CH463661A - Verfahren zur Herstellung wasserlöslicher, kupferhaltiger Reaktivfarbstoffe - Google Patents

Verfahren zur Herstellung wasserlöslicher, kupferhaltiger Reaktivfarbstoffe

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CH463661A
CH463661A CH512068A CH512068A CH463661A CH 463661 A CH463661 A CH 463661A CH 512068 A CH512068 A CH 512068A CH 512068 A CH512068 A CH 512068A CH 463661 A CH463661 A CH 463661A
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sulfonic acid
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CH512068A
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Jakob Dr Benz
Hanspeter Dr Uehlinger
Walter Dr Wehrli
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Sandoz Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B62/00Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves
    • C09B62/02Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves with the reactive group directly attached to a heterocyclic ring
    • C09B62/20Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves with the reactive group directly attached to a heterocyclic ring to a pyrimidine ring
    • C09B62/24Azo dyes
    • C09B62/255Metal complex azo dyes

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Description


  Verfahren     zur        Herstellung        wasserlöslicher,    kupferhaltiger     Reaktivfarbstoffe       Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Ver  fahren zur Herstellung wasserlöslicher, kupferhaltiger       Reaktivstoffe    der Formel  
EMI0001.0006     
    worin A einen     sulfonsäuregruppenhaltigen    aromati  schen Rest, vorzugsweise der Benzol-,     Di-          phenyl-,        Diphenylamin-,        Stilben-    oder     Naph-          thalinreihe,

       B einen     sulfonsäuregruppenhaltigen    aromati  schen Rest, vorzugsweise der Benzol- oder       Naphthalinreihe,     R Wasserstoff oder einen     niedrigmolekularen          Kohlenwasserstoffrest     Z einen     Halogenpyrimidylrest     und n 1 oder 2 bedeuten.  



  Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch ge  kennzeichnet, dass man die     Diazoverbindung    aus einem  Amin der Formel  
EMI0001.0020     
    worin     Ac    einen     Acylrest    bedeutet, mit einem kupfer  haltigen Farbstoff der Formel  
EMI0001.0023     
    kuppelt, die     Acylgruppe    abspaltet und die erhaltene         Aminodisazoverbindung    mit einem     Polyhalogenpyr-          imidin    der Formel       Z-(CH2)n_1        Hal            umsetzt.     Die den     Diazokomponenten    der Formeln     (II)

      zu  grunde liegenden aromatischen     sulfonsäurehaltigen        Di-          aminoverbindungen    können z. B. sein:     1,3-Diamino-          benzol-4-sulfonsäure,        1,4-Diaminobenzol-2-sulfonsäure,          2,6-Diaminonaphthalin-4,8-disulfonsäure,        4,4'-Diamino-          1,1'-diphenyl-3-sulfonsäure,        4,4'-Diamino-2,2'-dimethyl-          oder        -2,2'-dichlor-    oder     -2,2'-dimethoxy-1,1'-diphenyl-          5-sulfonsäure,    4,

  4'     Diamino-1,1'-diphenylamin-2-sul-          fonsäure,        4,4'-Diaminostilben-2,2'-disulfonsäure.     



  Als     Acylrest    kommen vorzugsweise die     Acetyl-,          Propionyl-,        Butyryl-,        Äthoxycarbonyl-    oder     Methoxy-          carbonylreste    in Betracht.  



  Der Rest     Z-(CH2)n_i    ist     vorzugsweise    ein     Di-          oder        Trihalogenpyrimidylrest    und leitet sich von einem  der folgenden     Polyhalogenpyrimidine    ab:

         2,4,6-Trichlorpyrimidin    und     2,4,6-Tribrompyrimid-          in,    sowie deren Derivate, welche beispielsweise folgende       Substituenten    tragen:     Methyl,    Äthyl,     Carboxymethyl,     Chlor- oder     Brommethyl,    ferner     5-Brom-2,4,6-trichlor-          pyrimidin,        2,4,5,6-Tetrachlor-    oder     2,4,5,6-Tetrabrom-          pyrimidin,        2,4-Dichlor-5-chlormethyl-6-methylpyrimid-          in,        2,

  4-Dibrom-5-bronunethyl-6-methylpyrimidin,        2,4-          Dichlor-5-chlormethylpyrimidin    oder     2,4-Dibrom-5-          brommethylpyrimidin.     



  Der kupferhaltige Farbstoff der Formel     (III)    kann  in folgender Weise hergestellt werden: Man kuppelt die       Diazoverbindung    eines Amins der Formel     B-NH2    in  saurem Medium mit einer     Azokomponente    der Formel  
EMI0001.0086     
           Im    erhaltenen     Monoazofarbstoff    tauscht man die  primäre     Aminogruppe        durch    die     Hydroxygruppe        aus,     z. B. durch Behandeln mit salpetriger Säure bei Raum  temperatur (vgl.

