CH444172A - Verfahren zur Herstellung von neuen Lysergsäure-Derivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen Lysergsäure-Derivaten

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CH444172A
CH444172A CH484064A CH484064A CH444172A CH 444172 A CH444172 A CH 444172A CH 484064 A CH484064 A CH 484064A CH 484064 A CH484064 A CH 484064A CH 444172 A CH444172 A CH 444172A
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Franz Dr Troxler
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Sandoz Ag
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D457/00Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid
    • C07D457/04Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 8
    • C07D457/06Lysergic acid amides

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Description


  Verfahren zur Herstellung von neuen     Lysergsäure-Derivaten       Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren     zur     Herstellung neuer     Lysergsäure-Derivate    der allgemeinen  Formel I, worin     R,    Wasserstoff oder eine     Methylgruppe,          R2    Wasserstoff oder eine niedere     Alkylgruppe    und     R3     Wasserstoff,

   eine niedere     Alkylgruppe    oder einen ge  gebenenfalls in Stellung 1 durch eine niedere     Alkyl-          gruppe    substituierten     2-Hydroxy-äthylrest    bedeutet und  
EMI0001.0013  
   für die Gruppe  
EMI0001.0014     
    steht, und ihrer     Säureadditionssalze.     



  Erfindungsgemäss gelangt man zu den Verbindungen  der allgemeinen Formel I und ihren     Säureadditionssal-          zen,    indem man ein     reaktionsfähiges        funktionelles    Säure  derivat einer Säure der allgemeinen     Formel        II,    worin     R1     und
EMI0001.0023  
   obige Bedeutung haben, mit einer Verbindung  der allgemeinen Formel     III,    worin R2 und     R3    obige Be  deutung haben, umsetzt und die so erhaltenen Verbin  dungen der allgemeinen     Formel    I gegebenenfalls in an  sich bekannter Weise in ihre Salze mit organischen oder  anorganischen Säuren überführt.

    



  Als reaktionsfähige funktionelle Säurederivate von  Verbindungen der allgemeinen Formel     II    kommen vor  allem die Säurechloride, die     Säureazide,    die     Methylester     und die     Anhydride    dieser Säuren mit Schwefelsäure     in     Betracht, die ersteren in Form ihrer Hydrochloride.  



  Eine vorzugsweise Ausführungsform des erfindungs  gemässen Verfahrens besteht z. B. darin, dass man ein       Säurechloridhydrochlorid    einer Säure der allgemeinen  Formel     1I    mit einer Verbindung der allgemeinen For  mel<B>111</B> in einem     inerten    organischen Lösungsmittel und  in Gegenwart eines säurebindenden Mittels miteinander  reagieren lässt,     vorteilhafterweise    unter     Kühlung.    Als  organische Lösungsmittel können beispielsweise     Methy-          lenchlorid    oder Chloroform verwendet werden,

   als säure  bindende Mittel ein Überschuss einer Verbindung der all  gemeinen Formel     III    oder organische Verbindungen wie    beispielsweise     Pyridin    und     Trimethylamin    oder anorga  nische Verbindungen wie z. B.     Kaliumcarbenat.    Die  Umsetzung ist meist nach     1/.1    bis 1 Stunde beendet, wor  auf man das Reaktionsgemisch zwischen einer     wässrigen     alkalischen Lösung und einem     inerten,    mit Wasser     nicht     mischbaren Lösungsmittel durch Ausschütteln verteilt.

    Als     wässrige    alkalische Lösung kann beispielsweise eine       wässrige        Sodalösung    verwendet werden, als organisches  Lösungsmittel     Chloroform    oder Essigester. Die organische  Phase wird abgetrennt, getrocknet und im Vakuum ein  gedampft. Aus dem verbleibenden Rückstand wird die  Verbindung der allgemeinen Formel I nach an sich be  kannten Methoden isoliert und gereinigt, beispielsweise  durch     Chromatographie    und/oder Kristallisation, und ge  gebenenfalls auf an sich bekannte Weise durch Reak  tion mit organischen oder anorganischen Säuren in  eines ihrer     Säureadditionssalze    übergeführt.  



  Zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen  Formel I, in denen     R2    und R3 Wasserstoff bedeuten,  geht man dagegen     vorteilhafterweise    von den     Methyl-          estern    der entsprechenden     Carbonsäure        1I    aus.  



