CH647010A5 - Elektroplattierungsbad fuer die ablagerung von metallischem palladium. - Google Patents

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CH647010A5 CH803381A CH803381A CH647010A5 CH 647010 A5 CH647010 A5 CH 647010A5 CH 803381 A CH803381 A CH 803381A CH 803381 A CH803381 A CH 803381A CH 647010 A5 CH647010 A5 CH 647010A5
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Kathleen B-O'keefe Miscioscio
Paul T Smith
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Hooker Chemicals Plastics Corp
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    • C25DPROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PRODUCTION OF COATINGS; ELECTROFORMING; APPARATUS THEREFOR
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    • C25D3/02Electroplating: Baths therefor from solutions
    • C25D3/50Electroplating: Baths therefor from solutions of platinum group metals

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Description

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein stabiles, wässeriges Elektroplattierungsbad für die Ablagerung von dünnen, weissen Ablagerungen von metallischem Palladium auf verschiedenen Substraten.
Es ist in der Fachwelt bekannt, dass unter Verwendung von konventionellen Palladiumbädern Ablagerungen von metallischem Palladium erhalten werden, die graue Färbung aufweisen. Andererseits ist es bekannt, mittels Rhodiumbädern weisse Ablagerungen zu erzielen, die in der Industrie dekorativer Künste sehr nützlich sind. Im Hinblick auf die im Vergleich zu Palladium relativ hohen Kosten für Rhodium wäre es erwünscht, mittels Palladiumbädern als Ersatz für die heute gebräuchlichen Ablagerungen von Rhodium, weisse Ablagerungen von Palladium zu erzeugen. Bisherige • Bestrebungen zur Erzielung einer weissen Ablagerung von metallischem Palladium waren erfolglos, da die erhaltene Ablagerung für die vorgesehenen Verwendungszwecke, beispielsweise als Ersatz für die konventionell erhältlichen, weissen Ablagerungen von Rhodium, nicht genügend weiss waren. Es wäre auch für kommerzielle Verwendungszwecke nützlich, mit Leichtigkeit dünne, weisse Ablagerungen von metallischen Palladium erzeugen zu können.
In der US-PS 330 149, die bereits 1885 veröffentlicht wurde, wird die Herstellung einer «weissen Ablagerung von Palladium» erwähnt. Das in dieser Patentschrift beschriebene Elektroplattierungsbad enthält Palladiumchlorid, Ammoniumphosphat, Natriumphosphat oder Ammoniak und gegebenenfalls Benzoesäure. Der Betriebs-pH-Wert dieses Bades ist nicht offenbart, jedoch wird darauf hingewiesen, dass Ammoniak verdampft und die ursprünglich alkalische Flüssigkeit schwach sauer wird. Wie erwähnt ist die Verwendifffg von Benzoesäure als Eventualmassnahme offenbart, wobei die Patentinhaber jedoch offenbaren, dass durch die Verwendung von Benzoesäure die Ablagerung gebleicht und auf Substrate aus Eisen und Stahl ein stärkerer Niederschlag erzielt wird.
In der Fachwelt sind auch Elektroplattierungsbäder bekannt, die darauf gerichtet sind, den Glanz von Ablagerungen von metallischem Palladium oder Palladiumlegierungen auf Metallsubstraten zu verbessern, was beispielsweise in der US-PS 4 098 656, die 1978 veröffentlicht wurde, beschrieben ist. Nach dieser Patentschrift wird die Verbesserung des Glanzes dadurch erzielt, dass das Elektroplattierungsbad organische Glanzmittel sowohl der Klasse I wie auch der Klasse II enthält und einen pH-Wert von 4,5-12 aufweist.
Es wurde nun gefunden, dass dünne, weisse Ablagerungen von metallischem Palladium unter Verwendung eines Elektroplattierungsbades erzielt werden können, wobei das Bad eine im Bad lösliche Lieferquelle für Palladium und ein im Bad lösliches Ammoniumsalz als leitfähiges Material und ausserdem Ammoniumhydroxid und einen besonderen Typ eines organischen Glanzmittels enthält. Diese Komponenten wie auch ein auf mindestens 8 eingestellter pH-Wert des Bades sind unerlässlich, um den erwünschten Weissheitsgrad der Ablagerung von metallischem Palladium zu erzielen. Das erfindungsgemässe Elektroplattierungsbad, das ausserdem einen Puffer enthalten kann, ist im Patentanspruch 1 definiert.
