CH616440A5 - Process for the preparation of a latex composition filled with a hydrophobic compound - Google Patents

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CH616440A5
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Tsang Jan Chen
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Eastman Kodak Co
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Description

La présente invention est relative à des compositions liquides contenant simultanément au moins un composé hydrophobe et une suspension aqueuse de polymère, c'est-à-dire un latex, le composé hydrophobe ou l'ensemble des composés hydrophobes étant très finement dispersé dans les micelles de ce latex. Elle a pour objets ces compositions en elles-mêmes, dites ci-après des «latex chargés», un procédé pour les préparer et, à titre d'application de ces compositions, des couches de ces compositions, appliquée sur un support. L'invention est utilisable, notamment à la préparation d'émulsions photographiques aux halogénures d'argent contenant un latex chargé par un coupleur formateur de colorant, qui est un composé hydrophobe, ce latex étant dispersé dans la gélatine maintenant en suspension les halogénures d'argent.
Plusieurs techniques industrielles permettent de disperser des composés hydrophobes, notamment des composés non polymères tels que des coupleurs formateurs de colorants, des absorbants de l'ultraviolet, des rajouts hydrophobes divers pour des couches de gélatine ou d'autres colloïdes hydrophiles, en obtenant une répartition, plus ou moins uniforme, notamment pour préparer des émulsions photographiques. Une des plus simples consiste à mélanger mécaniquement, grossièrement, l'ensemble des composés hydrophobes, liquides ou solides, avec une émulsion ou suspension colloïdale appropriée, puis à faire passer la mixture ainsi obtenue dans un broyeur à grande énergie, tel qu'un broyeur à colloïdes, (qu'on appel parfois un moulin colloïdal) ; on répète plusieurs fois cette opération. On prépare ainsi des dispersions moins fines que celles qu'on peut obtenir par d'autres moyens, et les dispersions obtenues sont souvent instables. Cette technique consomme beaucoup d'énergie pour obtenir la réduction convenable de la taille des particules et une dispersion convenable. Cette grande consommation d'énergie est souvent accompagnée d'un dégagement de chaleur, qui peut se localiser de manière indésirable en dégradant chimiquement certains constituants de la composition.
Les brevets des Etats-Unis d'Amérique 2 304 940 et 2 322 027 décrivent une autre technique pour disperser des composés hydrophobes à travers une solution ou une dispersion d'un colloïde hydrophile, qu'on déposera ultérieurement sous forme de couche, de manière à former finalement une couche de colloïde hydrophile dans laquelle sont dispersés les composés hydrophobes. Cette technique consiste à former initialement une solution en dissolvant le composé hydrophobe ou les composés hydrophobes dans des huiles ou dans des solvants ayant des points élevés d'ébullition, puis à disperser la solution huileuse ainsi obtenue dans la solution ou dispersion de colloïde hydrophile. Suivant une variante, décrite au brevet des Etats-Unis d'Amérique 2 801 171, on utilise un solvant auxiliaire, ayant une petite masse moléculaire, pour faciliter la mise en solution des constituants hydrophobes dans le solvant huileux: comme solvants auxiliaires on utilise, par exemple, l'acétate d'éthyle ou une cétone de petite masse moléculaire.
Les procédés utilisant ces solvants auxiliaires, huileux et ayant des points élevés d'ébullition, sont très utilisés dans la préparation des produits photographiques, destinés à la photographie des couleurs et contenant, en dispersion des composés lourds formateurs de colorants, appelés parfois des coupleurs ballastés. Or, la dispersion de ces solutions de coupleurs
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demande une grande énergie pour obtenir des particules très fines parfaitement dispersées, et il en résulte généralement une dégradation indésirable de certains constituants de la composition. Cette mise en dispersion est une opération longue et coûteuse. Depuis de nombreuses années, on a cherché à disperser des composés hydrophobes tels que des coupleurs ballastés dans des émulsions photographiques, ou autres dispersions ou solutions contenant des colloïdes hydrophiles dans de meilleures conditions, aussi régulièrement que possible. On a cherché notamment, à éliminer le broyeur consommant beaucoup d'énergie.
Bien que la présente invention utilise certains latex polymères en association avec les dispersions de composés hydrophobes pour former des couches ou des compositions, du genre de celles qu'on utilise en photographie, ces latex sont utilisés de manière très différente des procédés connus.
Il est connu, notamment, d'utiliser des latex uniquement comme moyen pour apporter un constituant polymère dans une couche qu'on va déposer. On a souvent mélangé simplement des latex avec des émulsions photographiques qui contiennent généralement de la gélatine, un halogénure d'argent et divers composés auxiliaires bien connus. Quand on a utilisé des solvants organiques et des composés hydrophobes tels que des coupleurs formateurs de colorants en association avec des polymères synthétiques pour préparer des compositions de couchage, on a souvent dissous simultànément le composé hydrophobe et le polymère dans le solvant avant d'introduire le tout dans les autres constituants de la composition de couchage, comme indiqué, par exemple, aux brevets des Etats-Unis d'Amérique 2 269 158, 3 518 088 ou 3 619 195. Le brevet des Etats-Unis d'Amérique 2 772 163 est relatif à l'utilisation de certains latex en association avec des coupleurs ballastés solubles en milieu basique, décrits au brevet des Etats-Unis d'Amérique 2 376 679. On dissout ces coupleurs dans des solutions basiques, et on précipite ces coupleurs par neutralisation. Le latex utilisé dans le brevet des Etats-Unis d'Amérique 2 772 163 est fondamentalement différent de celui qu'on utilise suivant l'invention, car ce n'est pas un latex «chargé», comme précisé ci-après. La présente invention a une portée beaucoup plus générale que celle de ce brevet car elle s'applique à des composés hydrophobes très variés; d'autre part, elle permet d'introduire dans des particules de latex des proportions de produits hydrophobes beaucoup plus grandes.
Les nouveaux latex chargés sont des dispersions de polymères dont la phase dispersée ou discontinue (ou phase micellaire) consiste essentiellement en particules d'un polymère synthétique, dans lesquelles sont dispersées en surface ou en profondeur, des particules très petites d'un ou de plusieurs composés hydrophobes. Pour préparer ces dispersions par le procédé suivant l'invention, .on mélange un latex initial et une solution du composé hydrophobe ou des composés hydrophobes dans un solvant ou un mélange de solvants miscibles à l'eau. Le terme «dispersées», appliqué aux particules de composés hydrophobes, signifie ici «associées» aux micelles du latex initial tant par fixation superficielle que par pénétration dans la masse des micelles. L'invention permet de préparer des produits formés d'un support recouvert d'au moins une couche dans laquelle sont dispersées des micelles de latex ainsi chargé.
On peut préparer des compositions de latex chargé à utilisation photographique, qui sont un mode particulièrement utile de réalisation de compositions suivant l'invention, par un procédé dans lequel on ajoute progressivement le latex initial, susceptible d'être chargé (comme précisé ci-après) à une solution du composé hydrophobe ou d'un ensemble de composés hydrophobes dans un solvant ou mélange de solvants miscible à l'eau. L'ordre d'addition a une importance fondamentale: on doit verser le latex dans la solution de composés hydrophobes afin d'empêcher la coagulation du latex et pour empêcher la précipitation d'une trop grande quantité de composé hydrophobe en dehors des micelles du latex.
L'invention a pour objets essentiels:
(1) un procédé pour préparer une composition de latex de s polymère chargé, ayant une phase dispersée qui consiste essentiellement en des micelles d'un latex chargé par au moins un composé hydrophobe dispersé dans ce polymère, caractérisé en ce que l'on introduit progressivement, dans une solution du composé hydrophobe dans au moins un solvant organique misci-ni ble à l'eau, un latex initial pouvant être chargé et une quantité d'eau au moins suffisante pour que le composé hydrophobe devienne insoluble dans la solution, cette quantité d'eau étant apportée par le latex initial, ou par celui-ci et un appoint d'eau.
(2) une composition de latex chargé préparée par ce pro-
i s cédé ; dans cette composition, les micelles du latex sont formées d'un polymère synthétique à la surface duquel et/ou dans la masse duquel est dispersé au moins un composé hydrophobe, le rapport massique composé hydrophobe/polymère étant compris entre 1/4 et 3/1 et le diamètre moyen des micelles chargées 2i) étant compris entre 20 nm et 200 nm ; et
(3) l'utilisation de cette composition dans un produit photographique contenant un halogénure d'argent et au moins une couche préparée à partir d'une telle composition.
Suivant divers modes avantageux de réalisation, ce procédé 25 présente les particularités suivantes:
(a) la totalité de l'eau est apportée par le latex initial;
(b) la durée totale d'addition du latex est d'au moins environ dix secondes;
(c) on sépare au moins la moitié du solvant organique de la .so composition obtenue par addition du latex initial à la solution du composé hydrophobe ;
(d) après élimination du solvant miscible à l'eau, on dépose la composition de latex chargé sur un support, puis on la sèche pour obtenir une composition en couche solide, la quantité de
« composé hydrophobe ainsi dispersé étant au moins environ 2/100 de la masse de la phase dispersée de la composition au moment du dépôt sur le support ;
(e) la phase micellaire du latex initial est essentiellement formée d'un copolymère compatible avec la gélatine et conte-
4o nant des motifs d'au moins deux comonomères éthyléniques, environ 2/100 à environ 25/100, en masse, de ce copolymère étant formé de motifs d'un comonomère contenant des groupes acide sulfonique libre ou salifié;
(f) la phase micellaire du latex initial est essentiellement 45 formée d'un copolymère comprenant les motifs suivants (proportions massiques): (a) d'environ 75/100 à environ 98/100 d'ester de formule monomère R-CH=C(—R' )-COOR' où R désigne un atome d'hydrogène ou un groupe alkyle inférieur, R' désigne un atome d'hydrogène ou un groupe méthyle et R"
su désigne un groupe aliphatique ayant de un à six atomes de carbone; (b) d'environ 2/100 à environ 25/100, d'un comonomère éthylénique hydrophile contenant un groupe carboxylique ou sulfonique et ayant une masse moléculaire au plus égale à environ 300.
55 (g) le copolymère comprend les motifs suivants (proportions massiques); d'environ 80/100 à environ 95/100 du comonomère (a) ; d'environ 2/100 à environ 10/100 du comonomère
(b) ; et d'environ 2/1000 à environ 100/1000 d'un comonomère
(c) éthylénique et ayant au moins un groupe réticulable ;
60 (h) le comonomère (a) est l'acrylate ou le méthacrylate de méthyle, d'éthyle, de propyle ou de butyle ; le comonomère (b) présente un groupe sulfonyle terminal ; et le comonomère (c) comprend un groupe méthylène actif ;
f,5 (i) le solvant miscible à l'eau est l'acétone, l'alcool éthylique, méthylique ou isopropylique, la méthyléthylcétone, le tétrahy-drofuranne, le diméthylformamide, la N-méthylpyrrolidone, le diméthylsulfoxyde ou un mélange entre ces composés.
