DD146820A1 - Verfahren zur verarbeitung natuerlicher anhydritischkieseritischer hartsalze mit leichtloeslichen sulfatanteilen zu handelsueblichen kaliduengesalzen - Google Patents

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DD146820A1 DD21690779A DD21690779A DD146820A1 DD 146820 A1 DD146820 A1 DD 146820A1 DD 21690779 A DD21690779 A DD 21690779A DD 21690779 A DD21690779 A DD 21690779A DD 146820 A1 DD146820 A1 DD 146820A1
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Guenter Doering
Heinz Scherzberg
Klaus Behme
Wolfgang Ullrich
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Guenter Doering
Heinz Scherzberg
Klaus Behme
Wolfgang Ullrich
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Kaliduengesalzen aus Rohsalzen, die Anhydrit, Kieserit und Syloinit enthalten.Die Erfindung hat das Ziel und die technische Aufgabe, polymineralische Hartsalze, die sowohl schwer- als auch leichtloesliche Minerale enthalten, im Heiszloeseprozesz zu verarbeiten. Es wurde gefunden, dasz die Verloesung der polymineralischen Rohsalze bei hohen MgCl&ind2!-Konzentrationen im Loesungskreislauf erfolgen kann, weil die Sulfationen durch Kristallisation von MgSO&ind4! aus der Loesung in dem Masze entfernt werden wie sie durch Aufloesung von Sulfaten dorthin gelangen. Bei der Verarbeitung polymineralischer Rohsalze.

Description

a) Titel der Erfindung
Verfahren zur Verarbeitung natürlicher anhydritischkieseritischer Hartsalze mit leichtlöslichen Sulfatanteilen zu handelsüblichen Kalidüngesalzen.
b) Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verarbeitung natürlicher Kali-Rohsalze unterschiedlicher polyminexalischer Zusammensetzung nach dem Heißlöseverfahren, die zusätzlich zu den darin normalerweise vorkommenden Mineralien Sylvin, Halit, Anhydrit, Kieserit, Polyhalit und Langbeinit noch wesentliche Mineralanteile Glaserit und/oder Kainit sowie in untergeordneten Mengenanteilen Carnailit enthalten.
c) Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Die Gewinnung von Kaliumchlorid aus anhydritischen Rohsalzen mit geringem Kieseritgehalt sowie aus sylvinitischen Rohsalzen mit geringem Kieseritgehalt wird einschließlich der Nachveredlung zu hochprozentigen Kalidüngemitteln im großtechnischen Maßstab prinzipiell beherrscht. Technologische Schwierigkeiten und Ausbeuteverluste durch Kristallisation feinstkörniger Polyhalit- und Syngenitschlämme treten bei aer lösetechnischen Ver-
arbeitung anhydritischer Hartsalze dann auf, wenn der durchschnittliche Kieseritgehalt mehr als 2 % beträgt. Es ist ein Verfahren bekannt, welches die Kieseritverträglichkeit auf 2,5 bis 3 % erhöht, darauf beruhend die spezifische Verweilzeit der Umsetzungspartner Rohsalz und Lösungsmittel durch geeignete technische Vorrichtungen zu vergleichmäßigen und zu minimieren /1/.
Wird auch diese Gehaltsgrenze ( 2,5 bis 3% Kieserit ) überschritten, so findet, bedingt durch Auflösung von Kieserit ( MgSO2,. HO), eine fortschreitende Anreicherung von Sulfationen in den umlaufenden Lösungen des Heißlöseprozesses statt·
Von bestimmten Lösungskonzentrationen an, stellen sich bei Anwesenheit von CaSO. ( Anhydrit ) als Bodenkörper relativ hohe Übersättigungen der genannten Bodenkörper
Polyhalit ( K3SO4 . MgSO4 . 2 CaSO4 . 2 H3O ) und Syngenit ( K3SO4 . CaSO4 . H3O ) ein; sie führen oe nach Grad -der Aufhebung der Übersättigung entweder zu feinsten, in den Lösungen schwebenden Kristallen oder zu Vertrustungen von Apparaten und Rohrleitungen«, Der technologische Betriebsablauf der Kalidüngemittelherstellung wird dadurch empfindlich und verlustreich gestört oder kann gänzlich zum Erliegen kommen.
