CH543507A - Verfahren zur Herstellung eines neuen Phenylpiperidinderivates - Google Patents

Verfahren zur Herstellung eines neuen Phenylpiperidinderivates

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CH543507A
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benzoyl
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phenylpiperidine
methyl
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CH202671A
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Ebnoether Anton
Rissi Erwin
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Sandoz Ag
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Description


  
 



   Gegenstand des Hauptpatentes ist ein Verfahren zur Herstellung neuer Phenylpiperidinderivate der Formel A, worin R11 die Phenylgruppe oder eine durch Chlor, Brom, Fluor, niederes Alkyl, die Methoxy- oder die Methylthiogruppe monosubstituierte Phenylgruppe bedeutet, und ihrer Säureadditionssalze.



   Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines neuen Phenylpiperidinderivates der Formel I, worin R1 die tertiäre Butylgruppe bedeutet, und seiner Säureadditionssalze.



   Erfindungsgemäss gelangt man zu der neuen Verbindung der Formel I, und deren Säureadditionssalzen, indem man analog dem im Hauptpatent beschriebenen Verfahren die Verbindung der Formel II mit Formaldehyd und der Verbindung der Formel III, worin R1 obige Bedeutung besitzt, in neutralen oder schwach sauren Milieu umsetzt und die erhaltenen Verbindungen der Formel I gewünschtenfalls in deren Säureadditionssalze überführt.



   Gemäss dem Verfahren wird die Verbindung der Formel II oder deren Salze unter den Bedingungen einer Mannich Reaktion mit Formaldehyd und der Verbindung der Formel III in neutralem bis schwach saurem Milieu, vorzugsweise in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten Lösungsmittel, z. B. einem niederen Alkohol wie äthanol umgesetzt. Die Umsetzung erfolgt bei erhöhter Temperatur, vorzugsweise bei einer Temperatur zwischen 500 und Siedetemperatur des Reaktionsgemisches.



   Die so erhaltene Verbindung der Formel I kann nach an sich bekannten Methoden aufgearbeitet und gereinigt werden. Aus der freien Base lassen sich in bekannter Weise Säureadditionssalze herstellen und umgekehrt.



   Die Verbindung der Formel II kann z. B. hergestellt werden, indem man eine Verbindung der Formel IV, worin R2 und   R8    niederes Alkyl, vorzugsweise Methyl   oder äthyl    bedeuten, in saurem oder alkalischem Milieu hydrolysiert.



   Verbindungen der Formel IV können z. B. erhalten werden, indem man eine Verbindung der Formel V, worin R4 Methyl oder Benzyl bedeutet, acyliert und anschliessend mit einem Chlorameisensäureester, vorzugsweise Chlorameisensäureäthylester, umsetzt.



   Zu Verbindungen der Formel V gelangt man beispielsweise, indem man Verbindungen der Formel VI, worin R4 obige Bedeutung besitzt, durch Umsetzen mit Chlor oder Brom in Position 4 des Piperidinringes chloriert, bzw. bromiert, das erhaltene Reaktionsprodukt mit einem Alkalimetallalkoholat umsetzt und das Reaktionsgemisch anschliessend mit Säuren behandelt.



   Verbindungen der Formel VI können hergestellt werden, indem man Verbindungen der Formel VII, worin R4 obige Bedeutung besitzt und R5 für niederes Alkyl steht, mit einer Grignard-Verbindung der Formel VIII, worin X für Chlor, Brom oder Jod steht, umsetzt und das erhaltene Reaktionsprodukt hydrolysiert.



   Soweit die Herstellung der benötigten Ausgangsmaterialien nicht beschrieben wird, sind diese bekannt oder nach an sich bekannten Verfahren bzw. analog zu den hier beschriebenen oder analog zu an sich bekannten Verfahren herstellbar.



   Die Verbindung der Formel I und ihre pharmakologisch verträglichen Säureadditionssalze besitzen bei geringer Toxizität interessante pharmakodynamische Eigenschaften und können daher als Heilmittel verwendet werden.



   Wie aus Blutlipidbestimmungen bei der Ratte hervorgeht, bewirken die neuen Verbindungen eine Senkung des Gehaltes an Cholesterin und Totallipiden im Blutplasma.



   Die zu verwendenden Dosen variieren naturgemäss je nach Art der verwendeten Substanz, der Administration und des zu behandelnden Zustandes. Im allgemeinen werden jedoch bei Testtieren befriedigende Resultate mit einer Dosis von 30 bis 150 mg/kg Körpergewicht erhalten; diese Dosis kann nötigenfalls in 2 bis 3 Anteilen oder auch als Retardform verabreicht werden. Für grössere Säugetiere liegt die Tagesdosis bei etwa 30 bis 350 mg. Für orale Applikationen enthalten die Teildosen etwa 10 bis 150 mg der Verbindung der Formel   1    neben festen oder flüssigen Trägersubstanzen.



