DD254319A1 - Biocide mittel auf der basis von derivaten des 2-brom-2-nitro-propan-1,3-diols - Google Patents

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Thomas Heinze
Frank Claussen
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Manfred Gross
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Abstract

Die Erfindung betrifft biocide Mittel auf der Basis von Derivaten des 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diols, die zur Bekaempfung von pflanzenpathogenen Mikroorganismen insbesondere Erwinia spec. verwendet werden koennen. Oligomere der allgemeinen Formel I, in der R fuer Alkyl oder gegebenenfalls substituiertes Phenyl, R1 sowie R2 fuer die Zwischenglieder mehrfunktioneller Isocyanate oder Polyole und n fuer eine ganze Zahl von 1 bis 20 stehen, besitzen gegenueber der Stammsubstanz vorteilhafte baktericide Eigenschaften, verminderte Wasserloeslichkeit und eine verbesserte Haftung auf Pflanzenoberflaechen. Wegen ihrer hoeheren Regenbestaendigkeit und biociden Langzeitwirkung eignen sich die erfindungsgemaessen Mittel bevorzugt fuer eine Anwendung unter Freilandbedingungen. Formel I

Description

neben üblichen Formulierungsmitteln enthalten, wobei R ein C1- bis C4-Alkylrest oder ein gegebenenfalls substituierter Phenyl rest ist und R1 sowie R2 die Zwischenglieder men rf unktioneller Isocyanate oder beliebiger Polyole darstellen und gleich oder verschieden sein können, wobei η eine ganze Zahl von 1 bis 20, insbesondere von 1 bis 10, ist.
2. Bioeide Mittel nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß als Polyole vorzugsweise Oligoethylenglykol, insbesondere Ethylenglykol, Diethylenglykol, Triethylenglykol und Polyethylenglykol (Mn 1 000), oder Polyetheralkohole, hergestellt aus Ethylenoxid bzw. Propylenoxid und Glycerin, Trimethylolpropan bzw. Zuckeralkoholen, oder Polyesteraikohole aus Dicarbonsäuren und Diolen bzw. Triolen verwendet werden.
3. Bioeide Mittel nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß als mehrfunktionelle Isocyanate vorzugsweise Hexamethylendiisocyanat, 4,4-Diphenylmethan-diisocyanat bzw. 2,4-Toluylendiisocyanat oder NCO-terminale Prepolymere aus mehrfunktionellen Isocyanaten und Oligoethylenglykolen, Polyetheralkoholen bzw. Polyesteralkoholen verwendet werden.
4. Bioeide Mittel nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß sie Gemische der Oligomere der Formel 1 mit entsprechenden Diestern des 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diols und gegebenenfalls 2-Brom-2-nitro-propan,1,3-diol enthalten.
5. Bioeide Mittel nach Punkt 1 bis 4, gekennzeichnet dadurch, daß sie allein oder zusammen mit Zusatzstoffen, insbesondere anderen organischen und anorganischenBiociden zur Anwendung kommen.
Anwedungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft biocide Mittel auf der Basis von 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diol. Dieser Wirkstoff und einige der bisher bekannten Derivate besitzen eine ausgeprägte baktericide und/oder fungicide Wirkung. Sie werden daher auf vielen Gebieten des Material- und Vorratsschutzes zur Bekämpfung von Mikroorganismen eingesetzt. Typische Beispiele sind die Verwendung als biocide Bestandteile in pharmazeutischen und kosmetischen Präparaten sowie als Bioeide zur Entalgung von Brauchwasserkreisläufen und zur Konservierung von Futtermitteln und anderen landwirtschaftlichen Erzeugnissen. Die erfindungsgemäßen Mittel eignen sich besonders zur Bekämpfung von pflanzenpathogenen Mikroorganismen. Sie können daher vorrangig im Pflanzenschutz unter Freilandbedingungen Verwendung finden. Mit der Vernichtung der Pflanzenschädlinge sind die Sicherung hoher Ernteerträge und ein beträchtlicher ökonomischer Nutzen verbunden.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Von der Verbindung 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diol ist bekannt, daß sie baktericide und fungicide Aktivitäten besitzt, wie es z. B. in der GB PS 1057131 beschrieben wird. In der GB PS 1193954 wird auf die baktericide Wirkung von 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diol gegen Xanthomonas malvacearum und Erwinia amylovora hingewiesen. Die Bekämpfung von Erwinia amylovora an Apfelbzw. Birnbäumen kann durch Spritzung der Obstanlagen erfolgen. Der praktische Einsatz von 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diol ist infolge der sehr guten Wasserlöslichkeit dieser Verbindung jedoch begrenzt. Insbesondere bei Anwendung unter Freilandbedingungen besteht nach Spritzapplikation die Gefahr, daß der Wirkstoff durch Regen ausgewaschen und der baktericide Schutz erheblich reduziert wird. Weitere Einschränkungen für die Applikation von 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diol unter Freilandbedingungen ergeben sich aus dessen unzureichender Hydrolysestabilität.