Zur Abwendung dieser für den Heißlöseprozeß prinzipiellen Gefahr wurde ein Verfahren vorgeschlagen, welches das Auftreten eines Passivierungseffeictes bei hohen MgClp-Konzentrationen sowie zusätzlich die abnehmende Kieseritlöslichkeit und Kieseritlösegeschwindigkeit mit zunehmender MgClp-Konzentration der Lösungen ausnutzt. /2/
/1/ DDR -Patent 1o2o42 (5.12.73) Verfahren zur Verarbeitung von anhydritisch-kieseritschen Hartsalzen.
/2/ DDR -Patent 116 210 (12.11«75) Verfahren zur Heißver»
lösung kieseritsch-anhydrltischer Kalirohsalze mit hohem Kieser itan'teil
-3 - 2 1 6907
Dieses Verfahrensprinzip ist vorzugsweise auf die Verarbeitung von Rohsalzen mit hohen Kieseritgehalten anwendbar, es versagt naturgemäß, wenn zusätzliche Sulfate im Rohsalz enthalten sind, die unter den genannten Bedingungen relativ leicht löslich sind·
Andere Verfahrensvorschläge für die Verarbeitung komplizierter polymineralischer Rohsalze sehen vor, auf eine lösetechnische Verarbeitung bei höheren Temperaturen gänzlich zu verzichten und das KGl auf flotativem Wege bei natürlicher Umgebungstemperatur zu gewinnen. Diese, auf die Minimierung der Iösegeschwindigkeit von Kieserit ( MgSO^ . H2O ) und andere su If at i scher Salze abzielenden Verfahrensweisen, können in der Praxis nur begrenzt angewendet werden, da einerseits die Auflösung der sulfatischen Salze nicht im erforderlichen Maß verhindert werden kann und andererseits die erforderlichen Rein- ' heitsgrade der Kalidüngemittel mit minimal 6o % KO nicht erreichbar sind.
Selbst die Modifikation der flotativen Aufbereitung durch Einschaltung einer Lösungstiefkühlung in den Lösungskreislauf mit dem bewußt herbeigeführten Effekt der Erhöhung der KCl-Wertstoffausbeute durch zusätzliche Auslaufung des Flotationsrückstandes erlaubt nicht die Herstellung hochprozentiger Kalidüngemittelqualitäten aus Rohsalzen, die lösliche Sulfate enthalten. Aus den Lösungsgleichgewichten der ozeanischen Salze im Fünfkomponentensystem K~Na~I«ig-Cl-SO.-HpO ist bekannt, daß mit Erhöhung der MgCl0-Konzentration die Löslichkeit des Kainits geringfügig verringert Υν-erden kann. Die Löslichkeit des Glaserits wird dagegen wesentlich erhöht, so daß sich als Folge davon hohe %S0.-Konzentration und damit sehr hohe relative Übersättigungen an Polyhalit und Syngenit einstellen können, die für den technologischen Prozeß große Gefahren darstellen. Daraus folgt, daß ein klassischer Heißlöseprozeß zur Verarbeitung polymineralischer Rohsalze mit Glaserit und/oder Kainit sowohl bei
niedrigen als auch bei hohen %G1?-Konzentrationen der Lösungen nicht möglich ist, Die PoIge davon ist, daß wegen des Eehlens geeigneter Aufbereitungsverfahren große Lagerstättenanteile dieser Hartsalztypen als nicht verarbeitbar eingestuft sind· Wegen der Einengung ,der Rohstoffbasis der kalireichen Hartsalze stellt dies ein volkswirtschaftliches Problem dar· ·
d) Ziel der Erfindung
Die Erfindung hat die Aufgabe, polymineralische Hartsalzo, clie sowohl schwer- als auch leichtlösliche Minerale, insbesondere Glaserit und/oder Rainit enthalten, der Verarbeitung durch den Heißlöseprozeß zugänglich zu machen und gleichzeitig hochprozentige und wertvolle Kalidüngemittel der Qualität mindestens 60 % K?0 und soweit möglich Kaliumsulfat oder fcalium-magnesiumhaltige Düngesalze daraus zu gewinnen. Das volkswirtschaftliche Ziel der Erfindung ist die maximale Nutzung der Rohstoffbasis der genannten polymineralischen Hartsalze ohne zusätzliche Umweltbelastung durch Abstoß von Salzlösungen hoher Salzkonzentration.
