CH521998A - Verfahren zur Herstellung neuer Phosphorsäurehalogenide - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer Phosphorsäurehalogenide

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CH521998A
CH521998A CH1102969A CH1102969A CH521998A CH 521998 A CH521998 A CH 521998A CH 1102969 A CH1102969 A CH 1102969A CH 1102969 A CH1102969 A CH 1102969A CH 521998 A CH521998 A CH 521998A
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Leber Jean-Pierre
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Sandoz Ag
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/06Phosphorus compounds without P—C bonds
    • C07F9/16Esters of thiophosphoric acids or thiophosphorous acids
    • C07F9/165Esters of thiophosphoric acids
    • C07F9/20Esters of thiophosphoric acids containing P-halide groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung neuer Phosphorsäurehalogenide
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Phosphorsäurehalogenide der allgemeinen Formel I
EMI1.1     
 worin   R3    und R2 je eine niedere Alkylgruppe mit 1-5 Kohlenstoffatomen, X ein Wasserstoff- oder Chloratom, Y ein Sauerstofd- oder Schwefelatom und Z Chlor oder Brom bedeuten, die als Zwischenprodukte zur Herstellung von insektizid, akarizid und nematozid wirksamen Phosphorsäureestern verwendet werden können und von denen einige selbst insektizide und akarizide Eigenschaften besitzen.



   Die Verbindungen der allgemeinen Formel I können nach dem erfindungsgemässen Verfahren durch Umsetzung eines Phosphorsäurehalogenids der allgemeinen Formel II
EMI1.2     
 worin R2, X, Y und Z die oben angeführten Bedeutungen besitzen, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel III    RrOH    III worin   Rt    obige Bedeutung besitzt, hergestellt werden.



   Die Herstellung kann wie folgt durchgeführt werden:
Nach dem erfindungsgemässen Verfahren wird zu 1 Mol einer Verbindung der allgemeinen Formel II entweder ohne Lösungsmittel oder in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten Lösungsmittel, z. B.



  einem aromatischen Kohlenwasserstoff, wie Toluol, Xylol usw., einem halogenierten Kohlenwasserstoff, wie z. B. Chlorbenzol, Chloroform usw., einem   Ather,    wie Dioxan u.a., oder gegebenenfalls in einem   Über-    schuss der Verbindung III bei Temperaturen von   -20 bis      +50 ,    vorzugsweise bei   -10"    bis Raumtemperatur, etwa 1,3-1,6 Mol einer Verbindung der allgemeinen Formel III, falls Y in Formel II Sauerstoff bedeutet, oder 1-10 Mol der Verbindung der Formel III, falls Y in Formel II Schwefel bedeutet, innerhalb von   1/,2    Stunden zugesetzt.

  Danach wird die Reaktionsmischung noch etwa   l/2-2Stunden    bei   0 -20     gerührt, Anschliessend wird, falls die Umsetzung ohne Lösungsmittel vorgenommmen wurde, die Reaktionsmischung mit einem der oben genannten Lösungsmittel verdünnt und unter Kühlung auf -10 bis   -200    z. B. mit Natronlauge neutralisiert. Das Reaktionsgemisch wird mit Wasser verdünnt und auf übliche Weise aufgearbeitet.



   Die Verbindungen der allgemeinen Formel I erhält man als farblose, in Hochvakuum unzersetzt destillierbare Öle.



   Die als Ausgangsmaterial für das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel I benötigten Verbindungen der allgemeinen Formel II können entsprechend den in den schweizer Patenten Nr. 506 563 und 507 990 und der Deutschen Offenlegungsschrift Nr. 1 935 630 beschriebenen Verfahren beispielsweise durch Umsetzung eines Phosphoroxy- oder Phosphorthiohalogenids mit einem Acetessigester der allgemeinen Formel IV
CH3COCHXCOOR2   IV    worin R2 und X die oben bezeichneten Bedeutungen  besitzen, in Gegenwart eines geeigneten Säureakzeptors, z. B. Triäthylamin, hergestellt werden.



   Die Herstellung der Verbindungen der allgemeinen Formel I nach dem erfindungsgemässen Verfahren ist als überraschend und nicht vorhersehbar anzusehen.



  Besonders hervorzuheben ist, dass die Herstellung ohne Zusatz eines Säureakzeptors erfolgt.



   Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren hergestellten Verbindungen der allgemeinen Formel I besitzen die gleiche stereochemische Konfiguration im Crotonsäurerest wie die Ausgangsverbindungen der Formel II. Die Zusammensetzung der stereoisomeren Formen der erhaltenen Verbindungen der allgemeinen Formel I kann auf bekannte Weise durch das NMR-Spektrum bestimmt werden.



   Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren erhaltenen Verbindungen der allgemeinen Formel I können als Zwischenprodukte für die Herstellung wertvoller Insektizide und Akarizide verwendet werden. Das erfindungsgemässe Verfahren bietet die Möglichkeit, die als Zwischenprodukte verwendbaren neuen Verbindungen in wirtschaftlich sehr interessanter Weise herzustellen, und stellen somit eine echte Bereicherung der Technik dar.



   Die neuen Verbindungen der allgemeinen Formel I können beispielsweise mit einem Alkohol und einem Säureakzeptor unter Austausch des Halogenatoms Z durch einen Alkoxyrest zur Reaktion gebracht werden.



  Statt durch einen Alkoxyrest kann das Halogenatom Z auch durch eine Aminogruppe ausgetauscht werden.



  Auf diese Weise ist es möglich, zu interessanten Bioziden, z. B. Insektiziden, zu gelangen.



   Die Verbindungen der allgemeinen Formel I, die hydrolytisch hinreichend beständig sind, besitzen selbst eine insektizide Wirkung.



   Die folgenden Beispiele dienen zur Erläuterung der erfindungsgemässen Verfahren, sollen die Erfindung aber in keiner Weise einschränken. Die Temperaturangaben erfolgen in Celsiusgraden.



   Beispiel 1    O-Methyl-O-(1-carbomethoxy-1-propen-2-yl)-    phosphorothiochloridat
EMI2.1     

Zu 64 g Methanol werden bei   -5"    Reaktionstemperatur 49,8 g   O-(l-Carbomethoxy-1-propen-2-yl)-thio-    phosphorodichloridat (Verhältnis cis:trans im Crotonsäurerest 9:1) hinzugefügt. Danach lässt man die Temperatur auf   10-12"    ansteigen und hält 1/2 Stunden bei dieser Temperatur. Anschliessend wird die Reaktionsmischung mit 100 ml Toluol verdünnt und unter starkem Rühren bei -10 bis   -5"    mit 40 ml einer   200/obigen    wässrigen Natronlauge neutralisiert.

  Das Reaktionsgemisch wird in 200 ml Eiswasser gebracht, die organische Phase abgetrennt, gut mit einer Natriumhydrogencarbonatlösung und danach mit Wasser gewaschen, mit Magnesiumsulfat getrocknet, filtriert und im Vakuum bei   40     eingedampft. Durch Destillation im Hochvakuum erhält man das reine O-Methyl-O-(1-carbometh   oxy-1 -propen-2-yl) -phosphorothiochloridat,    das unter   10-3    Torr bei   4648"    siedet. Das Verhältnis der Isomeren cis:trans im Crotonsäurerest beträgt 9:1.



     und20:    1,504   Analyse für C6H10ClO4PS    Molgewicht: 244,6 berechnet: C 29,5 H 4,1 Cl 14,5 P 12,7   S 13,1 /o    gefunden: C 29,4 H 4,1   C114,9    P 12,2   Si2,90/o   
Das als Ausgangsprodukt benötigte O-(1-Carbomethoxy-1-propen-2-yl)-thiophosphorodichloridat kann wie folgt hergestellt werden:
Zur Mischung von 84,5 g (0,5 Mol) Phosphorthiochlorid und 58 g (0,5 Mol) Acetessigsäuremethylester werden unter Rühren bei   10     innerhalb von 1/2 Stunde 50,5 g (0,5 Mol) Triäthylamin hinzugegeben, wobei Triäthylaminchlorhydrat ausfällt. Anschliessend wird das Reaktionsgemisch noch 1/2 Stunde zwischen -10 und   + 100    und   V4    Stunde bei 200gerührt.

  Dann wird das Reaktionsgemisch mit 250 ml Chloroform versetzt, gewaschen und das Lösungsmittel nach Trocknen im Wasserstrahlvakuum bei   50     Badetemperatur entfernt.



   Beispiel 2    O-n-Propyl-O-(l-carbomethoxy-1-propen-2-yl)-    phosphorochloridat
EMI2.2     

Zu 46,6 g cis-O-(l-Carbomethoxy-l-propen2-yl)-phosphorodichloridat und 20 ml Toluol werden bei   -15"    Reaktionstemperatur 15,6 g n-Propanol hinzugefügt. Die Reaktionsmischung wird danach während 1/2 Stunde bei   -10"    und 1 1/2 Stunden bei   0"    gehalten.



  Anschliessend wird die Reaktionsmischung mit 100 ml Toluol verdünnt und unter starkem Rühren bei   150    mit 40 ml einer 200/oigen wässrigen Natronlauge neutralisiert. Das Reaktionsgemisch wird in 200 ml Eiswasser gebracht, die organische Phase abgetrennt, gut mit einer Natriumhydrogencarbonatlösung und danach mit Eiswasser gewaschen, mit Magnesiumsulfat getrocknet, filtriert und im Vakuum bei 400 eingedampft. Man erhält das reine O-n-Propyl-O-(1-carbomethoxy-1-propen-2-yl)-phosphorochloridat durch Destillation im Hochvakuum.