Die Verwendung des organischen Glanzmittels im erfin-dungsgemässen Bad ergibt nicht nur eine Erhöhung des Weissheitsgrades der Ablagerung von metallischem Palladium, sondern ermöglicht im Gegensatz zu Bädern, die kein derartiges Glanzmittel enthalten, eine grössere Schichtdicke der metallischen Ablagerung ohne Einbusse des erwünschten Weissheitsgrades.
Im nachstehenden ist die Erfindung unter Bezugnahme auf die Zeichnung beispielsweise erläutert. Die Zeichnung ist ein Diagramm, in welchem der verbesserte Weissheitsgrad der mit dem erfindungsgemässen Elektroplattierungsbad erhältlichen Ablagerungen im Vergleich zu Ablagerungen nach dem Stand der Technik dargestellt ist.
Die Lieferquelle für metallisches Palladium im erfindungsgemässen Elektroplattierungsbad kann jede beliebige palladium-organische Ammin-Koordinationsverbindung, wie Nitrat-, Nitrit-, Chlorid-, Sulfat-, Sulfit-Koordinationsverbindung sein. Typische derartige Koordinationsverbindungen, die im erfindungsgemässen Elektroplattierungsbad eingesetzt werden können, sind Ammin-palladium(II)-chlorid und Di-ammin-palladium(II)-dinitrit, wovon letzteres bevorzugt wird.
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Der Palladiumgehalt des Bades, berechnet als metallisches Palladium, beträgt beispielsweise 0,1-20 g/1, vorzugsweise 1-6 g/1.
Als leitfähiges, im Bad lösliches Ammoniumsalz, kann das Bad Ammoniumsulfat, -chlorid, zweibasisches Ammoniumphosphat und dergleichen, einzeln oder im Gemisch untereinander in einer Konzentration bis zur Löslichkeitsgrenze enthalten, beispielsweise in einem Mengenanteil von 30-120 g/1, vorzugsweise 50-100 g/1.
Das erfindungsgemässe Elektroplattierungsbad kann ausserdem einen Puffer enthalten, vorzugsweise Ammonium-hydrogenborat, da dieses den Weissheitsgrad der Ablagerung ebenfalls erhöht. Es ist jedoch zu beachten, dass das Bad auch andere Puffer, wie Natrium-tetraborat und dergleichen, enthalten kann. Es können auch andere Puffer als Borate unter der Voraussetzung zum Einsatz gelangen, dass sie den pH-Wert des Bades im definierten Bereich von 8-10 halten. Der Mengenanteil des Puffers kann variieren und bis zu 50 g/1, vorzugsweise 10-30 g/1, betragen. Ein weiterer unerlässlicher Bestandteil des erfindungsgemässen Elektroplattierungsbades ist Ammoniumhydroxid, dessen Mengenanteil vorzugsweise im Bereich von 10-50 ml/1 liegt, um den pH-Wert des Bades in den bevorzugten Bereich von 9-9,5 zu stellen.
Für das erfindungsgemässe Elektroplattierungsbad geeignete organische Glanzmittel sind die Klasse I und Klasse II Nickel-Glanzmittel. Geeignete Glanzmittel sind beispielsweise beschrieben in «Modern Engineering», 2. Aufl., F.A. Lowenheim-Verlag, S. 272 ff (1963) und in «Metall Finish-ing Guide Book & Directory», 42. Aufl., S. 358 ff (1973) beschrieben. Derartige Glanzmittel sind offenbart in Kolonne 1, Z. 2 bis Kolonne 2, Z. 8 der US-PS 4 089 656 und auf diese Offenbarung wird hier ausdrücklich Bezug genommen. Spezifische organische Glanzmittel, die sich für den Einsatz im erfindungsgemässen Elektroplattierungsbad als besonders nützlich erwiesen haben, sind nachstehend beispielsweise angeführt:
Klasse l-Nickel-Glanzmittel
Saccharin, Natrium-benzolsulfonat, Benzol-sulfonamid, Phenol-sulfonsäure, Methylen-bis-naphthalinsulfonsäure.
