CH452538A - Verfahren zur Herstellung von neuen heterocyclischen Estern - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen heterocyclischen Estern

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CH452538A
CH452538A CH1387164A CH1387164A CH452538A CH 452538 A CH452538 A CH 452538A CH 1387164 A CH1387164 A CH 1387164A CH 1387164 A CH1387164 A CH 1387164A CH 452538 A CH452538 A CH 452538A
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CH1387164A
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Albert Dr Hofmann
Franz Dr Troxler
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Sandoz Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D457/00Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid
    • C07D457/04Heterocyclic compounds containing indolo [4, 3-f, g] quinoline ring systems, e.g. derivatives of ergoline, of the formula:, e.g. lysergic acid with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 8

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von neuen heterocyclischen Estern
Die   vorliegende    Erfindung betrifft ein Verfahren zur   Herstellung    von neuen Estern der Formel I, worin R1 Wasserstoff, eine ALkylgruppe mit 1-5 Kohlenstoffatomen, eine Alkenylgruppe mit 3-5 Kohlenstoffatomen oder eine Aralkylgrupp mit 7-9 Kohlenstoffatomen und R2 eine Alkylgruppe mit 2-8 Kohlenstoffatomen eine Alkenylgrupp mit 2-5 Kohlenstoffatomen oder eine Aralkylgrupp mit 7-9 Kohlenstoffatomen bedeuten und    xy    für die Gruppierung  -CH=C oder -CH2-CH steht, und ihren Säureadditionssalzen.



   Erfindungsgemäss gelangt man zu den Verbindungen der Formel I, indem man a) ein Azid der Formel II, worin R1 und xy obige Bedeutung besitzen, oder b) ein Pyrazol-Derviat der Formel IV, worin R1 und    #    xy obige Bedeutung besitzen und R3 und R4 je eine niedere Alkylgruppe bedeuten, oder c) eine Verbindung der Formel V, worin R1 und    xy    obige Bedeutung besitzen, mit einem Alkohol der Formel III, worin R2 obige Bedeutung besitzt, umsetzt und die so erhaltenen Ver  bindungen    der Formel I gegebenenfalls in ihre Säureadditionssalze überführt. Die so gewonnenen Verbindungen der Formel I, worin R1 Wasserstoff bedeutet und R2 und    #xy    obige Bedeutung besitzen, können am Indolstichstoff alkyliert, aralkyliert oder alkenyliert werden.



   Als Alkohole der Formel III können z. B. Äthyl-,   n-Propyl-,      Iso-Propyl-,      nButyl-,    Iso-Butyl-, tert.



  -Butylalkohol, Allylalkohol oder Benzylalkohol ver  wendet werden.   



   Die Ausführung des Verfahrens nach a) gestaltet sich beispielsweise folgendermassen:
Die Lösung eines Azides der Formel II in einem inerten, mit Wasser nicht   mischbaren    Lösungsmittel, wie z. B. Benzol oder   Diäthyiäther,    wird nach scharfem Trocknen, vorzugsweise über   Kaliuncarbonat,    mit einem. Alkohol der Formel III versetzt. Man kann indessen auch so verfahren, dass man die Lösung des Azds in Benzol oder Diäthyläther bei einer Temperatur von höchstens 50  zur Trockene eindampft und den Rückstand mit dem Alkanol umsetzt. Zusatz eines Verdünnungsmittels, wie beispielsweise   Isopropanot    kann gelegentlich von Vorteil sein. Zur Durchführung der Reaktion ist pro Mol Azid ein Mol des. Alkohol6 notwendig. Vorteilhafterweise wird der Alkohol jedoch im Uberschuss verwendet.



   Das Reaktionsgemisch wird anschliessend bei Raum- bis mässig erhähter Temperatur stehen gelassen. Die Reaktionsdauer ist sowohl von der Reaktionsfähigkeit des verwendeten Alkohlos als auch von der angewandten Temperatur abhängig und beträgt einige Minuten bis mehrere Stunden.



   Das unter b) beschriebene Verfahren kann so ausgeführt werden, dass man die Lösung eines Pyrazol Derivates der Formel IV mit einem Alkohol der Fort mel III   mehne    Stunden auf Temperaturen bis ca.   1500,     vorzugsweise bei   6e1200,    erhitzt. Das   Reattionsge    misch wird anschliessend zur Trockne verdampft, und das durch die Reaktion abgespaltene Pyrazol, z. B. durch Sublimation im Hochvakuum bei 100  entfernt.



  Der Rückstand wird nach bekannten Methoden durch Kristallisation und/oder Chromatographie gereinigt.



   Bei dem unter c) beschriebenen Verfahren wird eine Verbindung der Formel V mit mindestens einem Mol eines Alkohols der Formel III, vorteilhafterweise in Gegenwart eines Verdünnungsmittels, wie z. B.