  Auf Grund ihrer hypolipämischen Wirkungen können die Substanzen zur Prophylaxe und Therapie der Arteriosklerose verwendet werden.



   Als Heilmittel können die Verbindung der Formel I bzw.



  ihre physiologisch verträglichen Säureadditionssalze allein oder in geeigneter Arzneiform mit pharmakologisch indifferenten Hilfsstoffen verabreicht werden.



   In dem nachfolgenden Beispiel, welches die Durchführung des Verfahrens näher erläutert, den Umfang der Erfindung aber in keiner Weise einschränken soll, erfolgen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden.



   Beispiel
5-(4-Benzoyl-4-hydroxy-3-phenylpiperidino)
2,2-dimethyl-3-pentanon
Das Gemisch von 22,8 g 4-Benzoyl-4-hydroxy-3-phenyl   piperidinhydrochlorid,    9,8 g Paraformaldehyd und 5,9 g p Methoxyacetophenon wird unter Rühren in 250 ml   Athanol    während 22 Stunden zum Sieden erhitzt. Man dampft das Lösungsmittel ab, nimmt den Rückstand in Benzol auf und extrahiert mit   200/obiger    Kaliumkarbonatlösung. Die über Magnesiumsulfat getrocknete Benzolphase wird eingedampft und der in äther gelöste Rückstand mit der berechneten Menge Bromwasserstoff in Eisessig und wenig   äthanol    versetzt. Das ausfallende Rohprodukt liefert nach Umkristallisation aus Athanol das reine Hydrobromid der Titelverbindung. Smp.



     187188,5     (aus Athanol).



   Das Ausgangsprodukt kann folgendermassen erhalten werden: a)   4-Benzoyl-1 -methyl-3-phenylpiperidin   
10,1 g Magnesium werden mit 20 ml abs. Tetrahydrofuran überschichtet und mit einigen Kristallen Jod und 0,5 ml   Athylenbromid    abgeätzt. Dann tropft man eine Lösung von 65,0 g Brombenzol in 80 ml abs. Tetrahydrofuran so zu, dass die Reaktion im Gang bleibt. Das Reaktionsgemisch wird anschliessend noch 2 Stunden am Rückfluss gekocht, auf 50 abgekühlt und bei dieser Temperatur mit einer Lösung von 30,0 g   1-Methyl- 1 ,2,3,6-tetrahydroisonicotinsäureäthylester    in 50 ml abs. Tetrahydrofuran innerhalb von 15 bis 20 Minuten versetzt. Man erwärmt das Gemisch 30 Minuten zum Sieden, kühlt es auf 100 ab und giesst es unter gutem Rühren in eine Lösung von 60 g Ammoniumchlorid in 400 ml Eiswasser. 

  Die erhaltene wässerige Suspension wird mehrmals mit Methylenchlorid extrahiert und das Extrakt mit 2N Salzsäurelösung ausgeschüttelt. Die sauren Lösungen werden unter Kühlen mit konz. Natronlauge alkalisch gestellt, mit Methylenchlorid extrahiert und die Extrakte über Kaliumkarbonat getrocknet und unter vermindertem Druck eingedampft. Der Rückstand wird am Hochvakuum destilliert, wobei zuerst 1   Methyl-3-phenylisonipecotinsäure-äthylester    vom Sdp. 100 bis 1100/0,05 Torr als Vorlauf übergeht und dann das 4-Benzoyl1-methyl-3-phenylpiperidin bei etwa   165-1800/0,05    mm Hg.



  Durch Zugabe von Bromwasserstoff zur freien Base erhält man 4-Benzoyl-1-methyl-3-phenylpiperidin-hydrobromid vom Smp.   243-2440    (Zers.),  b)   4-Benzoyl-4-brom-1-methyl-3-phenylpiperidin   
Die Lösung von 165,7 g   CBenzoyl-l -methyl3-phenylpi-    peridinhydrobromid in 1700 ml Eisessig wird bei 1000 innerhalb von 5 Stunden mit 147 g Brom versetzt, worauf man den Ansatz noch eine Stunde bei derselben Temperatur weiterrührt. Man lässt das   Reakflonsgemisch    über Nacht bei Raumtemperatur stehen, dampft es dann unter vermindertem Druck bei 600 ein und versetzt den Rückstand mit Aceton. Nach Auskristallisierenlassen im Kühlschrank erhält man das reine 4-Benzoyl-4-brom-1-methyl-3-phenylpiperidin-hydrobromid vom Smp.   163-1640    (leichte Zers.).



