DD212739A1 - Verfahren zur herstellung von freien phospha hoch c-peptiden und deren derivaten - Google Patents

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alkyl
substituted
aryl
heteroaryl
hydrogen
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DD24661082A
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Kurt Issleib
Arno Balszuweit
Klaus-Peter Doepfer
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Univ Halle Wittenberg
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von freien Phospha hoch c -Peptiden und deren Derivaten der allgemeinen Formel I. Durch Umsetzung von Z-geschuetzten Alpha-Aminoalkanphosphonsaeuremonosilylestern mit Isocyanatofettsaeureestern wobei durch nachfolgende Hydrogenolyse und Solvolyse entsprechende Derivate erhalten werden. In der Formel I bedeuten R Wasserstoff, Alkyl von C tief 1 bis C tief 6, substit. Alkyl, Aryl, substituier. Aryl, Heteroaryl, substituierte Heteroaryl R hoch 1 Wasserstoff, Alkyl von C tief 1 bis C tief 6, substituierte Alkyl, Aryl, substituierte Aryl, Heteroaryl, substituierte Heteroaryl, Trialkylsilyl, Alkalimetall R hoch 2 Wasserstoff, Alkyl vonC tief 1 bis C tief 6, substituierte Alkyl, Aryl, substituierte Aryl, Heteroaryl, substituierte Heteroaryl R hoch 3 Wasserstoff, Alkyl von C tief 1 bis C tief 6, substituierte Alkyl, Aryl, substituierte Aryl, Heteroaryl, substituierte Heteroaryl R h. 4 Wasserst., Alkyl v. C tief 1 b. C tief 6, substituierte Alkyl, Omega-Carboxyalkyl, Omega-Carboxamidoalkyl, Beta-Hydroyalkyl, Omega-Aminoalkyl R h. 5 Wasserst., Alkyl v. C t. 1 b. C t. 6, substituierte Alkyl, Trialkylsilyl, Alkalimetall. Die Verbindg. d. Formel I sind z. Verwendg. als AntiAntibiotika und zum Vorratsschutz geeignet.

