CH504460A - Verfahren zur Herstellung von Oxazepinen und Thiazepinen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Oxazepinen und Thiazepinen

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CH504460A
CH504460A CH1061570A CH1061570A CH504460A CH 504460 A CH504460 A CH 504460A CH 1061570 A CH1061570 A CH 1061570A CH 1061570 A CH1061570 A CH 1061570A CH 504460 A CH504460 A CH 504460A
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CH1061570A
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F Howell Charles
Ramirez Paul
A Jr Hardy Robert
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American Cyanamid Co
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Description


  Verfahren zur Herstellung von Oxazepinen und Thiazepinen    Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung  von neuen organischen Verbindungen, nämlich     11-sub-          stituierten    Dibenz-[b,f][1,4]-oxazepinen und -thiazepinen  und ihren nichttoxischen Säureadditionssalzen.  



  Die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen las  sen sich durch folgende Formel wiedergeben:  
EMI0001.0002     
    worin R Wasserstoff, einen Niederalkylrest, einen     Hy-          droxyniederalkylrest,    einen Acyloxyniederalkylrest, einen  Carboniederalkoxyrest, einen Carbobenzyloxyrest oder  einen Arylniederalkylrest, R, Wasserstoff oder einen Nie  deralkylrest, R2 und R3 Wasserstoffatome, Niederalkyl  reste, Niederalkoxyreste, Niederalkylmercaptoreste,     Ni-          trogruppen,    Halogenatome, Trifluormethylreste,     Dinie-          deralkylsulfonamidogruppen    oder Niederalkanoylreste, X  Sauerstoff oder Schwefel, m eine ganze Zahl von 1 bis 3  und n die Zahl 2 oder 3 bedeuten.  



  Die neuen Verbindungen sind wegen ihrer Zentral  nervensystem-Aktivität vorteilhaft. Einige dieser Verbin  dungen zeigen wertvolle Tranquilizeraktivität bei nicht  toxischen Dosen, die weder übermässige Stimulierung  noch Depression erzeugen.  



  Eine geeignete Prüfung auf Tranquillizeraktivität be  steht darin, dass man die Verminderung der spontanen  motorischen Aktivität bei Tieren mit Hilfe eines     Akto-          photometers    (eine photoelektrische Vorrichtung zur quan  titativen Messung der locomotorischen Aktivität) misst.  Abgestufte Dosen der aktiven Verbindungen werden an  Gruppen von Mäusen verabreicht, und der wirksame  Dosierungsbereich für eine signifikante Verminderung    der motorischen Aktivität (ein Mass für die     Tranquilli-          zerwirkung)    im Vergleich zu Kontrollgruppen wird be  stimmt.  



  Die antidepressiven Eigenschaften der     erfindungsge-          mäss    erhältlichen Verbindungen werden bestimmt, indem  man ihre Fähigkeit, einer durch Verabreichung von     Te-          trabenazinhexamat    bei Tieren induzierten Depression  entgegenzuwirken, misst, Abgestufte Dosen der aktiven  Verbindungen werden an Gruppen von Mäusen verab  reicht. Hierauf folgt die Verabreichung einer Dosis des  Tetrabeanzins, die bekanntermassen das forschende Ge  baren normaler Mäuse deutlich unterdrückt.

   Die     mit     Antidepressivum behandelten Gruppen zeigen normales  forschendes Verhalten, während die Kontrollgruppen und  mit einem als Antidepressivum unwirksamen Mittel be  handelte Gruppen kein normales forschendes Verhalten,  sondern die bekannte tiefe Depression zeigen, die durch  Tetrabenazin induziert wird.  



  Einige der neuen Verbindungen zeigen ferner andere  wertvolle pharmazeutische Eigenschaften, zum Beispiel  analgetische Aktivität.  



