CH505139A - Verfahren zur Herstellung von Isoxazolylpyridiniumsalzen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Isoxazolylpyridiniumsalzen

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CH505139A
CH505139A CH729670A CH729670A CH505139A CH 505139 A CH505139 A CH 505139A CH 729670 A CH729670 A CH 729670A CH 729670 A CH729670 A CH 729670A CH 505139 A CH505139 A CH 505139A
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CH
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isoxazolyl
methyl
lower alkyl
pyridinium
alkyl
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CH729670A
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John Bauer Victor
Robert Safir Sidney
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American Cyanamid Co
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Description


  Verfahren zur Herstellung von Isoxazolylpyridiniumisalzen    Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur  Herstellung von neuen Isoxazolylpyridiniumsalzen der  Formel:  
EMI0001.0000     
    worin  R ein Wasserstoffatom oder eine niedere     Alkyl-          oder    Trihalogenalkylgruppe,  R1 und R2, dei untereinander gleich oder     voneina-          der    verschieden sein können, Wasserstoffatome oder  niedere Alkylreste,  R3 einen niederen Akyl-, niederen Alkenyl-, niede  ren Aralkenyl,- cycloalkylsubstituierten niederen     Alkyl-          oder    niederalkoxysubstituierten niederen Alkylrest und  Z eine dreiwertige Gruppe folgender Struktur:

   be  deuten, wobei  
EMI0001.0007     
  
EMI0001.0008     
    angibt, dass entweder zwischen dem a- und     /3-    oder  zwischen dem ss- und gγC-Atom eine Doppelbindung  vorhanden ist, und X ein     pharmazeutisch    annehmbares  Anion bedeutet. Das Anion kann beispielsweise Chlo  rid, Bromid oder Jodid sein. Die gepunktete Linie be  deutet eine     Doppelbindung,    deren Lage von der Be  deutung von Z     abhängt.        Wenn    Z die Gruppe  
EMI0001.0014     
    bedeutet, dann liegt die Doppelbindung zwischen R  und R1, und wenn Z die andere der oben angegebenen  Bedeutungen hat, dann liegt die Doppelbindung in der  anderen der angegebenen Stellungen.  



  Diese Verbindungen sind im allgemeinen wasser  lösliche kristalline Feststoffe.  



  Die neuen Verbindungen werden dadurch herge  stellt, dass man ein 1-(4-Pyridyl)-1,3-alkyldion der  Formel:  
EMI0001.0015     
    mit R3X quaternisiert, anschliessend das gebildete     qua-          ternisierte    Alkyldion mit einem Hydroxylaminsalz zu  einem Gemisch aus einem     4-(5-Isoxazolyl)-pyridinium-          salz    und einem 4-(3-Isoxazolyl)-pyridiniumsalz umsetzt  und dieses Gemisch     trennt.     



  Die Quaternisierung erfolgt bei einer Temperatur  von 0-1S0  C während 1 Minute bis 24 Stunden in  Abwesenheit oder     Gegenwart    eines Lösungsmittels,  z. B. eines Alkohols, in einem offenen Gefäss oder  einer verschlossenen Bombe. Die Umsetzung mit     einem     Hydroxylaminsalz, z.

   B. dem Hydrochlorid, erfolgt in  einem polaren Lösungsmittel, wie Wasser oder Alko  hol, bei einer Temperatur von 25-125  C während 1  Minute bis zu 24 Stunden, unter Cyclisierung und Bil  dung einer zerlegbaren Mischung aus einem     4-(5-Iso-          xazolyl)-pyridiniumsalz    und einem     4-(3-Isoxazolyl)-          Pyridiniumsalz.       
EMI0002.0000     
    R  N+ R3  <U>Trennung</U>  <B><U>-</U></B>  R       @        %-R3     /  In       Äthyl       In den vorstehenden Formeln haben R,  und X die oben angegebenen Bedeutungen.  



