CH653346A5 - Analoga der neurohypophysaeren hormone oxytocin und vasopressin mit inhibierungseigenschaften gegenueber der aktivitaet dieser natuerlichen hormone. - Google Patents

Analoga der neurohypophysaeren hormone oxytocin und vasopressin mit inhibierungseigenschaften gegenueber der aktivitaet dieser natuerlichen hormone. Download PDF

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CH653346A5
CH653346A5 CH2530/83A CH253083A CH653346A5 CH 653346 A5 CH653346 A5 CH 653346A5 CH 2530/83 A CH2530/83 A CH 2530/83A CH 253083 A CH253083 A CH 253083A CH 653346 A5 CH653346 A5 CH 653346A5
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oxytocin
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inhibitory
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CH2530/83A
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Karel Dr Dr Sc Jost
Michal Lebl
Alena Dr Machova
Linda Dr Servitova
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Ceskoslovenska Akademie Ved
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Description

653346 2
PATENTANSPRUCH
Analoga der neurohypophysĂ€ren Hormone Oxytocin und der uterotonischen und pressorischen AktivitĂ€t dieser Natur-Vasopressin, welche Inhibierungseigenschaften gegenĂŒber hormone aufweisen, gemĂ€ss der allgemeinen Formel I
R"
2 1
R-C
R
-CH.
R3-CH-C0-NH-CH-C0-X"''-Gln-As n-NH-CH-CO-P ro-X^-X3
worin die mit * bezeichnete chirale aromatische AminosĂ€ure der D-Reihe und die ĂŒbrigen chiralen AminosĂ€uren der L-Reihe angehören und worin R1 und R2 Wasserstoff oder Methyl, R3 Wasserstoff, Amino oder Triglycylamino, R4 Wasserstoff, Amino oder Triglycylamino, R4 Wasserstoff, Methyl, Äthyl oder Äthoxyl, Rs eine Gruppe S-CH2 oder S-S, X1 einen Isoleucin- oder Phenylalanin-Rest, X2 einen Leucin- oder Lysin-Rest und X3 einen Glycinamid-Rest oder Hydroxyl bedeuten.
Den Gegenstand der Erfindung bilden Analoga der neurohypophysĂ€ren Hormone Oxytocin und Vasopressin, welche Inhibierungswirkungen gegenĂŒber der uterotonischen und pressorischen AktivitĂ€t dieser natĂŒrlichen Hormone aufweisen.
Es ist bekannt, dass neurohypophysÀre Hormone eine Reihe von biologischen AktivitÀten aufweisen (Handbook of Expérimental Pharmacology. Vol. XXIII: Neurohypophysial Hormones and Similar Polypeptides [B. Berde, Ed.],
Springer-Verlag, 1968 Berlin), fĂŒr welche sie in der Medizin verwendet werden. In gewissen FĂ€llen können jene Stoffe von Nutzen sein, welche manche von diesen AktivitĂ€ten 25 hemmen (inhibieren). Es wurde gefunden, dass solche Verbindungen durch EinfĂŒhrung eines aromatischen hydrophoben D-AminosĂ€ure-Rests in das MolekĂŒl der genannten neurohypophysĂ€ren Hormone anstelle des Tyrosin-Rests gewonnen werden können. Im Vergleich mit den frĂŒher 30 publizierten Analoga (Rudinger J., Krejci I. im Buch: Handbook of ExpĂ©rimental Pharmacology. Vol. XXIII. Neurohypophysial Hormones and Similar Polypeptides [B. Berde, Ed.], S. 748-801. Springer Verlag, Berlin 1968; Sawyer W.H. Grzonka Z., Manning M.: Mol. Cell. Endocrinol. 22,117-134 35 [1981]) sind die Substanzen nach dieser Erfindung wirksamere Inhibitoren, welche auch die Möglichkeit der qualitativen Änderungen von biologischen AktivitĂ€ten (z.B. protrahierte Inhibierungswirkung] bieten.
