CH633771A5 - Amidoxime derivatives, therapeutic compositions containing them and process for preparing them - Google Patents

Amidoxime derivatives, therapeutic compositions containing them and process for preparing them Download PDF

Info

Publication number
CH633771A5
CH633771A5 CH235778A CH235778A CH633771A5 CH 633771 A5 CH633771 A5 CH 633771A5 CH 235778 A CH235778 A CH 235778A CH 235778 A CH235778 A CH 235778A CH 633771 A5 CH633771 A5 CH 633771A5
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
naphthyloxy
propionamidoxime
addition salts
hydrochloride
pharmaceutical
Prior art date
Application number
CH235778A
Other languages
English (en)
Inventor
Fernand Binon
Pierre Eymard
Original Assignee
Sanofi Sa
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sanofi Sa filed Critical Sanofi Sa
Publication of CH633771A5 publication Critical patent/CH633771A5/fr

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C259/00Compounds containing carboxyl groups, an oxygen atom of a carboxyl group being replaced by a nitrogen atom, this nitrogen atom being further bound to an oxygen atom and not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C259/12Compounds containing carboxyl groups, an oxygen atom of a carboxyl group being replaced by a nitrogen atom, this nitrogen atom being further bound to an oxygen atom and not being part of nitro or nitroso groups with replacement of the other oxygen atom of the carboxyl group by nitrogen atoms, e.g. N-hydroxyamidines
    • C07C259/14Compounds containing carboxyl groups, an oxygen atom of a carboxyl group being replaced by a nitrogen atom, this nitrogen atom being further bound to an oxygen atom and not being part of nitro or nitroso groups with replacement of the other oxygen atom of the carboxyl group by nitrogen atoms, e.g. N-hydroxyamidines having carbon atoms of hydroxamidine groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

