CH477444A - Verfahren zur Herstellung von Tetrahydroisochinolinderivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Tetrahydroisochinolinderivaten

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CH477444A
CH477444A CH1597868A CH1597868A CH477444A CH 477444 A CH477444 A CH 477444A CH 1597868 A CH1597868 A CH 1597868A CH 1597868 A CH1597868 A CH 1597868A CH 477444 A CH477444 A CH 477444A
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CH
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methyl
dimethoxy
propyl
acid addition
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CH1597868A
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Inventor
Mervyn Osbond John
Alwyn Fothergill Graham
Original Assignee
Hoffmann La Roche
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D217/00Heterocyclic compounds containing isoquinoline or hydrogenated isoquinoline ring systems
    • C07D217/02Heterocyclic compounds containing isoquinoline or hydrogenated isoquinoline ring systems with only hydrogen atoms or radicals containing only carbon and hydrogen atoms, directly attached to carbon atoms of the nitrogen-containing ring; Alkylene-bis-isoquinolines
    • C07D217/04Heterocyclic compounds containing isoquinoline or hydrogenated isoquinoline ring systems with only hydrogen atoms or radicals containing only carbon and hydrogen atoms, directly attached to carbon atoms of the nitrogen-containing ring; Alkylene-bis-isoquinolines with hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals attached to the ring nitrogen atom
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Description


  Verfahren zur     Herstellung    von     Tetrahydroisochinolinderivaten       Die vorliegende     Erfindung        betrifft    ein Verfahren zur       Herstellung    neuer     Tetrahydroisochinolinderivate.     



       Die    neuen erfindungsgemäss hergestellten     Tetrahy-          droisochinolinderivate    sind Verbindungen der Formel:  
EMI0001.0010     
    worin R     Wasserstoff    oder eine niedere     Alkylgruppe,        R1     und R2 je eine niedere     Alkylgruppe    oder zusammen die       Methylengruppe    und R3 und R4 je eine niedere     Alkyl-          gruppe    oder zusammen die     Trimethylen-,        Tetramethylen-          oder        Butadien-(1,3)-ylen-(1,4)-gruppe    bedeuten,

   sowie  deren     Säureadditionssalze.     



  Der Ausdruck  niederes     Alkyl     wird in dieser Be  schreibung verwendet, um     geradkettig    und     verzweigt-          kettige        Alkylgruppen    zu bezeichnen, die eine niedrige  Anzahl von     Kohlenstoffatomen,    insbesondere 1 bis 4       Kohlenstoffatome,    enthalten (z.

   B.     Methyl,        Äthyl,        Pro-          pyl,        Isopropyl,        Butyl,        sek.-Butyl    und     Isobutyl).    Eine  interessante Klasse von erfindungsgemäss hergestellten  Derivaten umfasst diejenigen Verbindungen der For  mel I, worin R die     Methylgruppe,

          R1    und     R2    je eine       Methylgruppe    oder zusammen die     Methylengruppe    und       R3    und     R4    je eine     Methylgruppe    oder zusammen die       Trimethylen-,        Tetramethylen-    oder     Butadien-(1,3)-ylen-          (1,4)-gruppe    bedeuten, sowie deren     Säureadditionssalze.     Die interessantesten Derivate sind     1-Methyl-2-[3-(3,4-          dimethyl-phenyl)-3-hydroxy-propyl]-6,7-dimethoxy-1,2,          3,

  4-tetrahydroisochinolin-hydrochlorid,    1-Methyl-2-[3       (3,4-dimethyl-phenyl)-3-hydroxy-propyl]-6,7-methylen-          dioxy-1,2,3,4-tetrahydroisochinolin-hydrochlorid,    1-Me  thyl-2-[3-indanyl-(5)]-3-hydroxy-propyl]-6,7-dimethoxy-         isochinolin-hydrochlorid    oder     -hydrojodid,    1-Methyl-2  [3-[5,6,7,8-tetrahydro-naphthyl-(2)]-3-hydroxy-propyl]       6,7-dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydro-isochinolin-hydrochlo-          rid,        1-Methyl-2-[3-[naphthyl-(2)]-3-hydroxy-propyl]-6,          7-dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydro-isochinolin-oxalat    und       2-[3-(3,4-Dimethylphenyl)-3-hydroxy-propyl]-6,

  7-me-          thylendioxy-1,2,3,4-tetrahydro-isochinolin-hydrochlorid     und die entsprechenden freien Basen.  