ErfindungsgemĂ€sse Analoga der neurohypophysĂ€ren Hor-4» mone Oxytocin und Vasopressin, welche Inhibierungseigenschaften gegenĂŒber der uterotonischen und pressorischen AktivitĂ€t dieser Naturhormone aufweisen, entsprechen der allgemeinen Formel I
R-
2 1
R -C
R
~CH,
R3-CH-C0-NH-CH-C0-X1-Gln-Asn-NH-CH-C0-Pro-X2-X3
worin die mit * bezeichnete chirale aromatische AminosĂ€ure der D-Reihe und die ĂŒbrigen chiralen AminosĂ€uren der L-Reihe angehören, und worin R1 und R2 Wasserstoff oder Methyl, R3 Wasserstoff, Amino oder Triglycylamino, R4 Wasserstoff, Methyl, Äthyl oder Äthoxyl, R5 eine Gruppe 65 S-CH2 oder S-S, X1 einen Isoleucin- oder Phenylalanin-Rest, X2 einen Leucin- oder Lysin-Rest und X3 einen Glycinamid-Rest oder Hydroxyl bedeuten.
Gemeinsames Strukturmerkmal aller erfindungsgemĂ€ssen Analoga ist der chirale, aromatische, hydrophobe D-AminosĂ€ure-Rest anstelle des Thyrosin-Rests als in Stellung 2 substituierter AminosĂ€ure-Rest. Im wesentlichen ist dieses Strukturmerkmal fĂŒr die Inhibierungseigenschaften verantwortlich, wobei weitere im MolekĂŒl eingefĂŒhrte strukturelle Modifikationen die Inhibierungseigenschaften verstĂ€rken oder qualitativ Ă€ndern können.
3 653346
In der nachstehenden Tabelle I werden einige Beispiele nischen Chemie realisierbar ist. In den AusfĂŒhrungsbei-von erfindungsgemĂ€ssen Analoga angegeben, deren Herstel- spielen sind einige mögliche Herstellungsverfahren ange-lung mit Hilfe der allgemein bekannten Verfahren der orga- geben.
Tabelle I
Verbindung R1 R2 R3 R4 R5 X1 X2 X3
la
H
H
H
H
S-CH2
Ile
Leu
GlyNH2
Ib
H
H
H
OC2H5
S-CH2
Ile
Leu
GlyNH2
Ic
H
H
H
CH3
s-crn
Ile
Leu
GlyNH2
Id
H
H
H
C2H5
S-CH2
Ile
Leu
GlyNH2
Ie
H
H
H
C2H5
S-S
Ile
Leu
GlyNHz
If
H
H
NH2
C2H5
S-S
Ee
Leu
GlyNH2
Ig
CHs cm
NH2
C2H5
S-S
Ile
Leu
GlyNH2
Ih
H
H
NH2
C2H5
S-S
Phe
Lys
GlyNH2
Ii
H
H
Gly-Gly-Gly-NH
C2H5
S-S
Ile
Leu
GlyNH2
Ij
H
H
H
cm s-cm
Ile
Leu
OH
Alle angefĂŒhrten Analoga weisen starke Inhibierungswir-kungen auf. Tabelle II gibt numerische Werte dieser AktivitĂ€ten an, wobei pA2 den negativen dezimalen Logarithmus der Inhibierungskonstante nach der Beziehung pAĂŹ = -log
B
A50B
Aso bedeutet, worin B die Konzentration des Inhibitors (in Mol/1), Aso die zur 50%iger maximaler Wirkung fĂŒhrende Agonistenkonzentration (von Oxytocin) und Asob die zur 50%igen maximalen Wirkung fĂŒhrende Agonistenkonzentration in Gegenwart des Inhibitors mit Konzentration B (Eggens P., Schwartz I.L., Walter R.: J. Gen. Physiol. 52,465 [1968]) darstellt.
Tabellen pA2-Werte im Test auf isolierter RattengebÀrmutter
Verbindung der Formel pA2
Ia
8,26
Ib
7,54
Ic
8,73
Id
8,73
Ie
8,06
If
8,15
Ig
8,09
Ih
7,05a)
Ii
6,14b)
Ij
8,8
a) Der negative dezimale Logarithmus der Analogkonzentration, welche zur Verminderung der biologischen Wirkung des Vasopressins (d.h. des Blutdrucks bei der despinalisierten Ratte) auf 50% der ursprĂŒnglichen Antwort fĂŒhrt (Schild H.O.: Brit. J. Pharmacol. Chemother. 2,189 [1947]); im Test in vivo setzt man das Blutvolumen bei der Ratte 6,7 ml (100 g Rattengewicht) (Nestor J.J., Ferger M.F., du Vigneaud V.: J. Med. Chem 18,284 [1975]) voraus.
b) Das Analog hat prolongierte Inhibierungswirkung gegenĂŒber der uterotonischen AktivitĂ€t des Oxytocins beim Test auf der RattengebĂ€rmutter in vivo im Vergleich mit der aequipotenten Dosis der vorausgesetzten generierten Verbindung ([2-D-p-Äthylphenylalanin]oxytocin).
