CH640217A5 - Polypeptides, their preparation and pharmaceutical preparations - Google Patents

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CH640217A5
CH640217A5 CH206378A CH206378A CH640217A5 CH 640217 A5 CH640217 A5 CH 640217A5 CH 206378 A CH206378 A CH 206378A CH 206378 A CH206378 A CH 206378A CH 640217 A5 CH640217 A5 CH 640217A5
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leu
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thr
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Gideon Goldstein
David H Schlesinger
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Sloan Kettering Inst Cancer
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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft neue Polypeptide, Verfahren zur Herstellung derselben und pharmazeutische Präparate, welche diese Polypeptide als Wirkstoff enthalten.
Bekanntlich sind aus verschiedenen tierischen Organen viele Polypeptide isoliert worden. Allerdings wusste man bis zum letzten Jahrzent sehr wenig über den Thymus, ein Organ, welches beim Menschen zum Zeitpunkt der Geburt etwa 0,8% des Körpergewichts darstellt. Zwar ist früher die Hypothese aufgestellt worden, dass im Thymus eine Substanz mit neuromuskulär blockierender Wirkung vorliegt und dass ein Thymushormon die Entwicklung des Immunitätssystems beeinflusst. Trotz dem lebhaften Interesse für mögliche Funktionen des Thymus und trotz frühen Hypothesen und Experimenten wusste man bis vor kurzem sehr wenig über die Funktion des Thymus. Man hat aber jetzt eingesehen, dass der Thymus ein komposites Organ ist, das sowohl epitheliale (endokrine) als auch lymphoide (immunitäre) Komponenten beinhaltet, und dass der Thymus daher in den Immunitätsfunktionen des Organismus eine Rolle spielt. Der Thymus ist also ein komposites Organ,
welches aus einem epithelialen, von dem dritten Branchialbogen abgeleiteten Stroma und aus von Stammzellen, welche in den hämato-poetischen Geweben entstehen, abgeleiteten Lymphozyten besteht (Goldstein et al., „The Human Thymus", Heinemann, London, 1969). Die Lymphozyten werden im Thymus differenziert und verlassen ihn in Form von reifen, vom Thymus abgeleiteten und T-Zellen genannten Zellen, welche sich dann im Blut, in der Lymphe und in den Lymphknoten verteilen. Die Herbeiführung der Differenzierung der Stammzellen im Thymus scheint unmittelbar auf Sekretionen der epithelialen Zellen des Thymus zurückzugehen, aber Schwierigkeiten bei den biologischen Versuchen haben früher die vollständige Isolierung und Strukturaufklärung jegliches allfällig vorhandenen Hormons verunmöglicht.
Man weiss seit einiger Zeit, dass der Thymus in Verbindung mit den Immunitätseigenschaften des Organismus steht und deshalb haben aus dem Thymus isolierte Substanzen grösseres Interesse errungen. So sind in den letzten Jahren eine ziemlich grosse Zahl von Berichten über wissenschaftliche Arbeiten an im Rinderthymus vorhandenen Stoffen veröffentlicht worden. Die Anmelderin selber hat mehrere Beiträge erscheinen lassen, welche von ihren Untersuchungen auf diesem Gebiet handeln. Solche Publikationen finden sich beispielsweise in „The Lancet", 20. Juli 1968, S. 119 bis 122; „Triangle", Bd. 11, Nr. 1, S. 7 bis 14,1972; „Annais of the New York Academy of Sciences", Bd. 183, S. 230 bis 240,1971 ; „Clinical and Expérimental Immunology", Bd. 4, Nr. 2, S. 181 bis 189,1969; „Nature", Bd. 247, S. 11 bis 14,1974; „Proceedings of the National Academy of Sciences", USA, Bd. 71, S. 1474 bis 1478,1974; „Cell", Bd. 5, S. 361 bis 365 und S. 367 bis 370,1975; „The Lancet", Bd. 2, S. 256 bis 259, 1975; „Proceedings of the National Academy of Sciences", USA, Bd. 72, S. 11 bis 15, 1975; „Biochemistry", Bd. 14, S. 2214 bis 2218,1974; und „Nature", Bd. 255, S. 423 bis 424,1975.
In dem Beitrag von Goldstein und Manganaro in „Annais of the New York Academy of Sciences", Bd. 183, S. 230 bis 240,1971,
wird über das Vorliegen eines Polypeptids im Thymus berichtet, welches beim Tier eine der Myasthenia gravis beim Menschen ähnliche, myasthenische neuromuskuläre Blockierung bewirkt. Es wird dort auch erwähnt, dass zwei verschiedene Wirkungen durch unterschiedliche Polypeptide des Rinderthymus erzeugt werden. In der Veröffentlichung wird angenommen, dass eines dieser Polypeptide — Thymotoxin genannt — eine Myositis bewirkt, und es wird ferner angeführt, dass dieses Polypeptid nicht isoliert wurde, dass es sich aber dabei offenbar um ein Polypeptid mit einem Molekulargewicht von ca. 7000, einer (im Endeffekt) starken positiven Ladung und einer Adsorption an Carboxymethyl-Sephadex bei einem pH von 8,0 handelt.
In „Nature", 247,11,4. Januar 1975, werden unter den Namen Thymin I und Thymin II Polypeptide beschrieben, welche neue, aus dem Rinderthymus isolierte Polypeptide sind und besondere Verwendungen in verschiedenen therapeutischen Gebieten haben. Wegen des Gebrauches ähnlicher Namen für andere, aus dem Thymus
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früher isolierte Produkte werden diese Thymin I und Thymin II jetzt Thymopoietin I und Thymopoietin II genannt. Diese Produkte und Verfahren werden in der US-Anmeldung Nr. 606843 vom 22.8.1975 beschrieben, welche eine continuation-in-part der US-Anmeldung Nr. 429202 vom 28.12.1973 (jetzt fallengelassen) ist.
In dem US-Patent Nr. 4002602 vom 11.1.1977, welches eine con-tinuation-in-part der US-Anmeldung Nr. 449686 vom 11.3.1974 ist, werden unter dem Namen Ubiquitous Immunopoietic Polypeptide (UBIP) langkettige Polypeptide beschrieben. Dieses Polypeptid wurde später in Ubiquitin umbenannt; es besteht aus 74 Aminosäuren und zeichnet sich durch seine Fähigkeit aus, in vitro in ng-Konzentrationen die Differenzierung sowohl der T-Zellen als auch der B-Zellen aus Vorläufern herbeizuführen, welche im Knochenmark und in der Milz vorhanden sind. Dieses Polypeptid ist daher bei der therapeutischen Behandlung von Thymus- oder Immunitätsinsuffizienz usw. wertvoll.
Im US-Patent Nr. 4002740 vom 11.1.1977 werden Präparate eines synthetischen Tridecapeptids beschrieben, welches die Differenzierung der T-Lymphozyten, jedoch nicht jene der B-Lymphozy-ten mit komplementärem Rezeptor herbeizuführen vermag. Dieses Polypeptid zeigt also viele Eigenschaften des gemäss der oben erwähnten US-Anmeldung Nr. 606843 isolierten und Thymopoietin genannten langkettigen Polypeptids.
Die vorliegende Erfindung stellt zur Verfügung ein synthetisches Polypeptid aus mindestens 5 Aminosäuren mit einer bestimmten Reihenfolge von aktiven Stellen, welches mehrere charakteristische Eigenschaften des bereits isolierten und in den oben erwähnten Veröffentlichungen und dem US-Patent Nr. 4002602 vom 11.1.1977 Ubiquitous Immunopoietic Polypeptide (UBIP) genannten langkettigen Polypeptids aufweist.
Es ist daher ein Gegenstand der vorliegenden Erfindung, neue Polypeptide von biologischer Bedeutung zur Verfügung zu stellen.
Es ist ein weiterer Gegenstand der Erfindung, neue Polypeptide zur Verfügung zu stellen, welche in ng-Konzentrationen die Differenzierung sowohl der T-Zellen Vorläufer als auch der B-Zellenvor-Iäufer herbeizuführen vermögen und dadurch für das Immunitäts-system bei Mensch und Tier wertvoll sind.
Es ist noch ein weiterer Gegenstand der Erfindung, neue Zwischenprodukte, Verfahren zur Herstellung der neuen erfindungsge-mässen Polypeptide und letztere enthaltende pharmazeutische Prä- ' parate zur Verfügung zu stellen.