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On suppose qu'un grand nombre des résultats utiles qu'on peut obtenir par la mise en oeuvre de l'invention résultent directement des modifications physico-chimiques exceptionnels se produisant pendant le mélange caractéristique du procédé suivant l'invention: ces modifications concernent les produits hydrophobes et les micelles de polymère du latex. Cette opération caractéristique est, comme déjà dit, l'introduction du latex initial qui est une composition aqueuse, dans la solution du composé hydrophobe ou des composés hydrophobes dans un solvant ou mélange de solvants miscibles à l'eau. Quand on introduit progressivement le latex initial aqueux dans la solution à soluté hydrophobe (dans l'acétone, par exemple), la solution (acétonique dans l'exemple ci-dessus) devient progressivement plus hydrophile et analogue à une solution aqueuse par suite de l'introduction de quantités croissantes d'eau dans le solvant ou mélange de solvants miscible à l'eau. A un certain moment, qui dépend de la nature et de la quantité des composés hydrophobes et du solvant miscible à l'eau utilisé, les composés hydrophobes ne peuvent plus rester dissous et commencent à devenir insolubles. A ce moment, on a introduit dans la solutioa (acétonique, par exemple) un grand nombre de r: u latex initial en même temps que l'eau du latex. \ ' «i ir-, nt, ces micelles gonflent peu ou prou en présence d solvant (acétone, par exemple) et deviennent ainsi récept?. .s pour les produits hydrophobes qui, au moment de leur insolubilisation, sont absorbés de préférence, par les micelles du latex initial, pour une raison inexpliquée actuellement.
Ainsi, dans le procédé suivant l'invention, on fait croître progressivement le caractère hydrophile d'une solution d'au moins un composé hydrophobe dans un solvant miscible à l'eau en présence de micelles de polymère chargé non dissoutes jusqu'à un point où il ne reste pratiquement plus de composé hydrophobe dissous dans le solvant miscible à l'eau. L'augmentation du caractère hydrophile est obtenue en ajoutant à la solution du composé hydrophobe l'eau apportée par le latex initial (d'un type pouvant être chargé par les composés hydrophobes).
Il y a lieu de noter qu'une certaine quantité d'eau peut être présente dans la solution de composé hydrophobe ou de composés hydrophobes dans un solvant ou mélange de solvants miscibles à l'eau, si l'on désire, avant le début de l'opération qu'on vient de décrire, tant que la quantité de cette eau est moindre que celle qui pourrait agir sur le mécanisme recherché, décrit ci-dessus et avantageusement moindre que la quantité d'eau qui commence à troubler la solution de composé hydrophobe dans le solvant miscible à l'eau.
Parmi les avantages résultant de la présente invention, on citera les suivants:
a) les composés hydrophobes tels que des coupleurs ballastés, des absorbants des radiations ultraviolettes, des colorants filtrant la lumière, des colorants sensibilisateurs, d'autres colorants hydrophobes, des colorants développateurs hydrophobes, des développateurs des halogénures d'argent à caractère hydrophobe, des composés hydrophobes libérant un colorant, des agents hydrophobes d'avivage optique, des solvants hydrophobes des halogénures d'argent, et produits analogues (qui peuvent être dissous dans au moins un solvant organique soluble à l'eau, comme décrit ci-après) peuvent être dispersés uniformément dans une couche de colloïde hydrophile sans utilisation d'un broyeur gros consommateur d'énergie. On obtient donc, par le procédé suivant l'invention, des dispersions de qualité satisfaisante avec une dépense considérablement réduite et avec une dégradation indésirable des constituants nettement plus faible que par les procédés demandant un broyage poussé.
b) Certaines des compositions de latex chargé présentent des propriétés exceptionnelles: par exemple, les dimensions des particules de certains coupleurs formateurs de colorants sont plus petites dans les produits photographiques préparés avec des compositions préparées elles-mêmes suivant l'invention que dans les produits photographiques analogues préparés de manière usuelle ; la réaction entre le coupleur et le développa-5 teur se produit alors dans de meilleures conditions. Certaines des parties hydrophobes des latex chargés agissent mieux: par exemple, les absorbants de l'ultraviolet présentent une meilleure absorption de ces radiations quand on les utilise suivant l'invention.
m c) quand on disperse suivant l'invention des composés hydrophobes très sensibles à l'oxydation par l'air dans les micelles d'un latex pouvant être chargé suivant l'invention, on observe une résistance particulière à l'oxydation parce que les particules de ces composés sont bien incorporés dans les micel-i .s les du polymère. Ainsi, la présente invention offre un moyen pour disperser dans des couches de colloïdes hydrophiles des matières qui, par une autre technique industrielle, ne peuvent pas y être dispersées en un laps de temps assez petit pour éviter une dégradation excessive. Comme exemples de produits sensi-20 bles à l'oxydation par l'air, on peut citer les développateurs organiques chromogènes aminés tels que les para-phénylènedia-mines, les para-aminophénols, certains pesticides, etc.
d) Le procédé suivant l'invention permet souvent de disperser dans les micelles des proportions beaucoup plus grandes de
25 composés hydrophobes que ce que permettent les techniques connues.
e) Dans certains cas, l'utilisation d'un latex chargé suivant l'invention permet d'introduire un produit hydrophobe dans une couche donnée, alors que cela est impossible autrement, soit par
M) manque de compatibilité, soit par excès de réactivité (due, par exemple, à la réactivité générale du produit hydrophobe avec d'autres constituants de la couche). Dans ces situations, l'application de l'invention peut supprimer la nécessité de déposer plusieurs couches sur un support pour former un produit com-35 plexe comprenant deux constituants habituellement trop réactifs pour être contenus dans une même couche.
De préférence, les solvants organiques miscibles à l'eau utilisables dans la mise en oeuvre de l'invention sont solubles à 20° C dans l'eau distillée au moins à raison de vingt volumes 40 pour quatre-vingts volumes d'eau; leur point d'ébullition sous la pression atmosphérique est au moins égal à —10° C et ils ne dissolvent pas plus de 5/100, en masse, de micelles du latex initial utilisé, à 20° C. Il est très recommandable que ces solvants soient sans action chimique sur ces micelles, bien que ce ne soit 45 pas toujours une condition impérative. Parmi ces solvants, on peut citer l'acétone, l'éthanol, le méthanol, l'isopropanol, la méthyléthylcétone, le tétrahydrofuranne, la N-méthylpyrroli-done, le diméthylformamide, le diméthylsulfoxyde et les mélanges de ces solvants entre eux. Si le composé hydrophobe utilisé so est soluble dans l'acétone, le diméthylformamide ou le tétrahydrofuranne, le choix d'un de ces solvants est particulièrement recommandable.
Les latex initiaux utilisables dans l'invention sont ceux qui répondent aux conditions suivantes:
55 a) leurs micelles sont compatibles avec le solvant ou mélange de solvants miscibles à l'eau; autrement dit, elles ne se coagulent pas et ne précipitent pas quand on les verse progres-sivment, en agitant dans la solution du composé hydrophobe dans le solvant soluble dans l'eau; d'autre part, ces latex doivent 6o être capables de contenir le composé hydrophobe à l'état dispersé;
b) ces latex sont formés d'une phase continue et de micelles qui sont principalement des micelles pouvant être chargées par le composé hydrophobe;
as et c) ils satisfont à l'essai dit ci-après «essai des latex utilisables».
D'autre part, ces latex satisfont avantageusement aux deux
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conditions ci-après (qui ne sont pas impératives), si ils sont destinés à une application photographique:
d) compatibles à 25° C avec les solutions aqueuses de gélatine: on doit pouvoir préparer une composition aqueuse contenant 5/100 de gélatine et 5/100 de micelles; et e) une composition aqueuse contenant des masses égales de gélatine et de micelles donne, après coulée et séchage, une pellicule limpide, ce qui montre la compatibilité avec la gélatine.
L'essai des latex initiaux est le suivant. A 25° C, on agite lentement 250 ml de latex contenant environ 12/100 à 20/100, en masse, de micelles dans un égal volume d'acétone. L'addition se fait régulièrement en une minute, en agitant modérément. On cesse d'agiter et on abandonne le tout à 25° C pendant dix minutes. On n'observe ni coagulation ni sédimentation si le latex est utilisable dans le procédé suivant l'invention.
Les latex les plus avantageux dans la mise en oeuvre de l'invention sont ceux dont la phase dispersée (les micelles) consiste essentiellement en un polymère formé de:
(a) d'environ 75/100 à environ 98/100, avantageusement de 80/100 à 95/100 (environ), en masse de motifs d'ester de monoacide éthylénique, de formule R-CH=C(-R')-C0-0-R", R désignant un atome d'hydrogène ou un groupe alkyle ayant de un à cinq atomes de carbone, R' désignant un atome d'hydrogène ou un groupe méthyle et R" désignant un groupe aliphati-que ayant de un à six atomes de carbone ;
(b) d'environ 2/100 à environ 25/100, avantageusement de 2/100 à 10/100 (environ), en masse, d'un monomère éthylénique hydrophile, ayant un groupe acide carboxylique ou acide sulfonique, non salifié ou salifié par un atome de métal alcalin ou par un groupe ammonium, ce monomère ayant avantageusement une masse moléculaire plus petite que 300; et
(c) dans le cas d'une application photographique du latex chargé, par exemple, le latex contient utilement d'environ 2/1000 à environ 100/1000, en masse, d'un ou de plusieurs monomères éthyléniques susceptibles de tannage ou de réticula-tion et contenant un groupe ou plusieurs groupes pouvant être réticulés par réaction avec un agent tannant acceptable au point de vue photographique, tel qu'un aldéhyde, par exemple le formaldéhyde ou le succinaldéhyde, ou un acide mucohalogéné, un chlorure de triazine, une vinyl-sulfone telle que le bis(vinyl-sulfonylméthyl)éther, l'aziridine, etc., ce qui permet d'obtenir un produit tanné.
Il y a lieu de noter que les proportions des monomères indiquées ci-dessus sont celles des comonomères qu'on introduit dans l'appareil de polymérisation pour faire une polymérisation classique par radicaux libres. Les produits obtenus dans ces réactions peuvent avoir des compositions quelque peu différentes de celles des mélanges initiaux de réaction pour diverses raisons bien connues des spécialistes. Bien qu'on puisse préparer des latex pouvant être chargés de composés hydrophobes à partir de deux, trois, quatre ou même plus de quatre comonomères, ceux qui sont le plus généralement avantageux pour la mise en oeuvre de l'invention sont ceux qui sont formés de trois ou de quatre comonomères, suivant les propriétés attendues pour le latex chargé obtenu. Généralement, les latex de polymères, dont la phase dispersée est formée de micelles relativement molles sont ceux qui acceptent les plus grandes quantités de composés hydrophobes dans leurs micelles. D'autre part, si l'on désire préparer finalement une couche contenant un composé hydrophobe et ayant les meilleures propriétés physiques de résistance, notamment une grande résistance à l'abrasion, il y a lieu d'utiliser un latex chargé formé de particules relativement plus dures. Comme on sait régler le type de latex obtenu par polymérisation au moyen de radicaux libres, il est inutile de décrire en détail la préparation des latex initiaux; on notera, néanmoins, qu'un moyen recommandable pour préparer les latex initiaux, à charger suivant l'invention, consiste à utiliser des monomères dispersés en milieu aqueux au moyen d'un ou de plusieurs agents tensio-actifs, en amorçant la réaction par des radicaux libres. On consultera, par exemple, à ce sujet, les brevets des Etats-Unis d'Amérique 2 914 499, 3 033 833 et 3 547 899, ou le brevet canadien 704 778.