   c)   4-Benzoyl-4-hydroxy- 1-methyl-3 -phenylpiperidin   
Eine Lösung von 23,3 g Natrium in 700 ml Methanol wird unter Eiskühlung portionenweise mit 148,4 g 4-Benzoyl4-brom-1-methyl-3-phenylpiperidin-hydrobromid versetzt. Man lässt während 22 Stunden bei Raumtemperatur rühren und versetzt darauf das Reaktionsgemisch tropfenweise mit konzentrierter Salzsäure bis zur kongosauren Reaktion. Man rührt noch 15 Minuten weiter und dampft dann das Methanol unter vermindertem Druck bei 600 ab. Der Rückstand wird mit   20 /Oiger    Kaliumkarbonatlösung versetzt, worauf man mehrmals mit Chloroform extrahiert. Die vereinigten Chloroformextrakte werden über Magnesiumsulfat getrocknet, filtriert und unter vermindertem Druck bis zur beginnenden Kristallisation eingeengt.

  Man lässt über Nacht im Kühlschrank stehen und erhält das reine   4-Benzoyl-4-hydroxy-1    methyl-3-phenylpiperidin vom Smp.   167-1690.   



   d) 4-Acetoxy-4-benzoyl-1-methyl-3-phenylpiperidin
197,4 g 4-Benzoyl-4-hydroxy- 1-methyl-3-phenylpiperidin werden in 2000 ml Essigsäureanhydrid bei 900 gelöst und langsam auf 1600 erhitzt. Man kühlt das Reaktionsgemisch auf ca. 1000 ab und entfernt das überschüssige Essigsäureanhydrid durch Destillation im Wasserstrahlvakuum. Der verbleibende zähflüssige Rückstand wird in Chloroform aufgenommen und mit kalter verdünnter Natriumhydroxydlösung ausgeschüttelt. Man trocknet die organische Schicht über Magnesiumsulfat, dampft das Lösungsmittel unter vermindertem Druck ab und kristallisiert den verbleibenden Rückstand einmal aus ca. 2000 ml Äthanol um. Man erhält das reine 4-Acetoxy-4-benzoyl-1-methyl-3-phenylpiperidin vom Smp.



     158-1590.   



   e) 4-Acetoxy-4-benzoyl-3-phenylpiperidincarbonsäure  äthylester
Eine Lösung von 206,7 g 4-Acetoxy-4-benzoyl-1-methyl3-phenylpiperidin in 2000 ml abs. Benzol wird mit 392 ml Chlorameisensäureäthylester versetzt und das Reaktionsgemisch unter Rühren während 16 Stunden zum Sieden erhitzt.

 

  Man extrahiert anschliessend 3 mal mit Wasser, trocknet die organische Phase über Magnesiumsulfat und dampft zur Trockne ein. Nach Kristallisation des Rückstandes aus Benzol erhält man den reinen 4-Acetoxy-4-benzoyl-3-phenylpiperidincarbonsäureäthylester vom Smp.   125-1260.   



   f) 4-Benzoyl-4-hydroxy-3 -phenylpiperidin
216,1 g 4-Acetoxy-4-benzoyl-3-phenylpiperidincarbonsäureäthylester werden in einem Gemisch von 1500 ml konzentrierter Salzsäure und 500 ml Wasser suspendiert und unter Rühren während 72 Stunden zum Sieden erhitzt. Man filtriert das nach dem Abkühlen des Reaktionsgemisches ausfallende Produkt ab, kristallisiert einmal aus Äthanol um und erhält das reine 4-B enzoyl-4-hydroxy-3-phenylpiperidin-hydrochlorid vom Smp.   236-2370.   
EMI2.1     
  
EMI3.1     
 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE
    I. Verfahren zur Herstellung eines neuen Phenylpiperidinderivates der Formel I, worin R1 die tertiäre Butylgruppe bedeutet, und ihrer Säureadditionssalze, dadurch gekennzeichnet, dass man die Verbindung der Formel II mit Formaldehyd und der Verbindung der Formel III, worin R1 obige Bedeutung besitzt, in neutralem oder schwach saurem Milieu umsetzt und die erhaltene Verbindung der Formel I in Form der freien Base oder deren Säureadditionssalze gewinnt.
    II. Nach dem Verfahren des Patentanspruchs I hergestellte Verbindung der Formel I, worin R1 die tertiäre Butylgruppe bedeutet und ihre Säureadditionssalze.
CH202671A 1970-04-08 1971-02-11 Verfahren zur Herstellung eines neuen Phenylpiperidinderivates CH543507A (de)

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