Zur Erzielung der vorgenannten Erfindungsgegenstände und Vorteile werden erfindungsgemäss neue Polypeptide hergestellt, welche als wirksamen Bestandteil die folgende Sequenz aufweisen:
R-NH-X-Y-Z-GLN-LYS-CO-R'
worin X TYR oder ALA, Y ASN oder ALA und Z ILE oder ALA bedeuten und R und R' die weiter unten genannten Bedeutungen haben.
Es werden auch neue Polypeptidharzzwischenprodukte geschaffen, welche bei der Herstellung der erfindungsgemässen Polypeptide gebildet werden, wobei diese Zwischenprodukte der folgenden Formel entsprechen:
Ri R2
I I
<x-R3-X-Y-Z-GLN-LYS-harz worin X, Y und Z die obigen Bedeutungen besitzen und R1; R2 und R3 Schutzgruppen an den angegebenen Aminosäuren bedeuten, sofern solche Gruppen erforderlich sind, wobei das in Frage kommende Harz ein festes Polymer darstellt, welches als Träger für die Reaktion wirkt. Es wird auch ein Verfahren für die Herstellung der erfindungsgemässen Polypeptide durch Peptidsynthese in fester Phase geschaffen. Die Erfindung bezieht sich ferner auf therapeutische Präparate, welche solche Polypeptide enthalten.
Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen
Wie bereits erwähnt bezieht sich die vorliegende Erfindung auf neue Polypeptide, welche in verschiedener Hinsicht therapeutisch wertvoll sind, ferner auf bei der Herstellung dieser Polypeptide anfallende Zwischenprodukte, sowie auf therapeutische Präparate und schliesslich auf ein Verfahren zur Herstellung solcher Polypeptide.
Zur Hauptsache bezieht sich die vorliegende Erfindung auf Polypeptide, welche als wirksamen Bestandteil die folgende Aminosäuresequenz aufweisen:
I. X-Y-Z-GLN-LYS
worin X TYR oder ALA, Y ASN oder ALA und Z ILE oder ALA bedeuten, wobei X vorzugsweise TYR, Y vorzugsweise ASN und Z vorzugsweise ILE darstellen.
Gemäss einer weiteren Ausführungsform bezieht sich die vorliegende Erfindung auf Pentapeptide, welche als wirksamen Bestandteil die vorgenannte Sequenz aufweisen und der folgenden allgemeinen Formel entsprechen:
II. R-NH-X-Y-Z-GLN-LYS-COR'
worin X, Y und Z die obigen Bedeutungen haben und R und R' die weiter unten genannten Substituenten an der Pentapeptidsequenz darstellen, welche die biologische Wirksamkeit der zugrundeliegenden wirksamen Sequenz im wesentlichen nicht beeinträchtigen. Dies will besagen, dass die endständigen Aminosäuren an dieser Penta-peptidkette gemäss der Bedeutung von R und R' modifiziert sein können, ohne dass dadurch vom Erfindungsgedanken Abstand genommen wird. Daraus ergibt sich, dass die endständigen Amino-und Carbonsäuregruppen für die biologische Wirksamkeit der Polypeptide nicht wesentlich sind, dies im Gegensatz zu gewissen anderen Polypeptiden. Somit umfasst die vorliegende Erfindung ebenfalls diese Pentapeptide, welche endständig unsubstituiert und/ oder endständig durch eine Gruppe R und/oder R' substituiert sind, welche die biologische Wirksamkeit der hier beschriebenen Art nicht wesentlich beeinflussen.
Aus diesen Darlegungen geht hervor, dass diese Gruppen Substitutionen umfassen, wie die Acylierung an der freien Aminogruppe und die Amidierung an der freien Carboxylgruppe, sowie die Substitution von zusätzlichen Aminosäuren und Polypeptiden. Diesbezüglich sind die erfingungsgemässen Pentapeptide einzigartig, weil die Pentapeptide die gleiche biologische Wirksamkeit wie die langkettigen natürlichen Peptide aufweisen, in welchen diese Pentapeptidsequenz nur einen Teil bildet oder darin vorkommt. Man darf daher annehmen, dass die Wirksamkeitserfordernisse des Moleküls durch deren Stereochemie entstehen, d.h. durch eine besondere „Faltung" des Moleküls. In diesem Zusammenhang sei daraufhingewiesen,
dass Polypeptidbindungen nicht starr, sondern flexibel sind und in Form von Blättern, in Schneckenform usw. vorliegen können. Demzufolge ist das gesamte Molekül flexibel und lässt sich in gewissem Masse „falten". Bei der vorliegenden Erfindung wurde festgestellt, dass die Pentapeptide sich in gleicher Weise „falten" wie die langkettigen natürlichen Polypeptide, weswegen sie auch die gleichen biologischen Eigenschaften aufweisen. Aus diesem Grunde kann man die Pentapeptide durch verschiedene Gruppen R und/oder R' substituieren, weil diese Gruppen die biologische Wirksamkeit nicht im wesentlichen beeinträchtigen oder mit den natürlichen „Faltungen" des Moleküls nicht interferieren.
Die Fähigkeit des Moleküls, seine biologischen Eigenschaften und die natürliche Faltung beizubehalten, ergibt sich eindeutig aus dem Umstände, dass die Pentapeptidsequenz dieser Erfindung die gleichen biologischen Eigenschaften wie das natürliche, 74 Aminosäuren enthaltende Peptid, welches unter der Bezeichnung Ubiquitin im amerikanischen Patent Nr. 4002602 beschrieben ist, aufweist. In diesem langkettigen Polypeptid lässt sich das erfindungsgemässe Pentapeptid innerhalb des Moleküls identifizieren, dies aber nur in Kombination mit den anderen hier beschriebenen Aminosäuren. Das genannte Patent ist aber ein direkter Hinweis darauf, dass die erfindungsgemässen Pentapeptide als wirksamer Bestandteil anzusehen sind, weil die biologischen Wirkungen die gleichen sind und die Aminosäuren und die an den endständigen Aminosäuren haftenden Peptidketten die biologischen Eigenschaften des zugrundeliegenden Pentapeptidfragmentes nicht beeinflussen.
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In der obigen Formel haben R und R' unabhängig voneinander die folgenden Bedeutungen:
R
R'
Wasserstoff oh
C1 bis C,-Alkyl nh2
Cs bis C12-Aryl nhr7
C6 bis C20-Alkaryl n(r,)2
C6 bis C20-Aralkyl or7
Cj bis C,-Alkanoyl
C2 bis C7-Alkenyl
C2 bis C,-Alkinyl
worin R7 einen Alkylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, einen Alkenylrest mit 2 bis 7 Kohlenstoffatomen, einen Alkinylrest mit 2 bis 7 Kohlenstoffatomen, einen Arylrest mit 6 bis 20 Kohlenstoffatomen, einen Alkarylrest mit 6 bis 20 Kohlenstoffatomen oder einen Aralkylrest mit 6 bis 20 Kohlenstoffatomen bedeuten.
Wie bereits erwähnt, können die Symbole R und R' auch die folgenden neutralen Aminosäuregruppen und die folgenden Reste von Polypeptidketten mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen darstellen:
R R'
ASP GLU
SER SER
LEU THR
SER-ASP LEU
LEU-SER-ASP HIS
LEU-ASP VAL
LEU-SER ARG
GLU-SER
R'
GLU-THR
GLU-SER-LEU
GLU-SER-THR
GLU-SER-THR-LEU
glu-ser-thr-leu-his
GLU-SER-THR-LEU-HIS-LEU
GLU-SER-THR-LEU-HIS-LEU-VAL
GLU-SER-THR-LEU-HIS-LEU-VAL-LEU
GLU-SER-THR-LEU-HIS-LEU-VAL-LEU-ARG
GLU-SER-THR-LEU-HIS-LEU-VAL-LEU-ARG-LEU
glu-ser-thr-leu-his-leu-val-leu-arg-leu-arg
Gemäss einer spezifischeren Ausführungsform der Erfindung werden neue Pentapeptide der folgenden Sequenz geschaffen.
III. R-HN-TYR-ASN-ILE-GLN-LYS-COR'
worin R das Wasserstoffatom, einen Alkylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, z.B. den Methyl- oder Äthylrest, einen Arylrest mit 5 bis 12 Kohlenstoffatomen, z.B. einen Phenylrest, oder einen Alkan-oylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, z.B. den Acetyl- oder Pro-pionylrest, und R' OH, NH2, NHR7 oder N(R,)2 bedeuten. Die am meisten bevorzugten Polypeptide sind jene, in welchen R das Wasserstoffatom und R' die Hydroxylgruppe bedeuten.