Pour préparer les latex initiaux, on utilise avantageusement les associations suivantes de comonomères:
comonomères (a): acrylate ou méthacrylate de méthyle, d'éthyle, de propyle ou de butyle;
comonomères éthyléniques (b) ayant un groupe sulfonique terminal, libre ou salifié, par exemple un comonomère ayant une des formules suivantes où l'astérisque accolé à un H indique que cet atome d'hydrogène peut être remplacé par un atome de métal alcalin, avantageusement par un atome de sodium ou de potassium, ou encore par un groupe ammonium:
o ch3
II I
( 1) ch2=chc-n-c-ch2-so3h*
I I
h ch3
( 2) ch2=ch-c-0-(ch2)2-s03h*,
II
o
( 3) ch2 = ch-c-0-(ch2)3-s03h*, II
o ch3 I
( 4) ch2 = c-c-0-(ch2)4-s03h*; II
O
ch3 I
( 5) ch2 = c-c-0-(ch2)2-s03h*, II
o ch3
I
( 6) ch2=c-c-0-(ch2)3-s03h*, II
o h
I
( 7) ch2=c-s03h*,
o ch3
II I
( 8) ch2 = ch-c-n -c -ch2-s03h*, I I H H
ch3 h ch3 I I I
( 9) ch2 = c -c-n -c -ch2-so3h*, II I o ch3
s
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
fiO
(i5
616 440
6
O
CHi
(10) CH2=CH-C-N-C-(CH2)3-S03H*, II
H CH3
(11)
CH=CH.
Les formules générales des comonomères éthyléniques hydrophiles (b) particulièrement avantageux sont les composés ayant l'une des formules (A) H2C=C-(-R')-CO-0-R2-S03M et (B) H2C=C(-R')-C0-NH-R2-S03M, où R' désigne un groupe méthyle ou un atome d'hydrogène ; R2 désigne un groupe éthylène, méthylène, 2-méthyléthylène, triméthylène ou 2,2-diméthyléthyIène; et M désigne un cation ammonium, hydrogène ou un cation de métal alcalin.
(c) comonomère éthylénique réticulable contenant un groupe méthylène actif, tel que les comonomères suivants:
(12) N-allyl cyanoacétamide
(13) Méthacryloylacétoacétate d'éthyle
(14) N-cyanoacéthyl-N'-méthacryloylhydrazine
(15) Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle
(16) N-(3-méthacryloyloxypropyl)cyanoacétamide
(17) Méthacrylate de 2-cyanoacétoxyéthyle
(18) N-(2-méthacryloyloxyméthyl)cyanoacétamide
(19) Alpha-acétoacétoxy méthacrylate d'éthyle
(20) Méthacrylate de 2-acétoacétoxypropyle
(21) Méthacrylate de 3-acétoacétoxy-2,2-diméthylpropyle
(22)N-Méthacryloyloxyméthyl)acétoacétamide
(23) N-t-Butyl-N-méthacryloyloxyéthyl-acétoacétamide
(24) Acrylate de 2-acétoacétoxyéthyle
(25) Méthacrylate de 2-acétoacétoxy-2-méthylpropyIe ainsi que les comonomères éthyléniques réticulables analogues. Certains de ces composés sont décrits aux brevets des Etats-Unis d'Amérique 2 808 331,2 940 956,3 459 790 et 3 488 708. Par l'expression «groupe susceptible de réticula-tion», il faut entendre un groupe pouvant réagir avec le formal-déhyde ou autre agent tannant photographique, par exemple un tannant de la famille des vinylsulfones, la réaction de réticula-tion se manifestant par une élévation du point de fusion du colloïde hydrophile dans lequel on introduit le latex. Des groupes typiques susceptibles de réticulation, bien connues des spécialistes de la préparation des produits photographiques, sont les groupes amine primaire et les groupes méthylène actif.
Des exemples non limitatifs de latex pouvant être chargés sont les latex ayant des teneurs en matières solides comprises entre environ 2/100, en masse, et environ 20/100, en masse, et formés à partir des comonomères suivants, les proportions, en centièmes en masse, indiquées étant relatives aux comonomères introduits dans le mélange de copolymérisation:
A. Acrylate de butyle secondaire
3 -Méthacry loy loxy propane-1 -méthyl-sulfonate de sodium Méthacrylate de 2-acétoxyéthyle
B. Méthacrylate de butyle normal 3-Méthacryloyloxypropane-1 -méthyl-1-sulfonate de sodium Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle
85
10 5
85
10 5
C. Méthacrylate de n-butyle 70 Méthacryloyloxypropane-1 -méthy I-
1 -sulfonate de sodium 15
Méthacrylate de méthyle 10
s Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle 5
D. Acrylate de n-butyle 85 3 -Méthacryloyloxypropane-1 -méthyl-
1 -sulfonate de sodium 10
m Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle 5
E. Acrylate de n-butyle 85 2-Acrylamido-2-méthylpropane-sulfonate de sodium 10
is Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle 5
F. Méthacrylate de n-butyle 75 Méthacrylate de méthyle 10 2-Acrylamido-2-méthylpropane-sulfonate in de sodium 10
Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle 5
G. Méthacrylate de n-butyle 85 2-Acrylamido-2-méthylpropane sulfonate
25 de sodium 10
Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle 5
H. Méthacrylate de n-butyle 80 2-Acrylamido-2-méthylpropane sulfonate m de sodium 10
Acide acrylique 10
I. Méthacrylate de n-butyle 50 Styrène 40 2-Acrylamido-2-méthylpropane sulfonate de sodium 10
J. Acrylate de n-butyle 40
4« Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle 50 2-Acrylamido-2-méthylpropane sulfonate de sodium 10
K. Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle 60
45 Acrylate de n-butyle 30 2-Acrylamido-2-méthylpropane sulfonate de sodium 10
5() L. Acrylate de n-butyle 50
Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle 40 2-Acrylamido-2-méthylpropane sulfonate de sodium 10
55 D'autres polymères formant des latex initiaux utilisables,
sont les suivants:
M. Acrylate de n-butyle 80
2-acrylamido-2-méthylpropane sulfonate de sodium 20
do
N. Acrylate de n-butyle 95
2-acryIamido-2-méthylpropane sulfonate de sodium 5
o5
O. Styrène 90
2-acrylamido-2-méthylpropàne sulfonate de sodium 10
7
616 440
P.
Acrylate d'éthyle
85
3-méthacryloyloxypropane-1 -sulfonate
de sodium
10
Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle
5
Q.
Acrylate de méthyle
85
3 -méthacryloyloxypropane-1 -sulfonate
de sodium
10
Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle
5
R.
Acrylate de n-butyle
85
3-méthacryloyloxypropane-1 -sulfonate
de sodium
15
S.
Acrylate de n-butyle
70
3-méthacryloyloxypropane-1 -sulfonate
de sodium
20
2-acrylamido-2-méthylpropane sulfonate
de sodium
10
T.
Acrylate d'éthyle
85
2-acrylamido-2-méthylpropane sulfonate
de sodium
10
Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle
5
U.
Méthacrylate de n-butyle
50
Styrène
40
2-acrylamido-2-méthylpropane sulfonate
de sodium
10
V.
Acrylate de n-butyle
70
Acrylamide
25
Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle
5
w.
Acrylate de méthyle
85
2-acrylamido-2-méthyIpropane sulfonate
de sodium
10
Méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle
5
X.
Méthacrylate de n-butyle
85
Méthosulfate de 2-(méthacryloyloxy)
éthyltriméthylammonium
10
2-acrylamido-2-méthylpropane sulfonate
I
de sodium
5
Y.
Acrylate d'éthyle
85
Méthosulfate de 2-(méthacryloyloxy)éthyl-
triméthylammonium
10
2-acrylamido-2-méthylpropane sulfonate
de sodium
5
Z.
Acrylate de n-butyle
85
Méthosulfate de 2-(méthacryloyloxy)éthyl-
triméthylammonium
10
2-acrylamido-2-méthylpropane sulfonate
de sodium
5
AA.
. Acrylate de n-butyle
95
p-styrène sulfonate de sodium
5
BB. Méthacrylate de n-butyle
90
p-styrène sulfonate de sodium
10
Il est évident, d'après la description qui précède qu'on peut utiliser beaucoup d'associations de comonomères pour préparer des latex polymères synthétiques pouvant être chargé par le procédé suivant l'invention. Il faut cependant noter que beaucoup de latex polymérisables ne sont pas utilisables. Pour cette raison, il est recommandable, avant de considérer qu'un latex donné est utilisable de l'examiner au moyen de l'essai déjà décrit. Cet essai est aussi recommandable comme contrôle de fabrication, car la préparation par lots de ces latex ne donne pas 5 toujours des produits de propriétés régulières. Un procédé avantageux pour préparer ces latex est décrit dans la suite, avant les exemples illustrant l'invention.
Les composés hydrophobes qu'on peut utiliser dans la mise en oeuvre de l'invention sont tous les composés hydrophobes m qui remplissent certaines conditions de solubilité et qui sont utiles, notamment quand on les mélange ou les disperse dans une couche destinée à une application photographique, telle qu'une couche contenant au moins 20/100 en masse de gélatine ou autre colloïde hydrophile. Ces composés hydrophobes doi-is vent être presque ou totalement insolubles dans l'eau à 25° C, leur solubilité étant avantageusement au plus environ 5/1000, en massen ; ils doivent être solubles dans au moins un solvant organique ou un mélange de solvants organiques qui sont utilisables dans la mise en oeuvre de l'invention comme défini 2ii précédemment, cette solubilité doit être obtenue sans qu'il soit nécessaire d'ajouter un acide ou une base et est avantageusement d'au moins environ 5/100, en masse; enfin ils doivent précipiter par addition d'un égal volume d'eau aux solutions ainsi préparées.
25 Le terme «composé hydrophobe» concerne tous les composés satisfaisant aux conditions ci-dessus. Le procédé suivant l'invention peut donc être appliqué dans de nombreuses circonstances. On a trouvé cependant que l'utilisation de composés hydrophobes de cetains types présente une utilité inattendue. in Par conséquent, des modes avantageux de mise en oeuvre de l'invention consistent à préparer des dispersions fines et homogènes de ces composés hydrophobes particuliers dans des micelles d'un latex pouvant être chargé. Ceci concerne notamment la technique photographique ; parmi les latex chargés à application 35 photographique, on citera ceux qui contiennent des composés hydrophobes des types suivants: coupleurs ballastés formateurs de colorants ; colorants filtrant la lumière ; absorbants de l'ultraviolet; composés libérant des colorants agents développateurs; colorants sensibilisateurs. Bien entendu, il s'agit de composés 4» hydrophobes suivant la définition déjà donnée. Ces composés sont bien connus en chimie photographique.
Les produits photographiques avantageusement préparés par le procédé suivant l'invention comprennent, par exemple, les produits destinés à l'obtention d'une image par transfert les 45 produits à traiter par développement physique, les produits radiographiques, les produits qu'on développe à sec, les produits contenant des formateurs de colorants, etc. Ces produits photographiques sont décrits, notamment, dans la revue Product Licensing Index, tome 92, pages 107-110 (décembre 1971), su ainsi qu'au brevet britannique 923 045.