De même, l'invention concerne un procédé pour préparer la s (+)—(naphtyloxyl)-2 propionamidoxime ainsi que ses sels d'addition non toxiques.
On a trouvé, dans le cadre de la présente invention, que la (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime, possède, tout comme le mélange racémique, d'intéressantes propriétés psychotropes parmi io lesquelles on peut citer des propriétés thymoanaleptiques ainsi que des propriétés antiagressives pratiquement spécifiques.
Il en résulte que la (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime possède les propriétés pharmacologiques nécessaires pour en faire un agent utile en vue de traiter en médecine humaine l'agressivité 15 pathologique, par exemple dans les cas d'oligophrénie.
En médecine vétérinaire, cet isomère est également utile en vue de prévenir l'agressivité développée par certains animaux lors de leur transport.
Des essais pharmacologiques ont permis de déduire que la 20 (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime possède un degré d'activité antiagressive sensiblement équivalent à celui du composé racémique.
A titre d'exemple, on peut citer les résultats obtenus dans deux séries de tests où une comparaison fut effectuée entre l'activité anti-25 agressive du chlorhydrate de (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime et celle du chlorhydrate du composé racémique. Il s'agissait, dans chaque cas, du test d'agressivité des rats tueurs, lequel fut pratiqué suivant la procédure décrite dans le brevet suisse cité précédemment.
30 Dans la première série, on a déterminé pour chaque composé étudié le pourcentage d'inhibition d'agressivité par rapport à des témoins 30 min après l'administration par voie orale du composé. Ici, il fut constaté que, aux doses perorales de 1 et 2 mg/kg, les produits à l'étude donnèrent des résultats identiques de l'ordre de 30% d'inhibi-35 tion à 1 mg/kg et de l'ordre de 40% à 2 mg/kg.
Dans la deuxième série de tests d'agressivité des rats tueurs, on a calculé pour chaque composé étudié une DES0 moyenne en employant une gamme de doses allant de 1 à 3 mg/kg et en notant le nombre de souris tuées, d'une part, pendant une période de 30 min 40 après administration et, d'autre part, pendant une période de 60 min après administration, la DEJ0 étant la dose qui diminua de 50% par rapport à des témoins le nombre de souris tuées durant les deux périodes de l'essai. Dans cette deuxième série de tests, on a constaté que la DE50 ainsi calculée pour le chlorhydrate de (+)—(naphtyl-45 oxy-l)-2 propionamidoxime était de 2 mg/kg, alors que celle du chlorhydrate du composé racémique était de 2,7 mg/kg. Compte tenu du nombre de facteurs variables entrant dans le calcul des DE50 ainsi établies, on peut considérer que la différence entre ces deux chiffres est sans aucune signification statistique. Aussi les résultats globaux 50 obtenus dans cette deuxième série de tests confirment-ils les conclusions auxquelles conduisent les résultats observés lors de la première série. Ces tests ont porté sur une totalité de 48 rats traités et 8 témoins.
On a effectué, en outre, le test d'agressivité des souris isolées en 55 suivant la procédure décrite dans le brevet suisse cité ci-dessus, à cette différence que les couples de souris n'étaient pas leurs propres témoins, les témoins étant des couples séparés.
Dans ce test, on a également comparé l'activité antiagressive du chlorhydrate de (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime avec 60 celle du chlorhydrate du composé racémique en calculant pour chaque produit une DES0 moyenne fondée à la fois sur une gamme de dosages allant de 0,5 à 3 mg/kg et sur la diminution du nombre de combats observés pendant une période de 3 min commençant 30 min après administration du produit étudié, cette diminution étant 65 exprimée pour chacun des 71 couples employés en pourcentage du nombre de combats observés chez les 12 couples témoins pendant le même laps de temps. Les DE50 ainsi calculées furent, pour le chlorhydrate de (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime, de 1,8 mg/kg,
et de 2,2 mg/kg pour le chlorhydrate du composé racémique. Encore une fois et pour les mêmes raisons que celles exposées ci-dessus, la différence entre ces deux chiffres est à considérer comme n'ayant aucune signification statistique. Les résultats de ce deuxième test sont en conformité avec ceux obtenus dans la première série, en ce sens qu'ils confirment que l'intensité d'activité antiagressive des composés étudiés est sensiblement la même.
Le chlorhydrate de (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime est cependant légèrement plus toxique que le chlorhydrate de (naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime racémique, la DLS0 du premier, déterminée chez le rat par voie orale, étant égale à 90 mg/kg, alors que celle du second, dans les mêmes conditions, est égale à 108 mg/kg.
La (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime, ainsi que ses sels d'addition, peut être préparée par des méthodes connues. On pourra, par exemple, faire réagir dans un milieu approprié tel que l'éthanol, et en présence d'un alcoolate de métal alcalin tel que par exemple le méthylate ou l'éthylate de sodium, le chlorhydrate d'hydroxylamine et le (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionitrile, ce qui fournit l'isomère désiré sous forme de base libre que l'on peut traiter, par la suite, avec un acide organique ou inorganique pour former le sel d'addition correspondant.