Unter die vorliegenden Erfindungen fallen auch die pharmazeutisch zulässigen Salze solcher Pentapeptide. Als salzbildende Säuren mit Pentapeptiden kann man anorganische Säuren, z.B. Salz-, Bromwasserstoff-, Perchlor-, Salpeter-, Thiocyan-, Schwefel-, Phosphorsäure usw., und organische Säuren, z.B. Ameisen-, Essig-, Propion-, Glycol-, Milch-, Brenztrauben-, Oxal-, Malon-, Bernstein-, Malein-, Fumar-, Anthranil-, Zimt-, Naphthalensulfon- oder Sulf-anilsäure, als Beispiele nennen.
In den obigen Formeln werden die Aminosäurekomponenten der Peptide zweckmässigkeitshalber in abgekürzter Form wiedergegeben. Diese Abkürzungen sind die folgenden:
Aminosäure
Abkürzung
L-Tyrosine
TYR
L-Asparagine
ASN
L-Aspartic acid
ASP
L-Isoleucine
ILE
L-Serine
SER
L-Glutamine
GLN
L-Leucine
LEU
L-Lysine
LYS
L-Glutamic
GLU
L-Threonine
THR
L-Histidine
HIS
L-Valine
VAL
L-Arginine
ARG
L-Alananine
ALA
Die erfindungsgemässen Polypeptide weisen ähnliche Eigenschaften auf, wie das 74 Aminosäuren enthaltende Polypeptid Ubiquitin (auch UBIP genannt), welches sich vom Rinderthymus nach den Angaben im amerikanischen Patent Nr. 4002602 isolieren lässt. Die erfindungsgemässen Peptide zeichnen sich insbesondere dadurch aus, dass sie die selektive Differenzierung von T-Zellenvorläufern und von B-Zellenvorläufern in ng-Konzentrationen herbeizuführen vermögen.
Es wurde gefunden, dass die erfindungsgemässen Polypeptide die Differenzierung der Vorläuferzellen der Immunozyten in vitro auf derselben Weise herbeiführen, wie die in dem US-Patent Nr. 4002602 beschriebenen langkettigen Polypeptide. Es hat sich also erwiesen, dass die erfindungsgemässen Polypeptide sogar in ng-Konzentrationen die Differenzierung sowohl der T-Zellenvorläufer, wie durch die Anschaffung der Thymusdifferenzierungsantigene TL und THY-1 (0) gezeigt wird, als auch der B-Zellenvorläufer herbeiführen, wie durch die Anschaffung von Komplementärrezeptoren, ein besonderes Kennzeichen der B-Zellen, gezeigt wird.
Um die Bedeutung der charakteristischen, differenzierenden biologischen Eigenschaften der erfindungsgemässen Polypeptide richtig zu verstehen, muss die Funktion des Thymus für die Immunität des Organismus dargelegt werden : Sie besteht im grossen in der Erzeugung von vom Thymus abgeleiteten Zellen, oder Lymphozyten, die T-Zellen genannt werden. Die T-Zellen bilden einen grossen Anteil der Gesamtmenge von rezirkulierenden kleinen Lymphozyten. Die T-Zellen haben eine immunologische Spezifität und sie greifen, als Effektorzellen, direkt in die zellulär übermittelten Immunitätsreaktionen (wie die Reaktionen auf Homotransplantation) ein. Die T-Zellen sondern jedoch keine humoralen Antikörper ab; solche werden durch direkt von dem Knochenmark abgeleitete Zellen,
ohne Beeinflussung durch den Thymus, erzeugt und diese zuletzt erwähnten Zellen werden B-Zellen genannt. Immerhin müssen bei vielen Antigenen T-Zellen von geeigneter Reaktivität nebst den B-Zellen vorhanden sein, damit letztere Antikörper erzeugen können. Der Mechanismus dieser Zusammenarbeit zwischen verschiedenen Zellarten ist heute noch nicht vollständig aufgeklärt.
Aus den oben stehenden Erläuterungen geht hervor, dass der Thymus für die Ausbildung der zellulären Immunität und zahlreicher humoraler Antikörperreaktionen .unerlässlich ist und dass für diese Systeme, im und durch den Thymus, die Differenzierung der hämatopoietischen Stammzellen zu T-Zellen herbeigeführt wird. Diese Vorgänge werden durch Sekretionen der epithelialen Zellen des Thymus, d.h. durch die Thymus-Hormone, gesteuert.
Zum Verständnis der Rolle des Thymus und des Zellensystems der Lymphozyten und zum Verständnis der Lymphozytenzirkula-tion im Körper muss ferner hervorgehoben werden, dass die Stammzellen im Knochenmark entstehen und in den Thymus durch die Blutbahn gelangen. Im Thymus erfolgt die Differenzierung der Stammzellen zu immunologisch kompetenten T-Zellen, welche dann in die Blutbahn übergehen und zusammen mit den B-Zellen zwischen den Geweben, dem lymphatischen System und der Blutbahn zirkulieren.
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Die Körperzellen, welche Antikörper erzeugen, entwickeln sich auch aus den hämatopoietischen Stammzellen, ihre Differenzierung wird aber nicht durch den Thymus gesteuert. Weil sich diese Zellen von dem Knochenmark ableiten, werden sie B-Zellen genannt. Bei den Vögeln erfolgt ihre Differenzierung in einem dem Thymus ähnlichen Organ, welches Bursa von Fabricius genannt wird. Bei den Säugetieren hat man kein entsprechendes Organ gefunden und man nimmt an, dass sich die Differenzierung zu B-Zellen im Knochenmark vollzieht. Die physiologischen Substanzen, welche diese Differenzierung herbeiführen, sind noch völlig unbekannt.
Infolge dieser Eigenschaften eignen sich die erfindungsgemässen Polypeptide zur therapeutischen Anwendung bei Mensch und "Tier: Sie eignen sich nämlich zur Herbeiführung der Differenzierung der in den hämatopoietischen Geweben entstehenden, lymphopoieti-schen Stammzellen zu vom Thymus abgeleiteten Zellen, auch T-Zellen genannt, welche sich an den Immunitätsreaktionen des Organismus beteiligen und auch die Differenzierung der B-Zellen herbeiführen können. Daraus folgen für die Produkte gemäss der Erfindung eine Vielzahl therapeutischer Verwendungen. Da die Verbindungen zuerst gewisse der erwähnten Thymusfunktionen erfüllen können, können sie bei verschiedenen Thymusfunktionen und Immunitätsgebieten angewendet werden. Ein erstes Anwendungsgebiet besteht in der Behandlung des DiGeorge-Syndroms, einer durch angeborenes Fehlen des Thymus gekennzeichneten Krankheit. Die Verabreichung der Polypeptide kann diesen Mangel beheben. Eine andere Anwendung findet sich in der Agammaglobulinämie, welche durch einen Fehler des in Organismus vermuteten, die B-Zellen differenzierenden Hormons verursacht ist. Die Verabreichung der Polypeptide kann die Folgen dieses Fehlers beheben. Infolge ihrer äusserst starken Wirkung bei niedriger Konzentration können sie der Gesamtimmunität des Körpers auf nützlicher Weise beitragen, indem sie die therapeutsiche Stimulierung der zellularen und humoralen Immunität erhöhen oder verstärken; dadurch können sie zur Behandlung von Krankheiten verwendet werden, welche mit einer chronischen Infektion in vivo einhergehen, wie z.B. Pilz- oder Myko-plasmainfektionen, Tuberkulosios, Lepra, akute und chronische Virusinfektionen usw. Ferner können die Verbindungen auf jedem Gebiet verwendet werden, in welchem die zellulare oder humorale Immunität eine Rolle spielt und insbesondere dort, wo Insuffizienzen der Immunität bestehen, wie bei dem bereits erwähnten DiGeor-ge-Syndrom. Dank ihrer Eigenschaften können die Polypeptide ferner in vitro verwendet werden, um die Entwicklung von Oberflä-chenantigenen der T-Zellen und die Entwicklung der funktionellen Fähigkeit zur Abwehr gegen Mitogene und Antigene und zum Zusammenwirken der Zellen bei der Förderung der Eignung der B-Zellen zur Antikörpererzeugung herbeizuführen. Sie erweisen sich in vitro wertvoll, indem sie die Entwicklung der B-Zellen herbeiführen, wie durch die Bildung von Oberflächenrezeptoren für das Komplement gezeigt wird. Die Polypeptide sind auch zur Hemmung der unkontrollierten Proliferation von unter dem Einfluss des Ubiquitins entstehenden Lymphozyten wertvoll. Eine wichtige Eigenschaft der Polypeptide ist ihre Fähigkeit,, in vivo Zellen mit den charakteristischen Wirkungen der T-Zellen und in vitro auch Zellen mit den charakteristischen Wirkungen der B-Zellen wiederherzustellen.
