DD239802A5 - Flammschutzmittel auf der basis von ammoniumpolyphosphate - Google Patents

Flammschutzmittel auf der basis von ammoniumpolyphosphate Download PDF

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DD239802A5
DD239802A5 DD85281785A DD28178585A DD239802A5 DD 239802 A5 DD239802 A5 DD 239802A5 DD 85281785 A DD85281785 A DD 85281785A DD 28178585 A DD28178585 A DD 28178585A DD 239802 A5 DD239802 A5 DD 239802A5
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polyisocyanate
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Horst Staendeke
Eduard Michels
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Hoechst Ag,De
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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Flammschutzmittel auf der Basis von freifliessemdem, pulverfoermigem Ammoniumpolyphosphat der allgemeinen FormelH(nm)2(NH4)mPnO3n1in welcher n eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von etwa 20 bis 800 bedeutet und das Verhaeltnis von m zu n etwa 1 betraegt, wobei das Mittel aus a) etwa 75 bis 99,5 Ma.-% Ammoniumpolyphosphat und b) etwa 0,5 bis 25 Ma.-% eines Reaktionsproduktes aus einem Polyisocyanat und Wasser, wobei der Polyharnstoff die einzelnen Ammoniumpolyphosphatteilchen umhuellt, besteht, und ein Verfahren zu seiner Herstellung. Das Ergebnis dieser Erfindung ist ein hydrolysestabiles, mikroverkapseltes Flammschutzmittel.

Description

H(n - m) + 2(NH4)mPnO3n + 1
in welcher η eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von etwa 20 bis 800 bedeutet und das Verhältnis von m zu η etwa
1 beträgt, sowie aus einem Polyisocyanat und aus Wasser besteht, während 0,5 bis 5 Stunden unter Rühren auf Temperaturen zwischen 30 bis 2000C hält und anschließend abkühlt, filtriert und das nunmehr mit einem Polyharnstoff mikroverkapselte Ammoniumpolyphosphat trocknet.
7. Verfahren nach Punkt 6, gekennzeichnet dadurch, daß man die Suspension aus Verdünnungsmittel und Ammoniumpolyphosphat vorlegt und dieser Suspension Lösungen des Polyisocyanates und anschließend des Wassers in dem Verdünnungsmittel langsam zugibt. , . .
8. Verfahren nach einem der Punkte 6-7, gekennzeichnet dadurch, daß in der allgemeinen Formel des Ammoniumpolyphasphates η eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von 450 bis 800 ist. '
9. Verfahren nach einem der Punkte 6-8, gekennzeichnet dadurch, daß als Verdünnungsmittel nicht protonenaktive, mit Wasser mischbare Lösemittel bzw. Lösemittelgemische wie zum Beispiel aliphatische, aromatische und gem.ischtaliphatische/aromatische Ketone, vorzugsweise Aceton, eingesetzt werden.
10. Verfahren nach einem der Punkte 6-9, gekennzeichnet dadurch, daß als Polyisocyanat handelsübliche aromatische oder aliphatische Di- und Polyisocyanate sowie Propolymere auf Basis von Polyurethan- oder Polycarbodiimid- oder Polyisocyanurat-modifizierten Polyisocyanaten eingesetzt werden.
11. Verfahren nach Punkt 10, gekennzeichnet dadurch, daß als Polyisocyanat durch teilweise Carbodiimidisierung erhaltene Polycarbodiimid-mpdifizierte Polyisocyanate, z. B. Polycarbodiimid-modifiziertes 4,4'-Diphenylmethandiisocyanat eingesetzt werden.
12. Verfahren nach einem der Punkte 6-11, gekennzeichnet dadurch, daß als Reaktionspartner für die Polyisocyanate Wasser eingesetzt werden.
13. Verfahren nach einem der Punkte 6-12, gekennzeichnet dadurch, daß in der Suspension ein Verhältnis von , Ammoniumpolyphosphat:Verdünnungsmittel:Polyisocyanat:Wasser wie 1:1,5-2,5:0,05-0,25:0,005-0,1, vorzugsweise wie 1:2:0,1:0,02, eingehalten wird. ' ,
14. Verfahren nach einem der Punkte 6-13, gekennzeichnet dadurch, daß die Reaktionszeit 1 bis 2 Stunden bei Temperaturen zwischen 50 bis 1000C beträgt. .