  Die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen sind  im allgemeinen Öle oder niedrig schmelzende Feststoffe,  die in Wasser nur wenig löslich, jedoch in organischen  Lösungsmitteln, zum Beispiel Methanol oder Äthanol  löslich sind. Sie sind basische Stoffe, die gewöhnlich bei  Zimmertemperatur in wässrigen Mineralsäuren löslich  sind. Sie bilden Säureadditionssalze, zum Beispiel das     Hy-          drochlorid,    Sulfat oder Phosphat. Die     erfindungsgemäss     erhältlichen Verbindungen können im allgemeinen in  Form ihrer Salze oral od. parenteral verabreicht werden u.

    sind wirksame     Zentralnervensystem-Mittel.    Zur oralen  Verabreichung können die neuen Verbindungen mit den  üblichen pharmazeutischen Trägern vereinigt und bei  spielsweise in Form von Tabletten, Kapseln, Dragees,  Flüssigkeiten zur tropfenweisen Einnahme, Emulsionen,  Suspensionen und Sirupen und in Schokolade,     Süssigkei-          ten    oder Kaugummi angewandt werden. Sie können fer  ner als Suppositorien und wässrige Lösungen zur     paren-          teralen    Injektion verabreicht werden.

        Die Verbindungen der     Formel    I, zum Beispiel     11-(1-          -substituiertes-4-piperidyl)dibenz[b,f][1,4]oxazepine    und  -thiazepine, werden erfindungsgemäss dadurch herge  stellt, dass man eine Verbindung der Formel:  
EMI0002.0003     
    worin R, R,,     R2,        R.,    m, n und X obige Bedeutung be  sitzen, in     Gegenwart    eines sauren Kondensationsmittels  cyclisiert.  



  Das Verfahren besteht also in der Cyclisierung eines  geeignet substituierten 2'-Aryloxy- oder     2'-Arylthio-1-          -substituierten    Isonipecotanilid (II) zu dem gewünschten  11-(1-substituierten 4-Piperidyl)dibenz[b,f][1,4]oxazepin  oder -thiazepin (I); darauf kann man gegebenenfalls ein  nichttoxisches Säureadditionssalz bilden.  



  Nach dem Verfahren werden entsprechend substi  tuierte Isonipecotanilide mit sauren Kondensationsmit  teln, zum Beispiel Phosphoroxychlorid,     Phosphorpenta-          chlorid,    Polyphosphorsäure, Zinkchlorid oder Alumi  niumchlorid oder Gemischen daraus, gegebenenfalls in  Gegenwart eines inerten Lösungsmittels, zum Beispiel  Benzol, Xylol oder o-Dichlorbenzol, behandelt. Diese  Umsetzung wird im allgemeinen bei erhöhter Tempera  tur durchgeführt, die beispielsweise von etwa 90 C bis  etwa 240 C reichen kann. Die Umsetzung ist gewöhn  lich in einigen Stunden beendet, kann jedoch mit milden  Reagentien bei niederen Temperaturen sogar 2 bis 4 Tage  erfordern.  



  Die benötigten substituierten Isonipecotanilide (II)  können leicht durch Acylierung von bekannten     o-Aryl-          oxyanilinen    und o-Arylthioanilinen mit dem gewünschten  substituierten Isonipecotoylhalogenidhydrohalogenid her  sestellt werden. Diese Umsetzung wird im allgemeinen  in einem inerten Lösungsmittel, zum Beispiel Aceton,  Benzol oder Dimethylformamid, in Gegenwart eines ba  sischen Mittels, zum Beispiel Triäthylamin, Pyridin oder  Dimethylanilin durchgeführt.  



  Erhaltene Verfahrensprodukte der Formel I, worin R  Wasserstoff     bedeutet,    können durch Umsetzung mit  Äthylenoxyd in die entsprechenden Hydroxyäthylderivate  übergeführt werden. Andererseits kann man erhaltene  Verbindungen der Formel I, worin R Wasserstoff be  deutet, zur Herstellung entsprechender Verbindungen, in  welchen R einen Carboniederalkoxy- oder     Carbobenzyl-          oxyrest    bedeutet, verwenden, indem man besagte Ver  bindungen mit einem Halogenameisensäure-niederalkyl  ester bzw. -benzylester in Gegenwart einer tertiären Base  umsetzt.  