Eine weitere bedeutungsvolle Eigenschaft der erfindungsgemässen Peptide ist ihre hohe Aktivität in sehr niedrigen Konzentrationen. Wirksam sind sie nämlich sind sie nämlich in Konzentrationen ab 10 ng/ml, und ihre maximale Aktivität findet sich bei Konzentrationen ab etwa 0,05 bis 1 ng/ml. Als Träger kann jeder für diesen Zweck bekannte Träger verwendet werden, einschliesslich normale Kochsalzlösungen, vorzugsweise mit einem Protein, wie Rinderserumalbumin, als Verdünnungsmittel, um bei derart niedrigen Konzentrationen Verluste durch Adsorption an dem Glasmaterial vorzubeugen. Die erfindungsgemässen Peptide entfalten ihre Wirkung bei einer Dosierung von etwa 0,1 mg/kg Körpergewicht. Bei der Behandlung des DiGeorge-Syndroms können die Polypeptide in einer Dosis von etwa 0,1 bis 10 mg/kg Körpergewicht verabreicht werden. Im allgemeinen können Dosierungen derselben Grössenordnung zur Behandlung der anderen zuvor erwähnten Zustände oder Erkrankungen verwendet werden.
Erfindungsgemäss werden die Polypeptide nach dem Verfahren gemäss einem der Ansprüche 25 oder 28, d.h. nach der von Merri-field in „Journal of American Chemical Society", 85, S. 2149 bis 2154,1963 beschriebenen Methode ähnlichen Verfahren hergestellt. Die.Synthese erfolgt durch stufenweise Addition von geschützten Aminosäuren zu einer wachsenden Peptidkette, welche an feste Harzteilchen durch kovalente Bindungen gebunden war. Bei dieser Arbeitsweise wurden die Reagenzien und die Nebenprodukte durch Filtrieren entfernt und das Umkristallisieren der Zwischenprodukte fiel weg. Ganz allgemeinen beruht diese Methode auf der Bindung der ersten Aminosäure der Kette an ein festes Polymere durch eine kovalente Bindung und der stufenweise Zugabe der weiteren Aminosäuren nacheinander, bis die gewünschte Aminosäuresequenz bewerkstelligt worden ist. Schliesslich wird das Peptid von dem festen Trägermaterial freigesetzt und die Schutzgruppen werden abgespalten. Diese Methode ergibt eine wachsende, an völlig unlösliche feste Teilchen gebundene Peptidkette, so dass letztere jeweils in zum Filtrieren und Wegwaschen der Reagenzien und Nebenprodukte geeigneter Form vorliegt.
Die Aminosäuren können an einem beliebigen geeigneten Polymer haften, welches allerdings in den verwendeten Lösungsmitteln unlöslich sein und eine beständige physikalische Form aufweisen muss, um ein leichtes Filtrieren zu ermöglichen. Es muss überdies eine funktionelle Gruppe enthalten, an welcher die erste geschützte Aminosäure durch eine kovalente Bindung sich fest verankern lässt. Verschiedene Polymere eignen sich für diese Zwecke, so z.B. Cellulose, Polyvinylalkohol, Polymethacrylat und sulfoniertes Polystyrol, doch wird man für die erfindungsgemässe Synthese mit Vorteil ein chlormethyliertes Copolymer von Styrol und Divinyl-benzol verwenden.
Die verschiedenen funktionellen Gruppen an der Aminosäure, welche aktiv sind, jedoch an den Reaktionen nicht teilzunehmen haben, werden durch übliche Schutzgruppen, wie sie üblicherweise in der Polypeptidchemie Verwendung finden, geschützt. Solche funktionelle Gruppen am Tyrosin und Lysin werden durch Schutzgruppen geschützt, welche nach dem Aufbau der Sequenz sich entfernen lassen, ohne das Polypeptidendprodukt nachteilig zu beeinflussen. Die Synthese erfolgt durch eine Modifikation der Synthese in fester Phase insofern, als man Fluorescamin verwendet, um damit festzustellen, wann die Kupplung beendet ist. Dies wird durch die positive Fluoreszenz (vgl. Felix et al., „Analyt. Biochem.", 52, 377, 1973) nachgewiesen. Hat die Kupplung nicht vollständig stattgefunden, so wird der Kupplungsvorgang erneut mit der gleichen geschützten Aminosäure vor der Entfernung der Schutzgruppe wiederholt.
Das allgemeinen Verfahren erfordert anfänglich eine Veresterung von L-Lysin, welches an seinen Aminogruppen Schutzgruppen aufweist, und zwar mit dem Harz in einem Amin enthaltenden, absoluten Alkohol. Das gekuppelte Aminosäureharz wird hierauf abfiltriert, mit Alkohol und mit Wasser gewaschen und getrocknet. Die Schutzgruppe an der a-Aminogruppe der Lysin-Aminosäure, z.B. t-BÖC, d.h. tert.-Butyloxycarbonyl, wird hierauf ohne Beeinflussung der anderen Schutzgruppen beseitigt. Das so erhaltene gekuppelte Aminosäureharz, welches die freie Aminogruppe aufweist, wird hierauf mit einem geschützten L-Glutamin, vorzugsweise a-t-BOC-L-Glutamin umgesetzt, um das L-Glutamin zu kuppeln. Die Umsetzungen werden hierauf erneut mit geschütztem L-Isoleucin, L-Aspa-ragin und L-Tyrosin so lange wiederholt, bis das vollständige Molekül zustande gekommen ist. Die Sequenz der Reaktionen erfolgt in folgender Weise:
Harz
R.2 I
a-BOC-Lys-COOH
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
7
640 217
Rz I
a-BOC-Lys-Harz
| Entfernung der a- Aminoschutzgruppe r2
I
H2N-Lys-Harz a-BOC-L-Gln
R2
a-BOC-Gln-Lys-Harz
Entfernung der a-Aminoschutzgruppe r,
H2N-Gln-Lys-Harz a-BOC-Ile-COOH
r2
I
a-BOC-Ile-Gln-Lys-Harz
Entfernung der a-Aminoschutzgruppe
R2 I
H2N-Ile-Gln-Lys-Harz a-BOC-Asn-COOH R2
I
a-BOC-Asn-Ile-Gln-Lys-Harz
Entfernung der a-Aminoschutzgruppe r2
I
H2N-Asn-Ile-Gln-Lys-Harz Ri
I
a-R3-Tyr-COOH
r,
r,
a-R3-Tyr-Asn-Ile-Gln-Lys-Harz
| Entfernung sämtlicher Schutzgruppen
H2N-Tyr-Asn-Ile-Gln-Lys-COOH
In der obigen Sequenz der Reaktionen sind Rj und R2 Schutzgruppen an den verschiedenen reaktionsfähigen Seitenketten der Aminosäuren. a-R3 stellt eine Schutzgruppe der a-Aminogruppe dar. Bei den obigen Pentapeptidharzzwischenprodukten bedeuten das Symbol R[ vorzugsweise eine Schutzgruppe, z.B. die 0-2,6-Dichlorbenzylgruppe, R2 vorzugsweise den e-2-Chlorbenzyloxy-carbonylrest und R3 vorzugsweise den tert.-Butoxyloxycarbonylrest. Das Harz kann ein beliebiges Harz der oben erwähnten Art sein, soweit es sich für dieses Verfahren eignet. In der obigen Reaktionsfolge werden die Peptide, bei welchen ALA durch TYR, ASN oder ILE ersetzt ist, in der gleichen Weise hergestellt.
Nach der Herstellung des letzten Zwischenproduktes wird das Peptidharz aufgespalten, um die Schutzgruppen Rl5 R2 und R3 und das Harz abzuspalten. Die Schutzgruppen werden in an sich bekannter Weise, beispielsweise durch Behandlung mit wasserfreiem Fluorwasserstoff, entfernt und das so erhaltene freie Peptid hierauf isoliert.