Klasse II-Nickel-Glanzmittel
2-Butin-l,4-diol, Benzaldehyd-o-natriumsulfonat, 2-Bu-ten-l,4-diol, Allylsulfonat.
Der Mengenanteil der einzelenen Glanzmittel kann im Bereich von 1-5 g/1 variieren und beträgt vorzugsweise 1-3 g/1. Einige Verbindungen können unter die Beschreibung sowohl von Klasse I wie auch Klasse II fallen, was jedoch deren Verwendbarkeit im erfindungsgemässen Elektroplattierungsbad nicht beeinträchtigt. Im Unterschied zur Anforderung nach der US-PS 4 098 656, dass nämlich von jeder Klasse der Nickel-Glanzmittel mindestens eines vorhanden sein muss, wird im erfindungsgemässen Elektroplattierungsbad zur Erzielung der erwünschten Resultate nur ein einziges organisches Glanzmittel beliebiger Klasse benötigt. Wie bereits erwähnt, muss das erfindungsgemässe Elektroplattierungsbad für dessen Betrieb einen pH-Wert von mindestens 8, vorzugsweise von 9-9,5, aufweisen.
Für den Betrieb kann die Temperatur des Elektroplattierungsbades zwischen Zimmertemperatur und 70°C gehalten werden. Zur Vermeidung der Freisetzung von überschüssigem Ammoniak aus der Lösung, wird die Elektroplattierung vorzugsweise bei einer Temperatur unterhalb 55°C ausgeführt. Für die meisten Verwendungszwecke ist eine Stromdichte im Bereich von 0,01-5 A/dm2 geeignet. Für Gestell-Plattierung gelangt zweckmässig eine Stromdichte von 0,2-2,0 A/dm2, vorzugsweise von etwa 1,0 A/dm2, zum Einsatz.
Ein weiteres Ziel der Erfindung ist die Herstellung dünner Ablagerungen von metallischem Palladium und dadurch die Erzeugung einer weissen Ablagerung noch besser sicherzustellen. Die Schichtdicke der Ablagerung kann somit im s Bereich von 0,01-1,0 (im, vorzugsweise von 0,03-0,4 [im, variieren.
Der hier angesprochene Weissheitsgrad wird ausgedrückt als «Reflexionsvermögen» spektrophotometrisch gemessen, beispielsweise unter Verwendung eines Perkin-Elmer Spektro-10 photometers 559 am Messplättchen der Abmessungen 2,5 X 2,5 cm, die zur Ausschaltung jeglicher Unvollkommenheiten der Oberfläche vor der jeweiligen Elektroplattierung nacheinander zuerst mit Kupfer und dann mit Nickel in einer Schichtdicke von je 12,7 [im plattiert wurden und im nach-15 stehenden als «nickelplattierte Plättchen» bezeichnet sind. Das Reflexionsvermögen weissen Lichts dieser Plättchen wird nach der Übertragungsmethode im Wellenlängenbereich von 400-700 nm abgetastet und in bezug auf die Werte eines Be-zugsplättchens aus Magnesiumoxid als prozentuales Re-20 flexionsvermögen angegeben. Dann werden die mit der jeweilig erhaltenen Ablagerung von metallischem Palladium erhaltenen Messwerte mit denjenigen einer auf gleiche Art hergestellten und gemessenen Ablagerung von metallischem Rhodium verglichen.
25 Eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemässen Elektroplattierungsbades mit einem pH-Wert von mindestens 8 enthält die nachstehend angeführten Komponenten in den angegebenen Mengenanteilen:
Komponenten: Mengenanteile:
Pd(NH3)2(N02)2 * 1-6 g/1 (berechnet als Pd)
35
Leifähiges Salz 50-100 g/1
Organisches Glanzmittel 1-3 g/1
(Klasse I oder II)
4o Ammoniumhydroxid 10-50 g/1
Puffer 0-50 g/1
* Diammin-palladium(II)-dinitrit.
