DD217989A1 - Verfahren zur herstellung einer pharmazeutischen zubereitung - Google Patents

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Michael Dittgen
Reinhold Bombor
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Univ Ernst Moritz Arndt
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    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K9/00Medicinal preparations characterised by special physical form
    • A61K9/70Web, sheet or filament bases ; Films; Fibres of the matrix type containing drug
    • A61K9/7007Drug-containing films, membranes or sheets

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer fuer die Langzeittherapie geeigneten pharmazeutischen Zubereitung in Form eines loesungsmittelhaltigen Films. Ziel ist ein einfach herstellbarer Film mit gut reproduzierbarer kontrollierter Freigabe des Arzneistoffs. Erfindungsgemaess wird eine uebersaettigte Arzneistoffloesung im Film dauerhaft immobilisiert und eine Steuerung der Arzneistoffliberation durch den Anteil und/oder die Dielektrizitaetskonstante des Loesungsmittels und/oder die thermodynamische Aktivitaet des Arzneistoffes und/oder die Kombination mehrerer Schichten des Filmes erreicht. Die Herstellung erfolgt in der Weise, dass die im Film immobilisierte Arzneistoffloesung ein Mehrfaches der normalerweise im Loesungsmittel loeslichen Arzneistoffmenge geloest enthaelt und dass eine Rekristallisation des Arzneistoffes ausgeschlossen ist.

Description

Verfaliren zur Herstellung einer pharmazeutischen Zubereitung
Anwenaun^sgebiet der Erfindung
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer für die Langzeittherapie geeigneten pharmazeutischen Zubereitung in Form eines Filmes, die für zahlreiche Applikationsarten und verschiedene Anwendungszwecke mit lokal und/oder systemisch wirksamen Arzneistoffen verwendbar ist.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Es sind bereits verschiedene mehrschichtig zusammengesetzte Systeme bekannt geworden, die in Form eines Filmes zur Anwendung gelangen bzw. einen Film zur Kontrolle der Arznei stoff abgabe nutzen. So beschreiben beispielsweise die US-PS 3 598 122, 3 598 123, 3742 951, 3797 494, 3996 934, 3995 632, 4060 084, 3731 683 und 4031 894 derartige sandwichartig bzw. laminar aufgebaute Systeme. Biese sind aber aufgrund ihres komplizierten Aufbaues schwierig herzustellen und ihre Produktion erfordert einen hohen Investitions- und Herstellungskostenaufwand. Darüber hinaus wird der in den mehrschichtigen Systemen in Form eines Reservoirs enthaltene Arzneistoff nur in begrenztem Maße ausgenutzt, was einer geringen Bioverfügbarkeit entspricht.
Es hat sich demgegenüber als vorteilhaft erwiesen, pharmazeutische Zubereitungen in Form eines Filmes herzustellen, in welchem die Arzneistoffe inkorporiert sind. Dementsprechende Zubereitungen sind aus DE-OS 2 432 925, 2 218 200, 2 207 635 bekannt. Diese bestehen aus Stoffen, wie Hydroxyalkyl cellulose, Polyaminsäure usw., die in Wasser lösliche
und dasßit für eine Laiigzeitapplikation nicht geeignete Filme ergeben« Daneben sind aus ΏΏ~AP 150 849, DB-AS 2449865 auch pharmazeutische Zubereitungen bekannt, die aus geeigneten Stoffen bestehen und somit prinzipiell für eine Langzeittherapie geeignete Filme ergeben. Dabei ist aus DD-AP 150 849 u.a. auch die Anwendung eines Copolymerisates aus Alkyleatern der.Acryl- und/oder Methacrylsäure als Filmbildner bekannt« Alle diese technischen Lösungen liefern Filmpräparate, die bezüglich Lösungsmittelanteil und -aktivität nicht definiert sind und demzufolge eine Steuerung der Arzneistoffdiffundibilitat im Film und der Arzneistoffabgabe aus dem Film nicht oder nur unzureichend ermöglichen« So wird beispielsweise im DD-AP 150 vorgeschlagen., die Freigabegeschwindigkeit des Wirkstoffes durch Beladen eines Polyacrylatfilmes mit Lösungsmittel sowie durch Art und Menge zugesetzter wasserbildender Hilfsatoffe zu regeln» Diese Verfahrensweise einer nachträglichen Beladung läßt sich ohne zusätzlichen und hohen Investitions- und Herstellungskostenaufwand nicht realisieren. Darüber hinaus ist es schwierig, für eine solche nachträgliche Beladung der Filme reproduzierbare Bedingungen und damit eine gleichbleibende Bioverfügbarkeit des inkorporierten Wirkstoffes zu gewährleisten»
Ein Verfahren, bei dem der Arzneistoff aus einer Lösung aus·» kristallisieren kann (z.B. DD-AP 150 849) liefert Filme, die den Arzneistoff in geringer thenaodynamischer Aktivität enthalten und die nur in geringem Maße ausgenutzt werden und demzufolge unökonomisch sind.
