CH672636A5 - - Google Patents

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CH672636A5
CH672636A5 CH5024/87A CH502487A CH672636A5 CH 672636 A5 CH672636 A5 CH 672636A5 CH 5024/87 A CH5024/87 A CH 5024/87A CH 502487 A CH502487 A CH 502487A CH 672636 A5 CH672636 A5 CH 672636A5
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CH
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water
solvent
perfluoroalkyl
thiourea
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CH5024/87A
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Inventor
Andre Lantz
Original Assignee
Atochem
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C323/00Thiols, sulfides, hydropolysulfides or polysulfides substituted by halogen, oxygen or nitrogen atoms, or by sulfur atoms not being part of thio groups

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

DESCRIPTION
La présente invention concerne la fabrication des perfluoro-alkyl-2 éthanethiols qu'on peut représenter par la formule:
RFCH2CH2SH
dans laquelle RF désigne un radical perfluoroalkyle, linéaire ou ramifié, pouvant contenir de 2 à 20 atomes de carbone.
Ces composés sont des intermédiaires de synthèse utilisés pour la fabrication d'agents tensioactifs fluorés et de produits de traitement hydro- et oléophobe de substrats tels que les textiles et les cuirs.
Ces thiols ont déjà été décrits et sont en général obtenus par réaction d'un iodure de perfluoroalkyl-2 éthyle RfC2H4I avec la thio-urée, puis hydrolyse alcaline du sel de thio-uronium ainsi obtenu:
RpC2H4I + S=C(NH2)2-
RFC2H4S-C
/NH2
X
NH,
©
RFC2H4S"C\
/KH2
NH,
©
I + NaOH
-> RFC2H4SH + 0=C(NH2)2 + Nal
Ce procédé de préparation est l'application d'une méthode tout à fait classique pour transformer les iodures et bromures d'alkyle en thiol correspondant. Dans le cas des thiols non fluorés, cette méthode a été largement décrite, principalement à partir des bromures d'alkyle (plus facilement accessibles que les iodures), et la condensation de l'halogénure avec la thio-urée est en général réalisée en milieu alcoolique ou hydroalcoolique afin d'avoir un milieu réac-tionnel homogène (cf. E. Reid, «Organic Chemistry of Bivalent Sulfur», vol. I, Chemical Publishing Co., New York, 1958, pp. 32 à 35, et «Organic Syntheses», coll. vol. 3, p. 363).
De nombreux brevets décrivent la préparation selon ce même procédé des perfluoroalkyl-2 éthanethiols RFC2H4SH. On peut citer par exemple les brevets US 3 088 849, US 3 544 663, US 3 172 910, FR 2 083 422 et FR 2 113 219. Tous ces documents donnent des exemples de préparation de ces perfluoroalkyl-2 éthanethiols par décomposition des sels d'isothio-uronium obtenus par réaction d'iodu-res de perfluoroalkyl-2 éthyle RFC2H4I avec de la thio-urée. Dans tous ces exemples, cette réaction est toujours réalisée en milieu alcoolique (méthanol, éthanol, isopropanol, butanol), vraisemblablement en vue de pouvoir solubiliser aussi bien les deux réactifs que le sel d'isothio-uronium.
Malheureusement, bien que les perfluoroalkyl-2 éthanethiols, en particulier ceux à chaîne RF relativement longue (par exemple s C6Fj 3), ne présentent qu'une faible odeur de mercaptans, cette méthode de préparation en milieu alcoolique conduit toujours à la formation de sous-produits très malodorants qui rendent le procédé pratiquement inexploitable industriellement dans une installation classique. Ces sous-produits malodorants se forment essentiellement io au cours du deuxième stade réactionnel, c'est-à-dire lors de la décomposition alcaline du sel d'isothio-uronium.