25 Die Inhibierungswirkungen bleiben auch in dem Fall erhalten, wo aus dem MolekĂŒl der Glycinamidrest beseitigt ist (Verbindung Ij); von diesem Typ der Modifikation ist bekannt, dass er die endokrinen AktivitĂ€ten eliminiert, was im Falle der AusnĂŒtzung von Inhibitoren sehr geeignet ist. 30 Durch Acylierung der primĂ€ren a-Aminogruppe mit einer kurzen peptidischen Kette wurde ein Inhibitor mit verlĂ€ngerter Wirkung gewonnen. Diese verlĂ€ngerte Wirkung ist durch sukzessive enzymatische Abspaltung des zugegebenen MolekĂŒlteils und durch sukzessive Produktion des eigenen 35 Inhibitors verursacht, d.h. durch AusnĂŒtzung des Prinzips der Hormonogenwirkung (BerĂ€nkovĂ€-KsandrovĂ€ Z., Bisset G.W., Jost K., Krejci I., Pliska V., Rudinger J., Rychlik I., Sorm F.: Brit. J. Pharmacol. 26 615-632 [1966]) fĂŒr das Gebiet der Inhibitoren.
40 Das Herstellungsverfahren der Analoga der genannten neurohypophysĂ€ren Hormone ist weiter in den AusfĂŒhrungsbeispielen beschrieben.
Beispiel 1
45 [2-D-Phenylalanin]deamino-6-carba-oxytocin o-Nitrobenzolsulfenyl-D-phenylalanyl-isoleucyl-gluta-minyl-asparaginyl-S-(ß-carboxyĂ€thyl)homocysteinyl-prolyl-leucyl-glycinamid (150 mg) wurde in Dimethylformamid (4 ml) aufgelöst und nach Zugabe von Chlorwasserstofflö-50 sung in Äther (3,2 N; 0,4 ml) wurde das entstandene Gemisch innerhalb von 6 Minuten bei der Raumtemperatur stehen gelassen. Durch Zugabe von Äther wurde das Hydrochlorid des Oktapeptids ausgefĂ€llt, welches noch einmal aus Dimethylformamid und Äther umgefĂ€llt und im Vakuum ausge-55 trocknet wurde. Danach wurde es in Dimethylformamid (4 ml) aufgelöst, und nach Zugabe von Hydroxybenzotriazol (181 mg) und AbkĂŒhlung auf 0°C wurde dem Gemisch Dicy-klohexylcarbodiimid (200 mg) zugegeben. Die Lösung wurde wĂ€hrend einer Stunde bei 0°C und 1,5 Stunden bei Raumtem-60 peratur gerĂŒhrt. Die ausgeschiedenen Kristalle von Harnstoff wurden abgesaugt, die Lösung wurde in auf 45°C erhitztes Methanol (150 ml) eingegeben und das pH des Gemisches wurde durch Zugabe von N-Äthylpiperidin auf 8,5 eingestellt. Das Gemisch wurde auf 45°C wĂ€hrend 2 Stunden 65 erhitzt und danach auf kleines Volumen konzentriert. Durch Zugabe von Äther wurde das Produkt ausgefĂ€llt, welches dann abgesaugt und im Vakuum getrocknet wurde (140 mg). Ein Teil des Produktes (30 mg) wurde in einem Gemisch aus
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Methanol und Wasser (1:1,10 ml) aufgelöst und auf eine Kolonne von mit Oktadecylketten modifiziertem Silicagel aufgetragen (50 x 0,9 cm). Die Elution wurde mit einem Gemisch aus 55% Methanol und 0,05%iger wĂ€ssriger Trifluor-essigsĂ€ure durchgefĂŒhrt. Die die Verbindung vom k = 7,3 enthaltende Fraktion wurde im Vakuum konzentriert und lyophilisiert. Es wurden 6,5 mg reine Verbindung nach HPLC und TLC in vier Systemen gewonnen. FĂŒr C44H67NuOhS.2 HaO (994,2) berechnet: 53,16% C 7,20% H, 15,50% N; gefunden: 52,88% C, 7,39% H, 15,29% N. Analyse der AminosĂ€uren: Asp 1,04, Glu 1,05, Pro 0,95, Gly 1,04, Ile 0,94, Leu 1,05, Phe 0,98, Hcy(C2H4COCH) 0,97.