Bien que la photographie soit une des principales applications du nouveau procédé, ce n'est pas la seule, l'invention étant utilisable chaque fois qu'on veut disperser une matière hydro-55 phobe dans une matière polymère. Généralement, on prépare, en définitive, une couche de la composition obtenue, déposée sur un support, mais ceci n'est pas une obligation. Par exemple, certains insecticides, notamment des agents anti-mites, certains herbicides, certaines hormones, certaines vitamines, certains so enzymes sont des composés hydrophobes répondant aux conditions d'application du nouveau procédé, indiquées ci-dessus. Il est évident que l'utilisation finale de tels produits n'implique pas nécessairement leur dépôt sur un support. Un exemple d'utilisation est le suivant. On ajoute, par simple mélange, un composé f,5 hydrophobe, tel qu'un absorbant de l'ultraviolet ou un stabilisant, sous forme d'un latex chargé, préparé suivant l'invention, à une dispersion aqueuse, servant de composition de couchage, par exemple une «peinture au latex», dont la formule est déjà
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8
complète à part ce point. D'autres exemples d'utilisation sont décrits dans la suite; d'autres, encore, sont évidents.
Des exemples de latex chargés utilisables dans l'industrie photographique et indiqués ci-dessus sont des compositions formées d'un latex initial, défini ci-dessus, dans les micelles contiennent, en dispersion uniforme, un ou plusieurs produits hydrophobes, comme décrit ci-dessus. Généralement, la quantité de constituant hydrophobe ainsi intimement dispersé dans les micelles du latex, est comprise entre 2 ou même moins de 2 à 200 ou même plus de 200 pour 100 parties, en masse, de polymère solide pouvant être chargé, contenu dans le latex initial. Il est recommandable que la proportion en masse matière hydrophobe/polymère soit comprise entre environ 1/20 et environ 1/1.
Dans la technique photographique, des composés hydrophobes que l'invention concerne très avantageusement sont les coupleurs ballastés hydrophobes qui réagissent avec les produits d'oxydation d'un développateur aminé chromogène en formant un colorant. Comme exemples de tels coupleurs, qu'on classe habituellement en coupleurs cétométhyléniques, pyrazoloni-ques, phénoliques et naphtoliques, on citera ceux que décrivent en détail les publications indiquées dans la revue Product Licen-sing Index, tome 92, page 110 (décembre 1971). Ces coupleurs sont, d'ailleurs, bien connus, des chimistes de la photographie. Des coupleurs ballastés répondant aux conditions de solubilité ci-dessus et utilisables dans le procédé suivant l'invention sont décrits aux brevets des Etats-Unis d'Amérique 2 423 730,
2 778 658,2 983 608, 3 252 924,3 253 924,3 277 155,
3 277 550,3 277 554,3 311 476,3 408 194,3 447 928, 3 458 315, 3 476 563 et 3 703 375.
D'autres composés hydrophobes avantageusement utilisables dans l'invention sont les absorbants de l'ultraviolet décrits dans la revue Product Licensing Index, tome 92 (1971), page 109, ainsi qu'aux brevets des Etats-Unis d'Amérique 2 739 888, 3 004 896,3 253 921, 3 468 897, 3 652 284, 3 387 671 et 3 706 700.
D'autres composés hydrophobes utilisables dans l'invention sont les colorants hydrophobes décrits dans la revue Product Licensing Index, Tome 92 (décembre 1971), pages 108-109, ainsi qu'aux brevets des Etats-Unis d'Amérique 2 751 298, 3 486 897,3 506 443 et 3 652 284.
Des composés hydrophobes formateurs d'images de colorants, utilisables dans l'invention sont décrits au brevet canadien 602 607, aux brevets des Etats-Unis d'Amérique 3 415 644, 3 415 645,3 415 646, 3 443 939, 3 443 940,3 443 941, 3 635 707,3 647 437 et 3 725 062, ainsi qu'aux brevets belges 757 959,757 960,788 268 et 810 195.
D'autres composés hydrophobes à application photographique, également utilisables dans l'invention, sont les développateurs hydrophobes décrits dans la revue Product Licensing Index, tome 92 (1971), page 110, ainsi qu'aux brevets des Etats-Unis d'Amérique 3 672 896,3 672 904, 3 679 426, 3 751 249 et 3 801 321.
Il est aisé d'identifier et de distinguer les produits pelliculai-res contenant une couche de composition préparée avec un latex chargé suivant l'invention, d'une part, et les compositions analogues contenant un simple mélange de polymère et de composé hydrophobe, d'autre part; en effet, dans les pellicules préparées en application de l'invention, les micelles conservent visiblement leur identité et, même après obtention d'une couche sèche, montrent, par leur aspect qu'elles proviennent d'un latex, même quand ce latex est dispersé lui-même dans une couche ou dans plusieurs couches de colloïdes hydrophiles contenant d'autres produits, par exemple des halogénures d'argent. Les micelles de latex chargé préparé suivant l'invention conservent leur identité même quand les compositions qui les contiennent ont été déposées sur un support, puis séchées, à la manière usuelle. Ceci permet de distinguer facilement et sûrement les produits fabriqués par le procédé suivant l'invention et les produits analogues fabriqués de manière connue. Pour établir qu'une composition peut avoir été préparée par le procédé suivant l'invention, il faut montrer: (a) que ses particules proviennent d'un latex; et (b) 5 que le composé hydrophobe reste physiquement associé à ces particules, ou autrement dit, qu'il est dispersé dans ces particules, peut-être sous forme de solution solide. Isoler les particules d'une telle composition déposée sur un support, puis séchée, déterminer si ce sont bien des micelles de latex et si elles m contiennent un composé hydrophobe dispersé, puis déterminer la nature de la proportion de ce composé sont des opérations à la portée d'un chimiste analyste spécialiste.
A ce sujet, il est particulièrement intéressant de noter que |5 certains composés hydrophobes peuvent modifier la température de transition vitreuse polymère formant les micelles du latex ; ceci dépend des proportions de polymère et de composé hydrophobe et de leurs températures de transition vitreuse. Que l'introduction d'un composé hydrophobe dans un latex puisse n|1 modifier son point de transition vitreuse n'a rien de surprenant puisque ce composé est finement dispersé dans les micelles du latex initial pour former la phase dispersée de la composition.
D'ailleurs, la mesure de la température de transition vitreuse est un moyen d'identifier certaines compositions de 25 latex chargé avantageuses, car, pour beaucoup de tdles compositions, la variation de cette température par introduction du composé hydrophobe est de 5° C ou de plus de 5° C. Certaines compositions de latex chargé ne présentent pas cette particularité, parce que les températures de transition vitreuse du poly-M mère formant les micelles initiales et du composé hydrophobe sont trop proches ou parce que la proportion de composé hydrophobe est trop petite. Comme la température de transition vitreuse d'un mélange homogène est intermédiaire entre celles des constituants, il peut arriver que certaines compositions de latex chargé aient des températures de transition vitreuse qui différent de moins de 5° C des compositions analogues de latex non chargé. Néanmoins, pour un grand nombre de compositions de latex chargé, la variation de la température de transition vitreuse atteint plusieurs dégrés centésimaux: c'est alors un 4(, moyen d'identifier des compositions suivant l'invention ou telles que préparées par le procédé suivant l'invention.
Les méthodes de mesure de la température de transition vitreuse sont bien connues. Une méthode satisfaisante consiste à enregistrer en continu la température d'un échantillon dans un 45 appareil usuel d'analyse thermique différentielle, en la comparant à la température d'un témoin. La température correspondant à la mi-hauteur du saut de la capacité calorifique accompagnant la transformation vitreuse est la température de transition vitreuse.
5( La figure unique du dessin annexé illustre cette méthode. La courbe A est la courbe d'analyse thermique différentielle, un latex polymère chargé (ayant une température naturelle de transition vitreuse de —42° C) dans lequel on a introduit 40/ 100, en masse, d'un coupleur formateur de colorant bleu-vert 5? (ayant une température de transition vitreuse de +39° C), en utilisant le procédé suivant l'invention. Cette courbe A montre une température de transition vitreuse du polymère chargé d'environ —15° C. La courbe B, donnée pour comparaison, est la courbe d'analyse thermique différentielle d'un échantillon M d'une composition (physiquement hétérogène) et du même latex et du même coupleur qu'on a simplement mélangés, puis séchés. La zone endothermique (à environ 135° C) très visible sur la courbe B correspond au point de fusion du coupleur cristallisé et montre que la composition est hétérogène. On „5 notera ainsi que les compositions de latex chargé peuvent généralement être distinguées en présence de gélatine, comme le montrent dans les courbes A et B, les petites inflexions à environ 60° C. Les inflexions à environ 93° C correspondent à la
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transition gel-sol. Les échantillons utilisés pour établir les courbes A et B contiennent tous deux de la gélatine.
Il semble que certains des résultats avantageux obtenus par application de l'invention proviennent des dimensions extrêmement petites des particules de produits hydrophobes dans les micelles de latex chargé dispersées elles-mêmes dans des couches de colloïdes hydrophiles telles que des couches d'émulsions photographiques gélatinées. Ainsi, tandis que les dimensions des particules de coupleurs dispersés, préparés par dissolution dans un solvant bouillant à température élevée, puis dispersion dans l'émulsion photographique au moyen d'un broyeur à colloïdes, qui est un gros consommateur d'énergie, sont typiquement, dans les émulsions photographiques usuelles, comprises entre environ 300 nm et environ 900 nm, et sont même parfois plus grandes (ces données numériques sont relativement aux diamètres), les micelles de latex chargé à usage photographique qu'on prépare par le procédé suivant l'invention, sont beaucoup plus petites, leurs dimensions étant comprises entre environ 20 nm et environ 200 nm (données relatives aux diamètres) et, avantageusement, entre environ 20 nm et environ 80 nm, même quand le latex a été gonflé par introduction d'une grande proportion de composé hydrophobe. Par exemple, dans une expérience, le diamètre moyen initial des micelles est de 117 nm, mais il devient 186 nm après incorporation d'une masse de coupleur formateur de bleu-vert égale à la masse du polymère dans le latex.
La très petite dimension des micelles peut expliquer au moins partiellement que les couches photographiques contenant un colloïde hydrophile et un coupleur formateur de colorant apporté sous forme d'un latex chargé suivant l'invention donnent une répartition de colorant beaucoup plus uniforme que la répartition déjà observée. Il semble que l'état physico-chimique particulier du coupleur formateur de colorant dans les compositions contenant un latex chargé contribue, de manière inexpliquée, à l'obtention de résultats intéressants et inattendus. Par exemple, des produits photographiques contenant des couches d'émulsions qui renferment des coupleurs sous forme de latex chargé et ne contiennent pas de solvant usuel de coupleur (ayant un point élevé d'ébullition) peuvent être développées au moyen d'un révélateur chromogène ne contenant pas de solvant organique tel que l'alcool benzylique, tandis que, suivant les enseignements de la technique connue, il est nécessaire d'introduire un tel solvant dans un développateur chromogène, en l'absence de solvant à point élevé d'ébullition, pour pouvoir obtenir un développement chromogène satisfaisant.
