindung der Formel
EMI6.3     
 in Form eines gelben Pulvers, das bei 179 bis   180  C    schmilzt.



   Durch Umkristallisieren aus   Dioxan-Athanol    erhält man gelbliche Prismen vom Schmelzpunkt 180 bis 180,   5     C.



      C26H26N202S    berechnet : C 72, 53 H 6, 09 N 6, 51    gefunden : C    72, 60 H 6, 10 N 6, 53
Die neue Verbindung kann als optisches   Aufhell-    mittel für Polyäthylen verwendet werden.



   Beispiel 6
6, 5 Teile 3,   4-Diphenyl-thiophen-2, 5-dicarbonsäure    werden mit 10 Teilen   1-Hydroxy-2-amino-4-tort.-butyl-    benzol und 0, 2 Teilen Borsäure vermischt und unter Stickstoffatmosphäre im Olbad   11/2    Stunden auf 250  C geheizt, wobei Wasser entweicht und eine klare Schmelze entsteht. Dieselbe wird in 15 Volumteilen   Dimethyl-    formamid gelöst. Nach dem Zusatz von 35 Volumteilen Athanol wird auf Raumtemperatur gekühlt, genutscht und mit Methanol gewaschen. Nach dem  Trocknen erhält man etwa 10 Teile der Verbindung der Formel
EMI7.1     
 in Form eines gelben Pulvers, das bei 255 bis 258  C schmilzt. Durch Umkristallisieren aus Chlorbenzol Äthanol erhält man gelbe Nädelchen vom Schmelzpunkt 262,5 bis 263 C.



   C38H34N2O2S berechnet : C 78, 32 H 5, 88 N 4, 81 gefunden : C 78, 41 H 5, 90 N 4, 78
Die Verbindung der Formel (30) kann beispielsweise zum optischen Aufhellen von Polyäthylen verwendet werden.



   In ähnlicher Weise können 24, 8 Teile   3-Phenyl ;      thiophen-2, 5-dicarbonsäure,    38 Teile l-Hydroxy-2  amino-4-tert.-butyl-benzol    und 1 Teil Borsäure zur Verbindung der Formel
EMI7.2     
 umgesetzt werden. Ausbeute : 25 Teile eines gelben kristallinen Pulvers, das bei 176, 5 bis 178,   5     C schmilzt. Durch Umkristallisation aus Cyclohexan   er-    halt man ein   heltgelbes    feinkristallines Pulver vom Schmelzpunkt 179 bis   180  C.   



   Analyse :   C32H3002N2S    berechnet : C 75, 86 H 5, 97 N 5, 53 gefunden : C 75, 87 H 6, 03 N 5, 26 Beispiel 7
EMI7.3     

EMI7.4     

Je 0, 115 Mol der Verbindungen (31) und   (12)    bzw. der Verbindungen (31) und (33) bzw. der Verbindungen   (31)    und (14) bzw. der Verbindungen (32) und (12) werden mit 0, 1 Mol   Thiophen-2,    5-dicarbonsäure und   1    g Borsäure gut vermischt, innerhalb von etwa 45 Minuten auf 240 bis 250  C erhitzt und ungefähr 2 Stunden bei dieser Temperatur gerührt, wobei Wasser abdestilliert.

   Die Schmelze wird pulverisiert, mit 200 bis 400 ml heissem Tetrachlorkohlenstoff extrahiert und der Extrakt an Aluminiumoxyd der   chromatogra-    phsichen   Aktivitätsstufe    1 (nach Brockmann) in seine Bestandteile aufgetrennt.



   Unter Verwendung von Tetrachlorkohlenstoff, Methylenchlorid, Chloroform und Mischungen hieraus als Eluiermittel erhält man neben harzigen und gefärbten Nebenprodukten im wesentlichen jeweils 2 symmetrische Produkte und ein asymmetrisches Produkt der in der Tabelle I zusammengestellten Formeln.



   Die Ausbeuten und Eluiermittel sind in der Tabelle II zusammengestellt. 