Es ist ferner bekannt, daß durch die Synthese von Derivaten des 2-Brom-2-hitro-propan-1,3-diol bestimmte Eigenschaften verändert werden können. Gemäß DE OS 2847374 und DE OS 2847373 ist z.B. vorgeschlagen worden, niedermolekulare und polymere Ester sowie Urethane durch Acylierung beider Hydroxylgruppen des Wirkstoffs mit Carbonsäurederivaten bzw. Isocyanaten herzustellen und auf diesem Wege Bioeide mit einer größeren Stabilität und geringeren Toxizität zu erhalten. Von den cyclischen Derivaten des 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diols, wie z.B. den 5-Brom-5-nitro-1,3-dioxanen (DE OS 1966920, DE OS 2919466, US PS 4025533), den 5-Brom-5-nitro-2-oxo-1,3,2-dioxa-phosphorinanen (R.VILCEANU, J. NEDA, Phosphorus, Sulfur8[1980]131)bzw. den entsprechenden Chlorphosphinanen (R. VILCEANU, J. NEDA, Rev. Chim. [Bukarest] 31 [1980] 1953),
sind aus der Literatur keine Angaben über verbesserte Haftfähigkeiten auf Pflanzenoberflächen sowie wesentlich bessere Hydrolysestabilität als die der Ausgangsverbindungen bekannt. 2-Brom-2-nitro-1,3-bis(trimethylsilyloxy)propan hat bisher nur für gaschromatographische Untersuchungen Interesse gefunden (D. M. BRYCE, B. CROSHAW, J. E. HALL, V. R. HOLLAND, B. LESSEL, J. Soc. Cosmet. Chem. 29 [1978] 16).
Die bei diesen Derivaten des 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diols vorgenommene Acylierung beider Hydroxylgruppen führt zu einer Verringerung der Wasserlöslichkeit und zu einer Erhöhung der Hydrolysestabilität. Gleichzeitig verändern oder verringern sich die biociden Eigenschaften der Wirkstoffe mit zunehmender Hydrophobie. In keinem Falle sind für die bisher bekannten Derivate des 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diols bei gleichbleibender biocider Aktivität eine verbesserte Haftung auf Oberflächen und Anwendungsmöglichkeiten im Pflanzenschutz unter Freilandbedingungen beschrieben worden.
Ziel der Erfindung
Das Ziel der Erfindung besteht darin, biocide Mittel auf der Basis von 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diol zu finden, die eine ökonomisch und ökologisch günstige Anwendung auf Pflanzenoberflächen unter Freilandbedingungen ermöglichen.
Darlegung des Wesens der Erfindung
— Aufgabenstellung
Die Anwendbarkeit der bekannten Derivate des 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diols als biocide Mittel zur Behandlung von Pflanzenoberflächen unter Freilandbedingungen wird durch ihre gute Wasserlöslichkeit und/oder unzureichende Haftung entscheidend eingeschränkt. Sie werden durch Regen schnell ausgewaschen, wodurch eine Verminderung der Wirkung eintritt. Derivate des 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diols,mit drastisch verminderter Wasserlöslichkeit können andererseits bei der Applikation auf Pflanzenoberflächen eine unzureichende biocide Wirkung aufweisen.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, Derivate des 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diols zu finden, die unter Beibehaltung der vorteilhaften biociden Eigenschaften der Stammsubstanz durch verminderte Wasserlöslichkeit und verbesserte Haftung auf Pflanzenoberflächen eine hohe Regenbeständigkeit und biocide Langzeitwirkung bei der Anwendung unter Freilandbedingungen ermöglichen.