  Chloroform, Dioxan, Methylenchlorid oder Dimethylformamid, umgesetzt. Die Reaktion kann auch in Abwesenheit von Verdünnungsmitteln   ausgeführt    werden, wenn der zur Anwendung gelangende Alkohol in genügendem   Überschuss    angewendet wird. Die Reaktion verläuft exotherm, weshalb, besonders in   grösse-    ren Ansätzen, Kühlung vorteilhaft ist. Die Reaktionsdauer ist abhängig von der Reaktionsfähigkeit des verwendeten. Alkohlos und beträgt einige Minuten bis mehrere Stunden.



   Werden nicht hydrierte Lysergsäur-Derivate als Ausgangsstoffe    [#xy=    -CH=C ] verwendet, so ist die Herstellung der Ester von einer mehr oder weniger weit gehenden Umlagerung in die Iso-Form oder umgekehrt begleitet. Die verfahrensgemäss erhaltenen Ester werden daher stets als Gemische,   bestehend    aus der   Lysergsäure- und    der Isolysergsäure-Reihe, erhalten, die   durch    Kristallisation und/oder Chromatographie zerlegt werden können.



   Verbindungen der Formel I, worin R1 eine niedere   Alkyl- oder    Alkenylgruppe oder eine Aralkylgruppe bedeutet, können aus Verbindungen der allgemeinen Formel I, worin R1 Wasserstoff bedeutet, durch Alkylierung, Alkenylierung oder Aralkylierung auf an sich bekannte Weise gewonnen werden.



   Die Isolierung der Endprodukte erfolgt nach be kannten Methoden, indem man z. B. den überschüssigen Alkohol verdampft und den Rückstand zwischen eiskalter Natriumhydrogencarbonatlösung und einem mit Wasser nicht mischbaren Lösungsmittel, vorzugsweise Chloroform,   ausschüttelt.    Aus der organischen Phase wird das Lösungsmittel verdampft und das Endprodukt durch Kristallisation   undXoder    Chromatographie   und/oder    Bildung eines Salzes mit einer geeigneten anorganischen oder organischen Säure gereinigt.



   Die nach   dem    vorliegenden Verfahren hergestellten Verbindungen zeichnen sich durch eine starke serotoninhemmende Wirkung aus und sind weiter wirksame Lokalanästhetika und Ganglienblocker.



   Die erfindungsgemäss erhaltenen Verbindungen sind bei Zimmertemperatur meist kristallin und bilden mit anorganischen und organischen Säuren bei   Raum-    temperatur beständige kristallisierte Salze. Mit dem Keller-Reagens und dem van Urk-Reagens geben sie eine Farbreaktion, deren Nuance von der Art des Substituenten R1 abhängig ist.



   Die Erfindung umfasst auch die Herstellung von Salzen der neuen Verbindungen. Solche Salze sind z. B. diejenigen mit anorganischen Säuren, wie Chlorwasserstoffsäure, Bromwasserstoffsäure oder Schwefelsäure, oder mit organischen Säuren, wie Fumarsäure, Maleinsäure, Weinsäure, Methansulfonsäure etc.



   Die neuen Verbindungen können als Arzneimittel allein oder in entsprechenden Arzneiformen für enterale oder parenterale Verabreichnung verwendet werden. Zwecks Herstellung geeigneter Arzneiformen werden diese mit anorganischen oder organischen, pharmakologisch indifferenten Hilfsstoffen verarbeitet.

   Als Hilfsstoffe werden verwendet z.B. für Tabletten und Dragees.:   Milchzuckert    Stärke, Talk,   Stearinsäure    usw. für   Sirupe:    Rohrzucker-, Invertzucker-, Glucoselösungen u. a. für   Injektionspräparate :    Wasser, Alkohole, Glycerin, pflanzliche   Öle    und dergl. für Suppositorien : Natürliche oder gehärtete Öle und Wachse u. a. mehr
Zudem können die Zubereitungen geeignete Konservierungs-,   Stabilisierungs-,    Netzmittel, Lösungsvermittler,   Süs6s    und Farbstoffe, Aromantien usw.   enthal-    ten.
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   In den nachfolgenden Beispielen, die die Ausführung des Verfahrens erläutern, die Erfindung aber in keiner   Weise    einschränken sollen, erfolgen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden und sind unkorrigiert.



   Beispiel I    d-Lysergsäure-n-butylester   
Die Läsung von 2,82 g dLysergsäure-hydrazid in 100 ccm 0,1 n Salzsäure versetzt man mit 10 ccm 1 n Natriumnitritlösung, kühlt auf 20 und lässt bei dieser Temperatur unter gutem Rühren 15 ccm 1 n Salzsäure zutropfen. Nach 15 Min. alkalisiert man mit Nariumhydrogencarbonat, schüttelt mit Benzol aus,trocknet die organische Phase über Kaliumcarbonat und verdampft sie am Vakuum bei 50 . Den Rückstand löst man in 50 ccm n-Butanol und hält die Lösung 2 Std. bei Raumtemperatur. Nun wird der Alkohol verdampft, der Rückstand zwischen eiskalter Natriumhy- drogencarbonatlösung und Chloroform ausgeschüttelt   und    das durch Verdampfen des Chloroforms gewonnene Rohprodukt an Aluminiumoxyd chromatographiert.   d-Lysergsäure-nbutylester    wird mit Chloroform ins Filtrat gewaschen.