Une autre propriété avantageuse des produits photographiques contenant un latex chargé préparé suivant l'invention est la réduction de la sensibilité à la pression et aux actions mécaniques, que présentent certains produits photographiques. Ce problème est traité dans les documents suivants: J. Soc. Phot. Japan, tome 22, n° 3, pages 135-138 (1959); J. Phot. Sci.: tome 21, pages 32-38 (1973); J. Phot. Sci.: tome 21, pages 221-226 (1973) ; et Research Disclosure, tome 116, pages 135-137 (1973). Ce défaut est réduit ou même éliminé totalement quand on remplace les solutions usuelles de composés hydrophobes par des latex chargés, pour fabriquer des produits photographiques de type présentant parfois ce défaut. Par exemple, les colorants qui ont été introduits sous forme de latex chargés ne migrent pas aussi facilement le long des lignes de fracture d'un produit photographique soumis à une pression ou à des contraintes.
Une autre propriété importante du procédé suivant l'invention est la possibilité surprenante d'introduire dans un latex initial une très grande quantité de produits hydrophobes. Les techniques connues de préparation de latex chargés de matières hydrophobes telles que des plastifiants, des développateurs ou des coupleurs solubles en milieu basique, ne permettent d'introduire dans les latex que des quantités de ces produits beaucoup plus petite que le procédé suivant l'invention. D'autre part, la durée requise pour introduire un composé hydrophobe dans un latex est très considérablement réduite par le procédé suivant l'invention par rapport aux techniques connues, telles que celles des brevets des Etats-Unis d'Amérique 2 772 163,3 438 920 s ou 3 518 088. Par exemple, on introduit des plastifiants liquides dans des micelles de latex par malaxage de ces plastifiants à consistance huileuse avec le latex pendant plusieurs heures, suivant les enseignements du brevet 3 438 920 précipté, et on ne peut ainsi introduire dans le latex qu'une proportion relative-io ment petite de plastifiant; au contraire, le procédé suivant l'invention permet d'introduire une masse de composé hydrophobe plus grande que celle des particules de latex, et l'opération est très rapide. Le procédé suivant l'invention permet très avantageusement de préparer des compositions de latex chargé i5 contenant d'environ vingt-cinq à environ soixante parties en masse de composé hydrophobe, tel qu'un coupleur formateur de colorant, par exemple, pour cent parties en masse de latex chargé séché. Dans ces compositions, qui sont faites suivant un mode particulièrement avantageux de mise en oeuvre du pro-20 cédé suivant l'invention, le composé hydrophobe est uniformément dispersé dans le polymère chargé, ce qui donne un grand nombre de propriétés utiles aux objets, tels que des produits photographiques, fabriqués en appliquant ce procédé.
Le brevet Tong précité décrit un autre procédé pour intro-25 duire un composé hydrophobe dans un hydrosol de matière polymère. Ce procédé s'applique uniquement à la dispersion de coupleurs formateurs de colorants solubles en milieu basique uniquement, c'est-à-dire les coupleurs qu'on doit commencer par dissoudre en milieu fortement basique, par exemple dans m une solution d'hydroxyde de sodium pour pouvoir les disperser, pour préparer des émulsions photographiques. Dans ce procédé, on dissout le coupleur dans un mélange d'alcool éthylique et d'eau, rendu basique, avant de mélanger un hydrosol polymère avec la solution obtenue. L'alcool utilisé par Tong mouille les 35 coupleurs et facilite ainsi leur dissolution dans la solution aqueuse basique. On neutralise ensuite le latex contenant le coupleur et le solvant immédiatement avant le mélange avec une émulsion photographique, au cours de ce mélange ou après ce mélange. L'invention de Tong ne concerne que les coupleurs 4» hydrophobes, mais solubles en milieu aqueux basique; d'autre part, elle ne permet d'introduire que des quantités limitées de coupleurs dans les particules de latex. Le procédé que Tong utilise pour introduire dans des particules d'hydrosol quelques coupleurs solubles en milieu basique diffère fortement du pro-45 cédé suivant l'invention. Les latex polymères utilisés par Tong ne sont pas des latex pouvant être chargés suivant l'essai décrit précédemment. Le procédé suivant l'invention est d'application beaucoup plus générale et permet d'introduire dans des émulsions photographiques presque tous les rajouts hydrophobes sousuels, puisque pratiquement tous ces composés hydrophobes sont solubles dans au moins un solvant miscible à l'eau sans qu'il soit nécessaire d'ajouter un réactif basique.
Dans le procédé suivant l'invention, il est très important .d'ajouter le latex initial pouvant être chargé à la solution de sscomposé hydrophobe dans un solvant miscible à l'eau. Inverser l'ordre d'addition a généralement pour résultat la coagulation et la sédimentation du latex ou la précipitation d'une grande partie du composé hydrophobe en dehors des particules de latex, si bien que la composition présente un état physique moins avan-fiotageux.
Dans le procédé suivant l'invention, les proportions relatives en volume du latex initial et de la solution du composé hydrophobe ou de l'ensemble des composés hydrophobes dans le solvant miscible à l'eau, ne sont généralement pas critiques, à f'Scondition que le mélange soit fait de la manière prescrite. Ainsi, tant que les micelles de latex initial sont présentes dans la solution pendant l'intervalle de temps où le composé hydrophobe est chassé (du fait que cette solution devient progressive
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10
ment hydrophile, comme déjà exposé), il se forme des micelles chargées. Par exemple, suivant un mode discontinu de mise en oeuvre, le nouveau procédé comprend les opérations suivantes: (a) l'introduction d'une quantité de latex initial insuffisante pour modifier l'état de la solution au point de provoquer la séparation du composé hydrophobe; et (b) l'addition au mélange obtenu d'une quantité d'eau suffisante pour produire le transfert cherché de l'ensemble des composés hydrophobes depuis le solvant miscible à l'eau dans les micelles du latex. Par cette technique on peut préparer un latex dont les micelles sont fortement chargées tout en utilisant une solution initiale de composé hydrophobe relativement diluée. On voit danc qu'on peut utiliser diverses variantes pour faire croître l'hydrophilité de la solution hydrophobe (pendant la période où le composé hydrophobe devient insoluble dans cette solution). Pour cette raison, quand, dans la définition générale de l'invention, on parle de la quantité d'eau rendant insoluble l'ensemble des composés hydrophobes, il faut compter l'eau pure, l'eau du latex, l'eau apportée sous forme de solution saline, etc.
II est généralement préférable, lorsque la phase solide du latex initial forme plus de 10/100 de la masse totale, de mélanger cent parties en volume de latex initial à un nombre de parties en volume de composition hydrophobe compris entre environ cinquante et environ deux cents ; il est préférable d'utiliser des volumes de latex et de solution hydrophobe approximativement égaux, notamment si la teneur du latex initial en micelles de polymère est comprise entre environ 12/100 et environ 20/100, en masse. Bien que la durée optimale de mélange progressif du latex et de la solution de composé hydrophobe puisse varier en fonction: (a) des natures du latex initial, des composés hydrophiles et de leur solvant: (b) des concentrations du latex en micelles et de la solution de composés hydrophobes, il est généralement recommandable que l'addition du latex au composé hydrophobe dissous dure au moins environ dix secondes, particulièrement quand la teneur du latex en polymère solide est plus grande qu'environ 12/100, en masse. On a trouvé qu'un mélange trop rapide peut produire une autre phase solide dans la composition et/ou produire la coagulation et la sédimension des particules de latex. Une introduction progressive avec mélange en plus d'environ vingt secondes est encore plus recommandable.
Généralement, après la préparation d'un latex chargé utile en photographie, on peut, sans inconvénient pour son utilisation, éliminer partiellement ou totalement le solvant miscible à l'eau qui a servi à le préparer. On peut avantageusement évaporer ce solvant, par un quelconque des procédés bien connus servant à évaporer un solvant, par exemple à température inférieure à environ 40° C, avantageusement sous pression réduite. On élimine ainsi, de manière avantageuse, au moins la moitié de ce solvant. Les compositions ainsi obtenues, suivant une application avantageuse de l'invention, conservent les propriétés des latex: elles sont formées d'une phase continue aqueuse, contenant, si l'on désire, une certaine proportion du solvant miscible à l'eau, avantageusement non supérieure à environ 30/100 en masse, et d'une phase micellaire dispersée formée de micelles chargées, le composé hydrophobe étant pratiquement dispersé en totalité dans les micelles. Comme déjà expliqué, le solvant organique et/ou une fraction de l'eau peuvent, si l'on désire, être éliminés du latex chargé, ce qui donne un latex chargé plus concentré. Pour améliorer la stabilité du latex chargé, et réduire ou empêcher qu'il ne sédimente au cours d'un long repos, on peut le mélanger avec une solution aqueuse d'un colloïde hydrophile tel que de la gélatine. Il est avantageux d'ajouter au moins 1/100 de colloïde hydrophile par rapport à la masse de latex, bien qu'on puisse en ajouter beaucoup plus pour former un latex stabilisé.
Si l'on désire, on peut déposer directement une couche de latex stabilisé sur un support, par tout moyen approprié. Ainsi,
une fraction importante de l'eau (généralement au moins la moitié, mais, de préférence, au moins 80/100) est éliminée de la couche (avantageusement par évaporation) pour former le produit qu'on veut obtenir et qui est formé d'un support et d'une s couche de latex. De nombreux autres produits peuvent être présents dans ces compositions de couchage, avec les micelles chargées et le colloïde hydrophile. Par exemple, des particules d'halogénures d'argent photosensibles, des colorants sensibilisateurs, des inhibiteurs de voile, des adjuvants de couchage, etc. m peuvent être mélangés aux compositions de latex chargé, destinées à une utilisation photographique de manière à obtenir des couches utiles pour certaines utilisations. La composition déposée doit être telle que la composition de la couche finale sèche soit bien celle que l'on attend. Généralement, afin de préparer 15 une composition de couchage utile, contenant de tels rajouts, on peut simplement mélanger des dispersions et/ou des solutions dans l'eau de ces rajouts, en proportions convenables, avec l'une des compositions de latex chargé, à utilisation photographique, de préférence, peu de temps avant le couchage de la composi-20 tion ou de Pémulsion sur son support.
Toutes les techniques de couchage comprenant l'utilisation d'un trémie et/ou de tout autre appareil qu'on peut utiliser pour déposer des émulsions photographiques usuelles sur des supports photographiques usuels peuvent servir à appliquer une 25 couche ou plusieurs couches de telles compositions de couchage sur un support. Les techniques utilisables de couchage, ainsi que les supports appropriés sont décrits dans les publications citées dans Product Licensing Index, tome 92, page 109 (décembre 1971).
io Le procédé suivant l'invention pour préparer des latex chargés et l'application des compositions obtenues sur un support en formant une couche qui contient au moins un colloïde hydrophile peuvent se faire à toutes températures comprises entre environ 0° C et environ 40° C ou, même à plus de 40° C; il suffit simplement de faire attention à ralentir ou à accélérer, suivant le cas, la prise en gel de la composition de couchage ; il est généralement recommandable que l'imprégnation des micelles par le composé hydrophobe soit faite au moins à environ 25° C.