  Die folgenden Beispiele erläutern die Herstellung bei  spielhafter 11-substituierter Dibenz[b,f][1,4]oxazepine und  -thiazepine.  



  <I>Beispiel 1</I>  2-Chlor-11-(1-methyl-40-piperidyl)-dibenz[b, f ]     [1,4]-          axazepin     Das Hydrochlorid von     2'-p-Chlorphenoxy)-1-methyl-          isonipecotanilid    wird durch Auflösen von 0,7 g der Base    in Äthanol, das einen Überschuss an Chlorwasserstoff  säure enthält, hergestellt. Die erhaltene Lösung wird zur  Trockne eingeengt. Den Rückstand versetzt man mit  1,4 g Phosphorpentoxyd und 5 ml Phosphoroxychlorid.  Die Mischung wird 48 Stunden unter Rückfluss erwärmt,  woraf sie mit Eis abgekühlt und mit Kaliumhydroxyd  alkalisch gemacht wird. Das halbfeste Produkt wird ge  sammelt und im Vakuum über Phosphorpentoxyd ge  trocknet.

   Dieses halbfeste Produkt wird durch     Absorp-          tionschromatographie    an einer Aluminiumoxydsäule  gereinigt. Das gereinigte Produkt wird aus der Kolonne  mit einem Lösungsmittelsystem aus Äthylacetat u. Hexan  eluiert. Nach Entfernung des Lösungsmittels wird     2-          -Chlor-11-(1-methyl-4-piperidyl)-dibenz        [b,f][1,4]-oxaze-          pin    als klares farbloses öl erhalten. Das Ultraviolett-Ab  sorptionsspektrum dieser Verbindung zeigt folgende Ban  den:  X'011- 300, 325 m  (a = 5200, bzw. 5500).    Durch Behandlung einer Ätherlösung dieser Base mit  alkoholischem Chlorwasserstoff wird das Hydrochlorid  des Produkts vom F. 246 - 249 C ausgefällt.  



  Die oben beschriebene Cyclisierung kann auch mit  einer Mischung von Phosphoroxychlorid und Polyphos  phorsäure oder Polyprosphorsäure allein anstelle der  Mischung aus Phosphorpentoxyd und     Phosphoroxychlo-          rid    durchgeführt werden.  



  <I>Beispiel 2</I>  2'-(p-Chlorphenoxy)-1-methyl-isonipecotanilid  Eine Aufschlämmung von     1-Methylisonipecotoyl-          chloridhydrochlorid    wird durch Umsetzung von 25 ml  Thionylchlorid und 9,7 Q     1-Methylisonipecotinsäurehy-          drochlorid    bei 25 C hergestellt. Nach Aufhören der Gas  entwicklung wird überschüssiges Thionylchlorid durch  Destillation unter vermindertem Druck entfernt. Der  kristalline Rückstand wird mit 250 ml wasserfreiem  Hexan verrieben. Die gebildete Suspension wird unter  vermindertem Druck zur Trockne eingeengt, wodurch  Lösungsmittel und restliches Thionylchlorid entfernt wer  den. Dieser Rückstand wird dann in 200 ml wasserfreiem  Aceton aufgenommen.

   Die Aufschlämmung wird mit  10,4 g 2-(p-Chlorphenoxy)-anilin in 50 ml Aceton ver  setzt. Nach 20 Minuten werden 10 - Triäthylamin zuge  geben, wobei sich unmittelbar eine dicke     Aufschläm-          mung    bildet. Nach 2 Stunden langem Rühren bei Zim  mertemperatur filtriert man die     Reaktionsmischung    und       engt    das Filtrat zur Trockne ein. Den Rückstand löst  man in einer Benzol-Wasser-Mischung und macht die  wässrige Phase mit Kaliumcarbonat alkalisch. Das Pro  dukt wird mit Benzol extrahiert, und die Benzolschicht  wird über Kaliumcarbonat getrocknet und unter vermin  dertem Druck eingeengt. Nach Umkristalliseren aus  Hexan wird 2'-(p-Chlorphenoxy)-1-methylisonipecotanilid  vom F. 141-143 C erhalten.  