     Tabelle I   
EMI8.1     

 Nr. <SEP> erhaltene <SEP> Verbindungen <SEP> Analyse <SEP> und <SEP> Reinigung <SEP> Schmelzpunkt
<tb> berechnet <SEP> :
<tb> CI¯
<tb> o <SEP> CH <SEP> N <SEP> 3 <SEP> C <SEP> 70, <SEP> 56 <SEP> H <SEP> 4, <SEP> 85 <SEP> N <SEP> 7, <SEP> 48
<tb> 35 <SEP> gefunden <SEP> : <SEP> 188-189  <SEP> C
<tb> c-c <SEP> C-C <SEP> C <SEP> 70, <SEP> 19 <SEP> H <SEP> 4, <SEP> 80 <SEP> N <SEP> 7, <SEP> 30
<tb> 0 <SEP> 0 <SEP> 3 <SEP> 4 <SEP> X <SEP> Perchloräthylen
<tb> berechnet <SEP> :
<tb> 3) <SEP> C---CH <SEP> N <SEP> ! <SEP> 3C72, <SEP> 53 <SEP> H6. <SEP> 09
<tb> 18 <SEP> t,-u <SEP> 11 <SEP> 11//C'-CH <SEP> 3 <SEP> gefunden <SEP> :

   <SEP> 199-200 C
<tb> 3 <SEP> 1-c <SEP> c <SEP> I <SEP> C <SEP> 72, <SEP> 73 <SEP> H <SEP> 6, <SEP> 17
<tb> 'Jkn <SEP> S <SEP> JU <SEP> 5
<tb> ki3u <SEP> X <SEP> Dioxan-Athanol
<tb> N
<tb> HO-CH <SEP> N <SEP> borechnat <SEP> :
<tb> 11 <SEP> C <SEP> 70, <SEP> 56 <SEP> H <SEP> 4, <SEP> 48
<tb> 36 <SEP> gefunden <SEP> : <SEP> 136-137  <SEP> C
<tb> 36 <SEP> 70, <SEP> 62 <SEP> H <SEP> 4, <SEP> 74 <SEP> N <SEP> 7, <SEP> 47
<tb> CE3¯CE <SEP>   <SEP> CH2-() <SEP> H3 <SEP> 4 <SEP> X <SEP> Perchloräthylen
<tb> N <SEP> H <SEP> ; <SEP> 4e <SEP> berecbnet <SEP> :
<tb> C- <SEP> G-C <SEP> (C <SEP> 72, <SEP> 53 <SEP> H <SEP> 6, <SEP> 09 <SEP> N <SEP> 6, <SEP> 51
<tb> 23 <SEP> S <SEP> Sn'""gefunden <SEP> :

   <SEP> 144-144, <SEP> 5  <SEP> C
<tb> 0 <SEP> 0 <SEP> C <SEP> 71, <SEP> 99 <SEP> H <SEP> 6, <SEP> 15 <SEP> N <SEP> 6, <SEP> 66
<tb> OHCH-CH-CH <SEP> CH-CH-CE-CH.-3XCydohexan
<tb> berechnet <SEP> :
<tb> ff <SEP> HC-CH <SEP> N <SEP> C <SEP> 74, <SEP> 04 <SEP> H <SEP> 7, <SEP> 04 <SEP> N <SEP> 5, <SEP> 76
<tb> 37 <SEP> 12"25 <SEP> gefunden <SEP> : <SEP> 97-99  <SEP> C
<tb> IT <SEP> c <SEP> S <SEP> 0 <SEP> N-1 <SEP> C <SEP> 73, <SEP> 93 <SEP> H <SEP> 6, <SEP> 97 <SEP> N <SEP> 5, <SEP> 86
<tb>   <SEP>   <SEP> 4 <SEP> X <SEP> Petroläther
<tb> 0 <SEP> 04 <SEP> X <SEP> Petroläther
<tb>    Tabelle I (Fortsetzung)   
EMI9.1     