On a observé que, dans certaines circonstances, principale-4u ment si les latex polymères initiaux contiennent des micelles relativement dures (c'est-à-dire les latex ayant des températures élevées de transition vitreuse), les micelles acceptent plus facilement les produits hydrophobes si l'on imprègne ces micelles de produit hydrophobe à température relativement élevée, telle 45 qu'à 30° C environ ou à plus de 30° C.
Bien que la suite de la description ne montre l'utilisation d'un petit nombre de latex initiaux pouvant être chargés, il est bien précisé que ce n'est pas là une limitation, mais seulement une illustration de l'invention. En particulier, des composés s« hydrophobes non cités peuvent être utilisés de manière analogue aux descriptions qui vont suivre.
A titre indicatif et en dehors de l'invention, on décrit un procédé permettant de préparer des latex pouvant être chargés par le procédé suivant l'invention.
55 On prépare une solution ayant la composition suivante:
«Triton 770» (alkylaryl-polyéther-sulfate de sodium 1 g vendu par la firme Rohm & Haas Co)
Peroxydisulfate de potassium 0,5 g
60 Pyrosulfite de sodium 0,1 g
Eau 200 ml
On chauffe cette solution à 95° C dans un appareil à poly-mériser, et on ajoute simïltanément, progressivement, en vingt minutes, en agitant continuellement un mélange de 85 g d'acry-(.5 late de butyle secondaire et de 5 g de méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle, un mélange de 10 g de 3-méthacryloyloxypropane-1-sulfonate de sodium, de 0,15 g de pyrosulfite de sodium et de 100 ml d'eau à 95° C. On agite encore pendant
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soixante-dix minutes après la fin de l'addition, tout en maintenant les réactifs à la température de 95° C. On refroidit le latex formé, puis on le dialyse pendant environ seize heures contre de l'eau distillée circulant dans un dialyseur classique. La teneur en matières solides du latex polymère formé est de 9,5 %.
Le latex ainsi préparé subit avec succès le test d'aptitude à la charge décrit ci-dessus. En faisant varier les proportions relatives des divers comonomères et d'eau, on peut préparer des latex ayant d'autres teneurs en partie solide.
Pour savoir si le latex utilisé par Tong, comme décrit au brevet des Etats-Unis d'Amérique 2 772 163, pouvait être considéré comme un latex initial utilisable, on a procédé à l'essai suivant.
On agite 100 parties, en volume d'acétone dans un récipient et on ajoute progressivement, en environ vingt secondes, un , latex aqueux préparé par polymérisation en émulsion d'un mélange de 588/1000 d'acrylate de butyle normal, de 252/1000 de styrène et de 160/1000 de méthacrylamide, comme aux exemples 1 des brevets des Etats-Unis d'Amérique 2 772 163 et 2 739 137. La teneur de ce latex en matières-solides est de 118/ ; 1000. En quelques minutes, une grande partie de ce latex a floculé et s'est agglomérée. Ceci montre que le latex utilisé par Tong n'est pas un latex initial utilisable, tel que défini précédemment.
Les exemples suivants illustrent l'invention. ;
EXEMPLE 1
A une solution de 10 g de coupleur formateur de jaune, l'alpha-4(4-benzyloxyphénylsulfonyl)phénoxy-alpha-pivalyl-2-chloro-5-(gamma-2,4-di-tertioamyI-phénoxybutylamido)-acé- -tanilide, dans 160 ml d'acétone, on ajoute progressivement, en environ une minute, en agitant, 90 g de latex initial, différant de celui de la description précédente en ce que son extrait sec (ou teneur en solides) est de 113/1000, après séchage à 110° C.
Après achèvement du mélange, on chasse la plus grande partie i de l'acétone par évaporation dans un évaporateur tournant, à 40° C. Le latex chargé ne se coagule pas quand on le conserve, après couchage sur un support photographique transparent il donne une couche transparente. Cette composition formée de latex chargé par un composé hydrophobe est aussi compatible 4 avec la gélatine.
EXEMPLES 2 et 3 On opère de manière analogue à l'exemple 1 et on obtient des résultats pratiquement identiques en utilisant comme coupleurs l'alpha-pivalyl-aIpha-(4-carboxyphénoxy)-2-chloro-5-; [gamma-(2,4-di-tertioamylphénoxy)butyramido]-acétanilide (comme à l'exemple 2) ou le 2-[aIpha-(2,4-di-tertioamyIphé-noxy)butyramido]-4,6-di-chloro-5-méthylphénol (exemple 3); ce dernier coupleur est un formateur de colorant bleu-vert.
Utilisation dans un produit photographique des compositions des exemples 1 à 3-
On prépare trois émulsions chromogènes à partir d'émulsions photographiques aux halogénures d'argent sensibilisées ' spectralement de manière appropriée, comme décrit ci-après:
A. On mélange le latex chargé préparé à l'exemple 3 avec une émulsion photographique sensible au rouge, ne présentant pas de caractéristique spéciale, puis on dépose l'émulsion chromogène ainsi formée sur une pellicule en matière polymère,
1 formant un support photographique; après séchage, on obtient une couche homogène qui contient, par décimètre carré, 8,5 mg de coupleur, 3,7 mg d'argent et 32,1 mg de gélatine.
B. On mélange le latex chargé préparé à l'exemple 1 avec une émulsion photographique sensible au bleu. On la dépose sur un support photographique, comme à la partie A, et on obtient, après séchage, une couche homogène qui contient, par décimètre carré, 7,1 mg de coupleur, 3,8 mg d'argent et 11,7 mg de gélatine.
i C. On prépare une émulsion de manière analogue à la partie B. ci-dessus en utilisant le latex chargé préparé à l'exemple 2, l'émulsion initiale étant sensibilisée pour le vert.
D. On expose et on développe chaque produit photographique ainsi préparé, de manière usuelle pour déterminer la sensibilité relative, la densité maximale, le gamma et la densité minimale. On prépare des émulsions témoins sans latex chargé, ces émulsions contenant les mêmes quantités des mêmes coupleurs dissoutes dans des solvants usuels de coupleurs. Les développements sont faits à 24° C, et on obtient les résultats du tableau I ci-dessous, le traitement précis étant exposé ci-après.
TABLEAU I
Emulsion
Sensibilité
Densité
Gamma
Densité
relative maximale
minimale
Préparée à la partie A
257
2,84
3,16
0,05
Témoin
282
2,97
3,13
0,05
Préparée à la partie B
69
1,42
2,33
0,05
Témoin
46
1,15
1,13
0,05
Préparée â la partie C
80
1,77
3,13
0,05
Témoin
76
1,67
2,93
0,05
Le traitement photographique est le suivant:
so Les solutions de traitement sont les suivantes:
Bain préliminaire
10 s
Bain préliminaire
Rinçage
10 s
Eau
800 ml
Développement
8 mn
Borax Na2B407,10 H20
20 g
Rinçage
10 s
Sulfate de sodium, anhydre
100 g
Fixage
2 mn
m Hydroxyde de sodium (solution
Lavage
1 mn
froide à 10/100)
10,0 ml
Blanchiment
6 mn
Eau q.s.p.
1000 ml
Lavage
2 mn
pH à 21° C
9,30 ± 0,1
616 440
12
Révélateur chromogène Eau (à environ 21° C-24° C) Hexamétaphosphate de sodium Sulfite de sodium, anhydre Monochlorhydrate de 2-amino-5-diéthylaminotoluène Carbonate de sodium Bromure de potassium ou bromure de sodium Eau q.s.p.
pH ajusté à 10,63 ± 0,05 à 21° C Densité à 21° C
Fixateur Eau vers 50° C Thiosulfate de sodium Sulfite de sodium, anhydre Acide acétique cristallisable Acide borique cristallisé Alun de potasse
800 ml 2,0 g 4,0 g
3,0 g 20,0 g 2,0 g
1.7 g
1000 ml 1,023 ± 0,003
600 ml 240,0 g 15,0 g 13,4 ml 7,5 g
Eau q.s.p.
pH à 21 ° C Densité
s Bain de blanchiment Eau à environ 21° C Bromure de potassium ou bromure de sodium Bichromate de potassium m Alun de potasse Eau q.s.p^
pH ajusté à 3,1 + 0,20 à 21° C par addition d'hydroxyde de sodium en solution à 10/100 ou d'acide sulfurique 7 N
Densité à 21° C 1,036 ± 0,003
E. On recommence les manipulations décrites sous D., sauf qu'on utilise un développateur-amplificateur à la cobalt-hexam-mine, suivant la technique décrite au brevet des Etats-Unis d'Amérique 3 765 891. On obtient les résultats du tableau II.
1000 ml 4,25 ± 0,25 1,150 ± 0,005
800 ml 20,0 g 17,0 g 5,0 g 40,0 g 1000 ml
TABLEAU II
Emulsion
Sensibilité
et. ■.ite
Gamma
Densité
relative maximale
minimale
Préparée à la partie A
525
3,46
4,56
0,08
Témoin
562
3,56
4,43
0,11
Préparée à la partie B
795
1,47
1,63
0,08
Témoin
832
1,33
1,30
0,08
Préparée à la partie C
1107
1,80
1,50
0,08
Témoin
1123
1,74
1,90
0,08
On observe que, dans les exemples ci-dessus, les composi- 3 698 897,3 628 952 et aux brevets belges 788 268,796 041,
tions de latex chargé suivant l'invention sont dispersées dans les 796 040 et 810 195.
émulsions photographiques sans utilisation d'un broyeur gros On peut préparer des latex chargés de tels composés en consommateur d'énergie et sans qu'il soit nécessaire de passer opérant de manière analogue à l'exemple 1, en utilisant un beaucoup de temps pour introduir les coupleurs dans les émul- 4I, solvant miscible à l'eau dont le choix dépend du composé
sions photographiques. Néanmoins, les résultats présentés aux spécifique à disperser. Généralement, on les introduit ensuite tableaux I et II montrent que les produits photographiques dans une composition colloïdale hydrophile, servant à préparer préparés en application de l'invention ont des propriétés satis- une couche photographique.
faisantes et comparables à celles des produits usuels pour la EXEMPLE 4
Ph0SrPmpieràe°xœptrionnelle de ces nouveaux produits " Cet exhe^ple P^paration d'un latex chargé par un
, , r.. \ , , , .. .... . , , compose hydrophobe libérant un colorant par oxydo-reduction photographiques est a signaler: la reactivite très grande du K ... . .. . . ,, , \ ,. T1
' I . , .. ,, . j j - i . et son utilisation a la fabrication d un produit photographique. Il coupleur avec les produits d oxydation du developpateur chro- , , . , ^ ,. î\ " . 6 ^ n
, | ,. . „ . _ „1 i- compare le produit photographique obtenu ainsi avec un pro-
mogene, pendant le développement. Pour une raison mal expli- , t . ■ Js „ ..... f f J . ■*. il V, , . , . ,, ..,f duit photographique contenant le meme compose libérant un quee, cette reactivite est telle qu il n est pas necessaire d utiliser ,() ? .. .■ c . • - ■ -
n , , . i . , , i ,u r i » " colorant par oxydo-reduction, fabrique de maniere connue,
un solvant special, tel que de lalcool benzylique ou un solvant r j n de coupleur, quand le coupleur est dispersé dans l'émulsion sous . „ , ... ... , . ,
c j 1 ; u ' r\ j A. Préparation d une composition contenant le latex charge -
forme de latex charge. Quand on utilise 1 invention pour disper- ~ ^r ., , , , ... , ^ ° .