e) Darlegung des Wesens der Erfindung
Im Gegensatz zu den bisherigen Verfahrensvarianten bezweckt das erfindungsgemäße Verfahren die Herbeiführung möglichst günstiger Bedingungen für das Auflösen der leichtlöslichen Sulfatminerale, verhindert aber durch erfindungsgemäße Maßnahmen die Anreicherung des gelösten Sulfates im Lösungskreislauf durch bewußte und gezielte Aussalzung von -Sulfaten und deren Aufarbeitung zu wertvollen Düngemitteln.
Es wurde überraschenderweise gefunden, daß die Verlosung der genannten polymineralischen Rohsalze bei hohen MgG^- Konzentrationen im Lösungskreislauf erfolgen kann, also unter solchen Bedingungen, bei denen leichtlösliche Sulfate insbesondere Glaserit rasch in Lösung gehen und ohne
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daß es ζα Prozeßbeeinträchtigungen .Kommt, wenn durch geeignete Verfahrensschritte die Sulfationen durch Kristallisation von MgSO4 aus der Lösung in dem Maße entfernt werden, wie sie aurch Auflösung von Sulfaten dorthin gelangen.
Es wurde weiterhin gefunden, aaß mit steigender M2 Konzentration diese Aussalzung begünstigt wird, wenn die in die Lösung gelangten Sulfationen erfindungsgemäß dadurch aus aer Losung entfernt werden, in dem die Mutterlösung des Vakuumkühlkristallisates auf eine Temperatur von O0C bis -1O0C abgekühlt wird.
Es zeigt sich, daß, bezogen auf erfindungsgemäße Problemlösung, der Grad der Entsulfatisierung durch bewußte Kristallisation von MgSO · 7 H2O ausreicht, wenn die Anwendung der beiden genannten Wirkprinzipien - Lösungstiefkühlung und hohe MgCl^Konzentration- aufeinander abgestimmt sind.
Es wurde auch gefunden, daß beim Abkühlen der Lösung sowohl MgSO. . 7 HpO als auch die Alkalichloride KCl und NaCl kristallisieren. Die Salze KCl und MgSO4 . 7 H2O lassen sich in geeigneter Weise zu Schönit ( K • MgSO4 · 6 H2) konvertieren. Angewendet auf die Verarbeitung polymineralischer Hartsalze mit Glaseritanteilen wurde gefunden, daß durch Kombination von Glaseritauflösung im Heißlöseprozeß und Lösungstiefkühlung bei hohen MgCl2-Konzentrationen· und anschließender KpSO4-Herstellung eine Prozeßführung ohne Zwangsanfall von MgCl2-reichen Umsetzungslösungen, wie sie sonst bei der K2SO4-Herstellung unvermeidlich sind, stattfinden kann. Gemäß den Umsetzungsgleichungen :
(1) 3 K2 S(V Na2S04 + 4 MSC12 ~~*4 MSS04 + 6 KCl + 2 NaCl
(2) 4 MgSO4 + 4 KCl + 12 H2O >2 K3SO4 . 6 H3O
+ 2 MgCl2
(3) 2 K2SO4 · MgSO4 . 6 H2O + 4 KCl—>4K2SO4 + 2MgCl2 + 12 H2O
- 6 - 2
ist die MgClp-Bilanz des Gesamtprozesses ausgeglichen; das ermöglicht erfindungsgemäß einen geschlossenen Lösungskreislauf ohne MgCl2-Abstoßw Das erfindungsgemäße Verfahren beinhaltet eine wesentliche Umverteilung des energetischen Regimes des Heißlöseprozesses e Durch die Lösungstiefkühlung der Mutterlösung wird eine wesentliche Erweiterung der Temperatur- und Konzentrationsspanne der Lösung erzielt, die die spezifische Lösungsmenge und damit den spezifischen Wärmeenergieverbrauch verringert.