   Schweizerische Patente     Nrn.    278 942       und        281980-987),        unterwirft    den     entstandenen    Farb  stoff der Formel  
EMI0002.0012     
    der     oxydativen        Kupferung,    z. B. nach der deutschen  Patentschrift Nr. 807 289, zum     Kupferkomplexfarbstoff     der Formel  
EMI0002.0016     
    welcher zum Farbstoff der Formel     (III)        hydrolysiert     wird.  



  Von den bei der Herstellung der     Farbstoffe    der  Formel     (III)    zu verwendenden Aminen     B-NH2    seien die  folgenden genannt:     1-Aminobenzol-3-    und     -4-sulfon-          säure,        1-Amino-4-methyl-,        -4-äthyl-,        4-isopropyl-,    -4  tert     butyl-,        -4-tert-octylbenzol-3-sulfonsäure,        1-Amino-          naphthalin-4-,    -5-, -6-, -7- und     -8-sulfonsäure,    -5,7-,  -4,8-, -4,6- und     -4,

  7-disulfonsäure    sowie     -4,6,8-trisul-          fonsäure,        2-Aminonaphthalin-5-,    -6- und     -7-sulfon-          säure,    4,8-, -5,7- und     -6,8-disulfonsäure    und     -4,6,8-tri-          sulfonsäure.     



  Bei der Herstellung der Farbstoffe der Formel     (III)     kann man an Stelle der Amine     B-NH2    solche Amine  verwenden, welche     in        ortho-Stellung    zur     Aminogruppe     eine bei der     oxydativen        Kupferung    durch -OH bzw.       -O-Cu-    ersetzbare     Sulfonsäuregruppe    tragen.

   Beispiele  derartiger Amine sind     1-Aminobenzol-2,4-    und     -2,5-          disulfonsäure,        2-Anmino-naphthalin-1,5-disulfonsäure,          1-Aminonaphthalin-2,4,6-,    -2,4,7-, -2,4,8- oder     -2,5,7-          trisulfonsäure.     



  Die Kupplung der     Diazoverbindungen    aus den Ami  nen der Formel     (1I)    mit den     Azokomponenten    der For  mel     (III)    wird zweckmässig in alkalischem Medium,  z. B. im     pH-Bereich    von 7,5 bis 9, und bei Temperatu  ren von 0  bis 25  C, vorzugsweise bei 0  bis 10  C,  ausgeführt.  



  Dann wird die     Acylgruppe    abgespalten. Man arbei  tet     zweckmässig    in alkalischem Medium, z. B.     in    2 bis  10     o/oiger,    vorzugsweise in 3- bis 5     o/oiger,        Natrium-          hydroxid-    oder     Kaliumhydroxidlösung,    bei Tempera  turen von 80  C bis zur Siedetemperatur der Lösung,  vorzugsweise bei 90 -95  C. Unter diesen, d. h. alkali  schen, Bedingungen wird der Farbstoff nicht     entkupfert.     



  Die Umsetzung der     Aminogruppe    mit den     Poly-          halogenpyrimidinen    wird vorzugsweise in wässerigem  Medium     durchgeführt.        Hierbei    kann das     Halogenid    als  solches in     konzentierter    Form oder aber in einem orga  nischen Lösungsmittel gelöst zur Anwendung gebracht  werden. Als Lösungsmittel für die     Halogenpyrimidine     eignen sich insbesondere Aceton, Benzol, Chlorbenzol  und     Toluol.       Die Reaktionstemperatur kann in weiten Grenzen  variieren, z. B. zwischen 20  und 100  C.

   Müssen  höhere Temperaturen als etwa 40  C angewendet wer  den, so ist es im Hinblick auf die     Wasserdampfflüch-          tigkeit    der     Halogenpyrimidine    angezeigt, in gegebenen  falls mit einem     Rückflusskühler    ausgerüsteten Gefässen  zu arbeiten.  



  Die Umsetzung wird vorteilhaft in schwach alkali  schem, neutralem bis schwach saurem Medium durch  geführt. Zur Neutralisation des entstehenden einen  Äquivalents Halogenwasserstoff kann der Reaktions  lösung entweder zu Beginn     ein    säurebindendes Mittel,  wie beispielsweise     Natriumacetat,    zugesetzt, oder wäh  rend der Umsetzung in kleinen Portionen Natrium- oder       Kaliumcarbonat    bzw.     -bicarbonat    in fester, pulverisier  ter Form oder als konzentrierte wässerige Lösung zuge  fügt werden.