Les nitriles de départ peuvent être préparés également par des méthodes connues. Par exemple, le (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionitrile peut être obtenu par condensation à partir d'a-naphtol et de (+)-a-chloropropionitrile (PE: 118-122°C; n^= 1,4100; [a]^ = +5,6°) en présence d'hydrure de sodium ou d'un carbonate de métal alcalin.
Le (+)-a-chloropropionitrile, quant à lui, peut être obtenu au départ de (-l-)-a-chloropropionate d'éthyle (PE: 135-140°C; n|J = 1,4150; [a]|J= + 5,88°) lui même préparé à partir de (+)—lactate d'éthyle ([a]|J= + 10,9°)selon la méthode décrite par D. Liebermanin dans «Nature», 1947, 903.
Le (-l-)-a-chloropropionate d'éthyle est alors transformé en (+)-a-chloropropionamide (PF: 79-80° C; [u.]2ß= +8,5°) selon le processus décrit par G. Stork, W.S. Worrall et J.J. Pappas dans «J. Am. Chem. Soc.», 82,4319 (1960), et cet amide est lui-même déshydraté selon la méthode décrite dans «J. Am. Chem. Soc.» cité précédemment pour donner le (-t-)-a-chloropropionitrile.
L'a-naphtol et le (+)—lactate d'éthyle sont des produits connus et commercialisés.
Les compositions thérapeutiques de l'invention peuvent être présentées sous toute forme convenant à l'administration en thérapie humaine ou vétérinaire.
Pour ce qui concerne les unités d'administration, celles-ci peuvent prendre la forme, par exemple, d'un comprimé dragéifié ou non, d'une capsule, d'une gélule, d'une suspension, d'une poudre, de granulés ou d'un sirop pour l'administration rectale ou d'une solution pour l'administration par injection.
Suivant la voie d'administration choisie, les compositions thérapeutiques peuvent être préparées en mettant en association l'un des isomères de l'invention ou un sel d'addition non toxique de cet isomère, avec un excipient approprié, ce dernier pouvant être constitué, par exemple, d'au moins un ingrédient sélectionné parmi les substances suivantes: lactose, amidon, talc, stéarate de magnésium, polyvinylpyrrolidone, acide alginique, silice colloïdale et
633771
cellulose microcristalline. La quantité de principe actif de chaque unité d'administration sera calculée de façon qu'une (ou plusieurs) unité(s) soi(en)t nécessaire(s) lors de chaque administration thérapeutique.
L'exemple non limitatif suivant illustre la préparation d'un des isomères de l'invention.
Exemple:
Préparation du chlorhydrate de (+) — (naphtyloxy-1 )-2propionamidoxime a) (+) — (Naphtyloxy-1 j-2 propionitrile
On chauffe à reflux, pendant 30 min et sous bonne agitation, une suspension de 16,1 g (0,117 mol) de carbonate de potassium anhydre et finement broyé dans une solution de 16,8 g (0,117 mol) d'a-naphtol et de 100 ml de méthyléthylcétone. On laisse refroidir le mélange réactionnel jusqu'à température ambiante puis on y ajoute, goutte à goutte et sous agitation, un mélange de 10,7 g (0,12 mol) de (+)-a-chloropropionitrile et de 0,5 g d'iodure de potassium dans 15 ml de méthyléthylcétone. On chauffe à reflux pendant 2 h, on laisse refroidir et on filtre les sels inorganiques.
On évapore le filtrat à sec sous pression réduite, puis on reprend, par de l'éther, le résidu ainsi obtenu. On lave la solution éthérée avec une solution à 5% d'hydroxyde de sodium puis avec de l'eau distillée. On sèche le mélange sur du sulfate de sodium anhydre et on fractionne par distillation. De cette manière, on obtient le (+)— (naphtyloxy-1 )-2propionitrile. PE: 121-125°Csous 0,3 mmHg; nff = 1,5894; [a]g= +2,8°.
b) Chlorhydrate de (+) — (naphtyloxy-1 )-2propionamidoxime
A un mélange de 9,80 g (0,05 mol) de (+) — (naphtyloxy-1 )-2 propionitrile et de 3,37 g (0,05 mol) de chlorhydrate d'hydroxylamine dans 75 ml d'éthanol, on ajoute, goutte à goutte et sous agitation, une solution d'éthylate de sodium obtenue à partir de 1,15 g (0,05 atome-gramme) de sodium dans 35 ml d'éthanol.
On chauffe le mélange réactionnel pendant 3 h au reflux, puis on laisse reposer pendant 16 h à 20° C. On filtre et on évapore à sec sous pression réduite, on reprend le résidu avec de l'éther, on lave la phase éthérée avec de l'eau et on la sèche sur du sulfate de sodium anhydre. On ajoute alors une solution d'acide chlorhydrique dans l'éther et on observe alors la formation d'un précipité solide et d'un précipité huileux de couleur brune. On sépare le précipité solide par filtration. On le cristallise dans l'isopropanol (PF du produit: 184-187°C), puis on le recristallise dans le même solvant (PF du produit: 188-191°C), ce qui fournit le chlorhydrate de (naphtyloxy-1 )-2 propionamidoxime racémique ([a]=0°) avec un rendement se situant aux environs de 40% de la théorie. On concentre sous vide à 1,5 les eaux mères de cristallisation et de recristallisation, et on dilue le résidu avec de l'éther éthylique. On obtient ainsi un produit fondant à 158-174°C. Celui-ci, par cristallisations successives dans l'isopropanol et traitement des eaux mères par du noir animal, fournit une substance qui, recristallisée dans la méthyléthylcétone, fond à 157-160° C.
De cette manière, on obtient le chlorhydrate de (+)—(naphtyl-oxy-l)-2 propionamidoxime avec un rendement de 17%. [a]^ = +108,8° (c=8 g/100 ml de méthanol, 1 =2 dm).
Spectre infrarouge pratiquement identique à celui du chlorhydrate de (naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime racémique.
3
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
R