Das erfindungsgemäße Verarbeitungsverfahren kann modifiziert werden, indem ein Teilstrom der Mutterlösung des Heißlöseprozesses abgekühlt wird, wenn der Gehalt an leichtlöslichen Sulfaten im Rohsalz aus natürlichen Gegebenheiten ( Schwankungen in der Homogenität des bergmännisch gewonnenen Rohsalzes ) abnimmt« Eine weitere Modifikation ist bei der Verarbeitung kainithaltiger Rohsalze notwendig·
Gemäß den Umsetaungsgleichungen
(1) 4 KCl · 4 MgSO4 . 12 H2O + H3O —*2 K3SO4 . BIgSO4 . 6 H2O + 2 MgGl2
(2) 2KS0 . MgSO . 6 HO + KCl > 4 K SO + 2 MgCl
+ 12 HO
entstehen auf 1 Mol Kainit 2 Mole MgCl2, wenn als Endprodukt Schönit (K2SO4 . MgSO4 . 6 H2O) z.B. als Komponente eines Mg-Düngemittels (KAMEZ) hergestellt wird· Das dabei entstehende MgCl2 wird über die Haftlösungen der festen Abgänge aus dem Prozeß ausgeführte Eine Kaliumsulfatherstellung ist dagegen an einen Abstoß oder Aufarbeitung des zwangsweise entstehenden MgCIp in Form der Schönit-Mutterlösungen oder Mutterlösungen des Rohsalzlöseprozesses gebunden.
Die Erfindung wird im nachfolgenden Ausführungsbeispiel und an Hand des beifolgenden Verfahrensschemas näher erläutert.
f) Ausführungsbeispiel
Herstellung von Kaliumchlorid mit 60 % KpO und Kaliumsulfat aus vornehmlich anhydritisch-kieseritischem Hartsalz mit hohem Glaseritgehalt ohne Abstoß von Mutterlösungen hoher Salzkonzentration.
Entsprechend dem technologischen Schema werden in einer KGl-Heißlöseanlage (1) loo t technisch zerkleinertes Hartsalz enthaltend beispielsweise 5» 3 % Glaserit der mittleren chemischen Zusammensetzung
" 18,2 % KCl; 61,2 % NaGl; 3,5 % ifljgClg o,7 % MgSO4 7,6 % CaSO4
und unlösliche Bestandteile; 3»5 % HpO in bekannter Weise mehrstufig verlöst· Dazu wurden 163>7 m-^ Löse-Lösung (2o) der chemischen Zusammensetzung
48 g/l KcI; 250 g/l MgCl2; 29 g/l ^SO4; 38 g/l NaCl; 880 g/l H2O
benötigt·
Nach dem Lösen fallen 84,2 t lösungsfeuchter Rückstand (15) und Schlamm der Zusammensetzung
2,7 % KCl; 74,4 % NaCl; 2,9 % MgCl2; o,4 % MgSO4; 9,1 % CaSO4 und unlösliche Bestandteile 1o,5 % H3O an.
Die 95°C heiße, geklärt'e und an KCl nahezu gesättigte Lösung (14) der Zusammensetzung
148 g/l KCl; 22o g/l E%C12; 50 g/l ifeSO^; 75 g/l KaCl 8o4 g/l H2O;
wird in bekannter Weise durch Vakuumkühlung (2) auf ca. 350C abgekühlt.
Dabei fällt ein lösungsfeuchtes Kristallisat (16) von 25,5 t der chemischen Zusammensetzung
61,0 % KCl; 23,1 % NaCl; 3,4 % MgCl2; o,7 % 11,8 % H2O an β
Die bei der Vakuumkühlung anfallenden 146,6-nr Mütterlösung (17) der chemischen Zusammensetzung
68 g/l KCl; 253 g/l MgGl2; 57,5 g/l MgSO4; 48 g/l NaCl; 869 g/l H2O
wird in einer darauf folgenden Prozeßstufe (3) auf -.5°0 abgekühlt ( Tiefkühlung ). Dabei kristallisieren 23,1 t eines Salzgemisches (18) der chemischen Zusammensetzung
26,1. % KCl; 1o.1 NaCl; 4,3 MgCl2; 22 % MgSO4; 37,1 % H3O aus.