  Man rührt zu diesem Zweck eine     methanolische    Lö  sung des     Methylesters    bei Raumtemperatur einige Tage  lang mit einem Überschuss an     Hydroxylamin,    verdampft  dann zur Trockne und schüttelt zwischen Weinsäure und  Chloroform aus.

   Nach     Alkalisieren    mit     Natriumcarbonat     entzieht man der     wässrigen    Phase die Base durch Aus  schütteln mit Chloroform, trocknet die     Chloroformlö-          sung    über     Magnesiumsulfat    und kristallisiert den nach  Verdampfen des Lösungsmittels verbleibenden Rück  stand aus einem geeigneten Lösungsmittel, oder führt  die Base in ein kristallisiertes Salz über.  



  Die Verbindungen der allgemeinen Formel     III    kön  nen, soweit sie noch nicht bekannt sind, nach einem der  folgenden beiden Verfahren     hergestellt    werden:  Durch Reaktion von     Hydroxylamin    mit     Chloramei-          sensäureäthylester    erhält man das     N-Hydroxy-urethan     der Formel IV, das durch     Alkylhalogenide,        zweckmä-          ssigerweise    in einem organischen     Lösungsmittel,    wie  z. B.     Athanol,    und in Gegenwart eines säurebindenden      Mittels, wie z.

   B.     Kaliumhydroxyd,        alkyliert    werden  kann. Je nach der verwendeten Menge     Alkylhalogenid     entsteht das     O-Alkyl-,    das     0,N-Dialkyl-Derivat    der Ver  bindung der Formel IV oder ein     Gemisch    beider, das  sich durch fraktionierte Destillation trennen lässt. Gege  benenfalls kann das     O-Alkyl-Derivat    durch weitere  Reaktion mit einem anderen     Alkylhalogenid    anschlie  ssend auch noch am Stickstoffatom     alkyliert    werden.

   Die  so erhaltenen Mono- bzw.     Dialkyl-Derivate    der Verbin  dung der Formel IV werden anschliessend durch Hydro  lyse, beispielsweise durch Kochen mit     wässrig-alkoho-          lischer    Kalilauge oder durch Einwirkung von     Phosphor-          pentachlorid    in die Verbindungen der allgemeinen For  mel     III,    worin entweder einer oder beide der     Substi-          tuenten        R2    und     R3    eine     Alkylgruppe    bedeuten, überge  führt.  



  Verbindungen der allgemeinen Formel     III,    worin R3  einen gegebenenfalls in Stellung 1 durch eine niedere       Alkylgruppe    substituierten     2-Hydroxy-äthylester    bedeu  tet, können beispielsweise nach dem folgenden Verfah  ren hergestellt werden:

    Der durch Reaktion eines     Alkalimetallsalzes    der       Benzhydroxamsäure    mit einem     a-Brom-carbonsäureester     erhaltene     Benzhydroxamsäureester    der allgemeinen For  mel V, worin     R4    ein Wasserstoffatom oder eine niedere       Alkylgruppe    und     R6    eine niedere     Alkylgruppe    bedeutet,  wird, beispielsweise durch Erhitzen mit verdünnten  Mineralsäuren, verseift.

   Die so erhaltene     Hydroxylamin-          carbonsäure    der allgemeinen Formel     VI,    worin R4 obige  Bedeutung hat, wird mit höchstens der     äquimolaren     Menge     Diazomethan        alkyliert    und der     Methylester    an  schliessend mit     Lithiumborhydrid    bei Zimmertemperatur  reduziert.  



  Die erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen der  allgemeinen Formel I sind basische, bei Raumtemperatur  kristallisierte Substanzen, die mit organischen oder an  organischen Säuren beständige, bei Raumtemperatur im  allgemeinen     kristallisierte    Salze bilden. Solche     Salze    sind  beispielsweise die Hydrochloride,     Hydrobromide,    Sul  fate, Phosphate,     Fumarate,        Maleinate,        Malate,    Acetate  oder     Tartrate.     



  Die erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen  zeichnen sich durch pharmakologisch     wertvolle    Eigen  schaften, so vor allem durch     Serotonin-Antagonismus,     aus und können daher zur Behandlung von Migräne,  rheumatischen, Kreislauf- und psychischen Erkrankun  gen verwendet werden.  