Wenn auch das bevorzugte Verfahren zur Herstellung der erfindungsgemässen Polypeptide auf der Verwendung eines unlöslichen festen Polymers, wie in der Methode von Merrifield beschrieben wurde, beruht, so soll es doch klar sein, dass andere Herstellungsver-s fahren ebenfalls verwendet werden können. Beispielsweise kann ein anderer fester Trägerstoff, wie ein N-Methylbenzydrylaminharz oder Benzhydrylaminharz, verwendet werden, was sich unter gewissen Bedingungen als vorteilhaft erweist. In diesem Verfahren ist die C-terminale Aminosäure direkt an das Harz gebunden und das fertige io Peptid kann von dem Trägerstoff unter Bildung von C-terminalen Amiden mittels Fluorwasserstoff abgespalten werden. Die Methoden, nach welchen ein N-Methylbenzhydrylaminharz verwendet werden kann, werden durch Mohahan et al. in „Biochemical and Biophysical Research Communications", 48,1100-1105 (1972), be-15 schrieben. Die Art und Weise, wie ein Benzhydrylaminharz verwendet werden kann, ist durch J. Rivier et al. in „Journal of Médicinal Chemistry", 16, 545-549 (1973), beschrieben.
Verschiedene Derivate des basischen Pentapeptides können auch nach anderen bekannten Methoden hergestellt werden. Selbstver-20 ständlich wird es zur Herstellung der gewünschten Derivate notwendig sein, funktionelle Gruppen, welche mit der Reaktionsfolge interferieren können, zu blockieren. Beispielsweise sollte während der Herstellung dieser Derivate die a-Carboxylgruppe der Asparagin-säure oder die a-Aminogruppe des Lysins blockiert sein. 25 Wie bereits erwähnt worden ist, ist es bei der Durchführung des Verfahrens erforderlich, die Aminogruppen entweder zu schützen oder zu blockieren, um die Reaktion richtig zu steuern und die gewünschten Produkte zu erhalten. Geeignete Schutzgruppen für die Aminogruppen, welche man mit Vorteil verwenden kann, umfassen 30 die Salzbildung für das Schützen stark basischer Aminogruppen,
oder Urethanschutzsubstituenten, wie Benzyloxycarbonyl und tert.-Butyloxycarbonyl. Vorzugsweise braucht man tert.-Butyloxycarbon-yl (t-BOC) oder tert.-Amyloxycarbonyl (AOC) zum Schützen der a-Aminogruppe in den Aminosäuren, welche am endständigen Carb-35 oxylrest des Moleküls eine Reaktion eingehen, weil die BOC- und AOC- (tert.-Amyloxycarbonyl)-Schutzgruppen sich anschliessend an eine solche Reaktion und für die sich anschliessende Stufe (worin eine solche a-Aminogruppe selbst eine Reaktion eingeht) durch die Einwirkung von schwachen Säuren, wie Trifluoressigsäure, welch 40 letztere Behandlung die zum Schützen anderer reaktionsfähiger Seitenketten verwendeten Gruppen nicht beeinträchtigt, leicht entfernt werden. Daraus ergibt sich, dass die a-Aminogruppen durch Reaktion mit einer beliebigen Verbindung geschützt werden können, welche die Aminogruppen für die anschliessende Reaktion bzw. die 45 anschliessenden Reaktionen schützt, jedoch unter Bedingungen, welche das Molekül anderweitig nicht zu beeinflussen vermögen, anschliessend entfernt werden kann. Beispiele solcher Verbindungen sind organische Carbonsäurederivate, welche die Aminogruppe acy-lieren.
so Im allgemeinen kann man die verschiedenen Aminogruppen durch Umsetzung mit einer Verbindung schützen, welche eine Gruppierung der folgenden Formel enthält:
O
II
55 R-O-C-
worin R einen beliebigen Rest darstellt, welcher die Aminogruppe davor schützt, die anschliessende Kupplungsreaktion einzugehen, und welcher ohne Zerstörung des Moleküls sich beseitigen lässt. 60 Somit ist R ein geradkettiger oder verzweigter Alkylrest, welcher ungesättigt sein kann und vorzugsweise 1 bis 10 Kohlenstoffatome enthält, ein vorzugsweise 6 bis 15 Kohlenstoffatome enthaltender Arylrest, ein vorzugsweise 5 bis 8 Kohlenstoffatome aufweisender Cycloalkylrest, ein vorzugsweise 7 bis 18 Kohlenstoffatome aufwei-65 sender Aralkylrest, ein vorzugsweise 7 bis 18 Kohlenstoffatome aufweisender Alkarylrest oder ein heterocyclischer Rest, z.B. der Isoni-cotinylrest. Der Aryl-, Aralkyl- und Alkarylteil kann weitere Substi-tuenten und zwar eine oder mehrere Alkylgruppen mit 1 bis unge-
640 217
8
fähr 4 KohlenstofFatomen aufweisen. Bevorzugte Reste R umfassen die tert.-Butyl-, tert.-Amyl-, Phenyl-, Tolyl-, Xylyl- und Benzylreste. Besonders bevorzugte, spezifische, die Aminogruppe schützende Gruppen umfassen die Benzyloxycarbonylgruppe, substituierte Benzyloxycarbonylgruppen, worin der Phenylrest durch mindestens ein Halogenatom, z.B. Chlor oder Brom, substituiert ist, Nitrogrup-pen, niedere Alkoxyreste, z.B. Methoxyreste, niedere Alkylreste, tert.-Butyloxycarbonylreste, tert.-Amyloxycarbonylreste, Cyclo-hexyloxycarbonylreste, Vinyloxycarbonylreste, Adamantyloxycar-bonylreste, Diphenylisopropoxycarbonylreste usw. Andere verwendbare Schutzgruppen umfassen die Isonicotinyloxycarbonyl-, Phtha-loyl-, p-Tolylsulfonyl- und Formylreste usw.
Bei der Durchführung des Verfahrens dieser Erfindung wird das Peptid durch Umsetzung der freien a-Aminogruppe mit einer Verbindung, welche geschützte Aminogruppen aufweist, aufgebaut. Für die Umsetzung oder die Kupplung wird die anzugreifende Verbindung an ihrer Carboxylgruppe so aktiviert, dass die Carboxylgruppe hierauf mit der freien a-Aminogruppe an der anhaftenden Peptidkette reagieren kann. Um diese Aktivierung zu bewirken, kann man die Carboxylgruppe in eine beliebige, reaktionsfähige Gruppe, z.B. in einen Ester, in ein Anhydrid, Azid, ein Säurechlorid oder dgl., überführen.
Dabei ist zu verstehen, dass während dieser Umsetzungen die Aminosäurebestandteile sowohl Aminogruppen als auch Carboxyl-gruppen aufweisen, wobei gewöhnlich eine Gruppierung an der Reaktion teilnimmt, während die andere oder die anderen geschützt sind. Vor der Kupplungsstufe wird die Schutzgruppe an der a-Aminogruppe bzw. an der endständigen Aminogruppe des zu reagierenden Peptids unter Bedingungen entfernt, welche die übrigen Schutzgruppen, z.B. die Gruppe an der Aminogruppe des Lysinmo-leküls, im wesentlichen nicht beeinträchtigen. Das bevorzugte Verfahren zur Durchsetzung dieser Stufe besteht in einer schwachen Acidolyse, beispielsweise durch Umsetzung bei Zimmertemperatur mit Trifluoressigsäure.
Wie aus den obigen Darlegungen hervorgeht, erzielt man nach der oben beschriebenen Reihe von Verfahrensstufen die Herstellung des spezifischen Pentapeptids der folgenden Formel:
H2N-TYR-ASN-ILE-GLN-LYS-COOH
Dieses Pentapeptid umfasst ebenfalls die zugrundliegende, reaktionsfähige Sequenz des erfindungsgemässen Polypeptids. Das substituierte Pentapeptid der Formel II, worin die endständigen TYR-und LYS-Aminosäuregruppen in der oben beschriebenen Weise weiter substituiert sein können, werden hierauf dadurch erhalten, dass man dieses zugrundeliegende Pentapeptid mit einem geeigneten Reaktionsmittel umsetzt, um zu den gewünschten Derivaten zu gelangen. Reaktionen solcher Art, wie z.B. Acylierung, Veresterung, Amidierung usw., sind für den Fachmann durchaus bekannt. Ferner werden andere Aminosäuren, d.h. Aminosäuregruppen, welche die biologische Wirksamkeit des zugrundeliegenden Pentapeptidmole-küls nicht beeinträchtigen, der Peptidkette mit der gleichen Reaktionssequenz zugesetzt, gemäss welcher das Pentapeptid synthetisiert worden ist. Dies kann an einem beliebigen Ende der Peptidgruppe geschehen.
Die folgenden Beispiele erläutern die vorliegende Erfindung,
ohne sie irgendwie einzuschränken. Sowohl in den Beispielen als auch in der Beschreibung bedeuten die Teile jeweils Gewichtsteile, sofern nichts anderes' ausgesagt wird.
