DD237667A1 - Verfahren zur selektivpolymerisation von butadien aus c tief 4 fraktionen - Google Patents

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DD237667A1
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Volker Griehl
Elisabeth Anton
Dieter Stubenrauch
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Buna Chem Werke Veb
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur selektiven Polymerisation von Butadien-(1,3) aus C4-Fraktionen mittels niedermolekularer Polylithiuminitiatoren. Das Ziel besteht darin, die Polymerisation des Butadiens aus der Mischung heraus ohne vorherige Abtrennung der anderen Bestandteile der C4-Fraktion und ohne deren Einbau in das Polymerisat durchzufuehren. Es wurde gefunden, dass Butadien-(1,3) selektiv in sternfoermige Polybutadiene ueberfuehrt und deren Molmassen gezielt eingestellt werden koennen, wenn als Initiatoren Reaktionsprodukte von Divinylbenzen mit Trilithiumorganoverbindungen verwendet werden. Mit diesen Initiatoren sind nach Kettenabbruch mit elektrophilen Reagentien endstaendig funktionelle Polymere mit einer Funktionalitaet von annaehernd 6 darstellbar.

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein ökonomisches und rationelles Verfahren zur Polymerisation von Butadien-(1,3) mittels mehrfach metallierter Lithiumorganoinitiatoren unter Verwendung technischer (^-Fraktionen, speziell von bei der Erdölpyrolyse anfallenden ungetrennten Olefingemischen, als Butadienquelle.
Damit werden energie-und arbeitsintensive Stofftrennprozesse zur Gewinnung und Reinigung des Butadiens-(1,3) eingespart und Butadien-(1,3), das in der C4-Fraktion enthalten ist, direkt als Ausgangsmaterial verwendet und selektiv zu Polymeren umgesetzt, die die Eigenschaften eines lebenden Polymeren haben.
Die anderen ungesättigten und gesättigten Kohlenwasserstoffe der C4-Fraktion bleiben unumgesetzt zurück und stehen für weitere Reaktionen zur Verfügung.
Erfindungsgemäß können sternförmig aufgebaute Butadienpolymere mit vorbestimmter Molmasse und enger Molmassenverteilung hergestellt werden.
Die Erfindung ermöglicht insbesondere nach Zugabe geeigneter elektrophiler Verbindungen zu den lebenden Polymeren die Herstellung von niedermolekularen Polybutadienen mit funktioneilen Endgruppen, die eine Funktionalität von annähernd 6 aufweisen.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Aus der DE-OS 2431258 ist bekannt, daß Polybutadiene durch Lösungspolymerisation mittels lithiumorganischer Polymerisationsinitiatoren der allgemeinen Formel R-Li (R = Aklkyl, Aryl), ζ. B. n-Butyllithium, unter Verwendung eines butadienhaltigen C4-Stromes, der beim Cracken von Erdöl und/oder durch Dehydrierung einer Butanbeschickung erhalten wird, hergestellt werden können.
Die Initiatoreffektivität ist jedoch gering, da den Beispielen der DE-OS 2431258 zu entnehmen ist, daß bis zu 65% der eingesetzten Lithiumorganoverbindung zum Abfangen von Verunreinigungen benötigt werden und daß der Butadienumsatz nur ca. 60% beträgt. Die Verwendung einer Monolithiumverbindung als Polymerisationsinitiator hat außerdem den Nachteil, daß keine Polymeren hergestellt werden können, die mehr als eine funktioneile Endgruppe pro Molekül enthalten. Weiterhin ist die Synthese von sternförmig aufgebauten Polybutadienen nur durch Kupplung der monofunktionellen lebenden Polymeren mit polyfunktionellen Kupplungsmitteln möglich, wobei die Kupplungsreaktion in den meisten Fällen nicht selektiv verläuft und die resultierenden Polymeren keine reaktiven Gruppen an den Kettenenden enthalten. Die DD-PS 154980,154981,154982 beschreiben zwar ein Verfahren zur selektiven Polymerisation von Butadien aus C4-Fraktionen mittels bifunktioneller Alkalimetallorganoinitiatoren, nach dem Butadien-(1,3) in 100%iger Ausbeutein Butadienpolymere überführt werden kann und nach dem bifunktionelle Polybutadiene darstellbar sind, jedoch sind Polybutadiene mit einer Funktionalität größer 2 sowie sternförmige Polymere nach diesem Verfahren nicht erhältlich. Es ist auch bekannt, daß aus reinem Butadien-(1,3) durch anionische Polymerisation mit tri- oder höherfunktionellen Alkalimetallinitiatoren, meist Lithiumverbindungen, sternförmige Polymere bzw. endständig funktioneile Polymere mit einer Funktionalität größer 2 dargestellt werden können (US-PS 3644322, US-PS 3652516, US-PS 3725368, US-PS 3734973, US-PS 3862251, DE-OS 2063642, DE-OS 2231 958, DE-OS 2408696, DE-OS 2427955).