  Die neuen Verbindungen können als     Arzneimittel     allein oder in entsprechenden Arzneiformen für     enterale     oder     parenterale    Verabreichung verwendet werden.  Zwecks Herstellung geeigneter Arzneiformen werden die  Verbindungen mit     anorganischen    oder organischen,  pharmakologisch indifferenten Hilfsstoffen verarbeitet.  Als Hilfsstoffe werden verwendet z. B.:    für Tabletten und Dragees:     Milchzucker,    Stärke, Talk,       Stearinsäure    usw.  



  für Sirupe: Rohrzucker-,     Invertzucker-,          Glucoselösungen    u. a.  



  für Injektionspräparate: Wasser, Alkohole, Glycerin,  pflanzliche Öle und  dergleichen.  



  für Suppositorien: Natürliche oder gehärtete  Öle und Wachse     u.a.    mehr.    Zudem können die Zubereitungen geeignete     Kon-          servierungs-,        Stabilisierungs-    und     Netzmittel,    Lösungs  vermittler, Süss- und Farbstoffe,     Aromantien    usw. ent  halten.

    
EMI0002.0063     
  
EMI0002.0064     
  
EMI0002.0065     
         HO-NHCOOEt    IV  
EMI0002.0067     
         NH20CHCOOH        VI     R4    In den nachfolgenden Beispielen, die die Ausfüh  rung des Verfahrens erläutern, den Umfang der Erfin  dung aber in keiner Weise einschränken sollen, erfol  gen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden und sind  korrigiert.  



  <I>Beispiel 1</I>       6-Methyl-ergolenyl-(8)-hydroxamsäure-äthylester     Zu einer Suspension von 1 g     d-Lysergsäurechlorid-          hydrochlorid    in 30     ml        Methylenchlorid    gibt man bei 1    eine Lösung von 1 ml     O-Äthyl-hydroxylamin    in 5 ml       Pyridin,    wobei die Temperatur des     Gemisches    auf etwa  8  steigt.

   Man     rührt    noch 1 Stunde bei Raumtempera  tur, schüttelt dann zwischen     Sodalösung    und Chloro  form aus und     chromatographiert    das durch Verdampfen  des Chloroforms gewonnene Rohprodukt     an    Aluminium  oxyd. Die im Titel genannte Verbindung wird mit  Chloroform + 0,2 %     Äthanol    ins Filtrat gewaschen und      als     Bimaleinat    isoliert.     6-Methyl-ergolenyl    - (8) -     hy        -          droxamsäure-äthylester-bimaleinat:        Smp.    170 . [a] D =       +    63  (c = 0,5 in Wasser).  



       Kellersche        Farbreaktion:    blau.  <I>Beispiel 2</I>       6-Methyl-ergolenyl-(8)-N-äthyl-hydroxamsäure-          äthylester     Zu einer Suspension von 1 g     d-Lysergsäurechlorid-          hydrochlorid    in 50 ml     Methylenchlorid    fügt man bei 2   ein Gemisch von 1 ml     N,0-Diäthyl-hydroxylamin,    5 ml       Triäthylamin    und 10 ml     Methylenchlorid,

      rührt noch  1 Stunde bei Raumtemperatur und schüttelt dann zwi  schen     Sodalösung    und Chloroform     ausi.    Das Rohprodukt  wird an Aluminiumoxyd     chromatographiert    und die mit       Benzol/Chloroform    2:1 ins Filtrat gewaschene reine  Base über ein     kristallisiertes    Salz isoliert.  



       Bioxalat:        Smp.    190-191 . [a] D = + 24  (c = 0,6 in  Wasser).  



       Bimaleinat:        Smp.    152-153 . [a]     D    =     +    29  (c = 0,5 in  Wasser).  



       Kellersche    Farbreaktion: blau.  <I>Beispiel 3</I>       6-Methyl-ergolinyl-(8)-hydroxamsäure     Eine Lösung von 5 g     Hydroxylamin        hydrochlorid    in  20 ml     Methylalkohol    wird mit der äquivalenten Menge       methanolischen        Natriummethylats    neutralisiert, das aus  gefallene     Natriumchlorid        abfiltriert    und das Filtrat mit  1 g     9,10-Dihydro-lysergsäure-methylester        versetzt.    Man  schüttelt das Gemisch 4 Wochen bei Raumtemperatur,  verdampft dann zur Trockne,

   nimmt den Trockenrück  stand in 100     ml    1     %        iger        Weinsäure-Lösung    auf,     alkali-          siert    mit 3 g     Natriumcarbonat    und     schüttelt    mit Chloro  form aus.

   Die nach Verdampfen der über Magnesium  sulfat getrockneten Chloroform-Lösung verbleibende     6-          Methyl-ergolinyl-(8)-hydroxamsäure    wird anschliessend  in ihr     Hydrochlorid    übergeführt.     Smp.        uncharakteri-          stisch,        Verkohlung    ab 250 . [a] D =     -45     (c = 0,5 in  Wasser).  