— Merkmale der Erfindung
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß die biociden Mittel auf der Basis von Derivaten des 2-Brom-2-nitropropan-1,3-diolsOligomere der allgemeinen Formel 1
CH0-O-C-R R_c-0-HoC Br
Il C«
0 ^C
CH0-G-C 0 0 C-O-H0C NO,
1Tl II · 2 H i"l I ά <
HN 4- RX-NH-C-O-R -O-C-NH-R1 4· NH
neben üblichen Formulierungshilfstoffen enthalten, wobei R ein C1- bis C4-Alkylrest oder ein gegebenenfalls substituierter Phenylrest ist und R1 sowie R2 die Zwischenglieder mehrfunktioneller Isocyanate oder beliebiger Polyole darstellen und gleich oder verschieden sein können, wobei η eine ganze Zahl von 1 bis 20, insbesondere von 1 bis 10, ist. Die erfindungsgemäßen Verbindungen können nach an sich bekannten Verfahren durch Reaktion von NCO-terminalen Prepolymeren aus mehrfunktionellen Isocyanaten und Polyolen mit Monoestem des 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diols synthetisiert werden. Als Isocyanatkomponenten der Oligomere kommen mehrfunktionelle Isocyanate wie Hexamethylendiisocyanat, 2,4-Toluylendiisocyanat und 4,4-Diphenylmethandiisocyanat, aber auch NCO-terminale Prepolymere aus mehrfunktionellen Isocyanaten und Oligoethylenglykolen, Polyetheralkoholen bzw. Polyesteralkoholen in Betracht. Besonders geeignete Polyolkomponenten der erfindungsgemäßen Oligomere sind Oligoethylenglykole, insbesondere Ethylenglykol, Diethylenglykol, Triethylenglykol und Polyethylenglykol (Molmasse 1 000), außerdem Polyetheralkohole, hergestellt aus Ethylenoxid bzw. Propylenoxid und Glycerin, Trimethylolpropan bzw. Zuckeralkoholen, oder Polyesteralkohole aus Dicarbonsäuren und Diolen bzw. Triolen.
Als Monoester des 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diols können die Ester der Essigsäure, der Propionsäure und der Buttersäure bzw. der Benzoesäure oder ihrer substituierten Derivate sowie gegebenenfalls substituierter Phenylessigsäure, Phenylpropionsäure oder Zimtsäure verwendet werden. Für die praktische Anwendung derartiger erfindungsgemäßer Mittel können auch die Gemische der Oligomere der Formel 1 mit den entsprechenden Diestern des 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diols und gegebenenfalls 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diol verwendet werden.
Die Anwendung der erfindungsgemäßen Mittel erfolgt zweckmäßigerweise in den für Bioeide üblichen Zubereitungs- bzw. Ausbringungsformen, wie Lösungen, Emulsionen, Suspensionen, Konzentrationen bzw. als Stäube- oder Streumittel. Diese Formulierungen werden unter Verwendung der üblichen Hilfsstoffe hergestellt, wie Lösungsmittel, Trägerstoffe, Emuigier- und Dispergiermittel. Die erfindungsgemäßen Mittel können allein oder zusammen mit anderen organischen oder anorganischen Biociden zur Bekämpfung von pflanzenpathogenen Mikroorganismen angewendet werden.
Überraschenderweise wurde gefunden, daß die erfindungsgemäßen Mittel bei Blattapplikation unter Praxisbedingungen im Vergleich zum 2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diol eine stark verbesserte Regenbeständigkeit bei gleicher biocider Aktivität aufweisen. Durch Auswahl der Reste R, R1 und R2 sowie von η können die erfindungsgemäßen Oligomere bei Erhalt der biociden Wirkung optimal hinsichtlich Wasserlöslichkeit und Haftung auf der Pflanzenoberfläche variiert werden. Folgende Beispiele erläutern die Erfindung ohne sie einzuschränken.
Ausführungsbeispiele Beispiel 1
Zur Prüfung der baktericiden Wirksamkeit wurden ausgleichmäßig mit Testbakterien der Gattung Erwinia (E. amylovora, E.carotovora pv. atroseptica, E. carotovora pv. carotovora) beimpften Nährböden Löcher ausgestanzt und mit 0,1 molaren (bezogen auf die Stammsubstanz) Lösungen bzw. Suspensionen derTestsubstanzen beschickt. Zu bestimmten Boniturterminen erfolgte eine qualitative Beurteilung des Bakterienwachstums. Im Falle einer Hemmung desselben wurde die Breite der Wirkungszone ermittelt
Tabelle 1 zeigt die gute baktericide Wirkung der Substanzen am Beispiel der Prüfung gegen Erwinia amylovora.