ser des coupleurs, comme décrit ci-dessus, on obtient une répar- n 1SS0" ® ucompose y rap o e î eran iincoo
. ■ . , , - u , rant par oxydo-reduction dans 240 ml de tetrahydrofuranne en tition de ceux-ci dans les couches gelatinees beaucoup plus ss . , ,. ^ t, • t
... , j • tl , , „ ,, agitant le tout a la temperature ambiante. Puis, en agitant uniforme qu en dispersant les coupleurs de maniere connue. Par ° ,. , i conséquent, à la suite du développement chromogène, les colo- "loderement, on ajoute progressivement 150 g d un latex initial,
rants formés sont dispersés dans les couches qui les contiennent, a ejre °n £laCe le tout dans le produit photographique donnant l'image finale Sous V1J * Ç, on chasse environ 99 100 du tetrahydrofu-
beaucoup plus fLment quedans les produits photographiques M raTjnne' °f flltf»a œm^on sur un filtre en papier(filtre habituels «Reeve Angel Grade 230»). On ajuste la masse du latex a 200
Les exemples suivants concernent des latex chargés de com- & « on aj°uteJ* g d'une solution de gélatine à 35/100, en posés libérant des colorants par oxydo-réduction, qui sont oxy- Rangeant a 50 C. On fige par refroidissement la composition dés par les produits d'oxydation des développateurs chromogè- de gelatine et de latex charge, et on la conserve au froid jusqu a nés. Par exemple, ces composés peuvent subir une oxydation fis u croisée pour former de nouveaux corps qui libèrent des colo- B. Préparation du produit photographique —
rants, par exemple par hydrolyse basique. Ceci est décrit, On consultera, par exemple, le brevet français 2 154 443
notamment, aux brevets des Etats-Unis d'Amérique 3 725 062, pour avoir des précisions sur les structures des diverses couches
13
616 440
de ce produit dont la structure générale est la suivante:
(a) feuille transparente formant couvercle
(b) couche superficielle de gélatine
(c) émulsion sensible au rouge
(d) composition contenant le composé hydrophobe libérant un colorant par oxydo-réduction
(e) carbone + gélatine
(f) bioxyde de titane + gélatine
(g) mordant + gélatine
(h) support transparent en poly (téréphtalate d'éthylène)
La couche de composition (d) est préparée avec une composition de latex chargé, préparée suivant la partie A, du présent exemple, le composé hydrophobe libérant un colorant par oxydo-réduction étant le N-[4-2,4-di-tertiopentyIphénoxy)bu-tyl]-l-hydroxy-4-{3-[5-hydroxy-6-(2-méthylsulfonyl-4-nitro-phénylazo)-l-naphtylsulfanoyl]benzènesuIfonamido}-2-naph-tamide, le latex initial étant un latex de terpolymère de 85 porties d'acrylate de butyle normal, de 10 parties de 3-métha-crylolyoxypropane-1-sulfonate de sodium et de 5 parties de méthacrylate de 2-acétoacétoxyéthyle. La composition couchée est telle que la couche sèche contienne, par décimètre carré, 0,54 g de composé hydrophobe, 0,54 g de copolymère du latex et 1,08 g de gélatine.
C. Préparation d'un produit photographique témoin —
On prépare un produit photographique différant du précédent uniquement par la composition de la couche (d), qui est une dispersion dans la gélatine du même composé hydrophobe s dissous dans un solvant, le bis (2-éthylhexanoate) de 1,4-cyclo-hexylènediméthylène. La couche contient les mêmes quantités de gélatine et de composé hydrophobe que la couche du produit préparé en B. ; elle contient 0,27 g de solvant par mètre carré.
m D. Essais comparatifs-
On expose pendant 1/100 de seconde, à la lumière d'une lampe au tungstène à travers un coin à échelons filtrant la lumière rouge les deux produits photographiques préparés en B. et en C. dessus, puis on étale une composition visqueuse de 15 traitement, basique et contenant du carbone, à partir d'une capsule frangible, entre la feuille transparente et le produit photosensible, à environ 22° C, en faisant passer le tout entre des rouleaux superposés, de manière que la couche de composition ait une épaisseur de 0,127 mm. Par développement, il se 2(i forme une image bleu-vert dans la couche (g) contenant le mordant, par transfert par diffusion. Les résultats sensitométri-ques sont les suivants:
Sensibilité Contraste Densité Densité relative (gamma) minimale maximale
Produit C. (invention) Produit D. (témoin)
110 100
1,59 1,42
0,20 0,22
La sensibilité relative est mesurée pour une densité égale à la densité minimale augmentée de 1,0.
Les résultats sensitométriques sont presque identiques,
EXEMPLE 5
Les composés hydrophobes présentent des propriétés inattendues quand ils sont dispersés dans des couches en utilisant le procédé suivant l'invention, en plus des propriétés qui résultent d'une dispersion plus régulière. Ceci est mis en évidence par cet exemple relatif à un absorbant de l'ultraviolet.
On observe une densité optique anormalement grande et une limite anormalement précise de la zone spectrale d'absorption.
A. On prépare une composition de latex chargé par un absorbant hydrophobe de l'ultraviolet en commençant par dissoudre 40 g de 3-dihexylaminoallylidènemalonitrile, qui est liquide à la température ordinaire, dans 400 ml d'acétone, puis en versant progressivement dans cette solution, en agitant, 1320 g d'un latex contenant 95/1000 de matière solide ; ce latex est une suspension aqueuse de micelles de terpolymère de métha-
1,91
1,96
crylate de butyle normal, d'acide 2-acrylamido-2-méthylpropa-nesulfonique et de méthacrylate de 2-acéto acétoxyéthyle (85/ 10/5). On chasse ensuite l'acétone par chauffage à 50° C, sous vide, pendant environ 24 mm. On mélange le latex ainsi chargé et une solution aqueuse de gélatine ; on dépose une couche de la composition ainsi formée sur un support photographique transparent, et on sèche cette couche.
B. A titre de comparaison, on disperse le même absorbant dans de la gélatine au moyen d'un broyeur à colloïdes, et on dépose une couche de la composition ainsi formée sur un support analogue, les quantités de gélatine et d'absorbant de l'ultraviolet déposées étant les mêmes dans les deux cas.
C. A titre de comparaison, on dissout le même absorbant liquide dans son volume d'un solvant ayant un point élevé le phtalate dibutylique normal, puis on disperse la solution dans une solution aqueuse de gélatine au moyen d'un broyeur à colloïdes, de la manière usuelle. On dépose sur un support identique aux précédents une couche de composition ayant les mêmes quantités de gélatine et d'absorbant que les précédentes (après séchage). On obtient les résultats suivants:
TABLEAU III
Compositions des couches Densités optiques en g/m2
Gélatine absorbant
à 370 nm
à 415 nm
Essai témoin
0,54
0
0,08
0,05
Sans solvant ni
latex
0,54
0,20
1,16
0,55
Solvant sans latex
0,54
0,20
1,60
0,42
Latex sans solvant
0,54
0,20
3,00
0,11
EXEMPLE 6
Ces résultats inattendus montrent que les compositions de Cet exemple décrit la préparation d'un produit photographi-
latex chargé absorbent bien plus l'ultraviolet et que la limite que contenant un colorant filtre introduit par le procédé suivant d'absorption est beaucoup plus nette. l'invention.
616 440
14
On prépare trois produits pour la photographie des couleurs, comprenant une couche filtrante jaune entre la couche sensible au bleu et la couche sensibilisée au vert. A part cette couche filtrante, ces trois produits sont identiques et contiennent les couches usuelles décrites au brevet britannique 923 0 45 et au brevet des Etats-Unis d'Amérique 3 046 129. Les couches filtrantes sont des dispersions dans la gélatine et contiennent 980 mg de gélatine au mètre carré.
Le premier produit contient de l'argent colloïdal (couche dite «de Carey-Lea»), à raison de 54 mg au mètre carré. Le deuxième produit contient un colorant mordancé, à savoir, par mètre carré, 74 mg de 4-[(3-éthyl-2-benzoxazolylidène)-éthyli-dène]-3-méthyl-l-(p.sulfophényl-2-pyrazolin-5-one mordancée par 86 mg de poly(alpha-méthylallyl-N-guanidylcétimine), comme décrit au brevet des Etats-Unis d'Amérique 3 282 699. Ces deux produits sont préparés à titre de comparaison, hors de l'invention.
Le troisième produit, préparé en application de l'invention, contient, par mètre carré, 260 mg du latex dont la préparation a
TABLEAU IV Couche filtrante
Couche de Carey-Lea 100 428
Colorant mordancé 73 448
Latex chargé 82 450
Ces résultats montrent que les compositions de latex chargé par un colorant filtrant la lumière peuvent avantageusement remplacer l'argent colloïdal de Carey-Lea comme filtre pour la lumière bleue, dans les produits pour la photographie des couleurs. On remarquera que la désensibilisation de la couche sensible au bleu par une telle composition est nettement moindre qu'avec un colorant mordancé.
EXEMPLE 7
Cet exemple est relatif à l'utilisation d'un latex chargé d'un colorant sensibilisateur dans la préparation d'un produit photographique qu'on développe au moyen de vapeur de composé basique.
A. Préparation d'un produit de comparaison -
Sur un support en poly(téréphtalate d'éthylène), on dépose, à raison de 27,98 mg d'argent et de 96,84 mg de gélatine par décimètre carré, une couche de composition photosensible comprenant les ingrédients suivants:
a) une émulsion photographique usuelle au bromure d'argent, sensibilisée au soufre et à l'or et sensibilisée aussi par réduction;
b) un colorant sensibilisateur spectral, I'anhydro-3,9-dié-thyl-5,5-diméthoxy-3',3-(3-sulfopropyl) thiacarbocyanine, en solution dans le méthanol ;
c) de l'acide ascorbique;
d) un inhibiteur de voile, le 4-hydroxy-6-méthyl-l,3,3a,7-tétraazaindène;
e) un précurseur de stabilisateur d'image, le 1-méthylpropa-nesulfonate de 3-s-thiouronium;
f) un développateur incorporé, le l,2,3,4-tétrahydro-l,4-méthanonaphtalène-5,8-diol ;
et g) un agent tannant, le bis(vinylsulfonylméthyl)éther.
B. Préparation d'un produit photographique en application de l'invention.
On utilise les ingrédients suivants:
a) 350 mg du colorant sensibilisateur spectral utilisé ci-dessus en A.;
été décrite ci-dessus, ce latex ayant été chargé comme suit par du p.diéthylamino-2-(4-hexènesulfonyl-aminobenzoyl) cinna-monitrile, si bien que le produit photographique contient finalement 86 mg de ce colorant par mètre carré. La composition s couchée est préparée comme suit: (a) on dilue 9,5 g de latex contenant 152/1000 de constituant solide avec 55 ml d'eau; (b) progressivement, en une minute, on verse, en agitant, ce latex dilué dans une solution de 0,48 g de colorant dans 50 ml de tétrahydrofuranne; (c) on élimine ce solvant dans un évaporait) teur rotatif à 40° C; et (d) on mélange le latex chargé avec 267 ml de solution aqueuse à 25/1000 de gélatine et à 5,3 ml d'une solution aqueuse de saponine à 15/100.