  <I>Beispiel 3</I>       3-Chlor-11-(1-methyl-4-piperidyl)-dibenzo[b,f][1,4]-          thiazepinhydrochlorid     Das Hydrochlorid von     2'-(p-Chlorphenylthio)-1-me-          thyl-isonipecotanilid    wir mit     äthanolischer    Chlorwasser  stoffsäure wie in Beispiel 1 beschrieben hergestellt.  



  Diese Verbindung wird im Gewichtsverhältnis<B>30:</B> 1  mit Polyphosphorsäure versetzt und etwa 8 Stunden auf      etwa 170 C     erwärmt,    worauf man die Mischung auf Eis       giesst    und     alkalisch    macht. Man extrahiert das Produkt  mit Äther, trocknet über Kaliumcarbonat und engt zur  Trockne ein. Der ölige Rückstand wird in Äthanol ge  löst, das eine äquivalente Menge Chlorwasserstoff ent  hält. Bei Zugabe von Äther fällt das     2-Chlor-11-(1-me-          thyl-4-    piperidyl)dibenzo[b,f][1,4]thiazepinhydrochlorid  vom F. 234 - 237 C aus.  



  <I>Beispiel 4</I>  2'-(p-Chlorphenylthio)-1-methyl-isonipecotanilid  Eine Suspension von     1-Methylisonipecotoylchloridhy-          drochlorid,    hergestellt nach der Arbeitsweise von Bei  spiel 2, in Aceton wird mit 2-(p-Chlorphenylthio)-anilin  versetzt. Nach 20 Minuten werden zwei Äquivalente     Di-          methylanilin    zugegeben, wobei sich sofort ein starker  Niederschlag bildet. Nach Rühren über Nacht wird das  Dimethylanilinhydrochlorid abfiltriert. Das Filtrat engt  man zur Trockne ein und kristallisiert den Rückstand  aus Hexan zu     2'-(p-Chlorphenylthio)-1-methylisonipecot-          anilid    vom F. 126 - 128 C um.  



  <I>Beispiel s</I>  11-(1-Methyl-4-piperidyl)dibenz[b,f][1,4]oxazepin  o-Phenoxyanilin wird mit     1-Methylisonipecotoylchlo-          ridhydrochlorid    nach der Arbeitsweise von Beispiel 4 zu  1-Methyl-2'-phenoxyisonipecotanilid umgesetzt.  



  Diese Verbindung wird mit Phosphorpentoxyd und  Phosphoroxychlorid nach der Arbeitsweise von Beispiel 1  zu 11-(1-Methyl-4-piperidyl)-dibenz[b,f][1,4]oxazepin     cy-          clisiert.    Das Produkt schmilzt als Hydrochlorid bei     230-          235 C.     



  <I>Beispiel 6</I>  11-(l-Methyl-4-piperidyl)dibenz[b,f][1,4]thiazepin  o-Phenylthioanilin wird mit     1-Methylisonipecotoyl-          chloridhydrochlorid    wie in Beispiel 4 zu     1-Methyl-2'-          -(phenylthio)-isonipecotanilid    umgesetzt.  



  Diese Verbindung wird mit Polyphosphorsäure nach  der Arbeitsweiser von Beispiel 3 zu     11-(1-Methyl-4-pi-          peridyl)dibenzo[b,f][1,4]thiazepin    cyclisiert.  



  <I>Beispiel 7</I>  2-Chlor-11-(4-piperidyl)dibenz[b,f][1,4]oxazepin  1-Carbobenzyloxy-2'-(p-chlorphenoxy)isonipecotanilid  wird durch Behandlung einer Lösung von     1-Carbobenzyl-          oxyisonipecotinsäure    in Tetrahydrofuran mit     Carbonyl-          diimidazol    bei 10 C und anschliessende Zugabe von     o-          -(p-Chlorphenoxy)anilin    hergestellt.  