15. Verfahren nach einem der Punkte 6-14, gekennzeichnet dadurch, daß die Trocknung bei Temperaturen zwischen 80 bis 1500C in Inertgasatmosphäre, vorzugsweise im Stickstoffstrom erfolgt.
16. Verfahren nach einem der Punkte 6-15, gekennzeichnet dadurch, daß die erreichte mittlere Teilchengröße des mikroverkapselten Ammoniumpolyphosphates als Flammschutzmittel zwischen 0,01 und 0,1 mm, vorzugsweise zwischen 0,03 und 0,06 mm, beträgt.
17. Verfahren nach einem der Punkte 6-16, gekennzeichnet dadurch, daß der Anteil des Polyharnstoffes im Flammschutzmittel
2 bis etwa 15Ma.-% beträgt.
Anwendungsgebiet der Erfindung
Gegenstand der Erfindung ist ein hydrolysestabiles, mikroverkapseltes Flammschutzmittel auf der Basis von freifließendem, pulverförmigem Ammoniumpolyphosphat und ein Verfahren zu seiner Herstellung.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Es ist generell bekannt, Ammoniumpolyphosphate als Flammschutzmittel für Kunststoffe zu verwenden. Beispielsweise beschreibt die DE-AS 1283532 ein Verfahren zur Herstellung von flammwidrigen Polyurethanen aus hochmolekularen Polyhydroxyverbindungen, Polyisocyanaten und Katalysatoren, wobei ein Ammoniumpolyphosphat der allgemeinen Formel
H((n - m) + 2)(NH4)mPnO3n + ι
in der η eine ganze Zahl mit einem über 10 liegenden Durchschnittswert ist, m eine ganze Zahl bis maximal η + 2 bedeutet und m/n zwischen etwa 0,7 und 1,1 liegt, als Flammschutzmittelzusatz vorgeschlagen wird.
Obgleich AmmoniumpoSyphosphate der vorgenannten allgemeinen Formel beim Einsatz in Polyurethanen letzteren einen guten Flammschutz verleihen, sind sie mit dem Nachteil behaftet, daß sie nicht ausreichend wasserunlöslich sind und deshalb im Laufe der Zeit durch Witterungseinflüsse aus dem Kunststoff ausgewaschen werden. Wie aus Spalte 3 der DE-AS 1283532 ersichtlich, besitzen die dort als praktisch wasserunlöslich bezeichneten Ammoniumpolyphosphate dennoch eine beachtliche Löslichkeit in Wasser, indem bei Aufschlämmen von 10g des Ammoniumpolyphosphats in 100 ml Wasser bei 25°C bis zu 5g des Ammoniumpolyphosphates gelöst werden, d. h. daß die löslichen Anteile des Ammqniumpolyphosphates bis zu 50% der eingesetzten Menge betragen.
In den deutschen Offenlegungsschnften DE-OS 2949537 und DE-OS 3005252 werden Verfahren zur Herstellung von hydrolysestabilen, pulverförmigen Ammoniumpolyphosphaten durch Umhüllung mit Melamin/Formaldehyd-Harzen bzw. Phenol/Formaldehyd-Harzen beschrieben. In beiden Fällen wird durch diese Maßnahme die Wasserlöslichkeit im Vergleich zu unbeschichtetem Ammoniumpolyphosphat deutlich verringert.
Nachteilig bei der Verwendung als Flammschutzmittel ist jedoch, daß das Beschichtungsmaterial geringe Mengen an
Formaldehyd freisetzt. .