Beispiel 2
[2-D-ß-Äthyltyrosin]deamino-6-carba-oxytocin o-Nitrobenzolsulfenyl-D-O-Ă€thyltyrosyl-isoleucyl-gluta-minyl-asparaginyl-S-(ß-carboxyĂ€thyl)homocysteinyl-prolyl-leucyl-glycinamid (130 mg) wurde auf dieselbe Weise wie im Beispiel 1 zyklisiert. Es wurden 135 mg Rohprodukt gewonnen, von dem ein Teil (30 mg) in einem Gemisch Methanol-Wasser (4:6) aufgelöst und auf eine Kolonne mit Silicagel, welches mit Oktadecylketten modifiziert worden war, aufgetragen wurde (50 x 0,9 cm). Die Elution wurde mit einem Gemisch aus Methanol und 0,05%iger Trifluoressig-sĂ€ure (1:1) durchgefĂŒhrt. Die die Verbindung vom k = 26,3 enthaltende Fraktion wurde konzentriert und lyophilisiert. Es wurden 6,2 mg reine Verbindung nach HPLC und TLC gewonnen. FĂŒr C46H71N11O12S.4 H2O (1074) berechnet: 51,43% C, 7,41% H, 14,34% N; gefunden: 51,27% C, 7,65% H, 14,08% N. Analyse der AminosĂ€uren: Asp 1,02, Gen 1,03, Pro 1,00, Gly 1,04, Ile 0,93, Leu 0,98, Tyr(Et) 0,41, Tyr 0,56, Hcy(C2H4COOH)0,92.
Beispiel 3
[2-D-p-Methylphenylalanin]deamino-6-carba-oxytocin o-Nitrobenzolsulfenyl-D-p-methylphenylalanyl-isoleucyl-glutaminyl-asparaginyl-S-(ß-carboxyĂ€thyl)homocysteinyl-prolyl-leucyl-glycinamid (220 mg) wurde auf gleiche Weise wie im Beispiel 1 zyklisiert. Ein Teil des Rohproduktes (30 mg) wurde auf gleiche Weise wie im Beispiel 1 gereinigt. Die die Verbindung vom k = 13,6 enthaltende Fraktion wurde im Vakuum konzentriert und lyophilisiert. Es wurden 7,3 mg reine Verbindung nach HPLC und TLC gewonnen. FĂŒr C45H69N11O11S.3 H2O (1026) berechnet: 52,67% C, 7,37%
H, 15,01% N; gefunden 52,40% C, 7,61% H, 14,83% N. Analyse der AminosÀuren: Asp. 1,00, Glu 1,00, Pro 1,05, Gly
I,01, Ile 0,91, Leu 1,04, Phe(Me) 0,99, Hcy(C2H»COOH)
0,99.
Beispiel 4
[2-D-p-Äthylphenylalanin]deamino-6-carba-oxytocin o-Nitrobenzolsulfenyl-D-p-Ă€thylphenylalanyl-isoleucyl-glutaminyl-asparaginyl-S-(ß-carboxyĂ€thyl)homocysteinyl-prolyl-leucyl-glycinamid (200 mg) wurde zyklisiert und ein Teil des Produktes (30 mg) auf gleiche Weise wie im Beispiel 1 gereinigt. Es wurden 5,3 mg reine Substanz nach HLPC und TLC gewonnen. FĂŒr C46H71N11O11S.4 H2 (1058) berechnet: 52,21% C, 7,52% H, 14,56% N; gefunden: 51,90% C, 7,54% H, 14,41% N. Analyse von AminosĂ€uren: Asp 1,01, Glu 1,03, Pro 0,94, Gly 0,99, Ile 0,92, Leu 1,05, Phe(Aet) 1,00, Hcy(C2H4COOH)0,95.