   Als     Neutralisationsmittel        eignen    sich aber  auch wässerige Lösungen von     Natrium-    oder     Kalium-          hydroxid.    Der     Zusatz    von geringen Mengen eines     Netz-          oder        Emulgiermittels    zur Reaktionsmischung kann die  Umsetzungsreaktion beschleunigen.  



  Nach der     Umsetzung    mit dem     Polyhalogenpyrimidin     können die Farbstoffe z. B. durch     Aussalzen    abgeschie  den, hierauf     abfiltriert,    gegebenenfalls mit einer     Salz-          lösung    gewaschen und getrocknet werden.  



  Die neuen kupferhaltigen     Reaktivfarbstoffe    sind we  nig salzempfindlich und besitzen eine gute Löslichkeit  in Wasser, so dass nach der Fixierung der nicht che  misch gebundene Anteil leicht ausgewaschen werden  kann. Sie eignen sich daher gut zum Färben von Leder,  zum Färben, Klotzen oder Bedrucken von Wolle, Seide,  synthetischen     Polyamidfasern    sowie von     Fasern    aus  natürlicher oder regenerierter     Cellulose,    insbesondere  nach dem     Ausziehfärbeverfahren.     



  Die erhaltenen, einer alkalischen Nachbehandlung  bei gegebenenfalls erhöhter Temperatur unterworfenen  und anschliessend     geseiften    Färbungen und Drucke auf       Cellulosefasern    besitzen gute Licht-, Nasslicht- und       Nassechtheiten,    z. B. Wasser-, Wasch-, saure und alka  lische Schweiss-, Reib-, Verkoch- und     Alkaliechtheit,     und sind gegen     Knitterfestappreturen    beständig.  



  Die Färbungen auf Wolle und synthetischen     Poly-          amidfasern    besitzen, besonders wenn sie einer Nach  behandlung unter schwach alkalischen Bedingungen  unterworfen     werden,    gute Licht-, Wasser-, Wasch-,  Walk-, Schweiss-, Schwefel-, Reib-,     Chlorbadewasser-          und        Trockenreinigungsechtheiten    und sind gegen schwa  che Säuren, wie Essigsäure und Weinsäure, beständig.  



  In den nachfolgenden Beispielen bedeuten die Teile  Gewichtsteile, die Prozente Gewichtsprozente und die  Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.    <I>Beispiel 1</I>  70 Teile des     Trinatriumsalzes    des Farbstoffes der  Formel  
EMI0002.0121     
    werden in 1000 Teilen Wasser bei 70  gelöst und auf  10  gekühlt.      Bei dieser Temperatur wird die     Diazoverbindung     aus 41 Teilen     4-Amino-4'-acetylamino-stilben-2,2-di-          sulfonsäure    zugegeben und bei einem     pH-Wert    von 8-9  so lange     gerührt,    bis die Kupplung beendet ist, was in  einigen Stunden der Fall ist.

   Der entstandene     Disazo-          farbstoff    wird durch Zugabe von     Natriumchlorid    abge  schieden und     abfiltriert.    Die Paste wird in 800 Teile  einer 5     o/oigen        Natriumhydroxidlösung    eingetragen und       während    1 Stunde bei     einer    Temperatur von 90 -95   verrührt. Nach dieser Zeit ist die     Entacetylierung    be  endet.

   Die     Aminodisazoverbindung    wird mit Natrium  chlorid     ausgesalzen,        abfiltriert    und mit     Natriumchlorid-          lösung    gewaschen.  



  Die Paste wird in 1000 Teilen heissem Wasser ge  löst und der     pH-Wert    durch Zugabe einiger Tropfen  Eisessig auf 6 gestellt. Man versetzt die     Farbstofflösung     mit 19,5 Teilen     2,4,5,6-Tetrachlorpyrimidin    und rührt  sie während 1 Stunde bei 65 -70 . Der     pH-Wert    wird  während der Kondensation durch     Zutropfen    einer ver  dünnten     Natriumcarbonatlösung    bei 5-6 gehalten. Der  Farbstoff wird durch Zugabe von     Natriumchlorid    ab  geschieden und isoliert. Der getrocknete Farbstoff ist  ein dunkles Pulver, das sich in Wasser mit blauer Farbe  löst und Baumwolle in marineblauen Tönen färbt.