       Kellersche        Farbreaktion:        violettblau.     



  In wässriger Lösung     tritt    auf Zusatz von     Fe(III)-          Chlorid    eine kirschrote Färbung auf.  



  <I>Beispiel 4</I>       1,6-Dimethyl        ergolenyl-(8)-N-äthyl-hydroxamsäure-          äthylester     Zu einer Suspension von 2,75 g     1-Methyl-d-lyserg-          säurechlorid-hydrochlorid    in 250 ml     Methylenchlorid     fügt man bei 2  unter Rühren     5m1        O,N-Diäthyl-hy-          droxylamin,    rührt weitere 30 Minuten ohne     Kühlung,     schüttelt dann     zwischen        Sodalösung    und Chloroform aus  und verdampft die über Pottasche getrocknete organische  Phase zur Trockne.

   Der Rückstand     wird    in     Chloroform     gelöst, die Lösung durch eine kurze Säule von Alumi  niumoxyd filtriert, das Filtrat zur Trockne verdampft    und der Trockenrückstand in einem Gemisch von       Methanol/Äther    mit     Maleinsäure    versetzt. Das     Bi-          maleinat    kristallisiert     sofort    in     Form    farbloser Prismen  aus.     1,6-Dimethyl-ergolenyl-(8)-N-äthyl-hydroxamsäure-          äthylester-bimaleinat:        Smp.    159-l61 . [a] D = + 16   (c = 0,25 in Wasser).  



       Kellersche    Farbreaktion: blau.  <I>Beispiel 5</I>       6-Methyl-ergolinyl-(8)-N-äthyl-hydroxamsäure-          äthylester     Zu einer auf<B>0-3'</B> gekühlten Suspension von 6 g       9,10-Dihydro    - d -     lysergsäure    -     chlorid    -     hydrochlorid    in  250     ml        Methylenchlorid    fügt man unter     Rühren    5     ml          0,N-Diäthyl-hydroxylamin,        rührt    das Gemisch noch 30  Minuten bei Raumtemperatur,

   schüttelt dann zwischen       Methylenchlorid    und     Sodalösung    aus, verdampft die  über Pottasche getrocknete     organische    Phase und     chro-          matographiert    den Rückstand an 100 g Aluminium  oxyd. Das     6-Methyl-ergolinyl    (8)-N -     äthyl    -     hydroxam        -          säure-äthylester    wird mit     abs.        Chloroform    ins Filtrat ge  waschen.

   Durch Verdampfen des     Lösungsmittels        und          Umkristallisieren    aus     Äther/Petrol.äther    erhält man  Prismen vom     Smp.    149-151 . [a] D = -114  (c = 0,5  in     Pyridin).     



       Kellersche    Farbreaktion: blau.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von neuen Lysergsäure- Derivaten und ihrer Säureadditonssalze, dadurch ge- kennzeichnet, dass man Verbindungen der allgemeinen Formel I, worin R1 ein Wasserstoffatom oder die Me- thylgruppe, R2 ein Wasserstoffatom oder eine niedere Alkylgruppe und R3 ein Wasserstoffatom,
    eine niedere Alkylgruppe oder einen gegebenenfalls in Stellung 1 durch eine niedere Alkylgruppe substituierten 2-Hydroxy- äthylrest bedeutet und EMI0003.0135 für die Gruppe EMI0003.0136 steht, durch Umsetzung eines reaktionsfähigen funktionel len Säurederivates einer Säure der allgemeinen For mel II mit einer Verbindung der allgemeinen Formel III, darstellt. UNTERANSPRüCHE 1.
    Verfahren nach Patentanspruch dadurch gekenn zeichnet, dass man als reaktionsfähige, funktionelle Säurederivate von Verbindungen der allgemeinen For mel II die Säurechloride die Säureazide, die Methylester oder die Anhydride dieser Säuren mit Schwefelsäure ver wendet. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass man die Verfahrensprodukte in ihre Säure- addiiionssalze mit anorganischen oder organischen Säu ren überführt.
CH484064A 1964-04-15 1964-04-15 Verfahren zur Herstellung von neuen Lysergsäure-Derivaten CH444172A (de)

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ES0313761A ES313761A1 (es) 1964-04-15 1965-06-03 Procedimiento para la obtencion de derivados del acido ergolenil(8)-hidroxamido.

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