  Diese Verbindung wird mit Phosphorpentoxyd und  Phosphoroxychlorid nach der Arbeitsweise von Beispiel 1  zu 2-Chlor-11-(4-piperidyl)-dibenz[b,f][1,4]oxazepin     cy-          clisiert.     



  <I>Beispiel 8</I>  11-(4-Piperidyl)dibenz[b,f][1,4]thiazepin  1 - Carbobenzyloxy - 2'- (phenylthio)isonipecotanilid  wird durch Behandlung einer Lösung von     1-Carbobenzyl-          oxyisonipecotinsäure    in Tetrahydrofuran mit     Carbonyl-          diimidazol    bei 10 C und anschliessende Zugabe von     o-          -(Phenylthio)anilin.    Rückflussieden der Mischung für  eine Stunde und Isolierung des Produkts hergestellt.    Diese Verbindung wird mit Polyphosphorsäure nach  der Arbeitsweise von Beispiel 3 zu     11-(4-Piperidyl)diben-          zo[b,f][1,4]thiazepin    cyclisiert.  



  <I>Beispiel 9</I>  2-Chlor-11-(4-piperidyl)dibenz[b,f][1,4]thiazepin  1- Carbobenzyloxy- 2'-     (p-chlorphenylthio)isonipecot-          anilid    wird nach der in Beispiel 7 beschriebenen Arbeits  weise hergestellt. Diese Verbindung wird mit Polyphos  phorsäure wie in Beispiel 3 zu     2-Chlor-11-(4-piperidyl)-          dibenzo[b,f][1,4]thiazepin    cyclisiert.  



  <I>Beispiel 10</I>       2-Chlor-11-[1-(2-hydroxyäthyl)-4-piperidyl]dibenz-          [b,f][1,4]oxazepin     Die Behandlung von     2-Chlor-11-(4-piperidyl)dibenz-          [b,f][1,4]oxazepin    mit Äthylenoxyd liefert die Verbin  dung     2-Chlor-11-[1-(2-hydroxyäthyl)-4-piperidyl]-dibenz-          [b,f][1,4]oxazepin.     



  <I>Beispiel 11</I>  11-[1-(2-Hydroxyäthyl)-4-piperidyl-dibenzo[b,     f][1,4]-          thiazepin     11-(4-Piperidyl)dibenzo[b,f][1,4]thiazepin (Beispiel 8)  wird mit Äthylenoxyd in Äthanol zu     11-[1-(2-Hydroxy-          äthyl)-4-piperidyl]dibenzo[b,f][1,4]thiazepin    umgesetzt.  



  <I>Beispiel 12</I>  11-(1-Carbäthoxy-4-piperidyl)-2-chlordibenzo[b, f ][I     ,4]-          thiazepin     Nach der Arbeitsweise von Beispiel 2 hergestelltes  2-Chlor-11-(4-piperidyl)dibenzo[b,f][1,4]thiazepin wird  mit Äthylchlorcarbonat in Gegenwart von Pyridin zu       11-(1-Carbäthoxy-4-piperidyl)-2-chlordibenzo[b,f][1,4]-          thiazepin    umgesetzt.  



  <I>Beispiel 13</I>  11-(4-Piperidyl)dibenz[b,f][1,4]oxazepin  Eine Lösung von 1-Carbobenzyloxyisonipecotinsäure  in Tetrahydrofuran mit 10 C wird mit     Carbonyldiimid-          azol    und anschliessend mit o-Phenoxyanilin behandelt.  Die Mischung wird     unter    Rückfluss erwärmt und das  entstandene     1-Carbobenzyloxy-2'-phenoxyisonipecotani-          lid    wird isoliert. Diese Verbindung wird mit     Phosphor-          pentoxyd    in Phosphoroxychlorid nach der Arbeitsweise  von Beispiel 1 zu     11-(4-Piperidyl)dibenz[b,f][1,4]oxaze-          pin    als Hydrochlorid vom F. 259-262 C cyclisiert.  