      Färbevorschrift  2 Teile des oben beschriebenen Farbstoffs werden  in 4000 Teilen     enthärtetem    Wasser bei 40  gelöst. Man  bringt 100 Teile     vorgenetztes        mercerisiertes    Baumwoll  gewebe in das Bad, gibt 110 Teile     kalziniertes    Natrium  sulfat und 30 Teile     kalziniertes.        Natriumcarbonat    zu und  erhitzt das Bad in 30 Minuten auf 100 , wobei nach 10  bzw. 20 Minuten 110 bzw. 100 Teile     kalziniertes    Na  triumsulfat zugesetzt werden.

   Nach Erreichung der  Kochtemperatur fügt man noch 50 Teile     kalziniertes          Natriumcarbonat    zu und hält das Bad eine Stunde bei  der Kochtemperatur.     Hierauf    wird die Färbung aus der  Flotte     herausgenommen,    mit Wasser gespült und ge  trocknet. Die erhaltene marineblaue Färbung ist     licht-          und    nassecht.    <I>Beispiel 2</I>  55 Teile des Farbstoffes der Formel  
EMI0003.0040     
    werden in 500 Teilen Wasser bei 50  gelöst und auf  10  abgekühlt.

   Bei dieser Temperatur wird die     Diazo-          verbindung    aus 36 Teilen     2-Amino-6-acetylamino-          naphthalin-4,8-disulfonsäure    zugegeben und bei einem       pH-Wert    von 7-8 während 2 Stunden     gerührt.    Nach  dieser Zeit ist die Kupplung beendet.

   Der     Disazofarb-          stoff    wird durch Zugabe von     Natriumchlorid    ausgefällt       und        abfiltriert.        Die        Paste        wird        in        1000        Teilen        einer    5     %-          igen        Natriumhydroxidlösung    eingetragen und während  11/2 Stunden bei einer Temperatur von 90-95  verrührt.  Nach dieser Zeit ist die     Entacetylierung    beendet.

   Der       Aminodisazofarbstoff    wird mit     Natriumchlorid        ausge-          salzen    und     abfiltriert.     



  Die Paste wird in 500 Teilen heissem Wasser gelöst  und der     pH-Wert    durch Zugabe einiger Tropfen Eis  essig auf 6 gestellt. Man versetzt mit 19,5 Teilen     2,4,5,-          6-Tetrachlorpyrimidin    und     rührt    während 5 Stunden  bei 85-90 . Der     pH-Wert    wird     wähnend    der Kondensa  tion durch     Zutropfen    einer verdünnten     Natriumcarbo-          natlösung    bei 5-6 gehalten. Der Farbstoff wird durch  Zugabe von     Natriumchlorid    ausgefällt und isoliert.

   Der  getrocknete Farbstoff ist ein dunkles Pulver, das: sich in  Wasser mit blauer Farbe löst und Baumwolle in rot  stichig marineblauen Tönen färbt.  



  Die folgende Tabelle enthält weitere     erfindungsge-          mäss    erhältliche kupferhaltige Farbstoffe, welche durch  die     Diazokomponente    der Formel     (1I),    die     Diazokom-          ponente        B-NH2,    die     Reaktivkomponente    und den Farb  ton der Färbungen auf     Cellulosefasern    in den Spalten  (I) bis     (IV)    gekennzeichnet sind.

    
EMI0003.0088     
  
    Bei- <SEP> Diazokorcnponenteider <SEP> Dazokomponente <SEP> B-NH2 <SEP> Reaktivkornponente <SEP> Farbton <SEP> der <SEP> Färbung
<tb>  spnel <SEP> Formel <SEP> (II) <SEP> (II) <SEP> (III) <SEP> auf <SEP> Cellulosefasern
<tb>  (I) <SEP> (IV)
<tb>  3 <SEP> 4-Amino-4'-acetylamino- <SEP> 1Aminobenzol-4-sulfon- <SEP> 2,4,5,6-Tetrachlor- <SEP> rotstichig
<tb>  stilben-2,2'-disulfonsäure <SEP> säure <SEP> pyrimidin <SEP> marineblau
<tb>  4 <SEP> 4-Amino-4'-acetylamino- <SEP> 1-Aminobenzol-3-sulfon- <SEP> 2,4,6-Trichlorpyrimidin <SEP> marineblau
<tb>  stilben-2,2'-disulfonsäure <SEP> säure
<tb>  5 <SEP> 4-Amino-4'-acetylamino- <SEP> 2-Aminonaphthalin-6,8- <SEP> 2,4,6-Trichlorpyrimidin <SEP> marineblau
<tb>  stilben-2,2'-disulfonsäure <SEP> disulfonsäure
<tb>  6 <SEP> 4-Amino-4'-acetylamino- <SEP> 2-Aminonaphthalin-4,6,8- <SEP> 2,4,