45
In den nachstehenden Beispielen werden Ausführungsformen der Erfindung erläutert:
Beispiel 1
50 Ein elektrolytisches Palladiumbad wurde hergestellt durch Lösen der nachstehend angeführten Komponenten in den angegebenen Mengenanteilen in Wasser:
Komponenten: Mengenanteile:
Diammin-palladium(II)-dinitrit
2
g/1 (berechnet als Pd)
Dibasisches Ammoniumphosphat
96
g/1
Ammonium-hydrogenborat
25
g/1
Ammoniumhydroxid
24
ml/1
Benzaldehyd-o-natriumsulfonat
2
g/1-
Der eingesetzte Mengananteil Ammoniumhydroxid erhöht den pH-Wert des Bades auf etwa 9. Die Elektroplattierung
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wurde bei einer Badtemperatur von 22°C und einer Stromdichte von 1,0 A/dm2 während 30 s auf ein nickelplattiertes Plättchen ausgeführt, wobei eine weisse Ablagerung von metallischem Palladium einer Schichtdicke von 0,25-0,35 (im erhalten wurde. Das vorhandene Ammonium-hydrogenborat wirkte als Puffer zur Erhaltung des pH-Wertes des Bades auf dem erwünschten Niveau und zur weiteren Erhöhung des Weissheitsgrades der gebildeten Ablagerung von metallischem Palladium.
Beispiel 2
Es wurde ein gleiches Plattierungsbad wie in Beispiel 1 beschrieben mit der Ausnahme hergestellt, dass anstelle des Benzaldehyd-o-natriumsulfonats als Glanzmittel 2-Butin-l,4--diol in gleicher Konzentration eingesetzt wurde.
Bei genau gleicher Ausführung der Elektroplattierung auf ein gleiches Plättchen wurde eine gleiche Ablagerung von metallischem Palladium in gleicher Schichtdicke erhalten, wie in Beispiel 1 beschrieben.
Beispiel 3
Beispiel 1 wurde mit den Ausnahmen wiederholt, dass die Mengenanteile Diammin-palladium(II)-dinitrit, berechnet als Pd, und des dibasischen Ammoniumphosphats im Bad 1 g/1 bzw. 50 g/1 betrugen und dass als Glanzmittel das Klasse I Nickel-Glanzmittel Saccharin in der gleichen Konzentration von 2 g/1 eingesetzt wurde.
Es wurde eine gleiche weisse Ablagerung von metallischem Palladium gleicher Schichtdicke erhalten, wie in den Beispielen 1 und 2.
In der nachstehenden Tabelle ist vergleichsweise das Reflexionsvermögen weissen Lichtes der nach den vorstehen^ den Beispielen 1-3 erhaltenen Ablagerungen von metallischem Palladium auf den nickelplattierten Prüfplättchen gegenüber dem auf gleiche Art gemessenen Reflexionsvermögen einer Ablagerung von Rhodium auf einem gleichen nik-kelplattierten Prüfplättchen und von nach Beispiel 3 der US-PS 4 098 656 und nach der US-PS 330 149, S. 1, Z. 77-102 und S. 2, Z. 1-8 hergestellten Ablagerangen angeführt. Die beiden letztgenannten Vergleichs-Ablagerungen zeigten ebenfalls eine Schichtdicke von 0,25-0,35 [im. Die Messungen wurden mittels des Perkin-Elmer Spektrophotometers nach dem Vorgehen ausgeführt wie vorstehend angegeben.
Ablagerung % Reflexionsvermögen
400 nm 500 nm 600 nm 700 nm
Rhodium
80,5
85,0
88,5
90,5
US-PS 4 098 656
60,0
71,5
78,0
80,5
US-PS 330149
51,5
60,0
66,5
72,0
Beispiel 1
67,0
78,0
83,0
85,0
Beispiel 2
66,0
75,5
80,5
83,0
Beispiel 3
67,0
77,0
81,5
83,5
Aus der Tabelle geht hervor, dass mit dem erfindungsgemässen Elektroplattierungsbad hinsichtlich Reflexionsvermögen weissen Lichtes gegenüber den nach den genannten US-Patentschriften hergestellten Vergleichs-Ablagerungen eine signifikant verbesserte Ablagerung von metallischem Palladium erhalten wird. Der visuelle Unterschied im Weissheitsgrad ist so bedeutend, dass er für kommerzielle Verwendungszwecke den Unterschied zwischen Annahme und Zurückweisung ausmachen kann.
Bei diagrammatischer Aufzeichnung von prozentualem Reflexionsvermögen gegen Wellenlänge des Abtastlichtes, wie in der Zeichnung dargestellt, wird die Signifikanz der bei Verwendung des erfindungsgemässen Elektroplattierungsbades erhaltenen Resultate weiterhin verdeutlicht.