 Nr. <SEP> erhaltene <SEP> Verbindungen <SEP> Analyse <SEP> und <SEP> Reinigung <SEP> Schmelzpunkt
<tb> Gelbliches
<tb> berechnet <SEP> : <SEP> harzartiges
<tb> C. <SEP> Prod <SEP> :

   <SEP> ukt <SEP> nach
<tb> 21 <SEP> C <SEP> 11 <SEP> il <SEP> c <SEP> C <SEP> 77, <SEP> 02 <SEP> H <SEP> 8, <SEP> 93 <SEP> N <SEP> 4, <SEP> 28 <SEP> Produkt <SEP> nach
<tb> gefunden <SEP> : <SEP> Chromatograo <SEP> 0 <SEP> C77, <SEP> 35 <SEP> H <SEP> 9, <SEP> 10 <SEP> N4, <SEP> 26 <SEP> phie <SEP> an <SEP> Aluminiumoxyd
<tb> H3T <SEP> berechnet <SEP> :
<tb> " <SEP> OH <SEP> W <SEP> C <SEP> S <SEP> 7, <SEP> 84
<tb> N <SEP> SIIC <SEP> CH <SEP> C <SEP> 64, <SEP> 62 <SEP> H <SEP> 4, <SEP> 19 <SEP> S <SEP> 7, <SEP> 84
<tb> 39 <SEP> H3C-C <SEP> ii <SEP> ci <SEP> gefunden <SEP> :

   <SEP> 226-227  <SEP> C
<tb> C-0 <SEP> C <SEP> 64, <SEP> 48 <SEP> H <SEP> 4, <SEP> 18 <SEP> S <SEP> 7, <SEP> 80
<tb> 5 <SEP> O <SEP> S <SEP> 0 <SEP> 3 <SEP> X <SEP> Perchloräthylen
<tb> 0 <SEP> 0 <SEP> y
<tb>  
Tabelle   11       Eingesetzte Erhaltene
Ausbeute o-Aminophenole Verbindung Eluiermittel in Gramm % der Formeln der Formel       (18)    CCI4 8, 6 20, 0  (31) + (12) (35)   CH2C12      9, 4    25, 1     (34) CHC13 2, 0 6, 3  (23) CC14 :

   CH2Cl2 = 0 : 1 3, 6 8, 4     (31) + (33) (36)   CC14    :   CH2C12    = 1 : 1 9, 2 24, 6  (34)   CH2C12    5, 6 17, 6  (21) CC14 8, 0 12, 4  (31) + (14) (37)   CH2C12    22, 0 45, 0    (34) CHOC13 6, 1 18, 6       (18)    Alles mit CHC13 eluiert. Beim Extrahieren des  (32) + (12) (39) Eluates mit CC14 bleibt die Verbindung der 2, 3 5, 6    (38)    Formel-(39) zurück
Die Verbindungen der Formeln (35), (36), (37) und (39) sowie die Gemische aus den Verbindungen der   Formel'n.    (18), (35) bzw. (23), (36) bzw. (21), (37) können als optische   Aufhellmittel für Polyamide,    Acetylcellulose und Polyäthylen verwendet werden.



   Beispiel 8
100 Teile Polyäthylen (  Alkathene WNG   14  )    werden auf einem warmen Kalander zu einer homogenen Folie ausgewalzt. In diese Folie werden 0, 02 Teile der Verbindung der Formel (19) eingearbeitet. Die vom Kalander   abgelöste    Folie wird dann zwischen 130 bis   135 C    heissen Stahlplatten gepresst, um eine beidseitig glatte Oberfläche zu erhalten.



   Die so gewonnene   Polyäthylenfolie    besitzt einen wesentlich höheren Weissgehalt als eine Folie, welche die Verbindung der Formel (19) nicht enthält.



   Verwendet man an Stelle der Verbindung der Formel (19) die gleiche Menge der Verbindung der Formel (25) oder der Verbindung der Formel (27), so erhält man ähnliche Aufhelleffekte.