  6-Trichlorpyrimidin <SEP> marineblau
<tb>  stilben-2,2'-disulfonsäure <SEP> trisulfonsäure
<tb>  7 <SEP> 1-Amino-3-acetylamino- <SEP> 2-Aminonaphthalin-4,8- <SEP> 2,4,5,6-Tetrachlor- <SEP> marineblau
<tb>  benzol-6-sulfonsäure <SEP> disulfonsäure <SEP> pyrimidin
<tb>  8 <SEP> 1-Amino-4-acetylamino- <SEP> 2-Aminonaphthalin-4,8- <SEP> 5-Chlormethyl-2,4-dichlor- <SEP> marineblau
<tb>  benzol-6-sulfonsäure <SEP> disulfonsäure <SEP> 6-methylpyrimidin       
EMI0004.0001     
  
    Bei- <SEP> Diazokomponente.der <SEP> DiazokoxnponmlteB <SEP> NH2 <SEP> Reaküivkomponernte <SEP> Farbton <SEP> derFärbung
<tb>  spiel <SEP> Formel <SEP> (II) <SEP> (II) <SEP> (III) <SEP> auf <SEP> Celllulosefasem
<tb>  <U>(I) <SEP> (IV)</U>
<tb>  9 <SEP> 2-Amino-6-acetylamino- <SEP> 2-Aminonaphthalin-4,6,8- <SEP> 2,4,6-Trichlorpyrimidin <SEP> marineblau
<tb>  naphthalin-4,

  8-disulfon- <SEP> trisulfonsäure
<tb>  säure
<tb>  10 <SEP> 2-Amino-6-acetylamino- <SEP> 2-Aminonaphthalin-4,8- <SEP> 2,4,5,6-Tetrachlor- <SEP> marineblau
<tb>  naphthalin-4,8-disulfon- <SEP> disulfonsäure <SEP> pyrimidin
<tb>  säure
<tb>  11 <SEP> 2-Amina-6-acetylamino- <SEP> 1-Aminobenzol-4-sulfon- <SEP> 2,4,5,6-Tetrachlor- <SEP> rotstichig
<tb>  naphthalin-4,8-disulfon- <SEP> säure <SEP> pyrimidin <SEP> marineblau
<tb>  säure
<tb>  12 <SEP> 4-Amino-4'-acetylamino- <SEP> 2-Aminonaphthalin-4,8- <SEP> 2,4,5,6-Tetrachlor- <SEP> marineblau
<tb>  stilben-2,2-disulfonsäure <SEP> disulfonsäure <SEP> pyrimidin
<tb>  13 <SEP> 1 <SEP> Amino-4-acetylamino- <SEP> 1-Aminonaphthalin-2,5,7- <SEP> 2,4,6-Trichlorpyrimidin <SEP> marineblau
<tb>  benzol-2-sulfonsäure <SEP> trisulfonsäure
<tb>  14 <SEP> 1-Amino-4-acetylamino- <SEP> 2-Aminonaphthalin-5,7- <SEP> 2,4,5,

  6-Tetrachlor- <SEP> marineblau
<tb>  benzol-2-sulfonsäure <SEP> disulfonsäure <SEP> pyrimidin
<tb>  15 <SEP> 1-Amino-3-acetylamino- <SEP> 2-Aminonaphthalin-5,7- <SEP> 2,4,6-Trichlorpyrimidin <SEP> marineblau
<tb>  benzol-6-sulfonsäure <SEP> disulfonsäure

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung wasserlöslicher, kupfer haltiger Reaktivfarbstoffe der Formel EMI0004.0005 worin A einen sulfonsäuregruppenhaltigen aromati schen Rest, B einen sulfonsäuregruppenhaltigen aromati schen Rest, R Wasserstoff oder einen niedrigmolekularen Wasserstoffrest, Z einen Halogenpyrimidylrest und n 1 oder 2 bedeuten, dadurch gekennzeichnet,
    dass man die Diazoverbindung aus einem Amin der Formel EMI0004.0013 worin Ac einen Acylrest bedeutet, mit einem kupferhal tigen Farbstoff der Formel EMI0004.0017 kuppelt, die Acylgruppe abspaltet und die erhaltene Aminodisazoverbindung mit einem Polyhalogenpyrirnidin der Formel Z-(CHz)n_1 Hal umsetzt. UNTERANSPRÜCHE 1.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass A einen sulfonsäuregruppenhaltigen Rest der Benzol-, Naphthalin-, Diphenyl-, Diphenylamin- oder Stilbenreihe bedeutet. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass B einen sulfonsäuregruppenhaltigen Rest der Benzol- oder Naphthalinreihe bedeutet.
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