Beispiel 5
[2-D-p-Äthylphenylalanin]]deamino-oxytocin S-Benzylmercaptopropionyl-D-p-Ă€thylphenylalanyl-iso-leucyl-glutaminyl-asparaginyl-S-benzylcysteinyl-proly-leucyl-glycinamid (50 mg) wurde in flĂŒssigem Ammoniak gelöst und mit NatriumstĂ€bchen bis zur Erreichung einer blauen, 1 Minute dauernden FĂ€rbung reduziert. Dieblaue FĂ€rbung wurde durch Zugabe eines Tropfens EssigsĂ€ure beseitigt und das Gemisch wurde lyophilisiert. Das Lyophilisat wurde in 0,1M HCL (8 ml) aufgelöst und die Lösung wurde mit Wasser auf 100 ml verdĂŒnnt und ihr pH-Wert mit 0,1 M NaOH auf 7 eingestellt. Danach wurde eine Lösung von K3Fe(CN)Ăł (25 mg in 5 ml Wasser) wĂ€hrend 20 Minuten unter Konstanthaltung des pH-Wertes auf 7 zugegeben. Das Gemisch wurde noch 40 Minuten bei Raumtemperatur gerĂŒhrt. Dann wurde der pH-Wert durch Zugabe von EssigsĂ€ure auf 4 eingestellt und die Lösung wurde mit Hilfe einer Hochdruckpumpe auf eine Kolonne mit Silicagel, welches mit Oktadecylketten modifiziert worden war, aufgetragen (25 x 0,4 cm). Die Kolonne wurde mit Wasser durchgewaschen und die Peptide wurden mit einem Gemisch aus 80% Methanol und 0,55%iger wĂ€ssriger TrifluoressigsĂ€ure eluiert. Das Eluat wurde im Vakuum konzentriert und lyophilisiert. Das Lyophilisat wurde erneut in einem Gemisch von Methanol und Wasser (1:1:8 ml) aufgelöst, auf eine Kolonne mit Silicagel, welches mit Oktadecylketten modifiziert worden war, aufgetragen (50 x 0,9 cm) und mit einem Gemisch aus Methanol und 0,05%iger TrilfluoressigsĂ€ure (65:35) eluiert. Die die Verbindung vom k = 16,6 enthaltende Fraktion wurde im Vakuum konzentriert und lyophilisiert. Es wurden 8,6 mg reine Substanz nach HLPC und TLC gewonnen. FĂŒr C45H69N11O11S2.4 H2O (1076) berechnet: 50,22% C, 7,21% H, 14,3% N; gefunden: 49,94% C, 7,24% H, 14,18% N. Analyse der AminosĂ€uren: Asp 1,02, Glu 0,97, Pro 0,89, Gly 1,00, Cys 0,53, Ile 0,91, Leu 1,00 Phe(Et) 1,00.
Beispiel 6
[2-D-p-Äthylphenylalanin]oxytocin
Na-Benzyloxycarbonyl-S-benzylcysteinyl-D-p-Ă€thyl-phenyl-alanyl-isoleucyl-glutaminyl-asparaginyl-S-benzylcy-steinyl-prolyl-leucyl-glycinamid (200 mg) wurde auf gleiche Weise wie im Beispiel 5 reduziert und oxidiert. Die Zyklisie-rungslösung wurde auf die Kolonne eines Carboxylkationen-austauschers (30 ml) aufgetragen, die Kolonne wurde mit 0,25%iger EssigsĂ€ure durchgewaschen und die Peptide wurden mit 50%iger EssigsĂ€ure eluiert. Ein Teil des durch Lyophilisierung gewonnenen Produktes (Vi) wurde in einem Gemisch aus Methanol und Wasser (1:1,8 ml) gelöst und auf eine Kolonne mit Silicagel, welches mit Oktadecylketten modifiziert worden war aufgetragen (50 x 0,9 cm). Die Elution wurde mit einem Gemisch von Methanol (60%) und 0,1 M Ammoniumazetat (40%) vom pH-Wert 7 durchgefĂŒhrt. Die die Substanz vom k = 21,1 enthaltende Fraktion wurde im Vakuum konzentriert und lyophilisiert. Es wurden 16,3 mg reine Verbindung nach HLPC und TLC gewonnen. FĂŒr C45H70N12O11S2.2 H2O.C2H4O2 (1115) berechnet: 50,61% C, 7,05% H, 15,07% N; gefunden: 50,36% C, 6,181% H, 15,23% N. Analyse der AminosĂ€uren Asp 0,96, Glu 0,98, Pro 1,02, Gly 0,96, Cys 1,73, Ile 1,06, Leu 1,03, Phe (Et) 1,02.