Il a maintenant été trouvé qu'il n'y a pratiquement pas de formation de sous-produits malodorants lorsque la synthèse des perfluoroalkyl-2 éthanethiols, par réaction d'un iodure de perfluoroalkyl-2 15 éthyle avec la thio-urée puis hydrolyse alcaline du sel d'isothio-uronium, est réalisée dans un solvant non alcoolique.
Tout solvant non alcoolique peut convenir, pourvu qu'il soit inerte, c'est-à-dire ne réagisse pas avec les différents réactifs et produits réactionnels, et soit capable de dissoudre au moins partielle-20 ment les réactifs et produits réactionnels.
Comme exemples non limitatifs de solvants convenables, on peut citer le dioxanne, l'acétonitrile, les dialkyl-(C1-C4)-éthers de l'éthylèneglycol ou du diéthylèneglycol, ainsi que les mélanges de ces solvants entre eux ou avec de l'eau.
25 Un solvant particulièrement intéressant est le diméthoxy-1,2 éthane que l'on peut utiliser seul ou en mélange avec de l'eau, la proportion d'eau dans le mélange pouvant aller jusqu'à 40% en poids et étant de préférence comprise entre 10,5 et 20%. Le diméthoxy-1,2 éthane est parfaitement compatible avec les différents produits réac-3o tionnels, et la réaction peut être conduite dans ce solvant ou son mélange avec de l'eau, même si tous les réactifs et/ou le sel d'isothio-uronium n'y sont pas entièrement solubles, La volatilité de ce solvant (PEb = 84° C, PEb de l'azéotrope à 10,5% d'eau = 76° C) permet par ailleurs de le récupérer très facilement et de.le réutiliser 35 pour une opération ultérieure. Lorsque la réaction est conduite dans un tel solvant, il ne se forme pas; d'efïluenîs gazeux ou liquides aussi malodorants que dans le cas où la réaction est effectuée en milieu alcoolique.
A condition d'être suffisante-pour permettre la fluidification et 40 donc l'agitation de milieu réactionnel, la quantité de solvant à utiliser peut varier dans de larges, limites. Elle est généralement comprise entre 0,1 et 2 litres (de préférence entre 0,15 et 0,4 litre) par mole de RFC2H4I.
Pour le reste, le procédé selon l'invention peut être mis en œuvre 45 dans les conditions opératoires habituelles.
La quantité de thio-urée est avantageusement choisie de façon à pouvoir transformer entièrement le RFC2H4I qui est le réactif cher. Le rapport molaire thio-urée/RFC2H4I peut aller de 1 à 1,5 et est de préférence compris entre environ 1,05 et 1,2.
50 La condensation du RFC2H4I avec la thio-urée peut être effectuée à une température comprise entre 40° C et le reflux, de préférence entre 80 et 100° C.
Le réactif alcalin à utiliser pour la décomposition du sel d'iso-thio-uronium peut être, par exemple, l'hydroxyde de sodium ou de 55 potassium, l'ammoniaque ou une amine primaire, secondaire ou tertiaire soluble dans l'eau telle que l'éthylamine, la n-propylamine, la diéthylamine, la triméthylamine, la mono-, di- ou triéthanolamine. Ce réactif est utilisé en une quantité allant de 1 à 1,5 mole, de préférence de 1 à 1,2 mole, par mole de RFC2H4I. Cette décomposition 60 peut être effectuée à une température allant de 40 à 110° C, de préférence entre 60 et 80° C, et est avantageusement réalisée en milieu aqueux.
Les thiols étant facilement oxydables en bisulfures (RFC2H4S)2, il est avantageux de réaliser l'ensemble du procédé et en particulier 65 le dernier stade (décomposition du sel d'isothio-uronium) sous une atmosphère de gaz inerte, de préférence l'azote.
Après décantation du mélange réactionnel, un lavage du produit brut avec de l'eau permet en général d'obtenir des thiols ayant une
3