Schließlich wird in der DE-OS 3217816 die Herstellung von hydrolysestabilen, pulverförmigen Ammoniumpolyphosphaten durch Umhüllung mit gehärteten Epoxidharzen beschrieben. Allerdings ist der angestrebte Effekt der Verringerung der wasserlöslichen Anteile weniger ausgeprägt als bei den Melamin/Formaldehyd-Harzen.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist die Bereitstellung von verbesserten, insbesondere hydrolysestabilen Flammschutzmitteln auf der Basis von Ammoniumpolyphosphat.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, Mitte! und Wege zur Verminderung der Löslichkeit von Ammoniumpolyphosphaten in Wasser zu finden, so daß die Gefahr des Auswaschens des Ammoniumpolyphosphates beim Einsäte als Flammschutzmittel in Kunststoffen sowie in Holz- oder Papierwerkstoffen durch Witterungseinflüsse möglichst weitgehend vermieden wird. Ferner soll sichergestellt sein, daß das Beschichtungsmaterial keine Schadstoffe freisetzt.
Es hat sich nunmehr gezeigt und war nicht vorhersehbar, daß der erfindungsgemäße Ersatz von Melamin- bzw. Phenolharzen durch Polyharnstoffe mit Vorteilen verbunden ist.
Somit betrifft die Erfindung ein Flammschutzmittel auf der Basis von freifließendem, pulverförmigem Ammoniumpolyphosphat der allgemeinen Formel
' Hjn - m) + 2(NH4JrnPnOan + 1
in welcher η eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von etwa 20 bis 800 bedeutet und das Verhältnis von m zu η etwa 1 beträgt, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß es aus
a) etwa 75 bis 99,5Ma.-% Ammoniumpolyphosphat und
b) etwa 0,5 bis 25 Ma.-% eines Reaktidnsproduktes aus einem Polyisocyanat und Wasser, wobei der Polyharnstoff die einzelnen Ammoniumpolyphosphatteilchen umhüllt,
besteht. Das Ergebnis dieser Erfindung ist ein hydrolysestabiles, mikroverkapseltes Flammschutzmittel. Das Mittel der Erfindung besitzt im allgemeinen eine mittlere Teilchengröße von etwa 0,01 bis 0,1 mm und der Kondensationsgrad η des Ammoniumpolyphosphates ist vorzugsweise eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von 450 bis 800, bestimmt nach dem Endgruppen-Titrations-Verfahren von „van Wazer, Griffiter und McCullough", Anal Chem. 26, Seite 1755(1954).
Entsprechend einer weiteren bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Mittel beträgt der Anteil des Polyharnstoffes 2 bis etwa 15Ma.-%.
Der Polyharnstoff ist ein Reaktionsprodukt, welches durch eine Polyaddition des durch die Reaktion des Polyisocyanates mit Wasser unter Kohlendioxid-Abspaltung gebildeten Polyamins mit Polyisocyanat ,entsteht. Der Begriff „Polyisocyanat" umfaßt alle handelsüblichen aromatischen oder aliphatischen Di- und Polyisocyanate sowie Prepolymere auf Basis von Polyurethanoder Polycarbodiimid- oder Polyisocyanurat-modifizierten Polyisocyanaten, welche aus handelsüblichen aromatischen oder aliphatischen Di- und Polyisocyanaten durch partielle Umsetzung mit Polyhydroxiverbindungen, durch teilweise Carbodiimidisierung oder durch teilweise Trimerisierung hergestellt werden, und wie sie z. B. für die Herstellung von Polyurethan-, Polyisocyanurat- oder Polycarbodiimidschäumen Verwendung finden.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung dieses hydrolysestabilen, mikroverkapselten Flammschutzmittels ist dadurch gekennzeichnet, daß man eine Suspension, welche aus einem Verdünnungsmittel und aus freifließendem, pulverförmigem Ammohiumpolyphosphat der allgemeinen Formel
H(n - m)
in welcher η eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von etwa 20 bis 800 bedeutet und das Verhältnis von m zu η etwa 1
beträgt, sowie aus einem Polyisocyanat und aus Wasser besteht, während 0,5 bis 5 Stunden unter Rühren auf Temperaturen zwischen 30 bis 200°C hält und anschließend abkühlt, filtriert und das nunmehr mit einem Polyharnstoff mikroverkapselte Ammoniumpolyphosphat trocknet. · . .