Die verbleibenden 13I nr Mutterlösung ( - 5°C )der chemischen Zusammensetzung
3o g/l KCl; 275 g/l MgCl2; 25 g/l MgSO4; 3o g/l NaCl; 897 g/l H2O
wird, den Lösungskreislauf schließen, in die Löse-Lösung gegeben· Das lösungsfeuchte Vakuumkühlkristallisat (16) wird in bekannter Weise zu Kaliumchlorid mit 60 % K0O veredelt. Ein Mengenanteil von 23,4 t (24) ( 92 % der Gesamtmengt ) wird mit 8,5 m Mutterlösung (28) des Umkristallisationprozesses der chemischen Zusammensetzung
137 g/l KCl; 59 g/l MgCl2; 9 g/l MgSO4; I89 g/l NaCl; 847 g/l H2O
gewaschen (6). Es entstehen 8,6 nr Waschlösung (26) der chemischen Zusammensetzung
1o7 g/l KCl; 144 g/l MgCl2; 21,7 g/l MgSO4; 118 g/l NaCl; 8^9 g/l H2O ,
die der Löse-Lösung (8) zugeführt wird.
Das gewaschene Kristallisat wird auf Kaliumchlorid mit 60 % K2O umkristallisiert (7), die Lösung hat die gleiche chemische Zusammensetzung wie die genannte Mutterlösung ( 13? g/l KCl ... ) . Es fallen 18,2 t lösungsfeuchtes KCl-Kristaliisat der chemischen Zusammensetzung
84 % EGl; 2,3 % NaCl; 0,2 % MgCl2; 13 % H2O an (21/) , welches zu Kalidüngemittel der Qualität K 6o getrocknet wird. Der bei der Umkristallisation anfallende NaCl-Löseschlamm (29) gelangt in die Heißiöseanlage (1), ein Teil dieser Mutterlösung (28) wird, wie beschrieben, zur Kristallisatwasche verwendet.
Der andere Mengenanteil ( ö % ) (21) des Vakuumkühlkristallisates wird mit einer aus dem noch zu beschreibenden Kaliumsulfatprozeß anfallenden Lösung ( Sulfatlösung ) (35) gedeckt.
Hierzu werden 12,4 m Sulfatlösung benötigt. Es fallen 1,5 t lösungsfeuchtes KCl-Kristallisat (22) der chemischen Zusammensetzung
87,7 % KCl; o,2 % MgCl2; 1 % MgSO4; 1,4 % NaCl; 9,7 % H2O an,
welches zur Umsetzung (12) von Schönit zu Kaliumsulfat verwendet wird.
Die erhaltene Decklösung (23) von 12,4 mJ der chemischen Zusammensetzung
186 g/l KCl; 73 g/l MgCl2; 64 g/l MgSO4; 58 g/l NaCl; 880 g/l H2O
gelangen in die Löse-Lösung (8). Das genannte Tiefkühlkristallisat ( - 5°C ) wird mit 5»9m Sulfatlösung (35) der chemischen Zusammensetzung
I80 g/l KCl; 65 g/l MgCl2; 63 g/l MgSO4; 2o g/l NaCl; 887 g/l H2O
zu einem Roh-Schönitkristallisat Qo) der chemischen Zusammensetzung
21,2 % KCl;, 3,1 % MgCl2; 16,ο % MgSO4; 2o,9 % 13,o % NaCl; 25,8 % H2O
- 1ο -
und 9»6 mJ einer Schönit-Mutterlösung (32) der chemischen Zusammensetzung
52 g/l KGl; 265 g/1 ifeCl2; 57 .g/l %S04; 28 g/l KaGl; 88o g/1 H2O
umgesetzt, letztere gelangt in die Iöse-Lösung des Heißlöseprozesses» Das Roh-Schönitkristallisat (3o) wird durch eine flotative (11) Aufbereitung an.NaCl abgereichert. Dabei fallen 2,6 t NaCl-Schlamm (33) der chemischen Zusammensetzung
0/8 % KGl; 4,1 % MgCl2; o,9 % MgSO4; 80,4 % NaCl; 13,8 % H2O
welcher wahlweise verworfen oder in den Heißlöseprozeß eingeführt werden kann·
Das auf diese Weise gereinigte Schönitkristallisat (31) der chemischen Zusammensetzung
7,6 % KGl; 3,6 % MgCl2; 23,1 % MgSO4; 30,7 % K2SO4; 0,6 % NaGl; 34,4 % H3O
wird mit 12,3 m H^O (34) und. 1,5 t des durch den obenbeschriebenen Deckprozesses erhaltenen KCl-Kristallisates (22) su Kaliumsulfat (36) und 18,2 m3 Sulfatlösung (35) umgesetzt, die, den Lösungskreislauf des Gesamtprozesses 'schließend, sowohl zum Decken des Vakuumkristallisates als auch zur Umsetzung des Tiefkühlkristallisates verwendet wird· Es fallen als Endprodukt 5,25 t getrocknetes Kaliumsulfat der chemischen Zusammensetzung
89,2 % K2SO4; 2,8 % KGl; o,o3 % MgCl3; 5,8 % 0,4 % NaCl; 1,77 % H3O .