Ziel_jdgr Erfindung
Ziel der Erfindung ist es, diese Nachteile zu vermeiden und eine für die Langzeittherapie geeignete pharmazeutische Zubereitung in Form eines Filmes bereitzustellen,, der sich einfach und kostengünstig herstellen läßt, der eine gut reproduzierbare, kontrollierte Freigabe der Arzneistoffe möglichst unabhängig von äußeren Einflüssen und bis zu hohen Umsätzen gewährleistet und der eine Variation der Freigabegeschwindigkeit entsprechend verschiedenen Anwendungszwecken ermöglicht.
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Darlegung desm Wesens der l^f inching
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu entwickeln, nach dem filmbildende Grundstoffe (Filmbildner) und die zu applizierenden Arzneistoffe gemeinsam mit einem physiologisch unbedenklichen Lösungsmittel zu einer leicht zu handhabenden, zur Langzeittherapie geeigneten pharmazeutischen Zubereitung in Form eines lösungsmittelhaltigen Films verarbeitet werden können.
Erfindungsgemäß wird eine pharmazeutische Zubereitung in Form eines lösungsmittelhaltigen Filmes hergestellt, die dadurch gekennzeichnet ist, daß der Film aus einem bekannten Filmbildner (z.B. EudragitR, Röhm Pharma GmbH, Darmstadt, BRD oder Scopacryl , VEB Chemische Werke Buna, Schkopau, DDR) besteht und den Arzneistoff in Form einer übersättigten Lösung enthält. Bevorzugt wird eine 1,1 bis 2,Ifach übersättigte Lösung des Arzneistoffes im Film angestrebt, welche v dadurch erreicht wird, daß eine untersättigte Arzneistofflösung einer Lösung oder Suspension des Filmbildners zugesetzt und das Gemisch zum Film getrocknet wird. Den mit der Zeit zunehmenden Diffusionsweg trachtet man üblicherweise dadurch zu berücksichtigen, daß ein Depot von festem Arzneistoff und eine gesättigte Lösung in der Filmmatrix vorliegen oder daß ein entsprechendes Konzentrationsgefälle dadurch vorliegt, daß die Arzneistoffkonzentration im Film mit zunehmender Entfernung von der Freigabefläche steigt. Erfindungsgemäß kann durch das Vorliegen einer übersättigten Arzneistoff lösung im Film der mit der Zeit zunehmende Diffusionsweg unberücksichtigt bleiben oder dadurch kompensiert werden, daß ein Sandwich-(Mehrschicht-)präparat aus erfindungsgemäßen Filmen appliziert wird.
Eine Herstellung der erfindungsgemäßen pharmazeutischen Zubereitung kann in der Weise erfolgen, daß man in einer wäßrigen Suspension eines geeigneten Filmbildners (Eudragit E 30 ]), Plex 4791 D, Scopacryl D 34Q) eine wäßrige Lösung eines Arzneistoffes dispergiert. Die Mischung wird, sofern diese Funktionen noch nicht durch die Filmbildnersuspension oder
Arzneistofflösung erfüllt werden, mit Hilfsstoffen versetzt, die bewirken,'daß im fertigen Film eine übersättigte Arzneistofflösung dauerhaft inmobilisiert ist und die Dielektrizitätskonstante der Lösung sowie die thermodynamische Aktivität des Arsneistoffes angestrebte Werte erreichen. Anschließend wird die Mischung in geeigneter Weise getrocknet und da bei zum IiIm ausgeformt.