Description

• ·
Verfahren zur Herstellung von freien Phospha -Peptiden und deren Derivaten
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von freien Phospha -Peptiden und deren Derivaten der allgemeinen Formel I,
P^ 2 3 I N-(CR R J-CH-COOR » ι * η 14 NH H R
in der
R Wasserstoff, Alkyl von C bis C , substituierte Alkyl, Aryl,
1 ο substituierte Aryl, Heteroaryl, substituierte Heteroaryl
R Wasserstoff, Alkyl" von C bis Cg, substituierte Alkyl, Aryl substituierte Aryl, Heteroaryl, substituierte Heteroaryi, Trialkylsilyl
R Wasserstoff, Alkyl von C bis C , substituierte Alkyl, Aryl,
substituierte Aryl, Heteroaryl, substituierte Heteroaryl R Wasserstoff, Alkyl von C bis C_, substituierte Alkyl, Aryl,
1 D-
substituierte Aryl, Heteroaryl, substituierte Heteroaryl
R Wasserstoff, Alkyl von C bis C_, substituierte Alkyl,
1 ο
Iq -Carboxyalkyl, U) -Carboxamidoalkyl, ß-Hydroxyalkyl, ίύ -Aminoalkyl
5 '
R Wasserstoff, Alkyl von C bis C , substituierte Alkyl,
Trialkylsilyl, Alkalimetall η 0,1,2 bedeuten,
27.nEL1982*O58O86
Die Verbindungen besitzen antibiotische Eigenschaften gegen grampositive und gramnegative Erreger. Im Falle * der N-terminalen Aminophosphonsäurepeptide sind die antibiotischen Eigenschaften bekannt.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Phospha -Peptidester der allgemeinen Formel I (R = Ethyl, η = 0, R = Ethyl) wurden durch Reaktion der Phthalimidogeschützten Phosphonsäuremonoesterchloride mit Aminosäureestern in Gegenwart von Triethylamin hergestellt. Die freien Peptide (R' = R = H, η = 0,1,2)< können jedoch auf diese Weise nicht hergestellt v/erden, weil die Schutzgruppen R und R nur unter drastischen Bedingungen bei gleichzeitigem P-N-Bindungsbruch entfernt werden können.^ (K. Yamauchi, M. Kinoshita und M. Imoto, Büll.Chem.Söc.Jpn. 45, 2528 u. 2531 1972). Der hauptsächliche Nachteil dieser Methode besteht in der Darstellung der Phosphonsäuremonoesterchloride und der Instabilität der freien Aminosäurealkylester.
"Ziel der Erfindung '"
Das Ziel der Erfindung ist eine einfache Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel I, welche die Herstellung freier Peptide in wenigen Verfahrensschritten bei nahezu quantitativer Ausbeute ermöglicht.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Die Aufgabe der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Phospha -Peptiden und deren Derivaten der allgemeinen Formel I, unter Verwendung leicht zugänglicher; beständiger Ausgangsstoffe. Es wurde gefunden, daß durch Umsetzung von S-geschützten e-Aminoalkanphosphonsäuremonotrialkylsilylestern der Formel mit Isocyanatofettsäureestern der Formel Ili in sehr gutan Ausbeuten Verbindungen der Formel IV resultieren.
Gleichung 1
2 ·* 6 R-CH-P^ + 0-C=N-(CR R-5) -CH-COOR
Vi · " _ η ι Δ.
NHZ OH R -CO
II III
R-CH-P^ 2 3
I N-(CR R ) -CH-COOR NHZ H η R4
IV
in der
Λ "Τ yi
R9R ,R ,R fn die gleiche Bedeutung wie in Formel I haben, R1 Trialkylsilyl, R6 Alkyl von C± bis C4 und Z-Benzyloxycarbonyl bedeuten· Erforderlichenfalls werden die resultierenden Verbindungen durch katalvtische Hydrierung, Entalkylierung der Carboxyalkylgruppe und neutrale Solvolyse durch Wasser oder niedere Alkohole von C bis C4 ir. die freien Phospha -Peptide bzw· ihre Derivate überführt.
Die Umsetzung von Z-geschütztem <3C-Aminophosphonsäuremonosilylester und Isocyanatofettsäureester kann ohne Lösungsmittel, vorzugsweise aber in einem aromatischen Kohlenwasserstoff, wie Toluol oder in einem tertiären Amin wie Pyridin, durchgeführt werden· Die Reaktionen verlaufen ohne Lösungsmittel stark exotherm und erfordern zur besseren Temperaturkontrolle die Verwendung eines Lösungsmittels.
Die Temperatur kann über einen weiten Bereich variiert werden. Im allgemeinen wird jedoch eine Reaktionstemperatur von 50-110 C bevorzugt. Die Reaktionsdauer beträgt 0,5-1,5 Stunden.
Ausführungsb.eispiele . - ·
Beispiel 1 (K -Aminoethanphosphonylglycin
7,5 mMol (2.48 g) Z-&-Aminoethanphosphensäuremonosilylester werden in 20 ml Toluol oder Pyridin gelöst und anschließend mit 7,5 mMol (0,97 g) Isocyanatoessigester unter Feuchtigkeitsausschluß versetzt. Geringe Erwärmung und CO,,-Entwicklung zeigen den Reaktionsbeginn an. Man erwärmt dann auf 55-600C (Pyridin) bzw. 1100C (Toluol), bis.sich kein Gas mehr bildet. Nach Abkühlen auf Raumtemperatur wird das Lösungsmittel im Vakuum bis 40 C abdestilliert. Zur resultierenden öligen Substanz (ca. 95 % Reinheit) gibt man bis zur Auflösung absolutes Tetrahydrofuran, Zwecks schonender Dealkylierung öer Carbonsäureestergruppierung werden 7,5 mMol Trimetnyliödsilan zugetropft, Nachrühren unter geringer Erwärmung auf dem Wasserbad komplettiert die Umsetzung, Der Z-geschützte bissilylierte
C Phospha -Dipeptidester wird in dieser THF-Losung mit 0,5 g Palladium auf·Aktivkohle (ca, 10% Pd) bis zur berechneten Wasserstoffaufnahme hydriert. Zu dieser Lösung wird dann tropfenweise Methanol in äquimolaren Mengen, gerade ausreichend zur Hydrolyse der Silylestergruppen, gegeben. Das freie ^-Amincethanpbosphonylglycin fällt analysenrein aus der Mutterlauge aus und wird im Vakuum unter Feuchtigkeitsausschluß von Lösungsmittelresten befreit,
. % .
Ausbeute: 1,23 g. 90 % d.Th.j Schmp, (Z): 275-78°C) .
C4H11N2°4P MG 182·12 31P: 24 ppm Analysen P ber#: 17,01 % IR: 940;1235;1725;3080; 3300(Cm"1
P gef,: 17,25 % 3300 (cm"1)
Beispiel 2
oC -Aminomethanphosphonyl-Asparaginsäure
Analog Beispiel 1 werden aus 2.38 g Z-#-Aminomethanphosphonsäuremonosilylester und 1.61 g (X -Isocyanatobernsteinsäurediethyiester das Phospha -Peptid erhalten·
Ausbeute: 1.51 g 89.4 % d.Th·; Schmp.: 282-840C (Z)
cH NOP MG 226.06 31p. 24 ppm 5 11 2 6
:) Analysen P ber.: 13.70 % IR: 940? 1230? 17351 1740;
P gef.: 13.78 % 3080; 3300 (cm"1)
Beispiel 3
OC -Aminoethanphosphonyl-Lysin
Analog Beispiel 1 werden aus 2.48 g Ζ-Λ-Aminoethanphosphonsäuremonosilylester und 2.5 g CC -Isocyanato- -Z-aminocarbonsäüreethylester das Phospha-C-Peptid erhalten
Ausbeute: 1,61 g « 90 % d.Th. Schmp·: 272-75°C (Z.)
) C^H NO P MG 239.13
7 18 3 4 P: 24.1. ppm
Analysen P ber.: 12.94 % IR: 940,1230;1735;3080;3300(cm**1)
P gef.: 13.05 %
Beispiel 4
OC -Aminoethanphosphonyl-Serin Analog Beispiel 1 werden aus 2.48 g Z-cC -Aminoethanphosphonsäuremonosilylester und 1.78 g <Ό-Isocyanato-Ä?-benzyloxy-
C propionsäureethylester das Phospha -Peptid erhalten Ausbeute: 1.44 g » 90.5 % d.Th. Schmp.: 280-82°C (Z.)
C-H N OP MG 212.05
5 13 2 5 p. 24#4 ppm
Analysen P ber.: 14.06 % IR: 940;1230,1735;3080;
ο «of . * a At&t. ττηη/Vm -M