  <I>Beispiel 14</I>  11-(1-Carbobenzyloxy-4-piperidyl)dibenz[b,f][1,4]  <I>oxazepin:</I>  Nach der Arbeitsweise von Beispiel 8 hergestelltes  11-(4-Piperidyl)dibenz[b,f][1,4]oxazepin wird mit     Chlor-          ameisensäure-benzylester    zu     11-(1-Carbobenzyloxy-4-pi-          peridyl)dibenz[b,f][1,4]oxazepin    umgesetzt.  



  <I>Beispiel 15</I>       11-(1-Methyl-4-piperidyl)-2-trifluormethyldibenz-          [b,f][1,4]oxazepin     2-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-Trifluor-p-tolyloxy)anilin wird mit     1-Methyl-          isonipecotolylchloridhydrochlorid    nach der Arbeitsweise      von Beispiel 4 zu     1-Methyl-2'-(&alpha;,&alpha;,&alpha;-trifluor-p-tolyloxy)-          isonipecotanilin    umgesetzt. Diese Verbindung wird mit  Phosphorpentoxyd und Phosphoroxychlorid nach der Ar  beitsweise von Beispiel 1 zu     11-(1-Methyl-4-piperidyl)-          -2-trifluormethyl-dibenz[b,f][1,4]oxazepin    cyclisiert.  



  <I>Beispiel 16</I>  2-Brom-11-(1-methyl-4-piperidyl)dibenzo[b, f ] [I     ,4]-          thiazepin     Die Arbeitsweisen von Beispiel 4 und 3 werden wie  derholt. So wird 2-(p-Bromphenylthio)anilin nach der  Arbeitsweise von Beispiel 4 mit     1-Methylisonipecotoyl-          chloridhydrochlorid    acyliert und liefert     2'-(p-Bromphe-          nylthio)-1-methylisonipecotanilid.    Diese Verbindung wird  wie in Beispiel 3 in heisser Polyphosphorsäure zu     2-          -Brom-11-(1-methyl-4-piperidyl)dibenzo[b,f][1,4]thiazepin     cyclisiert.  



  <I>Beispiel 17</I>  2-Fluor-11-(1-methyl-4-piperidyl)dibenzo[b,f][1,4]  <I>-thiazepin</I>  Nach der Arbeitsweise von Beispiel 4 wird     2-(p-Fluor-          phenylthio)anilin    mit     1-Methylisonipecotoylchloridhydro-          chlorid    zu     2'-(p-Fluorphenylthio)-1-methylisonipecotani-          lid    acyliert. Diese Verbindung wird in heisser Polyphos  phorsäure wie in Beispiel 3 zu     2-Fluor-11-(1-methyl-4-          -piperidyl)dibenzo[b,f][1,4]thiazepin    cyclisiert.  



  <I>Beispiel 18</I>       2-(N,N-Dimethylsulfamoyl)-11-(1-methyl-4-piperidyl)-          dibenz[b,f][1,4]oxazepin     Nach der Arbeitsweise von Beispiel 4 wird o-[p-(N,N  -Dimethylsulfamoyl)phenoxy]anilin mit     1-Methylisonipe-          cotoylchloridhydrochlorid    zu     2'-[p-(N,N-Dimethylsulfam-          oyl)phenoxy]-1-methylisonipecotanilid    umgesetzt.

   Diese  Verbindung wird mit Phosphorpentoxyd und     Phosphor-          oxychlorid    nach der Arbeitsweise von Beispiel 1 zu     2-          -(N,N-Dimethylsulfamoyl)    -11-     (1-methyl-4-piperidyl)di-          benz[b,f][1,4]oxazepin    cyclisiert.  