Beispiel 1:
Bei der Herstellung des erfindungsgemässen Polypeptids wurden die folgenden Materialien in Handel gekauft. a-BOC-L-Glutamin-O-nitrophenylester a-BOC-e-2-chlorbenzyloxycarbonyl-L-lysin a-BOC-Asparagin a-BOC-L-Isoleucin a-BOC-0-2,6-dichlorbenzyl-L-tyrosin
Bei diesen Reaktionsmitteln stellt BOC den tert.-Butyloxycarb-onylrest dar. Auch Reagenzien des Reinheitsgrades zur Aminosäuresequenzbestimmung, das Dicyclohexylcarbodiimid, das Fluoresca-min und das Harz wurden käuflich erworben. Als Harz wurde ein Polystyroldivinylbenzolharz mit einer Maschenweite von 0,037 bis 0,074 mm („200-400 mesh") verwendet, welches 1 % Divinylbenzol und 0,75 mmol Chlorid/g Harz enthielt.
Bei der Herstellung des Polypeptids wurden 2 mmol a-BOC-s-2-Chlorbenzyloxycarbonyl-L-lysin mit 2 mmol chlormethyliertem Harz in 1 mmol Triäthylamin enthaltendem, absolutem Alkohol während 24 h bei 80° C verestert. Das erhaltene, gekuppelte Aminosäureharz wurde abfiltriert, mit absolutem Alkohol gewaschen und getrocknet. Hierauf wurden die anderen a-Aminosäuren in ähnlicher Weise mit der von der Schutzgruppe befreiten a-Aminogruppe des Peptidharzes in der richtigen Reihenfolge gekuppelt, um zum erfindungsgemässen Polypeptid zu gelangen, wobei man äquivalente Mengen an Dicyclohexylcarbodiimid verwendete, mit Ausnahme allerdings für den a-BOC-L-Glutamin-O-nitrophenylester, welcher direkt gekuppelt wurde. Nach jeder Kupplungsreaktion wurde ein Teil des Harzes mit Fluorescamin getestet, wobei in jenen Fällen, in denen man eine positive Fluoreszenz feststellte, die Kupplung als unvollständig anzusehen hatte, so dass der Vorgang mit der gleichen geschützten Aminosäure erneut vorgenommen wurde. Auf Grund der verschiedenen Kupplungsreaktionen erhielt man als Zwischenprodukt das Pentapeptidharz.
Dieses Peptidharz wurde gespalten und die Schutzgruppen wurden in einer Kelf-Aufspaltungsapparatur (Peninsula Laboratories, Inc.) unter Verwendung von wasserfreiem Fluorwasserstoff bei 0°C während 60 min mit Hilfe von 1,2 ml Anisol/g Peptidharz als Spülmittel beseitigt. Das Peptidgemisch wurde lyophilisiert und mit wasserfreiem Äther gewaschen. Dann wurde das Peptid über P-6-Bio-Gel in lN-Essigsäurelösung chromatographiert. Das erhaltene Polypeptid hatte einen Reinheitsgrad von 94% und entsprach der folgenden Sequenz:
H2N-TYR-ASN-ILE-GLN-LYS-COOH
Beispiel 2:
Die Aktivität und die Eigenschaften des Polypeptides sind bei gesunden, 5 bis 6 Wochen alten nu/nu-Mäusen beiderlei Geschlechts, welche auf einem BALB-/c-Hintergrund (thymocytes expressing Thy-1.2 surface antigen) grossgezogen und unter üblichen Bedingungen gehalten wurden. Was die Antisera betrifft, so wurden die Thy-1,2-Antisera mit Hilfe von Mäusen desselben Thy-1-Stamms hergestellt.
In bezug auf die Herbeiführung in vitro der Differenzierung der Thy-1 + T-Zellen oder der CR+ B-Zellen, die Differenzierung der Thymozyten aus Prothymozyten in vitro wurde nach der Methode von Komuro und Boyse, („The Lancet", 1, 740, 1973) herbeigeführt, wobei als Kriterium der T-Zellen-Differenzierung die Anschaffung von Thy-1,2 benutzt wurde. Die Herbeiführung der Differenzierung der CR+ B-Zellen aus den CR- B-Zellen-Vorläufern in vitro wurde unter ähnlichen Bedingungen durchgeführt, wobei als Kriterium die Fähigkeit der CR+ B-Zellen zur Bindung von mit sub-agglutinieren-den Mengen von Kaninchen-Antikörpern und nichtlytischem Komplement überzogenen Schaferythrozyten verwendet wurde. Als Quelle der beiden Vorläuferarten (Thy-1 - und CR-) wurden Milzellen von gesunden nu/nu-Mäusen gebraucht, welche Zellen zuvor mit Hilfe von diskontinuierlichen Gradienten von Rinderserumalbumin fraktioniert worden waren, da sich darunter nur wenige oder keine Thy-T +-Zellen und nur ein kleiner Anteil von CR+-Zellen befindet.
Es hat sich bei dieser Bestimmung erweisen, dass das Polypeptid dieselbe Wirkungsselektivität wie das Ubiquitin besitzt, indem es die Differenzierung der T-Lymphozyten und jene der (CR+) B-Lymphoiyten mit komplementären Rezeptoren herbeiführt. Das Pentapeptid führt die Differenzierung der Thy-1 + T-Zellen in Konzentrationen von etwa 10 ng bis 1 |ig/ml herbei; in Konzentrationen
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
9
640 217
von 10 ng bis 1 ng/ml bewirkt es auch die Differenzierung der CR+ B-Zellen.
Beispiel 3:
Das in Beispiel 1 hergestellte Pentapeptid wird in der an das Harz gebundenen Form mit Trifluoressigsäure in Dichlormethan behandelt, um die als Schutzgruppe verwendete tert.-Butoxycarbonyl-gruppe von dem Tyrosinteil abzuspalten. Das erhaltene Peptid wird hierauf mit Acetanhydrid acyliert und von dem Harz freigesetzt und von allen Schutzgruppen befreit mittels Fluorwasserstoff. Dabei wird folgendes acyliertes Derivat hergestellt:
a. ch3 conh-tyr-asn-ile-gln-lys-cooh
Beispiel 4:
Zur Herstellung des Amidderivates des Pentapeptides von Beispiel 1 wird unter Verwendung von Benzhydrylaminharz als feste Phase nach der oben angegebenen Methode von J. Rivier et al. das geschützte Pentapeptid hergestellt. Das Amidderivat wird durch Abspaltung des an das Harz gebunden, geschützten Pentapeptides durch Reaktion mit Fluorwasserstoff hergestellt. Das erhaltene Pen-tapeptidamid hat die folgende Formel:
b. h2n-tyr-asn-ile-gln-lys-conh2
Zur Identifizierung wurden die Dünnschichtchromatographie und die Elektrophorese zur Anwendung gebracht, dank welchen man zu den folgenden Daten gelangte:
Dünnschichtchromatographie :
Probe: 30 (ig
Kieselgel (Brinkman-Glasplatte, 5 x 20 cm, 0,25 mm Dicke) Rf: n-BuOH : Pyridin : HOAc : H20 30:15:3:12 Rf: EtOAc : Pyridin : HOAc : H20 5:5:1:3 Rj>: EtOAc : n-BuOH : HOAc : H20 1:1:1:1 Sprühmittel: Pauly, Ninhydrin und I2
Verbindungen
Dünnschichtchromatographie
Elektrophorese; das Peptid wanderte zur Kathode
Rf r?
Rf
Ac-T yr-Asn-Ile-Gln-Lys T yr-Asn-Ile-Gln-Lys-NH2
0,47 0,48
0,87 0,87
0,54 0,37
— 1,35 cm —6,60 cm
Elektrophorese:
Whatman 3 mm Papier (11,5 x 56,5 cm)
Probe: 100 (ig pH 5,6, Pyridinacetatpufferlösung
1000 V,1 h
Sprühmittel: Pauly und Ninhydrin
Das acetylierte Pentapeptid gemäss Beispiel 3 zeigte bei der Verwendung in einer Konzentration von 1 ng/ml in 14%iger Twomey-Lösung maximale und minimale Aktivitäten, welche mit jenen des gemäss Beispiel 1 erhaltenen Pentapeptids vergleichbar waren.