  Nach dem erfindungsgemässen Verfahren werden die  vorstehend genannten Verbindungen hergestellt indem       man    die     Ketogruppe    einer Verbindung der Formel:  
EMI0001.0066     
    worin R Wasserstoff oder eine niedere     Alkylgruppe,        R1     und     R2    je eine niedere     Alkylgruppe    oder zusammen die       Methylengruppe    und     R3    und     R4    je eine niedere     Alkyl-          gruppe    oder zusammen die     Trimethylen-,

          Tetramethylen-          oder        Butadien-(1,3)-ylen-(1,4)-gruppe    bedeuten, oder  eines     Säureadditionssalzes    hiervon zur     Hydroxymethy-          lengruppe    reduziert und das Reduktionsprodukt     ge-          wünschtenfalls    in die freie Base oder ein     Säureadditions-          salz        überführt.     



  Die als Ausgangsmaterial verwendeten Verbindun  gen der Formel     II,    sowie ihre     Säureadditionssalze    kön  nen hergestellt werden, indem man ein Amin der For  mel:  
EMI0001.0090     
      worin R,     R1    und     R=    die obige Bedeutung haben, oder  ein     Säureadditionssalz    davon mit Formaldehyd und  einem     Keton    der Formel:  
EMI0002.0005     
    worin     R3    und R4 die obige Bedeutung haben, umsetzt  und     gewünschtenfalls    das Reaktionsprodukt in ein Säure  additionssalz überführt.  



  Die Reaktion des     Amines    der Formel     III    oder eines       Säureadditionssalzes    davon mit Formaldehyd und dem       Keton    der Formel IV kann zweckmässig ausgeführt  werden, indem man die Reaktionsteilnehmer in einem       inerten    organischen Lösungsmittel (z. B. einem niederen       Alkanol,    wie beispielsweise Äthanol) während eines  Zeitraumes von ca. 3 bis ca. 60 Stunden erhitzt. Es  wird bevorzugt, ein     Säureadditionssalz,    insbesondere  ein     Halogenwasserstoffsalz,    wie z. B. das Hydrochlorid  des Amins in der Reaktion zu verwenden.

   Im letzteren,  Fall kann es ratsam sein, in das Reaktionsgemisch eine  kleine Menge der Säure einzuschliessen, die dem ver  wendeten     Säureadditionssaiz    entspricht.  



  Die katalytische Reduktion einer Verbindung der  Formel<B>11</B> oder eines     Säureadditionssalzes    davon kann  zweckmässig in einem niederen     Alkanol,    z. B. Methanol,  unter Verwendung von Wasserstoff in Gegenwart eines  Palladium- oder Platinkatalysators, z. B.     Palladium-auf-          Kohle    oder Platinoxyd, bei Zimmertemperatur und At  mosphärendruck ausgeführt werden. Die Reduktion des  Reaktionsproduktes durch Behandlung mit einem A1  kalimetallaluminiumhydrid oder     Alkalimetallborhydrid     kann zweckmässig in einem     inerten    organischen Lö  sungsmittel, z.

   B. einem wasserfreien Äther, wie bei  spielsweise     Diäthyläther    oder     Tetrahydrofuran,    im Falle  der     Alkalimetallaluminiumhydride,    oder einem niederen       Alkanol,    wie beispielsweise Methanol oder Äthanol,  oder     Dioxan    oder einer wässrigen Lösung davon, im  Falle der     Alkalimetallborhydride,    bei einer Tempera  tur von ca. 20     'C    oder weniger     ausgeführt    werden.

         Lithiumaluminiumhydrid    ist das bevorzugte     Alkalime-          tallaluminiumhydrid,    und     Natriumborhydrid    ist das be  vorzugte     Alkalimetallborhydrid.     



  Es ist ersichtlich, dass diejenigen Verbindungen der  Formel 1, worin R eine niedere     Alkylgruppe    bedeutet,  zwei asymmetrische     Kohlenstoffatome    enthalten und in  Form von zwei     stereoisomeren        Racematen    auftreten.  Die     Racumate        'können        gewünschtenfalls    nach an sich  bekannten Verfahren, z. B. durch fraktionierte Kristal  lisation ihrer Salze, in ihre optischen     Isomeren    getrennt  werden.  