Claims (8)

633771 REVENDICATIONS
1. (+)—(Naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime thérapeutique-ment active et ses sels d'addition non toxiques.
2. Chlorhydrate de la (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime thérapeutiquement active en tant que composé selon la revendication 1.
3. Compositions pharmaceutiques ou vétérinaires contenant comme principe actif la (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime ou un de ses sels d'addition non toxiques en association avec un véhicule pharmaceutique ou un excipient approprié.
4. Compositions pharmaceutiques ou vétérinaires selon la revendication 3, contenant comme principe actif le chlorhydrate de la (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime en association avec un véhicule pharmaceutique ou un excipient approprié.
5. Procédé de préparation de la (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime ainsi que de ses sels d'addition, caractérisé en ce que l'on fait réagir dans un milieu approprié et en présence d'un alcoolate de métal alcalin le chlorhydrate d'hydroxylamine avec le
(+)—(naphtyloxy-l)-2 propionitrile pour obtenir l'isomère désiré sous la forme de sa base libre, lequel peut ensuite être traité par un acide organique ou inorganique pour former le sel d'addition correspondant.
6. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que le milieu approprié est l'éthanol.
7. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que l'alcoolate alcalin est le méthylate ou l'éthylate de sodium.
8. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que l'acide inorganique est l'acide chlorhydrique.
On a décrit dans le brevet suisse N° 593245 de nouveaux dérivés de benzofuryloxy-, benzothiényloxy-, benzodioxannyloxy- et naphtyloxyalkylamidoximes, ces dérivés étant utiles comme agents psychotropes, essentiellement comme agents thymoanaleptiques et antiagressifs. Parmi les composés de ce brevet suisse qui se sont montrés particulièrement actifs comme agents antiagressifs, figure la (naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime de formule :
NOE
3E
O-CE-C-NH. I
CH
considérée sous forme de base libre ou de sels d'addition non toxiques tels que le chlorhydrate.
Les dérivés d'amidoxime du brevet suisse en question, dans lesquels Rj et R2 sont différents et n=0, comportent un carbone asymétrique donnant naissance à deux isomères optiques. Tel est le cas notamment de la (naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime dont le carbone asymétrique a été indiqué par un astérisque dans la formule dessinée ci-dessus. Un premier objet de l'invention se rapporte, en conséquence, à un des isomères optiques de la (naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime à savoir la (+)—(naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime en tant qu'agent thérapeutique, cet isomère étant considéré sous forme de base libre ou de sels d'additions non toxiques.
Un autre objet de l'invention se rapporte à des compositions pharmaceutiques ou vétérinaires contenant comme principe actif la
(+)—(naphtyloxy-l)-2 propionamidoxime, cet isomère étant sous forme de base libre ou de sels d'addition non toxiques, en association avec un véhicule pharmaceutique ou un excipient approprié.
CH235778A 1977-03-03 1978-03-03 Amidoxime derivatives, therapeutic compositions containing them and process for preparing them CH633771A5 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR7706180A FR2382435A2 (fr) 1977-03-03 1977-03-03 Nouveaux derives d'amidoxime, leur procede de preparation ainsi que les compositions therapeutiques les contenant

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH633771A5 true CH633771A5 (en) 1982-12-31

Family

ID=9187484

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH235778A CH633771A5 (en) 1977-03-03 1978-03-03 Amidoxime derivatives, therapeutic compositions containing them and process for preparing them

Country Status (9)