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pureté de l'ordre de 95% qui sont utilisables tels quels pour la fabrication ultérieure de produits finis. Ce lavage se fait de préférence avec de l'eau chaude, ou avec de l'eau légèrement acide, et à une température telle que le thiol soit liquide. Une distillation permet, si on le désire, d'obtenir des thiols de pureté largement supérieure à 5 99%.
Les exemples suivants, dans lesquels les pourcentages s'entendent en poids, illustrent l'invention sans la limiter.
Exemple 1: ^
Dans un réacteur équipé d'une agitation efficace et surmonté d'une colonne à distiller, on introduit les produits suivants:
— 580 g (1 mole) d'un mélange de RFC2H4I contenant environ:
32,8% de C6F13C2H4I
28,8% de C8F17C2H4I 15
23,4% de C10F21C2H4I 9,6% de C12F25C2H4I 3,9% de C14F29C2H4I 1,5% de C16F33C2H4I,
— 83,6 g (1,1 mole) de thio-urée, 20
— 200 cm3 de diméthoxy-1,2 éthane, et
— 20 g d'eau.
Le mélange est ensuite chauffé à léger reflux (85 à 90° C) sous atmosphère d'azote. Il s'homogénéise très rapidement, puis s'épaissit 25 progressivement pour former un gel au bout de quelques heures. La réaction est terminée après 8 heures de chauffage (taux de RFC2H4I, déterminé par analyse chromatographique, inférieur à 1 %).
Après refroidissement à 70° C et toujours sous atmosphère d'azote, on introduit dans le réacteur progressivement (en une heure environ) 85 g (1 mole) d'ammoniaque à 20%, tout en maintenant la température à 70° C. Le milieu réactionnel pâteux se transforme pour fournir un mélange de deux phases liquides.
Par séparation de la phase organique inférieure, et après deux lavages avec 250 cm3 d'eau à 95° C, on obtient 460 g d'un mélange de thiols RfC2H4SH qui se solidifie en dessous de 50° C et qui, en dehors des RFC2H4SH, contient d'après l'analyse chromatographique environ 2% de bisulfures (RPC2H4S)2.
Exemple 2:
Dans un réacteur de 1 litre, équipé d'une agitation efficace et surmonté d'une colonne à distiller, on introduit 474 g (1 mole) de C6Fa3C2H4I, 84 g (1,1 mole) de thio-urée et 200 cm3 de p-dioxanne, puis on chauffe le mélange à reflux (105° C) sous atmosphère d'azote pendant 4 heures. Un contrôle chromatographique permet de vérifier qu'il reste moins de 0,5% de C6F13C2H4I non transformé.
Après refroidissement à 80° C, on ajoute ensuite en une heure un mélange de 44 g d'hydroxyde de sodium et de 200 g d'eau, puis on acidifie le mélange réactionnel avec 25 g d'acide chlorhydrique à 37%, ce qui permet de faire décanter le thiol.
On sépare la phase lourde et la lave avec deux fois 300 g d'eau à 90° C. On obtient ainsi 360 g de thiol C0F13C2H4SH, produit brut contenant 4% de bisulfure (C6F13C2H4S)2.
Au cours de cette préparation, il n'y a pas eu de formation de quantités importantes de produits malodorants.
R

Claims (3)

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1. Procédé de préparation des perfluoroalkyl-2 éthanethiols de formule:
RFCH2CH2SH
dans laquelle RP désigne un radical perfluoroalkyle, linéaire ou ramifié, contenant de 2 à 20 atomes de carbone, par réaction d'un iodure de perfluoroalkyl-2 éthyle avec la thio-urée, puis décomposition alcaline du sel d'isothio-uronium formé, caractérisé en ce qu'on opère dans un solvant inerte non alcoolique.
2. Procédé selon la revendication 1, dans lequel le solvant est le dioxanne, l'acétonitrile, un dialkyléther de l'éthylèneglycol ou du diéthylèneglycol ou un mélange de ces solvants entre eux ou avec de l'eau.
2
REVENDICATIONS
3. Procédé selon la revendication 2, dans lequel le solvant est le dîméthoxy-1,2 éthane.
CH5024/87A 1987-01-13 1987-12-23 CH672636A5 (fr)

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