Claims (6)

1. ' Verfahren zur Verarbeitung natürlicher anhydritisch-
kieseritischer Hartsalze mit leichtlöslichen Sulfatanteilen zu handelsüblichen Kalidüngesalzen dadurch gekennzeichnet, daß die durch Mahlung aufgeschlossenen Rohsalze'mit einer magnesiumchloridreichen Lösung heiß verlöst werden, das bei der Abkühlung der geklärten heißen Lösung anfallende KCl-NaCl-Gemisch nach Abwaschen der MgCl -reichen Mutterlösung durch Umkristallisa"cion zu hochprozentigem Kaliumchlorid aufgearbeitet und die anfallende Mutterlösung ganz 'oder teilweise vor ihrem Wiedereinsatz als Löselauge durch Tiefkühlung entsulfatisiert wird, wobei das anfallende bittersalzhaltige Kristallisatgemisch nach Abtrennung von der Lösung zu sulfathaltigen Kalidüngemitteln konvertiert wird·
2. Verfahren nach Punkt 1 dadurch gekennzeichnet, daß die bei der Konvertierung des bittersalzhaltigen Kristallisatgemisches anfallende MgGl2-haltige Umsetzungslösung dem Rohsalzlöseprozeß zugeführt werden.
2 16907
—7-f-
Erfindungsanspruch
3· Verfahren nach Punkt 1 und 2 dadurch gekennzeichnet, daß das bittersalzhaltige Kristallisatgemisch zu Schönit konvertiert wird.
4· Verfahren nach Punkt 1 und 2 dadurch gekennzeichnet, daß das bittersalzhaltige Kristallisatgemisch zu Kaliumsulfat konvertiert wird.
5· Verfahren nach Punkt 1-4 dadurch gekennzeichnet, daß die zur Konversion des Bittersalzes benötigten KCl-Mengen dem Prozeß in geeigneter Form entnommen werden.
6. Verfahren nach Punkt 1-5 dadurch gekennzeichnet, daß die in den durch Tiefkühlung und oder Bittersalzkonversion zu Schönit anfallenden Kristallisatgemischen vorhandenen NaCl-Anteile durch Flotation entfernt werden.
DD21690779A 1979-11-15 1979-11-15 Verfahren zur verarbeitung natuerlicher anhydritischkieseritischer hartsalze mit leichtloeslichen sulfatanteilen zu handelsueblichen kaliduengesalzen DD146820A1 (de)

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DE102007058666A1 (de) * 2007-12-19 2009-06-25 Kali-Umwelttechnik Gmbh Verfahren zur Verarbeitung von Polyhalit zum Zweck der Herstellung von Langbeinit, Kaliumsulfat und Flüssigdünger

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE102007058666A1 (de) * 2007-12-19 2009-06-25 Kali-Umwelttechnik Gmbh Verfahren zur Verarbeitung von Polyhalit zum Zweck der Herstellung von Langbeinit, Kaliumsulfat und Flüssigdünger
DE102007058666B4 (de) * 2007-12-19 2010-11-25 K-Utec Ag Salt Technologies Verfahren zur Verarbeitung von Polyhalit zum Zweck der Herstellung von Langbeinit, Kaliumsulfat und Flüssigdünger

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