Country Link
AR (1) AR216941A1 (fr)
CH (1) CH633771A5 (fr)
ES (1) ES467376A2 (fr)
FR (1) FR2382435A2 (fr)
HU (1) HU178812B (fr)
IT (1) IT1109547B (fr)
MX (1) MX5014E (fr)
OA (1) OA05901A (fr)
YU (1) YU40825B (fr)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2506764A1 (fr) * 1981-05-26 1982-12-03 Synthelabo Derives d'amidoximes, leur preparation et leur application en therapeutique

Also Published As

Publication number Publication date
IT7820551A0 (it) 1978-02-24
ES467376A2 (es) 1978-10-16
MX5014E (es) 1983-02-21
AR216941A1 (es) 1980-02-15
YU39278A (en) 1983-02-28
FR2382435B2 (fr) 1980-02-08
OA05901A (fr) 1981-05-31
IT1109547B (it) 1985-12-16
HU178812B (en) 1982-06-28
FR2382435A2 (fr) 1978-09-29
YU40825B (en) 1986-06-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA2036876C (fr) Derives a structure naphtalenique, leur procede de preparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
EP0371876A1 (fr) Composés isoxazoles et isoxazolines à activité anticonvulsivante, procédé de préparation et compositions thérapeutiques les contenant
CH642618A5 (fr) Phenethanolamines et compositions pharmaceutiques en contenant.
EP1347950B1 (fr) Derives de l'acide 4-hydroxybutanoique et de son homologue superieur comme ligands des recepteurs du gamma-hydroxybutyrate (ghb) compositions pharmaceutiques les contenant et utilisations pharmaceutiques
EP0090362A2 (fr) Dérivés des acides cycloalka(c)pyrrol carboxyliques, leur procédé de préparation, les agents les contenant, leur emploi, les acides cycloalka(c)pyrrol carboxyliques comme intermédiaires et leur procédé de préparation
FR2663934A1 (fr) Nouveaux derives de l'acide 4 - amino butyrique, leur procede de preparation et les preparations pharmaceutiques qui les contiennent.
CA2063885A1 (fr) Nouveaux amides alkyl heterocycliques, leur procede de preparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
CH639653A5 (fr) Aminothiazoles et composition pharmaceutique les contenant.
EP0015038A1 (fr) Composition pharmaceutique comprenant un dérivé de diphénylhydantoine, dérivés mis en oeuvre et leur préparation
CH648314A5 (fr) Procede de preparation de trans-5-aryl-2,3,4,4a,5,9b-hexahydro-1h-pyrido(4,3-b)-indoles substitues en position 2 et composes permettant de les obtenir.
EP0005689A1 (fr) Nouveaux acides lactame-N-acétiques et leurs amides, leurs procédés de préparation et compositions thérapeutiques
CA1282781C (fr) Derive tricyclique denomme acide [(chloro-3 methyl-6 dioxo- 5,5 dihydro-6,11 dibenzo (c,f) thiazepine(1,2)y l-11) amino)-5 pentanoique, et son procede depreparation
FR2643634A1 (fr) Nouveaux derives benzoxazolinoniques, leurs procedes de preparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
CH625214A5 (fr)
CA2256247C (fr) Nouveaux composes heterocycliques, leur procede de praparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
CH633771A5 (en) Amidoxime derivatives, therapeutic compositions containing them and process for preparing them
CA1062265A (fr) Procede de preparation de nouvelles benzylamines
BE864430R (nl) Nouveaux derives d'amidoxime, leur procede de preparation ainsi que les compositions therapeutiques les contenant
FR2526793A1 (fr) Nouveaux a-(n-pyrrolyl)-acides et leurs sels et esters, utiles comme medicaments et procede de la preparation de tels composes
EP0130882B1 (fr) Dérivés de l'acide bicyclo (3.2.1.) octane carboxylique, leur procédé de préparation et leur application thérapeutique
CH615673A5 (fr)
CA1089867A (fr) Derives du benzofuranne
FR2846654A1 (fr) Nouveaux derives de la 2,3-dihydro-4(1h)-pyridinone, leur procede de preparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
CH624389A5 (en) Process for the preparation of new methylamine derivatives
FR2462426A1 (fr) Nouveau derive de la 2-(1-naphtyl)piperidine, sa preparation et son application comme medicament

Legal Events

Date Code Title Description
PL Patent ceased
PL Patent ceased