Im einzelnen besteht das Verfahren wahlweise darin, daß
a) man die Suspension aus Verdünnungsmittel und Ammoniumpolyphosphat vorlegt und dieser Suspension Lösungen des Polyisocyanates und anschließend des Wassers in dem Verdünnungsmittel langsam zugibt;
b) in der allgemeinen Formel des Ammoniumpolyphosphates η eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von 450 bis 800 ist;
c) als Verdünnungsmittel nicht protonenaktive, mit Wasser mischbare Lösemittel bzw. Lösemittelgemische wie zum Beispiel aliphatische, aromatische und gemischtaliphatische/aromatische Ketone, vorzugsweise Aceton, eingesetzt werden;
d) als Polyisocyanat handelsübliche aromatische oder aliphatische Di- und Polyisocyanate sowie Prepolymere auf Basis von Polyurethan- oder Polycarbodiimid- oder Polyisocyanurat-modifizierten Polyisocyanaten eingesetzt werden, wobei die Prepolymere aus handelsüblichen aromatischen oder aliphatischen Di- und Polyisocyanaten durch partielle Umsetzung mit Polyhydroxiverbindungen, durch teilweise Carbodiimidisierung oder durch teilweise Trimerisierung hergestellt werden.
e) als Polyisocyanat durch teilweise Carbodiimidisierung erhaltene, Polycarbodiimid-modif izierte Polyisocyanate, zum Beispiel Polycarbodiimid-modifiziertes 4,4'-Diphenylmethandiisocyanat, eingesetzt werden;
f) als Reaktionspartner für die Polyisocyanate Wasser eingesetzt wird; g) in der Suspension ein Verhältnis von AmmoniumpolyphosphatiVerdünnungsmitteliPolyisocyanatiWasser wie 1:1,5-2,5:0,05-0,25:0,005-0,1, vorzugsweise wie 1:2:0,1:0,02, eingehalten wird;
h) die Reaktionszeit 1 bis 2 Stunden bei Temperaturen zwischen 50 und 1000C beträgt;
i) die Trocknung bei Temperaturen zwischen 80 bis 1500C in Inertgasatmosphäre, vorzugsweise im Stickstoffstrom, erfolgt; k) die erreichte mittlere Teilchengröße des mikroverkapselten Ammoniumpolyphosphates als Flammschutzmittel zwischen
0,01 und 0,1 mm, vorzugsweise zwischen 0,03 und 0,06mm, beträgt; und 1) der Anteil des Polyharnstoffes im Flammschutzmittel 2 bis etwa 15Ma.-% beträgt.
Schließlich betrifft die Erfindung auch die Verwendung-des vorbeschriebenen Mittels zurflammwidrigen Einstellung von Polyurethanen bzw. Polyurethanschäumen, wobei der Gehalt des Mittels im Polyurethanschaum etwa 5 bis 25Ma.-%, bezogen auf die Menge der Polykomponente des Polyurethans, beträgt.
Das Aufbringen der Polyharnstoffe auf die Ammoniumpolyphosphat-Teilchen kann in nicht protonenaktiven, mit Wasser mischbaren Lösemitteln bzw. Lösemittelgemischen wie zum Beispiel aliphatischen, aromatischen und gemischtaliphatischen/ aromatischen Ketonen unter Rühren der Ammoniumpolyphosphat/Polyisocyanat/Wasser-Suspension erfolgen, wobei die Polyadditionsreaktion unter Erwärmen durchgeführt wird.
Durch die erfindungsgemäße Umhüllung der Ammoniumpolyphosphat-Teilchen mit einem Polyharnstoff wird die Löslichkeit des Ammoniumpolyphosphates in Wasser erheblich herabgesetzt, was sich günstig auswirkt, z. B. beim Einsatz eines derartig vorbehandelten Ammoniumpolyphosphates als Flammschutzmittel in Polyurethanschäumen. Die Polyharnstoffe zeichnen sich als Beschichtungsmaterial für Ammoniumpolyphosphat gegenüber den bekannten Umhüllungsharzen Phenol/Formaldehyd-Harz und Epoxidharz durch eine höhere Verringerung der Wasserlöslichkeit und
gegenüber den Melamin/Formaldehyd-Harzen und den Phenol/Formaldehyd-Harzen dadurch aus, daß sie keinen Formaldehyd freisetzen können.