Mittels Rasterelektronenmikroskopie (REM) wurden vergleichsweise Mikrophotographien hergestellt von nach dem vorstehenden Beispiel 1 und nach den vorstehend genannten US-PS 4 098 656 und 330 149 hergestellten Ablagerungen gemacht.
Diese Mikrophotographien zeigen, dass die Ablagerungen nach der US-PS 330 149 ausgedehnte dendritische Ablagerungen und Grauheit der Oberfläche aufweisen. Die nach der US-PS 4 098 656 erhaltenen Ablagerungen zeigen etwas vermindertes dendritisches Wachstum als die letztgenannten, jedoch immer noch eine beträchtliche Rauheit der Oberfläche. Im Gegensatz dazu ist die nach Beispiel 1 erhaltene Ablagerung äusserst glatt und zeigt keinerlei dendritisches Wachstum. Dies bestätigt weiterhin die einzigartigen Eigenschaften der bei Verwendung des erfindungsgemässen Elektroplattierungsbades erhaltenen Ablagerungen und weist auf den Zusammenhang zwischen der Glattheit der Ablagerung und deren Reflexionsvermögen weissen Lichtes hin.
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1 Blatt Zeichnungen

Claims (9)

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1. Stabiles, wässeriges Elektroplattierungsbad für die Herstellung von dünnen, weissen Ablagerungen von metallischem Palladium, dadurch gekennzeichnet, dass es a) eine im Bad lösliche Lieferquelle für Palladium,
b) ein im Bad lösliches, leitfähiges Ammoniumsalz,
c) einen zur Erzielung von Glanz genügenden Mengenanteil eines organischen Glanzmittels, und d) einen zur Erzielung eines pH-Wertes von 8-10 genügenden Mengenanteil Ammoniumhydroxid enthält,
dass der Mengenanteil der Lieferquelle für metallisches Palladium zumindest genügend hoch ist, um bei Elektrolyse des Bades, Palladium auf einem Substrat abzulagern, jedoch weniger hoch als ein Mengenanteil, der zu einer Verdunkelung der Ablagerung führen würde, und dass der Mengenanteil des leitfähigen Ammoniumsalzes mindestens so hoch ist, dass das Bad eine zur Elektroablagerung des Palladiums genügende Leitfähigkeit aufweist.
2. Elektroplattierungsbad nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Mengenanteil der Lieferquelle für Palladium genügend hoch ist, um im Bad eine Konzentration von 0,1-20 g/1, vorzugsweise 1-6 g/1, elementarem Palladium zu ergeben, und dass der Mengenanteil des leitfähigen Ammoniumsalzes 30-120 g/1, vorzugsweise 50-100 g/1, beträgt.
2
PATENTANSPRÜCHE
3. Elektroplattierungsbad nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass es als Lieferquelle für Palladium Diamin-palladium(II)-dinitrit enthält.
4. Elektroplattierungsbad nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass es als leitfähiges Ammoniumsalz dibasisches Ammoniumphosphat, Ammoniumchlorid, Ammoniumsulfat, einzeln oder im Gemisch untereinander, vorzugsweise dibasisches Ammoniumphosphat oder Ammoniumsulfat, enthält.
5. Elektroplattierungsbad nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass es ausserdem einen Puffer, vorzugsweise Ammonium-hydrogenborat, enthält.
6. Elektroplattierungsbad nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass es das organische Glanzmittel in einem Mengenanteil von 1-3 g/1 enthält.
7. Elektroplattierungsbad nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass es als organisches Glanzmittel Benzalde-hyd-o-natriumsulfonat, Saccharin oder 2-Butin-l,4-diol enthält.
8. Elektroplattierungsbad nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass es einen pH-Wert von 9-9,5 aufweist.
9. Verwendung des Elektroplattierungsbades nach Anspruch 1 zur elektrolytischen Ablagerung von metallischem Palladium auf Substraten, dadurch gekennzeichnet, dass man zwischen einer Kathode und einer Anode einen elektrischen Strom während genügend langer Zeitdauer durch das Bad hindurch leitet, um das metallische Palladium in einer Schichtdicke von 0,01-1,0 um abzulagern.
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