  <I>Beispiel 19</I>  3-Acetyl-11-(1-methyl-4-piperidyl)dibenz[b,f][1,4]  <I>oxyzepin</I>  o-(m-Acetylphenoxy)anilin wird mit     1-Methylisonipe-          cotoylchloridhydrochlorid    nach der Arbeitsweise von  Beispiel 4 zu     2'-m-Acetylphenoxy)1-methylisonipecotani-          lid    umgesetzt. Diese Verbindung wird mit     Phosphorpent-          oxyd    und Phosphoroxychlorid nach der Arbeitsweise von  Beispiel 1 zu     3-Acetyl-11-(1-methyl-4-piperidyl)dibenz-          [b,f][1,4]oxazepin    cyclisiert.  



  <I>Beispiel 20</I>  2-Methoxy-11-(1-methyl-4-piperidyl)dibenz[b, f ] [I     ,4]-          oxazepin     Die Verbindung wird erhalten, wenn     o-(p-Methoxy-          phenoxy)anilin    mit     1-Methylisonipecotoylchloridhydro-          chlorid    nach der Arbeitsweise von Beispiel 4 unter Bil  dung von     2'-(p-Methoxyphenoxy)-1-methylisonipecotani-          lid    erwärmt wird, das mit Phosphorpentoxyd und Phos-    phoroxychlorid nach der Arbeitsweise von Beispiel 1 zu       2-Methoxy-11-(1-methyl-4-piperidyl)dibenz[b,f][1,4]oxa-          zepin    cyclisiert wird.  



  <I>Beispiel 21</I>       11-(1-Methyl-4-piperidyl)-2-methylthiodibenz[b,f][1,4]-          oxazepin     Nach der Arbeitsweise von Beispiel 4 wird     o-(p-Me-          thylthiophenoxy)anilin    mit     1-Methylisonipecotoylchlorid-          hydrochlorid    zu     2'-(p-Methylthiophenoxy)-1-methyliso-          nipecotanilid    umgesetzt. Diese Verbindung wird mit  Phosphorpentoxyd und Phosphoroxychlorid nach der  Arbeitsweise von Beispiel 1 zu     11-(1-Methyl-4-piperidyl)-          -2-methylthiodibenz[b,f][1,4]oxazepin    cyclisiert.  



  <I>Beispiel 22</I>       2-Chlor-8-methyl-11-(1-methyl-4-piperidyl)dibenzo-          [b,f][1,4]thiazepin     Nach der Arbeitsweise von Beispiel 4 wird     4-(p-          -Chlorphenylthio)-m-toluidin    mit     1-Methylisonipecotoyl-          chloridhydrochlorid    zu     4'-(p-Chlorphenylthio-1-methyl-          -m-isonipecotoluidid    acyliert. Diese Verbindung wird in  heisser Polyphosphorsäure wie in Beispiel 3 zu 2-Chlor       -8-methyl-11-(1-methyl-4-piperidyl)dibenzo[b,f][1,4]thi-          azepin    cyclisiert.  



  <I>Beispiel 23</I>       2-Chlor-11-(1-methyl-4-piperidyl)dibenzo[b,f][1,4]-          thiazepin     1-Methyl-4-propyl-4-cyanpiperidin wird zu     1-Methyl-          -4-propylisonipecotinsäure    hydrolysiert. Diese Verbin  dung wird durch die in Beispiel 2 beschriebene Arbeits  weise in das Säurechloridhydrochlorid übergeführt und  mit 2-(p-Chlorphenylthio-anilin zu     2'(p-Chlorphenyl-          thio)-1-methyl-4-propylisonipecotanilid    kondensiert. Die  se Verbindung wird in heisser Polyphosphorsäure nach  der Arbeitsweise von Beispiel 3 zu     2-Chlor-11-(1-methyl-          -4-propyl-4-piperidyl)dibenzo[b,f][1,4]thiazepin    cyclisiert.