   Nach Verdampfen des Lösungsmittels wird der Rückstand aus Benzol kristallisiert.



  Smp.   40,0      [α]D20=+62       (c= 0,3    in Chloroform). Kel  ler'sche    Farbreaktion: blau.



   Neutrales Tartrat
Durch Vereinigen von 1 Mol Ester mit 1/2 Mol d-Weinsäure in Methanol. Nadeln vom Smp.   189-192    
Beispiel 2    d-Lysergsäure-n-amylester   
Man bereitet zuerst d-Lysergsäure-azid nach Beispiel 1, löst das Azid in 50 ccm   n-Amylalkohol    und lässt 3 Std. bei Raumtemperatur stehen. Das nach Aufarbeitung gemäss Beispiel 1 gewonnene Rohprodukt wird an Aluminiumoxyd chromatographiert, wobei der   d-Lysergsäuretn-amylester    mit Chloroform ins Filtrat gewaschen wird. Nach Verdampfen des Lösungsmittels wird der   Rückstand    aus Benzol   oder    Aceton   kristalli-    siert. Smp. 157-158 .   [c]r20=+6l0      (c=0,3    in   Cllloro ;    form).

   Keller'sche Farbreaktion: blau.



   Beispiel 3    d-Lysergsäunemäthylester   
Man erhitzt 100 mg   d-Lysexrgyl-dimethylpyrazol    mit 5 ccm abs. Äthanol 5 Std. unter Rückfluss, verdampft dann zur Trockene, erhitzt kurz am Hochvakuum auf 100  und kristallisiert den Rückstand aus Benzol. Blättchen, Smp.   148 .      [α]D20=+62       (c=0,3    in Chloroform).



   Keller'sche Farbreaktion: blau.



   Beispiel 4    d-Lys ergsäure-n-propylesber   
Die Verbindung wird analog Beispiel 3 hergestellt, indem anstelle von Äthanol n-Propanol verwendet wird. Aus Benzol Blättchen. Smp. 149-150 .



     [α]D20=+67       (c=0, 4    in Chloroform).   

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von neuen Estern der Formel I, worin R1 Wasserstoff, eine Allylgruppe mst 1-5 Kohlenstoffatomen, eine Alkenylgruppe mit 3-5 Kohlenstoffatomen oder eine Aralkylgruppe mit 7-9 Kohlenstoffatomen und R2 eine Alkylgruppe mit 2-8 Kohlenstoffatomen, eine Alkenylgruppe mit 2-5 Koch, lenstoffatomen oder eine Aralkylgruppe mit 7-9 Kohlenstoffatomen bedeuten und #xy für die Gruppierung -CH=C oder -CH2-CH steht, dadurch gekennzeichnet, dass man entweder a) ein Azid der Formel II, worin R1 und xy obige Bedeutung besitzen, oder b) ein Pyrazol-Derivat der Formel IV,
    worin R1 und x y obige Bedeutung besitzen und R3 und R4 je eine niedere Alkylgruppe bedeuten, oder c) eine Verbindung der Formel V, worin R1 und xy obige Bedeutung besitzen, mit einem Alkohol der Formel III, worin R2 obige Bedeutung besitzt, umsetzt und die so erhaltenen Verbindungen der Formel I gegebenenfalls in ihre Säureadditionssalze überführt.
    UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass erhaltene Verbindungen der Formel I, worin R1 Wasserstoff bedeutet und R2 und xy obige Bedeutung besitzen, durch entsprechende Alkylierung, Alkenylierung oder Aralkyllerung in Verbindungen der Formel I, worin R1 eine Aikylgruppe mit 1-5 Kohlenstoffatomen, eine Alkenylgruppe mit 3-5 Kohlenstoffatomen oder eine. Aralkylgruppe mit 7-9 Kohlenstoffatomen bedeutet und R2 und xy obige Bedeutung besitzen, überführt.
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0095091A3 (en) * 1982-05-26 1984-05-02 Schering Aktiengesellschaft Berlin Und Bergkamen Process for the preparation of dihydrolysergic acid esters
EP0095092A3 (en) * 1982-05-26 1984-05-02 Schering Aktiengesellschaft Berlin Und Bergkamen Process for the preparation of lysergic acid esters
EP0228876A3 (de) * 1985-12-20 1989-03-22 Eli Lilly And Company Ester von Dihydrolysergsäure und verwandte Verbindungen

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