  Zu den nach dem     erfindungsgemässen     erhältlichen Verbindungen gehören u. a.:  4-(3-Methyl-5-isoxazolyl)-pyridin,  4-(3- -5-isoxazolyl)-pyridin,  4-(3-tert: Butyl-5-isoxazolyl)-pyridin,  4-(3-Trifluor-methyl-5-isoxazolyl)-pyridin,  4-(5-Isoxazolyl)-pyridin,       1-Methyl-4-(4-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,          1-Äthyl-4-(4-äthyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,          1-Methyl-4-(3-äthyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,          1-Allyl-4-(3-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,

            1-Methyl-4-(3-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,          1-Methyl-4-(5-methyl-3-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,          1-Cinnamyl-4-(3-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,          I-Cinnamyl-4-(5-          isoxazolyl)-pyridiniodid,          1-Allyl-4-(5-äthyl-3-          isoxazolyl)-pyridiniumehlorid,          1-Methyl-4-(3-teri-butyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,          1-Methyl-4-(3-trifluormethyl-5-          isoxazolyl)

  -pyridiniumchlorid,          1-(2-Methoxäthyl)-4-(3-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,          1-Cyclopropylmethyl-4-(3-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,          1,3-Dimethyl-4-(3-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid    und    R1, R2, R3 30     1-Methyl-4-(4-methyl-3-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid.     Verfahren    Die nach dem     erfindungsgemässen    Verfahren er  hältlichen Verbindungen zeigen hypoglykämische  Wirksamkeit, aufgrund welcher sie sich als Mittel zur  Erniedrigung des Blutzuckerspiegels eignen.

   Bei oraler  Verabreichung der Verbindungen an normale Hühner  wird eine Erniedrigung der Blutzuckerspiegel beobach  tet. Ausserdem wird bei ihrer oralen Verabreichung  an Mäuse vor der Behandlung mit Alloxan (zur Erzeu  gung eines experimentellen Diabetes) der Blutzucker  spiegel beträchtlich herabgesetzt. Diese Wirkung tritt  bei Dosierungen ein, die weit unter denen liegen, bei  denen Anzeichen einer toxischen Wirkung festgestellt  werden können. Im Gegensatz hierzu hat Tolbutamid,  das am meisten angewandte orale Antidiabeticum bei  Mäusen mit Alloxandiabetes keine Wirkung. Die Er  gebnisse zeigen, dass die     erfindungsgemäss    erhältlichen  Verbindungen zur Behandlung von Diabetes bei  Warmblütern eingesetzt werden können.  



  Die     erfindungsgemäss    erhältlichen Verbindungen  können in verschiedenen Verarbeitungsformen ange  wandt werden, zum Beispiel als Tabletten, zu deren  Herstellung der Wirkstoff mit herkömmlichen     Tablet-          tierungsstoffen    wie Maisstärke, Lactose, Saccharose,  Sorbit, Talcum, Stearinsäure, Magnesiumstearat,     Dical-          ciumphosphat    und     Gummen    und vergleichbaren Stof  fen als pharmazeutischen Verdünnungsmitteln oder  Trägern vermischt wird.

   Die die neuen Wirkstoffe ent  haltenden Tabletten oder Pillen können durch Schich  tung oder andersartige bekannte Verarbeitung so aus  gebildet werden, dass sie eine Dosierungsform mit     pro-          trahierter    oder hinausgeschobener Wirkung oder vor  herbestimmter aufeinanderfolgender Wirkung der darin  eingeschlossenen Pharmaka ergeben. Beispielsweise  kann die Tablette oder Pille eine innere und eine     äus-          sere    Dosierungskomponente umfassen, wobei die letz-      tere die erste einhüllt.

   Die beiden Komponenten kön  nen durch eine Schicht voneinander getrennt sein, die  im Magen nicht angegriffen wird und es ermöglicht,  dass die innere Komponente     unverändert    in das Duo  denum gelangt oder zumindest mit Verzögerung einge  setzt wird. Für solche Zwischenschichten oder     Überzüge     können die verschiedensten Stoffe verwendet werden,  beispielsweise eine Reihe polymerer Säuren oder Gemi  sche von polymeren Säuren mit Stoffen wie Schellack,  Schellack und Cetylalkohol und Celluloseacetat. Eine  besonders vorteilhafte Zwischenschicht enthält ein Sty  rol-Maleinsäure-Mischpolymerisat neben anderen be  kannten Stoffen, die zu den enteralen Eigenschaften  des Überzugs beitragen.  