Als Hilfsstoffe kommen Alkohole, insbesondere Ethanol5 Poly«* öle5 insbesondere Glycerol, Polysäuren, insbesondere Polyacrylsäure auch im Gemisch mit anderen Polymeren (z>Bo Scopacryl D 339, Carbopol 941) sowie Amine 9 Aminosäuren und Ammoniumverbindungen in Betracht»
Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung in nicht be schränkender Weises
Isosorbiddinitrathaltige Zubereitung Isosorbiddinitrat (ISDlI), gelöst vorteilhaft in Isoeorbiddimethylether oder einem anderen geeigneten Lösungsmittel9 wird, gegebenenfalls unter Zusatz von Ethanol, Polyol und/oder einer Polysäure (Scopacryl D 339) 1^0- weiterer Hilfsstoffe mit einer Filmbildnersuspension (Scopacryl D 340) gemischt* Die viskose Mischung wird auf einer waagerechten glatten Unterlage (z.B* Polyethylenfolie 100jam Dicke, Teflon u.a.) ausgegossen bzw. ausgestrichen und bei max. 400C an der Luft (24 h bei 20 220C, bis zu 4 h bei 400C) oder im Vakuum (bis zu 4 h bei Torr) getrocknet« Der so entstandene ISDN-Film wird von der Unterlage abgezogen und in gewünschte Flächenstücke aufgeteilt.
Nitroglycerinhaltige Zubereitung
litroglycerin (HG), gelöst vorteilhaft in Ethanol oder einem anderen geeigneten Lösungsmittel, wird, gegebenenfalls unter Zusatz von Polyol und/oder einer Polysäure und weiterer Hilf8-stoffe wie bei Beispiel 1 ausgeführt mit einer Filmbildner«· suspension (Scopacryl D 339) gemischt und zum Film ausgeformt»
Die Filme nach Beispiel T und Beispiel 2 werden so formuliert, daß sich die in den Tabellen 1 und 2 aufgefüllten Lösungsmittel (Wasser) -Gehalte in einem bei 40% relativer Feuchte gela~ gerten Film befinden. -
Tabelle
ISDH-Filme nach Beispiel 1
Bezeich- Scopacryl Scopacryl D. 340 Wassergehalt DK-Wert nung D 339 des Filmes
S 20 g % 79,9
1 50 99,60 0,090 79,7
2 - 00 ', 98,80 0,110 79,1
3 50 96,40 0,130 78,3
4 - 93,20 0,250 77,5
5 - 90,00 0,330 80,0
6 o, 99,80 0,022 79,5
7 Xt 98,50 0,030 78,9
8 2, 98,00 0,090 78,1
2, 97,50 0,101
Tabelle 2
KG-Filme nach Beispiel 2
Bezeichnung Scopacryl D 339 Wassergehalt DK-Wert
g des Filmes %
12 ι
60,0 3,30 77,5
75,0 2,50 78,3
90,0 1,30 79,1
94,3 1,10 79,7
60,0 3 78
60,0 3 78
60,0 , 3,5 77,5
60,0 4,0 78,5
Zur Charakterisierung der Filme, nach Beispiel 1 und 2 werden Parameter herängessogeiis, die wie folgt ermittelt werden?
In vitro Untersuchimg der Isosorbiddinitratliberation
Ein Film wird als Donator in eine Diffusionszelle nach Stricker eingeführt und bei festgelegter Temperatur und Strömungsgeschwindigkeit mit einem festgelegten Yolumen des ..Akzeptormittels (556. Methanol,. 2% IaCl in Wasser) in Kontakt gebrachte In bestimmten Zeitabständen werden 20% bzw« 25% des Akzeptormittels entnommen und durch frisches Akzeptormittel ersetzte In ά&η entnommenen Proben des Akzeptormittels wird der Isosorbiddinitratgehalt nach einer photometrischen Methode bestimmt«, Unter Berücksichtigung des,Verdünnungsschemas nach Münzel ergeben sieh die· Liberationsprof ile in Figur 1 und 2.