Beispiel 7
[l-Penicillamin,2-D-p-Ă€thylphenylalanm]oxytocin
Na-Benzyloxycarbonyl-S-benzylpenicillaminyl-D-p-Ă€thyl-phenylalanyl-isoleucyl-glutaminyl-asparaginyl-S-benzylcy-steinyl-prolyl-leucyl-glycinamid (200 mg) wurde auf gleiche-Weise wie im Beispiel 5 reduziert und oxidiert. Das Zyklisie-rungsgemisch wurde wie im Beispiel 6 verarbeitet und gereinigt mit der Ausnahme, dass fĂŒr die Elution ein 65% Methanol enthaltendes Gemisch verwendet wurde. Es wurden 8,2 mg reine Substanz nach HLPC und TLC gewonnen. FĂŒr C47H74N12O11S2.3 H2O.C2H4O2 (1161) berechnet: 50,67% C, 7,29% H, 14,47% N; gefunden: 50,78% C, 7,43% H, 14,31% N. Analyse der AminosĂ€uren: Asp. 0,98, Glu 1,00, Pro 0,89, Gly 1,00 Ile 1,03, Leu 1,02, Phe(Et) 0,97, Cys+Pen 1,48.
4
s
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
Beispiel 8
[2-D-p-Äthylphenylalanin,8-lysin]vasopressin
N-Benzyloxycarbonyl-S-benzylcysteinyl-D-p-Ă€thylphenyl-alanyl-phenylalanyl-glutaminyl-asparaginyl-S-benzylcy-steinyl-prolyl-NÂŁ-p-toIuolsulfenylIysyl-glycinamid (100 mg) wurde im flĂŒssigen Ammoniak (40 ml) mit Natrium bis zur Entstehung einer blauen, 60 Sekunden dauernden FĂ€rbung reduziert. Danach wurde die Farbe durch Zugabe von EssigsĂ€ure beseitigt und die Lösung wurde lyophilisiert. Der Trok-kenrest wurde in 0,1M-HCL (10 ml) gelöst, mit Wasser auf ein Volumen von 200 ml verdĂŒnnt, der pH-Wert wurde auf 7 eingestellt und nach Zugabe einer Lösung von KjFe(CN)6 bis zur konstanten gelben FĂ€rbung wurde dieser Wert unter RĂŒhrung wĂ€hrend einer Stunde gehalten. Danach wurde die Lösung auf eine Kolonne mit Carboxylkationenaustauscher aufgetragen, die SĂ€ule wurde mit 0,05%iger EssigsĂ€ure durchgewaschen und das Produkt wurde mit 50%iger EssigsĂ€ure eluiert. Nach einer Lyophilisierung wurde das Produkt in Wasser (10 ml) aufgelöst und auf eine Kolonne mit Silicagel, welches mit Oktadecylketten modifiziert worden war, aufgetragen. (Kolonnedimensionen: 50 x 0,9 cm). Die Elution wurde mit einem Gemisch aus 40% Methanol und 60% Tri-fluoressigsĂ€ure (0,l%iger wĂ€ssriger SĂ€ure) durchgefĂŒhrt. Die entsprechenden Fraktionen wurden lyophilisiert). Die Reinheit des Produktes wurde durch DĂŒnnschichtchromatographie (4 Systeme), FlĂŒssigkeitchromatographie und Papierelektrophorese (2 Puffer von verschiedenem pH-Wert) kontrolliert. Analyse von AminosĂ€uren: Lys 1,07, Asp. 1,03, Glu 0,92, Pro 0,94, Gly 1,04, Cys 1,84, Phe 1,06, Phe(Et) 0,92.