Das amidierte Pentapeptid gemäss Beispiel 4 zeigte bei der Verwendung in einer Konzentration von 1 ng/ml in 6% Twomey-Lösung eine Wirksamkeit, welche vergleichbar war mit der Wirksamkeit des zugrundeliegenden Pentapeptids, wie es gemäss Beispiel 1 erhalten worden ist.
Beispiel 5:
Das nach Beispiel 1 hergestellte, an das Harz noch gebundene basiche Pentapeptid wird vom Harz abgespalten, indem man mit Natriummethylat in Methanol unter Umesterungsbedingungen behandelt. Die Entfernung der Schutzgruppen ergibt den Peptidester der folgenden Formel:
H2N-TYR-ASN-ILE-GLN-LYS-COOCH3
Beispiel 6:
Aus dem gemäss Beispiel 5 hergestellten Methylester wird das Diäthylaminderivat des Pentapeptids von Beispiel 1 hergestellt.
Dazu wird der gemäss Beispiel 5 erhaltene Methylester in Dimethyl-formamidlösung mit Diäthylamin umgesetzt, wobei ein disubsti-tuiertes Amid der folgenden Formel erhalten wird:
H2N-TYR-ASN-ILE-GLN-LYS-CON(C2H5)2
Das Diäthylaminderivat kann auch hergestellt werden, indem man das an das Harz noch gebundene basische Pentapeptid von Beispiel 1 durch Reaktion mit Diäthylamin von dem Harz freisetzt. Nach Abtrennung von dem Harz und Entfernung der Schutzgruppen erhält man dasselbe Diäthylamid wie oben.
Beispiel 7 :
Durch Reaktion mit Äthylbromid in der festen Phase wird das N-Äthyltyrosinderivat des basischen Pentapeptides von Beispiel 1 hergestellt. Dazu bleibt die a-Aminogruppe des Lysinteils durch eine 8-2-Chlorbenzyloxycarbonylgruppe geschützt, aber die endständige Aminogruppe des Tyrosins wird durch Reaktion mit Trifluoressigsäure in Dichlormethan freigesetzt. Hierauf wird das so geschützte Zwischenprodukt mit der stöchiometrischen Menge Äthylbromid unter alkylierenden Bedingungen behandelt. Die Schutzgruppe wird dann von der Lysin-a-aminosäure entfernt, wobei ein substituiertes Polypeptid der folgenden Formel erhalten wird:
C2H5-NH-TYR-ASN-ILE-GLN-LYS-COOH
Beispiel 8:
Es wird das Amid des Äthylaminopolypeptides von Beispiel 7 hergestellt. Dazu werden die Umsetzungen von Beispiel 7 durchgeführt, während das basische Pentapeptid an das Harz gebunden bleibt; das N-Äthylderivat wird also ohne Abspaltung des Peptides von der festen Phase hergestellt. Hierauf wird das an das Harz gebundene Zwischenprodukt von diesem mittels wasserfreiem Ammoniak in Dimethylformamidlösung abgespalten; man erhält ein Poly-peptidamid der folgenden Formel:
C2H5NH-TYR-ASN-ILE-GLN-LYS-CONH2
Beispiel 9:
Das gemäss Beispiel 3 hergestellte, an das Harz noch gebundene acylierte Pentapeptid wird durch Behandlung mit wasserfreiem Ammoniak unter Amidierungsbedingungen freigesetzt. Nach Entfernung der Schutzgruppen erhält man das folgende Polypeptid:
CH3CONH-TYR-ASN-ILE-GLN-LYS-CONH2
Beispiele 10 bis 21 :
Unter Anwendung der weiter oben zur Verlängerung der Polypeptidkette erwähnten Reaktionsmassnahmen Hessen sich die folgenden Polypeptide herstellen, welche die reaktionsfähige Aminosäurensequenz enthielten, jedoch an den endständigen Amino- und Carbonsäuregruppen R und R' substituiert waren. Auf diese Weise erhielt man Polypeptide der folgenden Grundformel:
R-NH-TYR-ASN-ILE-GLN-LYS-COR'
diese Polypeptide enthielten die folgenden Substituenten:
Beispiel
Nr. R R'
10 ASP OH
11 SER-ASP OH
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
640 217
10'
Beispiel (Fortsetzung)
Nr.
R
R'
12
LEU-SER-ASP
OH
13
LEU-SER-ASP
GLU
14
LEU-SER-ASP
GLU-SER
15
LEU-SER-ASP
GLU-SER-THR
16
LEU-SER-ASP ■
GLU-SER-THR-LEU
17
LEU-SER-ASP
GLU-SER-THR-LEU-HIS
18
LEU-SER-ASP
GLU-SER-THR-LEU-HIS-LEU
19
ASP
GLU
20
ASP
GLU-SER
21
LEU-SER-ASP
GLU-SER-THR-LEU-HIS-LEU-
VAL-LEU-ARG
Die gemäss den Beispielen 5 bis 21 hergestellten Polypeptidderi-vate besitzen die gleichen Wirksamkeiten wie die ihnen zugrundeliegende Pentapeptidsequenz.
Beispiele 22,23 und 24:
Unter Anwendung der gleichen Reaktionsfolge wie in Beispiel 1 gelangte man zu den folgenden Pentapeptiden:
22 H2N-ALA-ASN-ILE-GLN-LYS-COOH
23 H2N-TYR-ALA-ILE-GLN-LYS-COOH
24 H2N-TYR-ASN-ALA-GLN-LYS-C00H
Zur Untersuchung der pharmakologischen Wirkung und der Eigenschaften dieser Pentapeptide wurden sie in einer Konzentration von 1 ng/ml der Testmethode von Brand et al., „Science", Bd. 1973,
S. 319 bis 321, Juli 1976, unterworfen; dabei geht es um die Herbeiführung des Th-1-Antigens (T-Zellenantigen) auf Kückenknochenmark. Es wird eine Mischung von Zellen aus dem Femur und dem Tibiotarsus von frisch ausgeschlüpften Kücken des SC-Stammes 5 (Hy-Linie) durch Ultrazentrifugieren auf einem diskontinuierlichen, aus 5 Schichten von Rinderserumalbumin (BSA) bestehenden Gradient (11) fraktioniert. Zellen aus jeder Zwischenfläche werden gewaschen und zum Inkubierenlassen in einer Konzentration von 5 x 106 Zellen/ml mit 0,1 (ig Peptid/ml in dem RPMI-1630-Medium io suspendiert, welchem zusätzlich 15 Millimil Hepes, 5% von Gammaglobulin befreites Serum von Kalbfoeten, 14 bis 18 U Desoxyri-bonuclease/ml, 5 U Heparin/ml, 100 U Penicillin/ml und 100 |ig Streptomycin/ml zugegeben worden sind. Für die Kontrollversuche wird nur mit dem Rinderserumalbumin oder dem RPMI-1630-15 Medium inkubieren gelassen. Nach der Inkubation werden die Zellen auf Zytotoxizität unter Verwendung der komplementären Fraktionen aus Kücken und Meerschweichen geprüft. Das Verhältnis der Bu-1+- oder Th-1+-Zellen in jeder Schicht wird als Zytotoxi-zitätsindex: 100 (a-b)/a berechnet; darin bedeuten a und b die Pro-20 zentwerte an lebensfähigen Zellen in dem komplementären Kon-troll- und Versuchspräparat, respektiv. Der prozentuale Wert an herbeigeführten Zellen wird berechnet, indem der Durchschnittswert der Kontrollinkubationen (ohne herbeiführendes Mittel; im allgemeinen , 1 bis 3%) von jenem der Versuchsinkubationen abgezogen 25 wird.
Als Ergebnis dieser Untersuchung zeigen die Pentapeptide der Beispiele 22, 23 und 24 in bezug auf Herbeiführung des Th-1- oder T-Zellenantigens auf Kückenknochenmark die prozentuale Werte: 12%, 15% und 21%.