  Die     erfindungsgemäss    hergestellten     Säureadditions-          salze    sind Salze mit organischen Säuren, wie z. B. Salz  säure,     Bromwasserstoffsäure,    Schwefelsäure, Phosphor  säure, und mit organischen Säuren, wie z. B. Essigsäure,  Weinsäure,     Maleinsäure,    Zitronensäure,     Oxalsäure    und       Toluolsulfonsäure.     



  Die neuen erfindungsgemäss hergestellten     Tetrahy-          droisochinolinderivate    haben     analgetische    und husten  lindernde Eigenschaften.    Die Verbindungen der Formel I und ihre pharma  zeutisch verwendbaren     Säureadditionssalze    können da  her als Arzneimittel zur Linderung von Schmerzen und  Husten in Form von pharmazeutischen Präparaten ver  wendet werden, die dieselben in Verbindung mit einem  verträglichen pharmazeutischen Träger enthalten. Die  pharmazeutischen Präparate können für die     enterale,     z. B. orale, oder     parenterale    Verabreichung bestimmt  sein.

   Zu den festen Präparaten für die orale Verabrei  chung gehören Tabletten, Pillen, Pulver, Kapseln und  Körner, wobei der Träger anorganisch, z. B. Talkum,  oder organisch, z. B.     Lactose    oder Stärke sein kann.  Zusatzstoffe, wie z. B.     Magnesiumstearat    (ein Gleit  mittel) können ebenfalls vorhanden sein. Zu den flüs  sigen Präparaten für die orale Verabreichung gehören  Emulsionen, Lösungen und Suspensionen, und in solche  Präparate können Verdünnungsmittel, die gewöhnlich  in der Pharmazie verwendet werden, z. B. Wasser und  Paraffinöl, einverleibt werden. Die flüssigen Präparate  können die Form von sterilen wässrigen oder nicht  wässrigen Lösungen, Suspensionen oder Emulsionen ha  ben.  



       Polyoxyäthylenglycole    und pflanzliche Öle sind  brauchbare     Suspendiermedien.        Emulgatoren,        Disper-          giermittel    und andere Hilfsstoffe können ebenfalls vor  handen sein. Die pharmazeutischen Präparate können  den üblichen pharmazeutischen Operationen unterwor  fen werden, und es können auch andere pharmazeutisch  wertvolle Materialien darin vorhanden sein.  



  Die folgenden Beispiele erläutern das     erfindungs-          gemässe    Verfahren.    <I>Beispiel 1</I>  0,02     Mol    1-Methyl-2-[3-(3,4-dimethyl-phenyl)-3       oxo-propyl]-6,7-dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydro-isochino-          lin    in 100     cm3    trockenem Äther wurden bei Zimmer  temperatur unter Rühren tropfenweise zu einer Suspen  sion von 1,15 g (0,03     Mol)        Lithiumaluminiumhydrid    in  50 cm' trockenem Äther gegeben. Nach Beendigung der  Zugabe wurde das Gemisch 4 Stunden unter     Rück-          fluss    erhitzt und dann in Eiswasser abgekühlt.

   Der       überschuss        Lithiumaluminiumhydrid    wurde durch vor  sichtige Zugabe von     Äthylacetat    zersetzt. Das Gemisch  wurde mit verdünnter Schwefelsäure     angesäuert,    und  die Phasen wurden getrennt. Die wässrige Phase wurde  mit verdünnter     Natriumhydroxydlösung    alkalisch ge  macht und zweimal mit Äther extrahiert. Die vereinig  ten Ätherextrakte wurden mit Wasser gewaschen und  über Natriumsulfat getrocknet. Die getrocknete Lösung  wurde filtriert, und das Lösungsmittel wurde unter ver  mindertem Druck verdampft. Das zurückbleibende Öl  wurde in Äthanol und     äthanolischen    Chlorwasserstoff  aufgenommen, und nach dem Abkühlen wurde trocke  ner Äther zugesetzt.

   Die so gebildete     weisse    Festsub  stanz wurde aus     Äthanol/Äther    umkristallisiert und er  gab 0,8 g     1-Methyl-2-[3-(3,4-dimethyl-phenyl)-3-hydro-          xy-propyl]    -6,7-     dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydro        -isochino-          lin-hydrochlorid    in Form     weisserKristalle        vomSchmelz-          punkt    99     'C.     