Beispiel 9
Na-Glycyl-glycyl-glycyl[2-D-p-Ă€thylphenylalanin]oxy-tocin
Zu einer Lösung von [2-D-p-Ă€thyIphenylalanin]oxytocin (4 mg) in 0,3 ml Wasser wurde eine Lösung vom N-Hydroxy-succinimidester des o-Nitrobenzosulfenyl-glycyl-glycyl-gly-cins (10 mg) in 0,3 ml Dimethylformamid zugefĂŒgt. Nach zweistĂŒndigem RĂŒhren bei Raumtemperatur wurden noch 14 mg aktiver Ester des Triglycins zugegeben und die Lösung wurde durch Zugabe von 11 ul IM-NaOH auf einen pH-Wert von 8 alkalisiert. Die Reaktion wurde mit Hilfe der HochdruckflĂŒssigkeitchromatographie auf der Umkehrphase verfolgt. Nach dem Verschwinden der Ausgangssubstanz (20
5 653346
Stunden) wurde die Lösung im Vakuum einer Ölpumpe bei Raumtemperatur abgedampft, der Trockenrest wurde in Methanol (1 ml) und nach Zugabe von 2,3M-HC1 in Äther (60 jj.1) aufgelöst und nach Stehen wĂ€hrend 5 Minuten bei s Raumtemperatur wurde die Lösung wieder abgedampft. Der Trockenrest wurde in 1 ml 3M-EssigsĂ€ure suspendiert, abfiltriert und das Filtrat nach VerdĂŒnnung mit 5 ml Wasser auf eine Kolonne mit Silicagel, welche mit Oktadecylketten modifiziert worden war, (Kohleostoffgehalt 15%) aufge-lo tragen (Dimensionen 50 x 0,9 cm). Die Elution wurde unter Druckfluss (4 ml/min) mit folgendem Programm der mobilen Phase durchgefĂŒhrt: 0-40 Minuten Methanol-0,l%igeTrifluoressigsĂ€ure 40:60,40-60 Minuten linearer Gradient bis zum Erhalt von 60% Methanol. Die entspre-is chenden Fraktionen wurden im Vakuum konzentriert und lyophilisiert. Es wurden 2,3 mg chromatographisch (TLC, HPLC) und elektrophoretisch reine Substanz gewonnen. AminosĂ€ureanalyse: Asp 0,99, Glu 1,05, Pro 0,90, Gly 4,08, Cys 1,29, Ile 0,96, Leu 1,02, Phe(Et) 0,99.
Beispiel 10
[2-D-p-Methylphenylalanin,9-desglycinamid]deamino-6-25 carba-oxytocin
[2-D-p-Methylphenylalanin]deamino-6-carba-oxytocin (2,5 mg) wurde in 50 jxl Methanol und 300 [il 20 mM-Phos-phatpuffer von pH-Wert 7,7 aufgelöst und nach Zugabe von 2,5 mg Chymotrypsin wurde das Gemisch bei einer Tempe-30 ratur von 37°C wĂ€hrend 12 Stunden inkubiert. Die Reaktion wurde mit Hilfe der hochwirksamen FlĂŒssigkeitchromatographie verfolgt und nach dem Verschwinden des Ausgangstoffes wurde das Reaktionsgemisch auf eine Kolonne (25 x 0,4 cm) mit Silicagel, welches mit dem Oktadecylketten 35 modifiziert worden war, aufgetragen. Als mobile Phase wurde das Gemisch aus 40% Methanol und 60% 0,05M-Ammoniumacetat von pH-Wert 7,0 verwendet. Nach der Lyophilisierung wurden 1,6 mg Substanz I gewonnen, welche in vier Systemen bei der DĂŒnnschichtchromatographie und 40 in zwei Systemen bei der hochwirksamen FlĂŒssigkeitchromatographie chromatographisch rein war, AminosĂ€ureanalyse: Asp 0,96, Glu 0,98, Pro 1,02, Hcy(C2H4C02H) 0,93, Ile 1,03, Leu 1,03, Phe (Me) 1,05.
B
CH2530/83A 1982-05-10 1983-05-09 Analoga der neurohypophysaeren hormone oxytocin und vasopressin mit inhibierungseigenschaften gegenueber der aktivitaet dieser natuerlichen hormone. CH653346A5 (de)

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