  Die flüssigen Formen, in die die     erfindungsgemäss     erhältlichen neuen Verbindungen zur Verabreichung  eingebracht werden können, sind u. a. entsprechend  aromatisierter Emulsionen mit Speiseölen wie     Baum-          wollsamenöl,    Sesamöl, Kokosöl, Erdnussöl sowie     Eli-          xieren    und ähnlichen pharmazeutischen     Trägern.    Für  die parenterale Anwendung eignen sich sterile Suspen  sionen oder Lösungen. Auch isotonische Zubereitun  gen, die Konservierungsmittel enthalten, eignen sich  sehr gut für Injektionen.  



  Die Bezeichnung  Dosierungsform , wie sie hierin  gebraucht wird, bezieht sich auf physikalisch diskrete  Einheiten, die Warmblütern als Einheitsdosis verab  reicht werden können, wobei jede Einheit eine vorbe  stimmte Menge des Wirkstoffs enthält, die so berechnet  ist, dass sie in Verbindung mit dem jeweils erforder  lichen pharmazeutischen Verdünnungsmittel oder Trä  ger die gewünschte therapeutische Wirkung ergibt. Die  Spezifikationen für die neuen     Dosierungsformen    sind  direkt abhängig von (a) den besonderen Eigenschaften  der neuen Wirkstoffe und der im einzelnen zu erzielen  den therapeutischen Wirkung und (b) den bei der Her  stellung von     Formulierungen    eines solchen Wirkstoffs  für die therapeutische Anwendung bei Warmblütern  beobachteten bekannten Beschränkungen.

   Beispiele für  geeignete orale     Dosierungsformen    sind Tabletten, Waf  feln, Cachets, Teelöffelfüllungen, Tropfenfüllungen,  Ampullen und     Flaschen    sowie voneinander getrennte  Vielfache solcher und ähnlicher     Dosierungsformen.     



  <I>Beispiel</I>  a) 1-Methyl-4-acetoacetylpyridiniumchlorid  Ein Gemisch aus 5,0 g (0,03 Mol)     4-Acetoacetyl-          pyridin    und 20 ml Methylchlorid wird 15 Stunden in  einer Bombe auf 95  C erwärmt. Das überschüssige  Methylchlorid lässt man abdampfen und wäscht den  festen Rückstand mit Äther. Man erhält 4,9 g bräun  licher Kristalle, die bei 192-196  C schmelzen und  nach Umkristallisieren aus Isopropylalkohol bräunliche  Kristalle vom F. = 1970198  C (Zers.) liefern.  



  b)     Methyl-4-(5methyl-3-isocazolyl)-          pyridiniumchlorid     Ein Gemisch aus 100 g (0,47 Mol)  1-Methyl-4-acetoacetylpyridiniumchlorid, 35 g     Hydro-          xylaminhydrochlorid    und 1,251 Äthanol wird 3 Stun  den unter Rühren zum Sieden unter Rückfluss erhitzt,  18 Stunden bei Zimmertemperatur gerührt und mit 21  Äther verdünnt. Die sich abscheidende feste Substanz  wird aus Isopropylalkohol-Äther umkristallisiert.

   Man  erhält 52 g einer bei 100-120  C unter Zersetzung  schmelzenden farblosen Substanz, die aus einem 1:1  Gemisch von         1-Methyl-4-(3-methyl-5-          isoxazoyl)-pyridiniumchlorid     und     1-Methyl-4-(5-metnyl-3-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid     besteht. Dieses Gemisch wird durch     Verteilungschro-          matographie    in zwei Komponenten zerlegt.