Ausführungsbeispiel
Die erfindungsgemäßen Mittel, deren Herstellung und Vorteile werden in den nachfolgenden Beispielen erläutert. Zur Durchführung der in den Beispielen dargelegten Versuche wurden im Handel erhältliche Ammoniumpolyphosphate sowie verschiedene, ebenfalls handelsübliche Polyisocyanate eingesetzt. Im einzelnen handelt es sich hierbei um folgende Produkte:
1. ®Exolit422
Es handelt sich um ein feinkörniges, in Wasser schwer lösliches Ammoniumpolyphosphat, (NH4POs)n, wobei der Kondensationsgrad n~ 700 ist.
2. ®Caradate30 · .
Es handelt sich um ein Gemisch verschiedener aromatischer Di- und Triisöcyanate mit 4,4'-Öiphenylmethandiisocyanat als Hauptkomponente. Das Produkt ist eine Flüssigkeit von tiefbrauner bis scharzer Farbe. Der Isocyanatgehalt liegt bei 30,2% NCO. Die Dichte (bei 23°C) beträgt 1,22-1,24g/ml, die Viskosität (bei 23°C) 160-24OmPa · s.
3. ®Suprasec1042
Es handelt sich um eine dunkle, lösungsmittelfreie Flüssigkeit mit einer Dichte (bei 250C) von 1,24g/ml und einer Viskosität (bei 25°C) von 235 mPa s. Der Isocyanatgehalt liegt bei 28,8-30,2% NCO.
4. ®DesmodurT80 < ,'.." Es handelt sich um ein Isomerengemisch eines aromatischen Diisocyanates mit 80Ma.-% 2,4-Diisocyanatotoluol und 20Ma.-% 2,6-Diisocyanatololuol. Das Produkt ist eine farblose Flüssigkeit, der Isocyanatgehalt liegt bei ca. 48%. Die Dichte (bei 250C) beträgt ca. 1,2g/ml.
5. Isophorondiisocyanat (3-lsocyanatomethyl-3,5,5-trimethy!cyc!ohexylisocyanat
Es handelt sich um einflüssiges, farbloses Produkt mit einem isocyanatgehalt von 37,5-37,8% NCO. Die Dichte (bei 20°C) beträgt 1,058-1,064g/ml, die Viskosität (bei 20°C) 15mPa · s.
Beispiel 1 .
In einer Rührapparatur aus Glas wurden in 1000ml Aceton (Wassergehalt: <0,3%) 250g ®Exolit 422 suspendiert; dann wurde eine Lösung von 15,0g ®CARADATE 30 in 100 ml Aceton eingetropft. Anschließend wurde die Suspension zum schwachen Sieden erhitzt und tropfenweise mit einer Lösung von 5g Wasser in 50rnl Aceton versetzt. Nach einer Nachrührzeitvon2 Stunden wurde auf Raumtemperatur abgekühlt und filtriert. Der erhaltene Filterkuchen wurde bei 1100Qim Stickstoffstrom getrocknet.
Es wurden 253g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat erhalten; der Polyharnstoffgehalt lag bei 4,5Ma.-%. Zur Bestimmung der wasserlöslichen Anteile wurden 10g des hergestellten Produktes in 100ml Wasser suspendiert und die Suspension 20 min bei 600G gerührt. Anschließend wurde der im Wasser ungelöste Anteil des Produktes innerhalb von Minuten durch Zentrifugieren sedimentiert. Von der überstehenden klaren Lösung wurden 5,0 ml in eine zuvor gewogene Aluminiumschale pipettiert und bei 120°C im Trockenschrank eingedampft. Aus der Menge des Verdampfungsrückstandes wurde der wasserlösliche Anteil berechnet. Das Ergebnis ist in Tabelle 1 dargestellt.