On expose les trois produits photographiques pendant 0,01 s à la lumière d'une lampe au tungstène de 500 W, ayant une i 5 température de couleur de 3200°K, afin de déterminer leurs sensibilités relatives dans le bleu, puis on les développe normalement par inversion, comme décrit au brevet des Etats-Unis d'Amérique 3 046 149. On obtient les résultats suivants:
b) 350 ml d'alcool méthylique;
m c) 17 ml d'eau;
d) 175 ml de latex initial, préparé comme décrit ci-dessus, contenant 103/1000 de matière solide; et e) 17,5 ml d'une solution de gélatine dans l'eau à 10%.
On commence par verser progressivement d) dans une
35 solution de a) dans le mélange de b) et de c), puis on ajoute e), toujours en agitant, et on obtient un latex chargé stabilisé. On élimine pratiquement tout l'alcool méthylique par évaporation sous vide dans un évaporateur tournant de laboratoire, puis on introduit la composition dans une émulsion photographique 4i) identique à celle de la partie A. de cet exemple, à part le colorant sensibilisateur spectral.
C. On couche les compositions préparées en A. et B. sur des supports de polyester, et on les sèche. On expose les produits photographiques ainsi préparés pendant trente secondes à la 45 lumière d'une lampe au tungstène de 500 W, ayant une température de couleur de 3000°K. On les expose pendant trente secondes aux vapeurs de méthylamine, puis on les lave pendant cinq minutes à l'eau distillée. Les propriétés sensitométriques sont les suivantes:
Produit témoin Produit préparé 55 selon l'invention
Ces résultats montrent que de manière surprenante, les compositions de latex chargé suivant l'invention, dans lesquelles M la charge est un colorant sensibilisateur sont parfaitement utilisables dans des produits photographiques à la place des solutions alcooliques des mêmes colorants, la composition de latex chargée étant un moyen efficace pour disperser un tel colorant dans une émulsion photographique. Ce procédé est avantageux, car il permet d'éliminer l'alcool avant d'introduire le colorant sensibilisateur dans l'émulsion photographique. Cet avantage est plus important avec certains colorants qu'avec d'autres: ceci dépend des solubilités relatives des colorants dans l'alcool.
Sensibilité relative Longueur d'onde (en nm)
dans le bleu du maximum
Sensibilité
relative
100
100
Contraste
(gamma)
6,80
6,47
Densité
minimale
0,06
0,06
15
616 440
EXEMPLE 8
Cet exemple est relatif à la préparation de compositions de pesticide.
A. «Méthyl-parathion» -
On dissout dans 150 ml d'acétone 15 g de méthylparathion du commerce (20/100 de méthylparathion et 80/100 de xylène). A la température ambiante, on verse progressivement, en agitant, 200 g d'un latex dilué qu'on a préparé en diluant 66 g d'un latex polymère, pouvant être chargé contenant 1825/10000 de matière solide avec assez d'eau pour former 200 g de latex dilué. Le latex initial avait été préparé en polymérisant un mélange de cinquante parties (en masse) de méthacrylate de butyle normal, de quarante parties de styrène et de dix parties d'acide 2-acrylamido-2-méthylpropanesulfonique, suivant la technique déjà décrite.
On place le mélange dans un récipient de 200 ml, puis on fait le vide pendant quinze minutes, à environ 50° C pour chasser l'acétone. On filtre la composition, bien qu'on n'observe pas de résidu, et l'on obtient une dispersion homogène, qui ne sédimente pas spontanément après un grand nombre de semaines de conservation à la température ambiante. Les micelles du latex chargé contiennent le pesticide et le polymère en proportion massique égale à environ 1:1.
B. «Parathion» -
On opère de manière analogue à la description A. ci-dessus, en utilisant les ingrédients suivants:
Parathion Acétone
Latex à 18/100 de matière solide Eau (pour le latex)
7,1g 150 ml 45 g 108 ml
Dans cet exemple, on associe le 2,5-diphényloxazole et le 2,2'-paraphénylènebis(5-phényloxazole), qui sont deux scintillateurs hydrophobes.
On dissout 3 g de diphényloxazole et 0,015 g de phénylène-, bis(phényloxazole) dans 90 ml de tétrahydrofuranne, puis on ajoute lentement à cette solution 90 g d'un latex dilué contenant 9 g de terpolymère de méthacrylate de butyle normal, de styrène et d'acide acrylamido-2-méthylpropanesulfonique (50/40/10). On chasse ensuite le solvant dans un évaporateur rotatif usuel. i Après filtration, on ajoute 25 g d'une solution à 10/100 de gélatine à la composition de latex chargé. La composition stabilisée finalement par prise en gel contient 3/100 de diphényloxazole et 15/100 000 de phénylènebis(phényloxazole), 9/100 de polymère et 25/1000 de gélatine.
On dépose cette composition sur un support photographique usuel, en poly(téréphta!ate d'éthylène) recouvert d'un sub-stratum, à raison de 10 ml pour 100 cm2, puis on la sèche. On découpe des bandes de 51 mm sur 12,7 mm et on les traite par (a) 0,01 ml de solution aqueuse d'acide benzoïque marqué (3H) ; i (b) 0,01 ml d'acide benzoïque marqué (3H) en solution dans le 1,4-dioxanne; et (c) 0,01 ml d'acide benzoïque marqué (14C) en solution aqueuse; chaque solution équivaut à approximativement 22000 désintégrations par minute. On sèche les bandes; on les monte dans des fioles de 20 ml pour comptage, et on les compte à 12° C au moyen d'un compteur à scintillateur liquide «Packard Tri-Carb, Model 3380». Les bandes sont disposées normalement aux axes des photomultiplicateurs. On détermine l'efficacité de comptage en comparant l'émission détectée avec le nombre théorique de désintégrations pendant une durée déterminée. Les résultats sont les suivants:
Dans le latex chargé de pesticide ainsi préparé, la proportion massique polymère/pesticide est d'environ 8:7. Le latex chargé contient 55/1000 de parathion (en masse). On peut facilement diluer cette composition avec de l'eau pour l'appliquer par pulvérisation sur les cultures, de manière connue.
EXEMPLE 9
Cet exemple est relatif à la préparation d'un latex chargé de composés scintillateurs hydrophobes, qui, en association, servent au comptage par scintillation. Cette technique est utile pour déceler et mesurer une radioactivité relativement faible et trouve une application à la recherche des traces de radioactivité.
Echantillon Produit mesuré
(a)
(b)
(c)
Acide benzoïque (3H) dans l'eau Acide benzoïque (3H) dans le dioxane Acide benzoïque (14C) dans l'eau
Efficacité de comptage
31,8%
25,6%
89,5%
Ces efficacités de comptage sont anormalement grandes pour des scintillateurs solides. On attribue ce fait à la régularité de la dispersion des agents scintillateurs dans le latex chargé suivant l'invention.
1 feuille dessins

Claims (13)

  1. 616 440
    2
    REVENDICATIONS
    1. Procédé pour préparer une composition de latex de polymère chargé ayant une phase dispersée qui consiste essentiellement en des micelles d'un latex chargé par au moins un composé hydrophobe dispersé dans ce polymère, caractérisé en ce qu'on introduit progressivement, dans une solution du composé hydrophobe dans au moins un solvant organique miscible à l'eau, un latex initial pouvant être chargé et une quantité d'eau au moins suffisante pour que le composé hydrophobe devienne insoluble dans la solution, cette quantité d'eau étant apportée par le latex initial, ou par celui-ci et un appoint d'eau.
  2. 2. Procédé suivant la revendication 1, dans lequel la totalité de l'eau est apportée par le latex initial.
  3. 3. Procédé suivant la revendication 1, dans lequel la durée totale d'addition du latex est d'au moins environ dix secondes.
  4. 4. Procédé suivant la revendication 1, dans lequel on sépare au moins la moitié du solvant organique de la composition obtenue par addition du latex initial à la solution du composé hydrophobe.
  5. 5. Procédé suivant la revendication 1, dans lequel la phase micellaire du latex initial est essentiellement formée d'un copo-lymère compatible avec la gélatine et contenant des motifs d'au moins deux comonomères éthyléniques, 2/100 à 25/100, en masse de ce copolymère étant formé de motifs d'un comono-mère contenant des groupes acide sulfonique libre ou salifié.
  6. 6. Procédé suivant la revendication 1, dans lequel la phase micellaire du latex initial est essentiellement formée d'un copolymère comprenant les motifs suivants (proportions massiques): (a) de 75/100 à 98/100 d'ester de formule monomère
    R-CH=(-R')-CO-O-R' ' où R désigne un atome d'hydrogène ou un groupe alkyle inférieur, R' désigne un atome d'hydrogène ou un groupe méthyle et R" désigne un groupe aliphatique ayant de un à six atomes de carbone; (b) de 2/100 à 25/100, d'un comonomère éthylénique hydrophile contenant un groupe carboxylique ou sulfonique et ayant une masse moléculaire au plus égale à 300.
  7. 7. Procédé suivant la revendication 6, dans lequel le copolymère comprend les motifs suivants (proportions massiques): de 80/100 à 95/100 du comonomère (a); de 2/100 à 10/100 du comonomère (b) ; et de 2/1000 à 100/1000 d'un comonomère (c) éthylénique et ayant au moins un groupe réticulable.
  8. 8. Procédé suivant la revendication 7, dans lequel le comonomère (a) est l'acrylate ou le méthacrylate de méthyle, d'éthyle, de propyle ou de butyle ; le comonomère (b) présente un groupe sulfonyle terminal ; et le comonomère (c) comprend un groupe méthylène actif.
  9. 9. Procédé suivant la revendication 1, dans lequel le solvant miscible à l'eau est l'acétone, l'alcool éthylique, méthylique ou isopropylique, la méthyléthylcétone, le tétrahydrofuranne, le diméthylformamide, la N-méthylpyrrolidone, le diméthylsul-foxyde ou un mélange entre ces solvants.
  10. 10. Composition de latex chargé préparée par le procédé conforme à la revendication 1, caractérisée en ce que les micelles du latex sont formées d'un polymère synthétique à la surface duquel et/ou dans la masse duquel est dispersé au moins un composé hydrophobe, le rapport massique composé hydro-phobe/polymère étant compris entre 1/4 et 3/1 et le diamètre moyen des micelles chargées étant compris entre 20 nm et 200 nm.
  11. 11. Composition suivant la revendication 10, dans laquelle le composé hydrophobe est un développateur photographique, un coupleur formateur de colorant, un formateur de colorant par oxydo-réduction, un colorant filtrant la lumière visible, un colorant sensibilisateur photographique, un absorbant de l'ultraviolet ou un mélange de ces composés.
  12. 12. Utilisation d'une composition obtenue conformément au procédé suivant la revendication 1, et dont le solvant organique a été éliminé, ladite composition contenant une quantité de composé hydrophobe ainsi dispersé d'au moins 2/100 de la masse de la phase dispersée, pour former une couche solide par dépôt de la composition sur un support et séchage de celle-ci.
  13. 13. Utilisation suivant la revendication 12, caractérisée en ce que la couche formée à partir de ladite composition de latex de polymère chargé est une couche d'un produit photographique contenant un halogénure d'argent.
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