 

     Kp5.to-3:      59-60".Die    Verbindung enthält das cis Isomere im Crotonsäurerest.



     Analyse für C8Ht4ClOsP    Molgewicht: 256,6 berechnet:   C 37,4    H 5,5   C113,8      P 12,1 O/o    gefunden: C 37,7 H 5,7 Cl 13,4   P 12,0  /o    nD20: 1,458
Auf analoge Weise wie in Beispiel 1 und 2 beschrieben, werden folgende Verbindungen der allgemeinen Formel I erhalten, wobei die Ausgangsmaterialien analog wie in Beispiel 1 beschrieben hergestellt werden:     Beispiel R1 R2 X Y Z Bruttoformel Mol- Kp /Torr nD20 Verhältnis Analyse % gewicht 10-2 cis:

   trans berechnet im Croton- gefunden säurerest C H Cl P S 3 C3H5 CH3 H S Cl C7H12ClO4PS 258,7 53/3 1,496 9:1 32,5 4,7 13,7 12,0 12,4
32,1 5,0 14,2 12,0 13,2 4 nC3H7 CH2 H O Cl C8H14ClO4P 256,6 67/5 1,460 9:1 37,4 5,5 13,8 12,1 
38,0 5,7 13,0 12,2 5 CH3 CH6 H O Cl C8H10ClO5P 228,6 51-53/5 1,459 cis 31,5 4,4 15,5 13,6 
31,4 4,6 15,5 13,1 6 CH3 C2H5 H O Cl C7H12ClO5P 242,6 65/5 1,459 9:1 34,7 5,0 14,6 12,8 
34,3 4,6 13,9 12,2 7 CH3 iC3H7 H O Cl C8H14ClO5P 256,6 54-55/0,5 1,457 95:5 37,4 5,5 13,8 12,1 
38,0 5,6 14,2 11,8 8 nC3H7 iC3H7 H O Cl C10H18ClO5P 284,7 68/2 1,455 85:15 42,4 6,4 12,5 10,9 
42,5 6,2 11,9 11,4 9 C2H5 C2H5 Cl O Cl C8H13Cl2O5P 291,1 68/2 1,472 9:1 33,0 4,5 24,4 10,6 
33,3 4,6 24,7 10,4 10 iC3H7 C2H5 Cl O Cl C9H15Cl2O5P 305,1 68-70/0,5 1,470 9:

  :1 35,4 5,0 23,2 10,2 -        Beispiel R1 R2 X Y Z Bruttoformel Mol- Kp /Torr nD20 Verhältnis Analyse % gewicht 10-2 cis: trans berechnet im Croton- gefunden säurerest C H Cl P S 11 CH3 C2H5 H S Cl C7H12ClO4PS 258,7 53/3 1,496 9:1 32,5 4,7 13,7 12,0 12,4
32,1 5,0 14,2 12,0 13,2 12 CH3 iC3H7 H S Cl C8H14ClO4P 256,6 67/5 1,460 9:1 37,4 5,5 13,8 12,1 
38,0 5,7 13,0 12,2 13 C2H5 iC3H7 H S Cl C8H10ClO5P 228,6 51-53/5 1,459 cis 31,5 4,4 15,5 13,6 
31,4 4,6 15,5 13,1 14 nC3H7 iC3H7 H S Cl C7H12ClO5P 242,6 65/5 1,459 9:1 34,7 5,0 14,6 12,8 
34,3 4,6 13,9 12,2 15 nC3H7 CH3 H S Cl C8H14ClO5P 256,6 54-55/0,5 1,457 95:5 37,4 5,5 13,8 12,1 
38,0 5,6 14,2 11,8 16 CH3 C2H5 Cl S Cl C10H18ClO5P 284,7 68/2 1,455 85:15 42,4 6,4 12,5 10,9 
42,5 6,2 11,9 11,4 17 iC3H7 C2H5 Cl S Cl C8H13Cl2O5P 291,1 68/2 1,472 9: 

  :1 33,0 4,5 24,4 10,6 
33,3 4,6 24,7 10,4 18 nC6H11 C2H5 Cl S Cl C9H15Cl2O5P 305,1 68-70/0,5 1,470 9:1 35,4 5,0 23,2 10,2 -    

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  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Phosphorsäurehalogeniden der allgemeinen Formel I EMI5.1 worin Rl und R2 je eine niedere Alkylgruppe mit 1-5 Kohlenstoffatomen, X ein Wasserstoff- oder Chloratom, Y ein Sauerstoff- oder Schwefelatom und Z Chlor oder Brom bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Phosphorsäurehalogenid der allgemeinen Formel II EMI5.2 worin R2, X, Y und Z die oben angegebenen Bedeutungen besitzen, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel III RrOH III worin Rl obige Bedeutung besitzt, umsetzt.
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