Beispiel 2
Zur Prüfung der baktericiden Wirksamkeit bei Blattapplikation und wiederholter Beregnung wurden die biociden Mittel als 20%ige Spritzpulver zubereitet und in Form einer Suspension auf die Oberfläche von Vicia-faba-Blättem aufgebracht. Nachdem Antrocknen des Spritzbelages wurden die Blätter zur Simulierung einer Beregnung 30 Sekunden lang in 1 ml Aqua dest. geschwenkt. Zur Simulierung mehrfacher Beregnungen wurde dieser Vorgang bis zu fünfmal wiederholt. Vor jeder erneuten Beregnung waren die Blätter lufttrocken. Die Prüfung des nach 0-, 1-,... 5maliger Beregnung auf der Blattoberfläche verbliebenen Substanzbelages sowie der Wasserproben nach dem 1., 2.,... oder 5. Beregnen auf baktericide Wirksamkeit erfolgte im Agardiffusionstest. Dazu wurden einerseits aus den behandelten Blättern Scheiben definierter Größe ausgestanzt und auf die Testbakterien beimpften Nährboden gelegt. Andererseits wurden aus beimpftem Nährboden Löcher definierter Größe ausgestanzt und mit 0,05ml der nach Beregnung erhaltenen Wasserproben beschickt. Zu bestimmten Boniturterminen erfolgte eine qualitative Beurteilung des Bakterienwachstums. Im Falle einer Hemmung desselben wurde die Breite der Wirkungszone ermittelt.
Tabelle 2 zeigt, daß alle Präparate eine gute baktericide Wirkung aufweisen und daß im Gegensatz zur Anwendung der Stammsubstanz nach Anwendung der erfindungsgemäßen Oligoaddukte auch nach dreimaliger oder häufigerer Beregnung auf der Blattoberfläche eine baktericide Aktivität nachweisbar ist.
Tabelle 1: Baktericide Wirkung der erfindungsgemäßen Oligomeren der Formel 1 in vitro
R Iso- Polyol Bromgehalt Baktericide Wirkung Breite der
Verbindung cyanat (Ma.-%) Intensität der Wirkzone
Hemmungal (mm)
CH3 HMDIbl TEGC) 20 17
1 C6H5 HMDI PEGd) 5 + + + 10
2 CH3 HMDI SystolT107e) 21 + + + 17
3 40 + + + 17
2-Brom-2-nitro- + + +
propan-1,3-diol
(bekannt)
a) + + + : vollständig
+ +: deutlich, aber nicht vollständig + : schwach -: keine
b) HMDI: Hexamethylendiisocyanat
c) TEG: Triethylenglykol
d) PEG: Polyethylenglykol (Molmasse 1000)
e) SystolT107: Polyetheralkohol, Hydroxyzahl 410-440
Tabelle 2: Baktericide Wirksamkeit von erfindungsgemäßen Oligomeren der Formel 1 bei Blattapplikation und wiederholter Beregnung
Ver R Iso- Polyol Brom Anzahl der Beregnungen 1 2 R 3 R 4 R 5 R V
bindung cyanat gehalt B R B + + + B + + + B + B + +
f + + + + + · 6 + + + 3 + — 1 0,5
7 15 2 f - 2 + - 0 0
1 CH3 HMDIbl TEGC| 20 - + + + + + + + + · 0 + + · 0
Intensität der Hemmunga)/Breite der Hemmzone (mm) 4 1 4 +· + + 3 + + + + + - + +
2 C6H6 HMDI PEGdl 5 0 h + + +· + + + + + 6 + + + 3 + + + 1 f +4 1
B 8 12 7 f + + · 5 - 2 - 1
3 CH3 HMDI Sy sto I 21 + + H - + + +· + + + + + 4 +· - 0 - 0 -
T107el 10 17 10 2 0 0
2-Brom-2- - - 40 + + Η
nitropropan- 5
1,3-diol + + H
(bekannt) 12
+ + H
15
a) + + + : vollständig
+ + : deutlich, aber nicht vollständig + : schwach -: keine
b) HMDI: Hexamethylendiisocyanat
c) TEG: Triethylenglykol
d) PEG: Polyethylenglykol (Molmasse 1000)
e) SystolT107: Polyetheralkohol, Hydroxylzahl 410-440 B: Blattoberfläche
R: Regenwasser

Claims (2)

1. Biocide Mittel auf der Basis von Derivaten des
2-Brom-2-nitro-propan-1,3-diols, gekennzeichnet dadurch, daß sie Oligomere der allgemeinen Formel 1
r^ ~ "Tn H r
Br CH2-O-C-R R-C-O-H2C^ ^Br
^V^ O ' O C mi
O2N" ^CH2-O-C . O O C-O-H2C NO,
HN I R1-NH-C-O-R^-O-C-NH-RJ- 4— NH
L R1-NH-C-0-R2-0-C-NH-R1 l—
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