Nach diesen Verfahren werden Organomonolithiumverbindungen mit polyvinylaromatischen Verbindungen, wie Divinylbenzen oder Diisopropenylbenzen, zu di- oder mehrfach metallierten Verbindungen umgesetzt und als Polymerisationsinitiatoren verwendet. Je nach den Reaktionsbedingungen sind die dabei resultierenden polyfunktionellen Alkalimetallorganoverbindungen mehr oder weniger stark verzweigt bzw. in sich vernetzt und stellen Mikrogele dar. Es können auch teilweise oder völlig intermolekular vernetzte Produkte entstehen. Solche Makrogele sind als Initiatoren für anionische Polymerisationen nur bedingt verwendbar. Die mehrfach metallierten Initiatoren weisen selbst hohe relative Molmassen auf, so daß sie zur Synthese von telechelischen Polybutadienen mit niedriger Molmasse nicht geeignet sind.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist es, sternförmige Polybutadiene und telechelische Butadienpolymere unter Verwendung von C4-Fraktionen, wie sie insbesondere bei der Erdölpyrolyse anfallen, als Butadienquelle auf ökonomische Weise ohne die Nachteile der bekannten Verfahren herzustellen.
Die telechelischen Butadienpolymeren sollen Funktionalitäten von annähernd 6 aufweisen. Die Molmasse der Polymeren soll in jedem gewünschten Bereich einstellbar sein.
-2- 237 Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur selektiven Polymerisation von Butadien-) 1,3) aus technischen C4-Fraktionen mittels hexafunktioneller Alkalimetallorganoinitiatoren zu entwickeln, das den obigen Anforderungen genügt.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß Butadien-(1,3) aus einer butadienhaltigen C4-Fraktion mit Hilfe von Hexalithiuminitiatoren, die durch Umsetzung von Divinylbenzen mit einer Trilithiumorganoverbindung in einem Kohlenwasserstofflösungsmittel bei einem Molverhältnis von Divinylbenzen zu Trilithiumverbindung = 1:2 erhalten werden, in lebende Butadienpolymere überführt wird.
Die erfindungsgemäß einzusetzenden Initiatoren sind insbesondere solche Hexalithiumorganoverbindungen, die durch Umsetzung von o-, m- oder p-Divinylbenzen oder deren Gemische mit einer Trilithiumorganoverbindung, die das Reaktionsprodukt aus Divinylbenzen und einer Alkylmonolithiumverbindung, insbesondere see. Butyllithium, im Molverhältnis 2:3 darstellt, in einem aliphatischen oder aromatischen Kohlenwasserstoff, vorzugsweise in Benzen oder Toluen, erhalten werden. Diese Initiatoren sind im Reaktionsmedium unlöslich und werden als Suspension im entsprechenden Lösungsmittel eingesetzt. Sie stellen lineare, unvernetzte und niedermolekulare Lithiumorganoverbindungen dar und sind damit besonders zur Synthese von niedermolekularen Polymeren geeignet.