   Das zuerst  eluierte Material wird aus Acetonitril umkistallisiert  und     liefert    farblose Kristalle vom F.=221-222  C  (Zers.) von     1-Methyl-4-(5-methyl-3-isoxazolyl)-pyridi-          niumchlorid     Nach dem selben Verfahren können die folgenden  Verbindungen hergestellt werden:         1-Methyl-4-(3-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,     farblose Kristalle von Smp. 248  C  (Zers.) aus Isopropanol,  Amax 293 m  (in Methanol);       1-Methyl-4-(3äthyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,     farblose Kristalle von Smp. 200-201  C  (Zers.) aus Isopropanol;

         1-Allyl-4-(3-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,     blassgelbe Nadeln von Spm. 87  C  (Zers.) aus Acetonitril;       1-n-Propyl-4-(3-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridinium-bromid,     farblose Kristalle von Smp. 180-182  C  aus Isopropanol;       1-Äthyl-4-(3-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumjodid,     gelbe Kristalle von Smp. 193-194  C  (Zers.) aus Isopropanol;       1-Cyclopropylmethyl-4-(3-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumbromid,     farblose Kristalle von Smp. 165-166  C  (Zers.) aus Acetonitril;

         1-(2-Methoxyäthyl)-4-(3-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,     weissliche Kristalle von Smp. 73-74  C  aus Isopropanol,  Jmax293m  (in Methanol);       1-Cinnamyl-4-(3-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,     strohfarbene Kristalle von Smp. 109-112  C  aus Acetonitril;  1-Methyl-4-(5-isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,  farblose Kristalle von Smp. 182-183  C  (Zers.) aus Acetonitril;  1-Methyl-4-(5isoxazolyl)-pyridiniumjodid,  bräunliche Kristalle von Smp. 212-213  C  (Zers.) aus Methanol;       1-Äthyl-4-(3-äthyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumjodid,     gelbe Kristalle von Smp. 154  C  (Zers.) aus Isopropanol;

         1-Methyl-4-(3-dimethyl-5-          isocazolyl)-pyridiniumchlorid,     farblose Kristalle,  Amax 293 m  (in Methanol);       1-Methyl-4-(3-trifluormethyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,     farblose Kristalle von Smp. 230  C  (Zers.) aus Isopropanol;       1,3-Dimethyl-4-(3-methyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumchlorid,         farblose Kristalle von Smp. 246-247  C  (Zers.) aus Acetonitril;       1-n-Propyl-4-(3-äthyl-5-          isoxazolyl)-pyridiniumbromid,     farblose Nadeln von Smp. 153  C  aus Isopropanol.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Isoxazolylpyridinium- salzen der Formel EMI0004.0004 worin R Wasserstoff oder einen niederen Alkyl- oder Trihalogenalkylrest, R1 und R2, die untereinander gleich oder voneinander verschieden sein können, Wasserstoff oder niedere Alkylgruppen, R3 eine nie dere Alkyl-, niedere Alkenyl-, niedere Aralkenyl-, Cycloalkyl-nieder-alkyl- oder niedere Alkoxyniederal- kylgruppe und Z eine dreiwertige Gruppe der Konfigu ration EMI0004.0007 bedeuten, wobei EMI0004.0008 angibt, dass entweder zwischen dem u- und ss- oder zwischen dem ss und &gamma;
    -C-Atom eine Doppelbindung vorhanden ist, und X ein pharmazeutisch annehmbares Anion bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man ein 1-(4-Pyridyl)-1,3-alkyldion der Formel EMI0004.0012 mit R3X quaternisiert, anschliessend das gebildete qua- ternisierte Alkyldion mit einem Hydroxylaminsalz zu einem Gemisch aus einem 4-(5-Isoxazolyl)-pyridinium- salz und einem 4-(3-Isoxazolyl)-pyridiniumsalz umsetzt und dieses Gemisch trennt. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass man die Umsetzung mit dem Hydroxylaminsalz in einem polaren Lösungsmittel durchführt. 2.
    Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass die Quaternisierung und die Umset zung mit dem Hydroxylaminsalz bei erhöhter Tempe ratur durchgeführt werden kann. <I>Anmerkung des</I> Eidg. <I>Amtes für geistiges Eigentum:</I> Sollten Teile der Beschreibung mit der im Patentanspruch gegebenen Definition der Erfindung nicht in Einklang stehen, so sei daran erinnert, dass gemäss Art. 51 des Patentgesetzes der Patentanspruch für den sachlichen Geltungsbereich des Patentes massgebend ist.
CH729670A 1966-03-21 1967-03-21 Verfahren zur Herstellung von Isoxazolylpyridiniumsalzen CH505139A (de)

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US87552869A 1969-11-10 1969-11-10

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