R

Claims (32)

  1. 640 217
    2
    patentansprüche
    1. Polypeptid, welches die biologische Fähigkeit hat, die Differenzierung sowohl der T-Lymphozyten als auch der B-Lymphozyten mit komplementären Rezeptoren (CR+) herbeizuführen, wobei dieses Fragment den folgenden aktiven Anteil enthält:
    R-NH-X-Y-Z-GLN-LYS-COR'
    worin X TYR oder ALA, Y ASN oder ALA und Z ILE oder ALA 5 und R und R' endständige Gruppen am besagten Polypeptid darstellen, welche die biologische Wirkung desselben im wesentlichen nicht beeinträchtigen, sowie die pharmazeutisch zulässigen Salze davon, wobei die Symbole R une R' die folgenden Bedeutungen haben:
    R
    R'
    Wasserstoff oh
    C, bis C7-Alkyl nh2
    Cs bis C12-Aryl nhr7
    C6 bis C20-Alkaryl n(r7)2
    C6 bis C20-Aralkyl or7
    Ci bis C7-Alkanoyl
    C2 bis C7-Alkenyl
    GLU
    C2 bis C7-Alkinyl
    SER
    ASP
    thr
    SER
    LEU
    LEU
    his
    SER-ASP
    VAL
    LEU-SER-ASP
    ARG
    LEU-ASP
    GLU-SER
    LEU-ASP
    GLU-THR
    GLU-SER-LEU
    GLU-SER-THR
    GLU-SER-THR-LEU
    GLU-SER-THR-LEU-HIS
    GLU-SER-THR-LEU-HIS-LEU
    GLU-SER-THR-LEU-HIS-LEU-VAL
    GLU-SER-THR-LEU-HIS-LEU-VAL-LEU
    GLU-SER-THR-LEU-HIS-LEU-VAL-LEU-ARG
    GLU-SER-THR-LEU-HIS-LEU-VAL-LEU-ARG-LEU
    GLU-SER-THR-LEU-HIS-LEU-VAL-LEU-ARG-LEU-AR
    worin R7 bis C7-Alkyl, C2 bis C7-Alkenyl, C2 bis C,-Alkinyl, C6 bis C20-Aryl, C6 bis C20-Aralkyl oder C6 bis C20-Alkaryl bedeutet. 40
  2. 2. Pentapeptide nach Anspruch 1 der folgenden Sequenz:
    R-HN-TYR-ASN-ILE-GLN-LYS-COR'
    worin R Wasserstoff, Q bis C7-Alkyl, C5 bis C12-Aryl oder Q bis C7-Alkanoyl und R' OH, NH2, NHR7 oder N(R7)2, sowie die phar- 45 mazeutisch zulässigen Salze davon.
  3. 3. Ein Polypeptid nach Anspruch 1 der folgenden Sequenz:
    H2N-TYR-ASN-ILE-GLN-LYS-COOH
    und die pharmazeutisch zulässigen Salze davon. so
  4. 4. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R Wasserstoff und R' OH bedeuten.
  5. 5. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R CH3CO- und R' OH bedeuten.
  6. 6. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R CH3 und R' OH 55 bedeuten.
  7. 7. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R das Wasserstoffatom und R' NH2 bedeuten.
  8. 8. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R das Wasserstoffatom und R' den Rest N(C2H5)2 bedeuten. so
  9. 9. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R CH3CO- und R' NH2 bedeuten.
  10. 10. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R Wasserstoff und R' -och3 bedeuten.
  11. 11. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R das Wasserstoff- w atom und R' OC2Hs bedeuten.
  12. 12. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R C2HS und R' OC2H5 bedeuten.
  13. 13. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R CH3 und R' -NH2 bedeuten.
  14. 14. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R ASP und R' -OH bedeuten.
  15. 15. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R SER-ASP und R' -OH bedeuten.
  16. 16. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R LEU-SER-ASP und R' -OH bedeuten.
  17. 17. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R LEU-SER-ASP und R' GLU bedeuten.
  18. 18. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R LEU-SER-ASP und R' GLU-SER bedeuten.
  19. 19. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R LEU-SER-ASP und R' GLU-SER-THR bedeuten.
  20. 20. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R LEU-SER-ASP und R' GLU-SER-THR-LEU bedeuten.
  21. 21. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R LEU-SER-ASP und R' GLU-SER-THR-LEU-HIS bedeuten.
  22. 22. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R ASP und R' GLU bedeuten.
  23. 23. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R ASP und R' GLU-SER bedeuten.
  24. 24. Ein Polypeptid nach Anspruch 1, worin R Wasserstoff und R'GLU-SER-THR-LEU-HIS-LEU-VAL-LEU-ARG-LEU-ARG bedeuten.
  25. 25. Verfahren zur Herstellung eines Polypeptids der Formel:
    R-NH-X-Y-Z-GLN-LYS-COR'
    worin X, Y und Z wie im Anspruch 1 definiert sind, R Wasserstoff und R' Hydroxy bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man an
    3
    640 217
    seinen Aminogruppen geschütztes L-Lysin mit einem unlöslichen Harzpolymer durch kovalente Bindung verestert, aus dem L-Lysin-teil die die a-Aminogruppe schützende Gruppe entfernt, das Produkt mit einem L-Glutamin, dessen a-Aminogruppe geschützt ist, umsetzt, um L-Glutamin mit dem L-Lysinharz zu kuppeln, aus 5 dem L-Glutaminteil die Schutzgruppe der a-Aminogruppe entfernt, das Produkt mit einem L-Isoleucin oder L-Alanin, dessen a-Aminogruppe geschützt ist, umsetzt, um L-Isoleucin bzw. L-Glutamin-L-lysinharz zu kuppeln, dass man ferner die die a-Aminogruppe schützende Gruppe beseitigt und das Produkt mit einem L-Asparagin io oder L-Alanin, dessen a-Aminogruppe geschützt ist, umsetzt, um L-Asparagin bzw. L-Alanin an das L-Isoleucin- bzw. L-Alanin-L-glutamin-L-lysinharz zu kuppeln, dass man anschliessend die die a-Aminogruppe schützende Gruppe entfernt und das Produkt mit einem L-Tyrosin oder L-Alanin, dessen a-Aminogruppe geschützt 15 ist, umsetzt, um L-Tyrosin bzw. L-Alamin an das L-Asparagin- oder L-Alanin-L-isoleucin- bzw. L-Alanin-L-glutamin-L-lysinharz zu kuppeln, und dass man schliesslich die Schutzgruppen, die sich an den übrigen Aminogruppen befinden, aus dem Peptid entfernt und das Harzpolymer abtrennt. 20
  26. 26. Verfahren nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, dass die reaktionsfähigen Seitenketten an den zu reagierenden Aminosäuren während der Umsetzung bzw. den Umsetzungen geschützt sind.
  27. 27. Verfahren nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, dass man als Harzpolymere Cellulose, Polyvinylalkohol, Polymethacryl- 25 at, sulfoniertes Polystyrol oder ein chlormethyliertes Copolymer von Styrol und Divinylbenzol verwendet.
  28. 28. Verfahren zur Herstellung eines Polypeptids der Formel:
    R-NH-X-Y-Z-GLN-LYS-COR'
    30
    worin X, Y und Z wie im Anspruch 1 definiert sind, R Wasserstoff und R' Hydroxy bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man aus einem Polypeptid der Formel :
    Ri R2
    I I 35
    R3-TYR-ASN-ILE-GLN-LYS-Harz worin R j und R2 Schutzgruppen an den reaktionsfähigen Seitenketten und R3 eine Schutzgruppe an der a-Aminogruppe bedeuten, während das Harz ein unlösliches Polymer, welches eine beständige physikalische Form aufweist und durch eine kovalente Bindung an 40 der benachbarten Aminosäure haftet, darstellt, durch Behandeln mit wasserfreiem Fluorwasserstoff die Schutzgruppen und das Trägerharz abspaltet.
  29. 29. Mittel zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 28, bestehend aus einem Polypeptid der Formel: 45
    ri r2
    I I
    Rj-TYR-ASN-ILE-GLN-LYS-Harz worin Rj und R2 Schutzgruppen an den reaktionsfähigen Seitenket- 50 ten und R3 eine Schutzgruppe an der a-Aminogruppe bedeuten, während das Harz ein unlösliches Polymer, welches eine beständige physikalische Form aufweist und durch eine kovalente Bindung an der benachbarten Aminosäure haftet, darstellt.
  30. 30. Mittel nach Anspruch 29, worin Rj 0-2,6-Dichlorbenzyl, R2 55 e-2-Chlorbenzyloxycarbonyl und R3 Butyloxycarbonyl bedeuten.
  31. 31. Pharmazeutische Präparate, dadurch gekennzeichnet, dass sie eine therapeutisch wirksame Menge einer Verbindung der Formel:
    R-NH-X-Y-Z-GLN-LYS-COR'
    60
    worin X, Y, Z, R und R' wie im Anspruch 1 definiert sind, in einem pharmazeutisch zulässigen Trägermaterial enthalten.
  32. 32. Pharmazeutische Präparate nach Anspruch 31, dadurch gekennzeichnet, dass die therapeutisch wirksame Menge des Polypeptids sich in einer Lösung der Konzentration 10 ng bis 1 |xg/ml befin- 65 det.
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