Phot©metrische Bestimmung des Isosorbiddinitrats
4,00 ml isosorbiddinitrathaltige Akzeptorprobe werden mit 1,0il 2 U UaOH versetzt, 15 min im Wasserbad bei 500C er-
und 5 min in kaltem Wasser abgekühlt« Danach werden 1,0 ml 4 I HCl, 1s0 al Procainhydrochloridlösung (0s300 g/ 100,00 ml Wasser) und I9O nü. N-(i-XTaphthyl)»ethylendiamindihydrochlorid (0?100 g/10O900 ml Wasser) hinzugegeben» Die Extinktion bei 550 im und 1 cm Schichtdicke wird gegen eine Blindprobe unter ¥erwendung des Spektrophotonaeters Spekol (VEB Carl Zeiss Jena) gemessen· Der Isosorbiddinitratgehalt ergibt sich aus einer Eichkurve® N
In vitro Untersuchung der Mtroglycerinliberation
Die in vitro Untersuchung der Mtroglycerinliberation wird analog der Untersuchung der Isosorbiddinitratliberation durchgeführt. Dem Akzeptormittel Wasser werden 10% als Probe entnommen und durch frisches Akzeptormittel ersetzt. In den entnommenen . Proben des Akzeptormittels wird der Ütroglyceringehält nach einer photometrischen Methode von-Ermer bestimmti Die gefundenen Liberationsprofile sind in Figur 39 4 und 5 dargestellt.
Photometrische Bestimmung des Ni tr©glycerins
2,00 ml nitroglycerinhaltige Akzeptorprobe werden in einem 100 ml-Maßkolben mit 20,0 ml Wasser und 10,0 ml 1 U UaOH versetzt und 15 min im Wasserbad bei 1000C erhitzt. Die Probe wird unter fließendem Wasser abgekühlt, mit 9,0 ml 1 H Salzsäure, 2,0 ml Reagenzlösung (0,10 g oC-Haphthylamin, 1,00 g Sulfanilsäure und 9,0 g Weinsäure in 100,00 ml Wasser) versetzt und mit Wasser auf 100,00 ml aufgefüllt. 30 min nach Zugabe der Reagenzlösung wird die Extinktion bei 530 nm und 1 cm Schichtdicke gegen eine Blindprobe unter Verwendung des Spektrophotameters Spekol (VKB CarIv Zeiss Jena) gemessen. Der Kitroglyceringehait ergibt sich aus einer iSichkurve.
Die in den Figuren 1 bis 5 dargelegten Ergebnisse der in vitro Prüfung erfindungsgemäßer Filme solle'n insbesondere die gute Steuerbarkeit der diffundierenden Arzneistoffmengen belegen.

Claims (3)

1β Verfahren zur Herstellung einer pharmazeutischen Zubereitung in Form eines lösungsmittelhaltigen Filmes, geeignet für die Langzeittherapie, gekennzeichnet dadurch,, daß eine übersättigte ArzneiStofflösung im Film dauerhaft immobilisiert ist und eine Steuerung der Arzneistoffliberation durch den Anteil und/oder die Dielektrizitätskonstante des Lösungsmittels und/oder die thermodynamische Aktivität des Arzneistoffes und/oder die Kombination mehrerer Schichten des Filmes erfolgt.
2. Verfahren nach Punkt 1, 'gekennzeichnet dadurch, daß der Film zwischen 0,01 und 50 Gew.,-%, vorzugsweise zwischen 0.02 und 0.5 GeWe-% Lösungsmittel mit einer Dielektrizitätskonstanten zwischen,5 und 80, vorzugsweise zwischen 70 und Bu enthält und daß gegebenenfalls Hilfestoffe, wie Alkohole, Polyole9 Polysäuren, Amine, Aminosäuren, Ammoniumverbin-' düngen, enthalten sind.
3«Verfahren nach Punkt 1 bis 2, gekennzeichnet'dadurch, daß der Film so hergestellt wird, daß die im Film immobilisierte Arzneistofflösung ein Mehrfaches, vorzugsweise das 1,1 bis 2?1fache der Arzneistoffmenge enthält, die sich unter Mormalbedingungea im Lösungsmittel löst und daß eine Rekristallisation des Arzneistoffes ausgeschlossen ist.
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