  Das als Ausgangsmaterial verwendete     1-Methyl-2-[3-          (3,4-dimethyl-phenyl)-3-oxo-propyl]-6,7-dimethoxy-1,2,          3,4-tetrahydro-isochinolin    kann wie folgt hergestellt  werden:  Ein Gemisch von 22,2 g (0,15     Mol)        3,4-Dimethyl-          acetophenon,    36,6g     (0,15Mol)        1-Methyl-6,7-dimethoxy-          1,2,3,4-tetrahydro-isochinolin-hydrochlorid    und 6,75 g       Paraformaldehyd    in einer Lösung von 1 cm' konzen-           trierter    Salzsäure in 75     cm3    Äthanol wurde 24 Stunden  unter Rückfluss erhitzt.

   Beim Abkühlen auf 0  C wurde  eine cremefarbige Masse abgeschieden, die     abfiltriert     und aus Äthanol umkristallisiert wurde, wobei sie 38,2 g       1-Methyl-2-        [3-(3,4-dimethyl-phenyl)-3-oxo-propyl]-6,7-          dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydro-isochinolin-hydrochlorid     in Form von weissen Prismen mit dem Schmelzpunkt  182 bis 183  C ergab.  



  <I>Beispiel 2</I>  Analog wie in Beispiel 1 wurde     1-Methyl-2-[3-(3,4-          dimethyl-phenyl)-3        -hydroxy-propyl]-6,7-methylendioxy-          1,2,3,4-tetrahydro-isochinolin-hydrochlorid    (weisses kri  stallines Pulver vom Schmelzpunkt 165  C aus     Isopro-          panol/Äther)    aus     1-Methyl-2-[3-(3,4-dimethyl-phenyl)-          3        -oxo-propyl]        -6,7-methylendioxy-1,2,3,4-tetrahydroiso-          chinolin-hydrochlorid    hergestellt.  



  Das     alsAusgangsmaterialverwendete    1-Methyl-2-[3       (3,4-dimethyl-phenyl)-3-oxo-propyl]-6,7-methylendioxy-          1,2,3,4-tetrahydro-isochinolin-hydrochlorid    kann aus 3,       4-Dimethyl-acetophenon    und     1-Methyl-6,7-methylen-          dioxy-1,2,3,4-tetrahydroisochinolin-hydrochlorid,        ge-          mäss    Beispiel 1 erhalten werden.  



  <I>Beispiel 3</I>  12,5 g (0,03     Mol)        1-Methyl-2-[3-[indanyl-(5)]-3-          oxo-propyl]        -6,7-dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydro-isochino-          lin-hydrochlorid    wurden bei Zimmertemperatur in einem  Gemisch von 45     cm3    Methanol und 25     cm3        2n-Natrium-          hydroxydlösung    gelöst.

   Eine Lösung von 1,2 g (0,03       Mol)        Natriumborhydrid    in einem Gemisch von 45     cm3     Methanol und 6 cm'     2n-Natriumhydroxydlösung    wurde  im Verlauf von 0,5 Stunden tropfenweise zugesetzt. Das  Reaktionsgemisch wurde weitere 2,5 Stunden bei Zim  mertemperatur gerührt, 200 cm' Wasser zugesetzt, und  das Gemisch wurde dreimal mit Äther extrahiert. Die  vereinigten Ätherextrakte wurden einmal mit Wasser  gewaschen und über wasserfreiem Natriumsulfat ge  trocknet. Die getrocknete Lösung wurde filtriert, und  das Lösungsmittel wurde durch Verdampfen entfernt.

    Das zurückbleibende farblose Öl wurde in Äthanol ge  löst, und     äthanolischer    Chlorwasserstoff wurde zuge  setzt; weder durch Abkühlen der Lösung noch durch  Verdünnung mit Äther konnte ein kristallines     Hydro-          chlorid    erhalten werden. Das nach Verdampfung des  Äthanols und Äthers erhaltene ölige Hydrochlorid  wurde in Chloroform gelöst und die Lösung mehrere  Minuten mit einem Überschuss einer wässrigen     Kalium-          jodidlösung    geschüttelt. Die     Chloroformschicht    wurde  abgetrennt, einmal mit Salzlösung gewaschen und über  wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet.