Claims (2)

  1. Erfindungsanspruch
    Verfahren zur H
    deren Derivaten der allgemeinen Formel I
    C !•Verfahren zur Herstellung von freien Phospha -Peptiden und
    PC 2 3
    • N-(CR R) -CH-COOR
    NH H n A4
    in der .
    R Wasserstoff, Alkyl von C bis Cg, substituierte Alkyl, Aryl, substituierte Aryl, Heteroaryl, substituierte Heteroaryl
    R1 Wasserstoff, Alkyl von C bis C&, substituierte Alkyl,
    Aryl, substituierte Aryl, Heteroaryl, Trialkylsilyl, , * Alkalimetall * . \ * . . .'
    2' -
    R Wasserstoff, Alkyl von C bis C&, substituierte Alkyl, Aryl, substituierte Aryl, Heteroaryl, suteitituierte Heteroaryl
    R Wasserstoff, Alkyl von C bis C , substituierte Alkyl, Aryl, substituierte Aryl, Heteroaryl, substituierte Heteroaryl .
    R Wasserstoff, Alkyl von C1 bis C6, substituierte Alkyl, «C -Garboxalkyl,W -Carboxamidoalkyl, ß-Hydroxyalkyl, ώ/ -Aminoalkyl
    R Wasserstoff, Alkyl von C- bis Cß, substituierte Alkyl, Trialkylsilyl, Alkalimetall
    η 0,1,2
    bedeuten* gekennzeichnet dadurch, daß Z-geschützte alkanphosphonsäuremonosilylester der allgemeinen Formel II mit Isocyanatofettsäureestern der allgemeinen Formel III zu Verbindungen der allgemeinen Formel IV umgesetzt werden, wobei
    2 3 4
    in den Formeln II, III und IV R, R , R und R die gleiche Bedeutung wie in Formel I haben, während R1 Trialkylsilyl, R6 Alkyl
    IH U ΊΟ
    Von C. bis C. und Z = Benzyloxycarbonyl bedeuten, die durch katalytische Hydrierung, Entalkylierung der. Carboxylalkylgruppe und neutrale Solvolyse mit Wasser oder niederen
    Alkoholen von C1 bis C. in die freien Phospha -Peptide bzw. ihre Derivate überführt werden.
  2. 2. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß als Reaktionsmedium entweder aromatische Kohlenwasserstoffe wie Toluol oder tertiäre Amine, wie Pyridin verwendet werden.
    Hierzu 1 Seite Zeichnungen
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