Die Polymerisation kann in an sich bekannter Weise durchgeführt werden. Es ist eine Polymerisation in der C4-Fraktion ohne zusätzliches Lösungsmittel oder auch in Abhängigkeit von der Butadienkonzentration in der C4-Fraktion in Lösung bei Zusatz von unpolaren Lösungsmitteln, z. B. Benzen, Toluen, η-Hexan, n-Heptan, Cyclohexan oder Benzinfraktionen, möglich. Bevorzugt wird ohne Zusatz eines Lösungsmittels als Polymerisationsmedium gearbeitet, wobei die nicht polymerisierbareh Komponenten der C4-Fraktion als Verdünnungsmittel wirken.
Die Polymerisation kann bei Temperaturen von 198 bis 423 K, vorzugsweise bei 263 bis 373 K, bei Atmosphärendruck oder bei erhöhtem Druck durchgeführt werden. Die Polymerisationszeiten betragen in der Regel 1 bis 3 Stunden.
Die zu verwendende Initiatormenge wird durch die gewünschte Molmasse der Polymerisate bestimmt, da es sich um eine stöchiometrische Polymerisation handelt. Erfindungsgemäß können Polymere mit sehr hoher Molmasse, z. B. 200000, sowie auch mit sehr niedriger Molmasse, z.B. 1000 bis 10000, hergestellt werden.
Selbstverständlich können auch Butadiencopolymere bei Zusatz geeigneter anionisch polymerisierbarer Comonomere, wie Isopren, Styren oder alpha-Methylstyren, zur C4-Fraktion dargestellt werden.
Die aktiven Kettenenden der resultierenden lebenden Polymeren können in bekannter Weise mit elektrophilen, endgruppenbildenden Agentien, wie CO2, Alkylenoxide, Epichlorhydrin oder gamma-Butyrolacton, funktionalisiert werden, so daß sehr vorteilhaft telechelische Polymere hergestellt werden können.
Während der Polymerisationsreaktion treten keine Abbruchreaktionen auf; so daß nach der Funktionalisierung der aktiven Polymeren telechelische Polymere mit hoher Funktionalität erhalten werden.
Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Produkte haben die gleichen Eigenschaften wie die bei Verwendung von reinem Butadien-(1,3} erhaltenen Polymeren. Das erfindungsgemäße Verfahren bietet somit eine bequeme und billige Methode zur Herstellung von Polybutadienen mit und ohne funktionellen Endgruppen, ohne daß eine teure Butadienextraktionsstufe aus der C4-Fraktion durchgeführt werden muß.
Das erfindungsgemäße Verfahren zeichnet sich ferner dadurch aus, daß Nachteile bekannter Verfahren, wie Nichtzulänglichkeit von niedermolekularen höherfunktionellen Lithiuminitiatoren, niedrige Initiatoreffektivität, begrenzte Molmasseneinstellbarkeit, breite Molmassenverteilungen und niedrige Funktionalitäten bei den Polymerprodukten, beseitigt werden.
Die resultierenden Polymeren sind sternförmige Polymere, die eine geringere Viskosität aufweisen als lineare Polymere, wodurch die Verarbeitbarkeit der Polymeren erleichtert wird.
Ein besonderer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens ist es, daß reaktive Polymere mit gezielten, steuerbaren Funktionalitäten von mehr als 2 dargestellt werden können. Die Funktionalität der Polymeren entspricht der des Initiators und beträgt annähernd 6. Diese Polymeren lassen sich einfach durch bifunktionelle Vernetzungsmittel härten.
Die angeführten Beispiele sollen das erfindungsgemäße Verfahren erläutern, ohne es in irgendeiner Weise einzuschränken.
Ausführungsbeispiele Beispiel 1
Zu seiner Suspension von 18mmol eines Hexalithiuminitiators, der durch Umsetzung von 18mmol eines m/p-Divinylbenzengemisches mit 36mmol einer Trilithiumverbindung, die das Reaktionsprodukt von see. Bultyllithium mit p-Divinylbenzen im Molverhältnis 3:2 ist, erhalten wurde, in 0,61 Benzen, werden kontinuierlich innerhalb von 3 Stunden 282g einer C4-Fraktion, die 40Gew.-% Butadien-! 1,3) enthält, hinzugefügt. Die Polymerisationstemperatur beträgt 323 K. Nach beendeter Polymerisation wird bei 278 K mit 130mmol Ethylenoxid funktionalisiert und mit 50 ml Wasser hydrolysiert. Das Reaktionsgefäß wird auf Raumtemperatur erwärmt und die Reaktionsmischung entgast. Nach dem Abtrennen der wäßrigen Phase wird die benzenische Lösung mit 1,1 g Di-tert.butylkresol stabilisiert und anschließend das Lösungsmittel im Vakuumrotationsverdampfer entfernt.