   Die getrocknete  Lösung wurde filtriert und das Lösungsmittel unter ver  mindertem Druck verdampft. Der zurückbleibende gelbe  Gummi wurde in     Isopropanol    gelöst, und die Lösung  wurde abgekühlt. Bei Zugabe von Äther wurden 3,4 g       1-Methyl-2-[3-[indanyl-(5)]-3-hydroxy-propyl]-6,7-di-          methoxy-1,2,3,4-tetrahydro-isochinolin-hydrojodid    als  blassgelbe, hygroskopische, kristalline Festsubstanz vom       Schmelzpunkt    95 bis 98  C erhalten.  



  Das als Ausgangsmaterial verwendete     1-Methyl-2-          [3-[indanyl-(5)]-3-oxo-propyl]        -6,7-dimethoxy-1,2,3,4-          tetrahydro-isochinolin-hydrochlorid    kann wie folgt her  gestellt werden:

    Ein Gemisch von 32,0 g (0,2     Mol)        5-Acetyl-indan,     48,8 g (0,5     Mol)        1-Methyl-6,7-dimethoxy-1,2,3,4-tetra-          hydro-isochinolin-hydrochlorid    und 9 g     Paraformalde-          hyd    in einer Lösung von 0,5     Mol    konzentrierter Salz-    säure in 100     cm3    Äthanol wurde 16 Stunden unter  Rückfluss     erhitzt.    Beim Abkühlen auf 0  C wurde eine  Festsubstanz abgeschieden, die     abfiltriert    und aus     Ätha-          nol    umkristallisiert wurde, wobei sie 43,

  4 g     1-Methyl-          2-    [     3-[indanyl-(5)]        -3-oxo-propyl]        -6,7-dimethoxy-1,2,3,          4-tetrahydro-isochinolin-hydrochlorid    vom Schmelz  punkt 189 bis 191  C ergab.

      <I>Beispiel 4</I>  4,2 g (0,01     Mol)        1-Methyl-2-[3-[indanyl-(5)]-3-oxo-          propyl]        -6,7-dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydro-isochinolin-          hydrochlorid    (erhalten gemäss Beispiel 3) wurden in  100     cm3    Äthanol gelöst. 0,15 g Platinoxyd wurden zu  gegeben, und das Gemisch wurde bei Zimmertemperatur  und Atmosphärendruck hydriert. Die theoretische  Menge Wasserstoff wurde in 8 Stunden aufgenommen.  Das Gemisch wurde filtriert, das Filtrat wurde auf ca.  30     cm3    eingedampft, und nach Zugabe von trockenem  Äther schied sich ein weisser kristalliner Niederschlag  ab.

   Die Umkristallisation dieses Niederschlages aus       Äthanol/Äther    ergab 1,9 g     1-Methyl-2-[3-[indanyl-(5)]-          3-hydroxy-propyl]        -6,7-dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydro-          isochinolin-hydrochlorid    als weisse Mikrokristalle vom  Schmelzpunkt 108 bis 110  C (unter Zersetzung).  



  <I>Beispiel 5</I>  0,15 g Platinoxyd     (ADAMS-Katalysator)    wurden  unter Stickstoff zu einer Suspension von 4,3 g (0,01       Mol)1-Methyl-2-[3-[5,6,7,8-tetrahydro-naphthyl-(2)]-3-          oxo-propyl]        -6,7-dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydro-isochino-          lin-hydrochlorid    in 100     cm3    Äthanol gegeben. Das Ge  misch wurde bei Zimmertemperatur und Atmosphären  druck     hydriert.    Nach 4 Stunden war die theoretische  Menge Wasserstoff (270     cm3)    absorbiert worden, und  das gebildete Produkt hatte sich in dem Äthanol gelöst.

    Der Katalysator wurde durch Filtration entfernt, und  die Lösung wurde auf ein Volumen von ca. 30     cm3    ein  geengt und abgekühlt. Äther wurde zugesetzt, und die  ausgefällte weisse Festsubstanz wurde aus Äthanol/  Äther umkristallisiert und ergab 2,5 g     1-Methyl-2-[3-          [5,6,7,8-tetrahydro-naphthyl-(2)]-3-hydroxy-propyl]    -6,       7-dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydro-isochinolin-hydrochlo-          rid    in Form von weissen Kristallen vom Schmelzpunkt  108 bis 110  C.  