    <I>Beispiel 24</I>       2-Chlor-11-(1-methyl-3-pyrrolidinyl)dibenz[b,f][1,4]-          oxazepin     Nach der Arbeitsweise von Beispiel 2 wird     2-(p-          -Chlorphenoxy)-anilin    mit     1-Methyl-3-pyrrolidincarbo-          nylchloridhydrochlorid    zu     2'-(p-Chlorphenoxy)-1-methyl-          -3-pyrrolidincarboxanilid    umgesetzt. Diese Verbindung  wird mit Phosphorpentoxyd in Phosphoroxychlorid nach  der Arbeitsweise von Beispiel 1 zu     2-Chlor-11-(1-methyl-          -3-pyrrolidinyl)dibenz[b,f][1,4]oxazepin    cyclisiert.  



  <I>Beispiel 25</I>       2-Chlor-11-(1-methyl-3-pyperidyl)dibenz[b,f][1,4]-          thiazepin     2-(p-Chlorphenylthio)anilin wird nach der Arbeits  weise von Beispiel 4 mit     1-Methylnipecotoylchloridhy-          drochlorid    zu     2'-(p-Chlorphenylthio)-1-methylnipecotani-          lid    acyliert. Diese Verbindung wird in heisser Polyphos  phorsäure wie in Beispiel 3 zu     2-Chlor-11-(1-methyl-3-          -piperidyl)dibenzo[b,f][1,4]thiazepin        cyclisiert.  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH 1 Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel EMI0005.0000 worin R Wasserstoff, einen niederen Alkylrest, einen Hydroxyniederalkylrest, einen Acyloxyniederalkylrest, einen Carboniederalkoxyrest, einen Carbobenzyloxyrest oder einen Arylniederalkylrest, R, Wasserstoff oder einen niederen Alkylrest, R2 und R3 Wasserstoffatome, nie dere Alkylreste, niedere Alkoxyreste, Niederalkylmer- captoreste, Nitrogruppen, Halogenatome, Trifluormethyl- gruppen, Diniederalkylsulfonamidogruppen oder niedere Alkanoylgruppen, X Sauerstoff oder Schwefel, m eine ganze Zahl von 1 bis 3 und n die Zahl 2 oder 3 bedeu ten, und ihren nichttoxischen Säureadditionssalzen, da durch gekennzeichnet,
    dass man eine Verbindung der Formel EMI0005.0005 worin R, R,, R., R" m, n und X obige Bedeutung besit zen, in Gegenwart eines sauren Kondensationsmittels cy- clisiert. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch ge kennzeichnet, dass man erhaltene Verbindungen in nicht toxische Säureadditionssalze überführt. 2. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekenn zeichnet, dass die Cyclisierung in einem inerten Lö sungsmittel, bei erhöhter Temperatur durchgeführt wird. 3.
    Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch ge kennzeichnet, dass als saures Kondensationsmittel Phos- phoroxychlorid, Phosphorpentachlorid, Polyphosphor säure, Zinkchlorid oder Aluminiumchlorid oder Gemi sche daraus verwendet werden. 4. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch ge kennzeichnet, dass man erhaltene Verfahrensprodukte der Formel I, worin R Wasserstoff bedeutet, durch Um setzung mit Äthylenoxyd in die entsprechenden Hydroxy- äthylderivate überführt.
    PATENTANSPRUCH II Verwendung der nach dem Verfahren gemäss Patent anspruch I erhaltenen Verbindungen der Formel I, wor in R Wasserstoff bedeutet, zur Herstellung entsprechen der Verbindungen, in welchen R einen Carboniederalk- oxy- oder Carbobenzyloxyrest bedeutet, dadurch gekenn zeichnet, dass man die Verbindungen mit einem Halo genameisensäure-niederalkylester bzw. -benzylester in Gegenwart einer tertiären Base umsetzt.
    <I>Anmerkung des</I> Eidg. <I>Amtes für geistiges</I> Eigentum: Sollten Teile der Beschreibung mit der im Patentan spruch I gegebenen Definition der Erfindung nicht in Einklang stehen, so sei daran erinnert, dass gemäss Art. 51 des Patentgesetzes der Patentanspruch für den sachlichen Geltungsbereich des Patentes massgebend ist.
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