Beispiel 2
Es wurde analog Beispiel 1 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 30g ®Caradate 30 in 100 ml Aceton eingesetzt wurde.
Es wurden 267g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polyharnstoffgehalt von 9,7 Ma.-% erhalten. Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 1 aufgeführt.
Beispiel 3
Es wurde analog Beispiel 1 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 15,0g ®Suprasec 1042 in 100 ml Aceton eingesetzt wurde. Es wurden 249g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polyharnstoffgehalt von 5,1 Ma.-% erhalten. Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 1 aufgeführt.
Beispiel 4
Es wurde analog Beispiel 1 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 30g ®Suprasec 1042 in 100 ml Aceton eingesetzt wurde. Es wurden 264g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polyharnstoffgehalt von 10,2Ma.-% erhalten. Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 1 aufgeführt.
Beispie! 5 '
In einer Rührapparatur aus Glas wurden 250g ®Exolit 422 in 400ml Aceton suspendiert; dann wurden eine Lösung von 15g ®Desmodur T80 in 100ml Aceton und eine Lösung von 5g Wasser in 50ml Aceton zugegeben. Anschließend wurde die Suspension zum schwachen Sieden erhitzt. Nach einer Nachrührzeit von 2 Stunden wurde auf Raumtemperatur abgekühlt und filtriert. Der erhaltene Filterkuchen wurde bei 100°C im Stickstoffstrom getrocknet. Es wurden 257g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polyharnstoffanteil von 4,3Ma.-% erhalten.
Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 2 aufgeführt. >
Beispiel 6
Es wurde analog Beispiel 5 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 30g ®DesmodurT80 in 100ml Aceton eingesetzt wurde. Es wurden 272g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polyharnstoffanteil von 7,5Ma.-% erhalten. Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 2 aufgeführt.
Beispiel 7
Es wurde analog Beispiel 5 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 15g Isophorohdiisocyanat in 100ml Aceton eingesetzt wurde. Es wurden 252g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polyharnstoffanteil von 5,2 Ma.-% erhalten. Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 2 aufgeführt.
Beispiele
Es wurde analog Beispiel 5 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 30g Isophorondiisocyanat in 100 ml Aceton eingesetzt wurde. Es wurden 266g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polyharnstoffanteil von 8,9Ma.-% erhalten. Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 2 aufgeführt. :
Beispiel 9 /
Es wurde analog Beispiel 5 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 30g mit Polycarbodiimid modifiziertes ®Caradate [hergestellt durch Erhitzen von ®Caradate 30 mit 15ppm eines Carbodiimidisierungskatalysators (z.B. 1-MethyM-oxophospholen, Hoechst Aktiengesellschaft, Frankfurt/Main) auf 11Q°C bis zu einem Isocyangehalt von 27,5%] in 100ml Aceton eingesetzt wurde. Es wurden 272g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polyharnstoffanteil von 8,7 Ma.-% erhalten.
Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 3 aufgeführt.
Beispiel 10
Es wurde analog Beispiel 9 verfahren, wobei jedoch ein mit Polycarbodiimid modifiziertes ®Caradate 30 mit einem Isocyanatgehalt von 25,4% eingesetzt wurde. Es wurden 266g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polyharnstoffanteil von 8,3 Ma.-% erhalten
Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 3 aufgeführt.
Beispiel 11
Es wurde analog Beispiel 9 verfahren, wobei jedoch ein mit Polycarbodiimid modifiziertes ®Caradate 30 mit einem Isocyanatgehalt von 22,7% eingesetzt wurde. Es wurden 269 g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem' Polyharnstoffanteil von 8,8 Ma.-% erhalten
Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle. 3 aufgeführt.
BeispieJ 12
Es wurde analog Beispiel 9 verfahren, wobei jedoch ein mit Polycarbodiimid modifiziertes ®Caradate 30 mit einem Isocyanatgehalt von 19,8% eingesetzt wurde. Es wurden 279 g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polyharnstoffanteil von 9,1 Ma.-% erhalten.