Das isolierte Polybutadien weist eine durch Dampfdruckosmose ermittelte mittlere Molmasse von 6200 (theoretisch: 6270) und einen Hydroxylgehaltvon 1,6Gew.-%auf. Daraus ergibt sich eine Funktionalität von 5,85. Der 1,4-Polybutadienanteil beträgt 65Mol-%, der1,2-Polybutadiengehalt35Mol-%.
Beispiel 2
300g einer C4-Fraktion, die 120g Butadien-(1,3) enthält, und48mmol eines Hexalithiuminitiators, dargestellt aus 48mmol m-Divinylbenzen und 96mmol einerTrilithiumverbindung, erhalten aussec. Butyllithium und m-Divinylbenzen im Molverhältnis 3:2, in Benzen werden in einen Glasautoklaven eingebracht. Die Mischung wird in 1,5 Stunden bei 343K polymerisiert und danach die Polymerisation mit345mmol Ethylenoxid abgebrochen. Anschließend wird wie im Beispiel 1 aufgearbeitet. Man erhält 117g eines niedermolekularen Polybutadiens mit einer mittleren Molmasse von 2500, einem Hydroxylgehaltvon 4,05Gew.-% und einer Funktionalität von 5,95.
Beispiel 3
Durch 28,6mmol einer Hexalithiumverbindung, die aus p-Divinylbenzen und einer Trilithiumverbindung, hergestellt aus see. Butyllithium und m-Divinylbenzen im Molverhältnis 3:2, in Benzen im Molverhältnis 1:2 erhalten wurde, werden 320g einer CrFraktion, die 37,5Gew.-% Butadien-(1,3) enthält, innerhalb von 2 Stunden bei 293K polymerisiert.
Das lebende Polymere wird mit gasförmigem Kohlendioxid funktionalisiert. Das sich dabei bildende feste Carboxylat wird mit HCI-Gas in die Carbonsäure überführt. Überschüssige HCI wird mit festem Na2COa neutralisiert und die Alkalimetallsalze abfiltriert. Nach Entfernung des Lösungsmittels im Vakuumrotationsverdampfer erhält man ein flüssiges Polybutadien mit einer mittleren Molmasse Mn = 4250 und einem Carboxylgehalt von 6,27 Gew.-%, woraus eine Funktionalität von 5,92 resultiert. Die Ausbeute beträgt 100%.

Claims (2)

1. Verfahren zur Selektivpolymerisation von Butadien-(1,3) aus C4-Fraktionen mittels alkalimetallorganischer Initiatoren, vorzugsweise Lithiuminitiatoren, zu lebenden Polymeren mit vorzugsweise niederen bis mittleren Molmassen und anschließende Funktionalisierung der lebenden Polymeren mit elektrophilen Reagentien, z. B. Alkylenoxiden, Kohlendioxid oder gamma-Butyrolacton, gekennzeichnet dadurch, daß die Polymerisation in der C4-Fraktion in Gegenwart einer Suspension von Hexalithiuminitiatoren, die durch Umsetzung von o-, m- oder p-Divinylbenzen oder deren Gemischen mit einer Kohlenwasserstofflösung einer Trilithiumorganoverbindung, insbesondere mit dem Reaktionsprodukt aus Divinylbenzen und einer Alkylmonolithiumverbindung, vorzugsweise see. Butyllithium, im Molverhältnis 2:3, in einem aliphatischen oder aromatischen Kohlenwasserstoff, vorzugsweise Benzen oderToluen, bei einem Molverhältnis Divinylbenzen zu Trilithiumverbindung = 1:2 erhalten werden, bei Temperaturen von 198 bis 423 K durchgeführt wird.
2. Verfahren nach Punkt ^gekennzeichnetdadurch,daß die Polymerisation bei 263 bis373Kerfolgt.
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