  Das als Ausgangsmaterial verwendete     1-Methyl-2-          [    3- [5, 6,7, 8     -tetrahydro-naphthyl    - (2)] -     3-oxo-propyl    ] -6,       7-dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydro-isochinolin-hydrochlorid     kann wie folgt hergestellt werden:

    Ein Gemisch von 17,4 g (0,1     Mol)        2-Acetyl-5,6,7,8-          tetrahydro-naphthalin,    24,4 g (0,1     Mol)        1-Methyl-6,7-          dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydro-isochinolin-hydrochlorid     und 4,5 g     Paraformaldehyd    in einer Lösung von 0,5     cm3     konzentrierter Salzsäure in 50     cm3        Äthanol    wurde 48  Stunden unter Rückfluss erhitzt.

   Beim Abkühlen auf  0  C wurde eine Festsubstanz abgeschieden, die     abfil-          triert    und aus Äthanol umkristallisiert wurde, wobei sie  18,9 g     1-Methyl-2-[3-[5,6,7,8-tetrahydro-naphthyl-(2)]-          3-oxo-propyl]        -6,7-dimethoxy-1,2,3,4-tetrahydroisochi-          nolin-hydrochlorid    vom Schmelzpunkt 171 bis 172  C  ergab.  



  <I>Beispiel 6</I>  Eine Lösung von 0,6 g (0,015     Mol)        Natriumborhy-          drid    in 10     cm3    Methanol, die 3 cm' verdünnte     Natrium-          hydroxylösung    enthielten, wurde über einen Zeitraum  von 0,5 Stunde unter Rühren tropfenweise zu einer  Lösung von 6,4 g (0,015     Mol)        1-Methyl-2-[3-[naphthyl-          (2)]-3-oxo-propyl]    -6,7-dimethoxy-1,2,3,

  4-tetrahydro-           isochinoiin-hydrochlorid    in 30     cm3    Methanol und 15     cm3          2n-Natriumhydroxydlösung    gegeben. Das Reaktionsge  misch wurde weitere 3 Stunden bei Zimmertemperatur  gerührt,     mit    ca. 200     em3    Wasser verdünnt und zweimal  mit Äther extrahiert. Die vereinigten ätherischen Ex  trakte wurden mit Wasser gewaschen und über wasser  freiem Natriumsulfat getrocknet. Die getrocknete Lö  sung wurde filtriert und unter vermindertem Druck ein  gedampft.

   Das zurückbleibende blassgelbe Öl mit ge  ringer Viskosität bildete kein kristallines Hydrochlorid,  wenn es mit     äthanolischem        Chlorwasserstoff    behandelt  wurde, gab aber bei Behandlung mit einer     methanoli-          schen        Oxalsäurelösung    ein kristallines     Oxalat.    3,0 g     1-          Methyl-2-[3-[naphthyl-(2)]        -3-hydroxy-propyl]        -6,7-di-          methoxy-1,2,3,

  4-tetrahydro-isochinolin-oxalat    in Form  von weissen Kristallen vom Schmelzpunkt 103  C wur  den nach Umkristallisation aus     Äthanol/Äther    erhalten.    Das als Ausgangsmaterial verwendete     1-Methyl-2-          [        3-[naphthyl-(2)]-3-oxo-propyl    ]     -6,7-dimethoxy-1,2,        3,4-          tetrahydro-isochinolin-hydrochlorid    kann wie folgt her  gestellt werden:

    Ein Gemisch von 25,5 g (0,15     Mol)        2-Acetyl-naph-          thalin,    36,6 g (0,15     Mol)        1-Methyl-6,7-dimethoxy-1,2,3,          4-tetrahydro-isochinolin-hydrochlorid    und 6,75 g     Para-          formaldehyd    in einer Lösung von 0,5     cm3    konzentrier  ter Salzsäure in 100     m3    Äthanol wurde 60 Stunden un  ter     Rückfluss    erhitzt.

   Beim Abkühlen auf 0  C wurde  eine Festsubstanz abgeschieden, die     abfiltriert    und aus       Äthanol/Äther    umkristallisiert, 16,9 g 1-Methyl-2-[3       [naphthyl-(2)]-3-oxo-propyl]-6,7-dimethoxy-1,2,3,4-te-          trahydro-isochinolin-hydrochlorid    vom Schmelzpunkt  187  C ergab.  