   Beispiel 9
100 Teile Polyäthylen   (  ALkathene WNG 14  )    werden auf einem warmerl Kalander zu einer homogenen Folie ausgewalzt. In diese Folie werden 0, 02 bis 0, 08 Teile der Verbindung der Formel (18) und 0, 5 Teile Titandioxyd eingearbeitet. Die vom Kalander   abgelöste    Folie wird dann zwischen 130 bis   135  C heissen Stahl-    platten gepresst, um eine beidseitig glatte Oberfläche zu erhalten.



   Die so gewonnene opake   Polyäthylenfolie    besitzt einen wesentlich höheren Weissgehalt als eine Folie, welche die Verbindung der Formel (18) nicht enthält.



   Beispiel 10
100 Teile Polyäthylen   (  Alkathene WNG 14p)    werden auf einem Kalander bei 130  C zu einer homogenen Folie ausgewalzt. In diese Folie werden langsam 0, 02 Teile der Verbindung der Formel (29) oder   0,    02 Teile der Verbindung der Formel (27) eingearbeitet. Nach 5 Minuten wird die Folie vom Kalander abgenommen und auf einer   Heizpresse    bei 130 bis   135     C zu einer Platte gepresst.



   Das so erhaltene Polyäthylenmaterial besitzt einen wesentlich höheren Weissgehalt als ein solches, das die Verbindung der Formel (29) oder (27) nicht enthält.



     Ahnliche    Aufhelleffekte erzielt man, wenn man anstelle der Verbindungen der Formeln (29) und   (27)    die gleiche Menge der Verbindung der Formel (26) oder der Formel (30) verwendet.



   Beispiel 11
Einer   Acetylcell'ulose-Spinnlösung    aus 100 Teilen   Acetylcellulose (2l/2-Acetat)    und 300 Teilen Aceton werden 0, 05 bsi   0,    2 Teile 2, 5-Di- [5'-tert.-butyl-benzoxazolyl-   (2')]-thiophen    der Formel (18), in heissem Aceton oder Dimethylformamid gelöst, zugesetzt, und diegut verrührte Mischung wird in üblicher Weise zu Fäden versponnen.



   Die erhaltenen Fäden besitzen einen wesentlich höheren Weissgehalt als Fäden, welche die Verbindung der Formel (18) nicht enthalten.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung neuer Derivate des Thiophens, die der allgemeinen Formel EMI10.1 entsprechen, worin R einen in 2- und 5-Stellung an die Oxazolringe gebundenen, gegebenenfalls substituierten Thionylenrest, Xl einen nichtaromatischen Kohlenwasserstoffrest.
    mit höchstens 22 Kohlenstoffatomen und X2 ein Wasserstoffatom, ein Chloratom oder einen nichtaromatischen Kohlenwasserstoffrest mit höchstens s 22 Kohlenstoffatomen bedeuten und Xl und X2 zusammen mindestens 4 Kohlenstoffatome enthalten, dadurch gekennzeichnet, dass man bei höheren Temperaturen entsprechende o-Oxy-aminobenzole in stöchio- metrischer Menge mit einer Dicarbonsäure der Formel HOOC-R-COOH, worin R einen in 2-und 5-Stellung an die Carboxylgruppen gebundener Thienylenrest bedeutet, oder mit einem funktionehen Derivat dieser Dicarbonsäure umsetzt.
    UNTERANSPRUCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung bei Temperaturen zwischen 160 und 26Q C durchführt.
    2. Verfahren n. ach Patentanspruch oder Unteran- spruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung in Gegenwart von Borsäure als Katalysator durchführt.
CH1214661A 1961-01-19 1961-10-20 Verfahren zur Herstellung von Thiophenderivaten CH439292A (de)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2002032886A1 (en) * 2000-10-18 2002-04-25 Ciba Specialty Chemicals Holding Inc. A process for the preparation of bis-benzazolyl compounds

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RU2293084C2 (ru) * 2000-10-18 2007-02-10 Циба Спешиалти Кемикэлз Холдинг Инк. Способ получения бис-бензазолиловых соединений

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