TABELLE 1
Produkt Gehaltan Polyhamstoff Wasserlösliche Anteile (%) bei 25 0C Veränderung -56 bei 60 0C Veränderung
Beispiel 1 4,5 3,6 -74 14,3 -77
Beispiel 2 9,7 2,1 -62 8,9 -86
Beispiel 3 5,1 3,1 -77 · 12,7 -80
Beispiel 4 10,2 1,9 - 7,4 -88
®ΕχοΙΐΐ422υ - ' 8,2 62 -
11 Zum Vergleich wurden die Werte für die unbeschichtete Handelsware (®Exolit 422, Hoechst Aktiengesellschaft, Frankfurt/ Main) aufgeführt.
TABELLE 2 '
Produkt Gehaltan Wasserlösliche Anteile (%)
Polyhamstoff bei25°C -Veränderung bei60°C Veränderung
Beispiel 5 4,3 3,9 -52 15,6 , -75
Beispiel 6 7,5 2f7 -67 10,1 -84
Beispiel 7 ' 5,2 2,1 -74 8,5 -86
Beispiele 8,9 1,3 -84 3,6 -94
®Exolit422n - 8,2 - 62 -
11 Zum Vergleich wurden die Werte für die unbeschichtete Handelsware (®Exolit 422, Hoechst Aktiengesellschaft, Frankfurt/ Main) aufgeführt. !
TABELLE 3 ,
Produkt Gehaltan Polyhamstoff Carbodiimid-Gehalt im Polyhamstoff bei25°C Wasserlösliche Anteile (%) Veränderung bei60°C 7,5 Veränderung
Beispiel 9 8,7 8,9 1,9 -77 6,3 -88
Beispiel 10 8,3 15,9 1,6 -80 3,6 -90
Beispiel 11 8,8 24,8 1,4 -83 1,9 -94
Beispiel 12 9,1 34,4 0,8 -90 62 -97
®Exolit42211 - - 8,2 - -
11 Zum Vergleich wurden die Werte für die unbeschichtete Handelsware (®Exolit 422, Hoechst Aktiengesellschaft, Frankfurt/ Main) aufgeführt.
Die Werte aus den Tabellen 1-3 lassen erkennen, daß mit Hilfe der erfindungsgemäßen Modifizierungsmittel der Gehalt an wasserlöslichen Anteilen erheblich gesenkt werden kann {bei 250C um bis zu 90%, bei 6O0C um bis zu 97%).

Claims (6)

  1. Erfindungsanspruch:
    1. Flammschutzmittel auf der Basis von freifließendem pulverförmigem Ammoniumpolyphosphat der allgemeinen Formel
    in welcher η eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von etwa 20 bis 800 bedeutet und das Verhältnis von m zu η etwa 1 beträgt, gekennzeichnet dadurch, daß es aus
    a) etwa 75 bis 99,5 Ma.-% Ammoniumpolyphosphat und
    b) etwa 0,5 bis 25 Ma.-% eines Reaktionsproduktes aus einem Polyisocyanat und Wasser, wobei der gebildete Polyharnstoffe die einzelnen Ammoniumpolyphosphatteilchen umhüllt, ' /
    besteht.
  2. 2. Mittel nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß es eine mittlere Teilchengröße von etwa 0,01 bis 0,1 mm besitzt.
  3. 3. Mittel nach Punkt 1 oder 2, gekennzeichnet dadurch, daß η eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von 450 bis 800 ist.
  4. 4. Mittel nach Punkt 1-3, gekennzeichnet dadurch, daß der Anteil des Polyharnstoffes 2 bis etwa 15 Ma.-% beträgt.
  5. 5. Mittel nach Punkt 1-4, gekennzeichnet dadurch, daß der Polyharnstoff ein Reaktionsprodukt ist, welches durch eine . Polyaddition aus Polyisocyanat und Wasser entsteht.
  6. 6. Verfahren zur Herstellung eines Flammschutzmittels nach einem der vorhergehenden Punkte, gekennzeichnet dadurch, daß man eine Suspension, welche aus einem Verdünnungsmittel und aus freifließendem, pulverförmigem Ammoniumpolyphosphat der aligemeinen Formel
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