  <I>Beispiel 7</I>  0,3 g     5o/oiger        Palladium-auf-Kohle-Katalysator    wurde  zu einer Lösung von 3,74 g (0,01     Mol)    2-[3-(3,4-Dime       thyl-phenyl)-3-oxo-propyl]-6,7-methylendioxy-1,2,3,4-          tetrahydro-isochinolin-hydrochlorid    in 100     cm3    Metha  nol gegeben, und das Gemisch wurde bei Zimmertem  peratur und Atmosphärendruck hydriert. Nach 16 Stun  den war die theoretische Menge Wasserstoff absorbiert  worden. Der Katalysator wurde durch Filtration durch       Diatomeenerde,    die dann mit Methanol gewaschen  wurde, entfernt.

   Das mit der Waschflüssigkeit vereinigte  Filtrat wurde auf ein Volumen von ca. 25     cm3    einge  dampft. Äther wurde zu der     abgekühlen    Lösung gege  ben, und die weisse Festsubstanz, die sich bildete,  wurde aus     Methanol/Äther    umkristallisiert, wobei sie  2,0 g     2-[3-(3,4-Dimethyl-phenyl)-3-hydroxy-propyl]-6,          7-methylendioxy-1,2,3,4-tetrahydro-isochinolin-hydro-          chlorid    vom Schmelzpunkt 199  C ergab.  



  Das als Ausgangsmaterial verwendete     2-[3-(3,4-Di-          methyl-phenyl)-3-oxo-propyl]-6,7-methylendioxy-1,2,3,          4-tetrahydroisochinolin-hydrochlorid    kann wie folgt her  gestellt werden:  Ein Gemisch von 6,0 g (0,04     Mol)        3,4-Dimethyl-          acetophenon    8,6 g (0,04     Mol)        6,7-Methylendioxy-1,2,3,          4-tetrahydro-isochinolin-hydrochlorid    und 1,8 g     Para-          formaldehyd    in 25     cm3    Äthanol wurde 4,2 Stunden un  ter     Rückfluss    erhitzt.

   Beim Abkühlen auf 0  C wurde  eine Festsubstanz abgeschieden, die aus Äthanol umkri  stallisiert wurde und 7,1 g     2-[3-(3,4-Dimethyl-phenyl)-          3-oxo-propyl]        -6,7-methylendioxy-1,2,3,4-tetrahydro-          isochinolin-hydrochlorid    vom Schmelzpunkt 212  C er  gab.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Tetrahydroisochino- linderivaten der Formel EMI0004.0072 worin R Wasserstoff oder eine niedere Alkylgruppe, R1 und R2 je eine niedere Alkylgruppe oder zusammen die Methylengruppe und R3 und R4 je eine niedere Alkyl- gruppe oder zusammen die Trimethylen-, Tetramethylen- oder Butadien-(1,3)-ylen-(1,4)-gruppe bedeuten,
    sowie von Säureadditionssalzen hiervon, dadurch gekennzeich net, dass man die Ketogruppe einer Verbindung der Formel EMI0004.0087 oder eines Säureadditionssalzes hiervon, zur Hydroxy- methylengruppe reduziert. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass man das Reduktionsprodukt in die freie Base oder ein Säureadditionssalz überführt. 2.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass man die Reduktion katalytisch oder durch Behandlung mit einem Alkalimetallaluminiumhydrid oder Alkalimetallborhydrid durchführt. 3. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteran spruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die Reduk tion katalytisch unter Verwendung von Wasserstoff in Gegenwart eines Palladium- oder Platinkatalysators aus führt. 4. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteran spruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die Reduk tion unter Verwendung von Lithiumaluminiumhydrid oder Natriumborhydrid ausführt. 5.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass man als Ausgangsmaterial der Formel 11 eine Verbindung verwendet, worin R die Methylgruppe, R1 und R2 je eine Methylgruppe oder zusammen die Methylengruppe und R3 und R4 je eine Methylgruppe oder zusammen die Trimethylen-, Tetramethylen- oder Butadien-(1,3)-ylen-(1,4)-gruppe bedeuten.
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